金屬自修復(fù)添加劑抗摩減磨性能研究綜述*

王　勇　付秀麗　杜倩倩　喬　陽

(濟南大學(xué)機械工程學(xué)院，山東 濟南 250022)

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金屬自修復(fù)添加劑抗摩減磨性能研究綜述*

王勇付秀麗杜倩倩喬陽

(濟南大學(xué)機械工程學(xué)院，山東 濟南 250022)

對金屬摩擦磨損自修復(fù)的改進研究進行綜述，重點分析了金屬摩擦磨損的機理并對自修復(fù)添加劑的種類、形貌、粒度以及工況(使用時間、相對滑動速度、壓力等)對自修復(fù)效果的影響進行了歸納。從自修復(fù)優(yōu)化改進的角度指出自修復(fù)技術(shù)目前存在的不足以及摩擦磨損自修復(fù)研究的發(fā)展方向及思路。

自修復(fù)；抗摩減磨；納米顆粒；性能改進

運動副的相對運動導(dǎo)致的磨損是材料失效的主要形式之一。為了減少磨損，除了研發(fā)新型耐磨材料和金屬處理工藝之外，潤滑是減小摩擦磨損的最為有效的途徑之一，但常規(guī)潤滑不能對已磨損的工作表面進行修復(fù)。如能使材料在磨損過程中通過形成新的補償層來彌補磨損的工作表面，使材料具有自組織、自修復(fù)能力，則可有彌補常規(guī)潤滑方式的不足。

受人體自修復(fù)特性(如骨折后愈合、皮膚破損后表皮下的微血管破裂血液自凝固等現(xiàn)象)的啟發(fā)，自修復(fù)的概念首先由美國軍方提出并據(jù)此開發(fā)出光纖受損自修復(fù)技術(shù)。國內(nèi)研究者[1]基于仿生學(xué)原理，模仿人類手掌摩擦起繭的現(xiàn)象，提出了金屬磨損自修復(fù)的假設(shè)：借助一種或幾種仿生濕潤介質(zhì)時，摩擦表面會形成一層金屬保護膜，以補償工作表面產(chǎn)生的摩擦磨損。將自修復(fù)的概念引申到機械摩擦磨損方面，認(rèn)為對摩擦表面可以實現(xiàn)選擇性的物質(zhì)轉(zhuǎn)移以彌補磨損，將非生物摩擦副賦予生物摩擦副的特征。

金屬摩擦磨損自修復(fù)技術(shù)(auto-restoration technology，ART)又稱摩擦成膜自修復(fù)，是在機械摩擦過程中，利用摩擦產(chǎn)生的機械-電-化學(xué)作用，使得摩擦表面與自修復(fù)添加劑產(chǎn)生能量和物質(zhì)交換，從而在摩擦表面上形成具有一定厚度的、與金屬基體具有一定結(jié)合強度和良好力學(xué)性能修復(fù)層的修復(fù)過程[2]。在機械設(shè)備連續(xù)工作、無需解體的情況下，達到對摩擦副表面在線自修復(fù)的目的[3]。應(yīng)用這項技術(shù)不僅能大大降低機件磨損，還能在一定程度上修復(fù)處于長期運轉(zhuǎn)中的機件磨損表面，優(yōu)化配合間隙，延長機械裝備的使用壽命。

1　金屬自修復(fù)優(yōu)化改進

為實現(xiàn)表面自修復(fù)的優(yōu)化，學(xué)者們進行了一系列的研究，包括自修復(fù)的機理、添加劑的種類、濃度，作用時間和工況等對修復(fù)效果的影響，都取得了較好的成果。但由于自修復(fù)添加劑在很大程度上對材料具有選擇性、新型添加劑的開發(fā)又相對困難的情況下，對現(xiàn)有添加劑的自修復(fù)效果的改進研究成為目前研究的重點。

1.1自修復(fù)理論的完善

劉謙等人[4-5]首次提出金屬摩擦磨損自修復(fù)的原理并提出了條件優(yōu)化自修復(fù)的概念。條件優(yōu)化自修復(fù)是指通過摩擦條件的優(yōu)化達到最佳的摩擦磨損狀態(tài)，最終表現(xiàn)為整個摩擦副甚至是摩擦系統(tǒng)摩擦磨損性能的恢復(fù)，而不僅是摩擦副表面磨損的修復(fù)，此類自修復(fù)也統(tǒng)稱為“摩擦系統(tǒng)自修復(fù)”。趙立濤等人[6-7]提出摩擦自適應(yīng)修復(fù)概念并將自修復(fù)體系進行了深入和細化。根據(jù)添加劑的不同成膜方式可分為：(1)物理成膜，包括鋪展成膜和沉積成膜。由于軟金屬的面心立方結(jié)構(gòu)和各向同性的特點使其內(nèi)部在受壓下內(nèi)部進行相對滑移，從而具有自修復(fù)作用。例如金屬表面的銅膜、鉛膜以及混合軟金屬單質(zhì)膜；(2)化學(xué)成膜，包括金屬硫化物、天然礦物微粉羥基硅酸鎂/鋁等在金屬表面與金屬發(fā)生物理-化學(xué)復(fù)合作用生成的金屬陶瓷膜、化學(xué)反應(yīng)膜等；(3)原位化學(xué)自修復(fù)膜，模擬人的手掌等受摩擦?xí)纬奢^硬的耐磨性老繭，通過特殊添加劑，滲入到摩擦表面或生成新物質(zhì)，使金屬內(nèi)部得到改善[8]。這3種方式并不是孤立的，無論是金屬納米單質(zhì)的典型的物理成膜還是礦物粉體的化學(xué)成膜在理論上都存在滲透效應(yīng)。自修復(fù)過程分幾步完成，如圖1所示[9]：

1.2自修復(fù)添加劑的發(fā)展

自修復(fù)添加劑主要包括金屬單質(zhì)(如銅、鉛、錫)、金屬硫化物(MoS2等)、納米金屬氧化物Al2O3、礦物粉體材料(蛇紋石、凹凸棒石等)、實驗制備的無機碳酸鹽、稀土化合物等等。隨著納米技術(shù)的發(fā)展，早期微米級添加劑被性能更為優(yōu)異的納米添加劑代替，納米粒子粒度在100 nm以下。其制備方法主要有物理粉碎法、化學(xué)合成法，化學(xué)合成法里面又包括氣相沉積和水熱合成法等。

納米金屬單質(zhì)適應(yīng)性強，在低速重載的情況下有廣泛地適用性，納米銅顆粒具有良好的導(dǎo)熱性、耐腐蝕性和油分散性，當(dāng)作為自修復(fù)添加劑時對摩擦副具有良好的保護作用。研究發(fā)現(xiàn)[10]當(dāng)納米銅微粒在潤滑油中添加量為0.05%時，具有最優(yōu)的減摩抗磨性能。對納米鋅自修復(fù)研究時發(fā)現(xiàn)軟金屬修復(fù)時間短、易成膜的特性，但是載荷大小和摩擦副相對運動速度等對自修復(fù)的效果有很大的影響[11]。

在復(fù)合添加劑方面，柳鋼等[12]率先研究了Al+Sn復(fù)合金屬納米單質(zhì)在較大的載荷范圍下的極壓抗磨性能，通過實驗發(fā)現(xiàn)在低載荷階段的抗磨的作用主要來自金屬錫，而在高載荷階段的極壓效果則是由鋁粉產(chǎn)生的，驗證了研究不同添加劑的協(xié)同配伍關(guān)系的必要性；莫云輝等[13-14]在對鋅錫復(fù)合半流體脂自修復(fù)材料的摩擦磨損性能和自修復(fù)特性的研究中發(fā)現(xiàn)復(fù)合納米添加材料的修復(fù)效果強于單一納米顆粒添加劑。

金屬硫化物、碳化物及氧化物添加劑成膜機理與金屬單質(zhì)類似，但其有良好的抗腐蝕與抗氧化特性。SiO2、TiO2與Al2O3復(fù)合納米粉體的研究表明，Al2O3抗磨效果與SiO2、TiO2減磨效果協(xié)同配合，其減磨抗磨效果優(yōu)于單一添加劑[15-16]。

天然材料中發(fā)現(xiàn)的羥基硅酸鹽材料因其優(yōu)異的修復(fù)效果成為研究的焦點。摩圣(主要成分為羥基硅酸鋁)和PBCTM(主要成分為羥基硅酸鎂)分別從烏克蘭和俄羅斯引入中國，通過實驗室制備的羥基硅酸鎂并研究了其修復(fù)機理，從根本上解釋了天然礦石粉末自修復(fù)添加劑的作用機制，認(rèn)為在摩擦中Mg元素達到其“閃點”在化學(xué)作用下與基體元素發(fā)生了置換反應(yīng)，形成了高硬度、高強度的耐磨金屬陶瓷保護層[17-18]。綜合各類添加劑磨損性能如表1所示，其中所列元素抗磨損性能最好的為Ni單質(zhì)，在加入潤滑油中時潤滑油抗磨損性能提高了85.7%，耐磨性能提高了53.6%。

表1　幾種不同材料的摩擦性能的比較

對天然礦物添加劑的研究大部分集中在特定摩擦副中，一般需進行研磨處理和表面改性，以增加其分散穩(wěn)定性。自修復(fù)添加劑一般應(yīng)用在淬硬鋼、彈簧鋼以及高錳鋼等高耐磨性機件摩擦副之間，例如P20鋼、100Cr6等。天然礦石包括坡縷石、蛇紋石等，其中坡縷石是一種納米級棒晶聚集的富鋁羥基硅酸鎂礦物，納米顆粒呈針狀結(jié)構(gòu)。研究者將制備的該納米粉末通過C19H42BrN試劑改性，然后加入摩擦表面研究其減磨特性并找到了最佳添加濃度為0.8%[26]。其研究對于各類天然材料而言具有共通性，目前主要集中于應(yīng)用在不同摩擦副中時添加劑的最佳濃度的研究上。相似的研究還包括納米蒙脫石添加劑對45鋼摩擦副摩擦學(xué)性能的影響，證明了該添加劑的最佳添加濃度為3%[27]。

1.3自修復(fù)減磨抗摩性能的改進

1.3.1自修復(fù)添加劑減磨性能優(yōu)化

理論上具有自修復(fù)特性并不意味著有減磨效果，但實際檢測中無論是低剪切強度的金屬單質(zhì)膜還是硬度較高的金屬陶瓷膜都有比添加潤滑油時更小的摩擦系數(shù)，從微觀理論和修復(fù)機理來說，添加劑除了會在摩擦表面形成保護膜補償磨損外，其中另一個重要作用就是在摩擦表面起到微軸承的作用來減小摩擦系數(shù)即“滾珠軸承理論”[28]。

從圖2可以看出，越近似球形的納米顆粒的減磨效果越理想。因此將自修復(fù)添加劑制成球狀顆粒即可在對表面進行自修復(fù)的同時減小摩擦面的摩擦系數(shù)，起到抗摩減磨的作用。不同的形貌會對潤滑性產(chǎn)生影響，雖然可以用不同方法制備不同形貌的納米顆粒，但對其直徑的精確控制是目前研究的難點。

從表2中的數(shù)據(jù)不難看出：球形顆粒通常(水熱法合成)能擁有更小的直徑，而納米級添加劑的修復(fù)效果強于微米級添加劑，所以納米添加劑中球形顆粒的抗摩減磨效果強于其他形貌。

表2　納米粉末直徑　nm

1.3.2自修復(fù)添加劑抗摩損性能優(yōu)化

雖然摩擦學(xué)中相對滑動速度對摩擦因數(shù)影響較小，但其與自修復(fù)效果的關(guān)系仍需驗證。莫易敏等人首先研究了鋼銅摩擦副的磨損率和滑動速度之間的關(guān)系[29]，結(jié)果如圖3。但是該曲線受銅摩擦副的影響，磨損率隨相對滑動速度增加而減小的理論有較大的局限性；在鋼-銅摩擦副的試驗載荷范圍內(nèi)，磨損自補償潤滑油與常規(guī)潤滑油相比，隨著載荷增加其優(yōu)勢越顯著，因此在應(yīng)用納米單質(zhì)作為修復(fù)添加劑時應(yīng)該在合理的范圍內(nèi)盡可能的增加載荷。聶丹，楊綠等[30]對坡縷石添加劑的載荷效應(yīng)的研究表明：載荷增大時，摩擦過程產(chǎn)生的更高的溫度有利于摩擦化學(xué)反應(yīng)的進行，脫去結(jié)構(gòu)水后自修復(fù)膜層出現(xiàn)微孔狀態(tài)從而使摩擦副獲得較好的自修復(fù)性能。

齊效文等[31]研究了應(yīng)力和相對滑動速度對自修復(fù)性能的影響，實驗發(fā)現(xiàn)在特定的壓力和滑動速度下才能發(fā)生物理化學(xué)反應(yīng)形成自修復(fù)膜，此時能夠保證存在摩擦磨損而且磨損速率小于修復(fù)膜形成速率，自修復(fù)反應(yīng)成膜速度最為顯著，而這也間接證明了摩擦磨損是自修復(fù)成膜的必要條件。隨后進行了不同滑動速度下的摩擦副磨損率的研究，對比不同速度下的摩擦因數(shù)隨時間變化的曲線，發(fā)現(xiàn)純鋼摩擦副的摩擦因數(shù)隨著相對滑動速度的增加而減小，但在滑動速度的影響下修復(fù)效果改變不大[31]。這與前面的研究結(jié)果有所不同，分析導(dǎo)致差異的原因除了實驗誤差、添加劑的不同等原因外，最重要的是沒有統(tǒng)一的評價標(biāo)準(zhǔn)。

在優(yōu)化研究的同時自修復(fù)的作用機制逐漸被發(fā)現(xiàn)。楊育林等[32]進行了磨損時間對自修復(fù)性能的研究，從時間角度揭示了摩擦磨損自修復(fù)的修復(fù)機理，檢測發(fā)現(xiàn)自修復(fù)膜的生成過程包含磨粒磨損和摩擦化學(xué)反應(yīng)兩個階段。在修復(fù)膜形成之后會存在一個磨損過程，再到基體磨損時才能再次發(fā)生物理化學(xué)作用形成保護膜。隨著摩擦磨損試驗的進行，磨粒磨損和摩擦化學(xué)反應(yīng)交替發(fā)生。因此可以認(rèn)為自修復(fù)是發(fā)生在磨粒磨損后的化學(xué)反應(yīng)中。

1.3.3實際應(yīng)用及效果檢測

自修復(fù)添加劑最早在發(fā)動機[33]上得到應(yīng)用，銅和稀土復(fù)合添加劑，經(jīng)過超過300 h的試驗，檢測發(fā)動機的磨損量基本為零，發(fā)動機的扭矩提高而且耗油量減小，發(fā)動機的配合達到了理論設(shè)計值，彌補了制造誤差。通過氧化安定性和清凈分散性等模擬試驗[36]研究其主要使用性能指標(biāo)，并進行了空白試驗和兩種同類修復(fù)劑作為對比的參照試驗。而現(xiàn)實中，自修復(fù)添加劑的應(yīng)用也早就推廣開來：如汽車、摩托車強力修復(fù)劑，在磨合期內(nèi)即可進行使用，但不同品牌的修復(fù)劑效果差別較大。

2　自修復(fù)優(yōu)化研究的不足及展望

自金屬磨損自補償設(shè)想以來，開發(fā)出了多種自補償添加劑，但關(guān)于磨損自補償添加劑及其自補償摩擦學(xué)效應(yīng)的研究仍有待進一步完善。

(1)自修復(fù)添加劑對金屬抗摩減磨性能的改善效果已通過多種材料的實驗得到證實，但對其自修復(fù)的機理和補償過程仍不明確。

(2)不同溫度和載荷條件下，對添加劑修復(fù)效果和選擇依據(jù)，仍沒有形成系統(tǒng)的理論依據(jù)，相對滑動速度對自修復(fù)效果的影響也有待進一步驗證。

(3)對復(fù)合納米添加劑的研究還比較缺乏，添加劑之間的配伍關(guān)系還有待驗證。

(4)能形成化學(xué)反應(yīng)膜與滲透膜的非金屬單質(zhì)添加劑還比較缺乏，僅僅依靠金屬等納米化后形成的吸附膜不能達到基體修復(fù)的效果，只能算是對使用性能的修復(fù)。

(5)自修復(fù)實驗設(shè)備單一，大部分實驗在四球磨損試驗機上完成，缺乏對現(xiàn)實環(huán)境更加真實的模擬。

(6)缺乏對各種自修復(fù)層特性包括表面微觀結(jié)構(gòu)、表面硬度和成分等的分析研究，未來具有更寬適用條件和更加高效的添加劑將會是研究的重點和發(fā)展方向。

(7)現(xiàn)有的摩擦磨損自修復(fù)添加劑效果普遍比較溫和，修復(fù)時間較漫長且有些修復(fù)層的生成需要以磨損為代價；為彌補這一缺陷以微膠囊技術(shù)為主的快速修復(fù)技術(shù)逐漸興起。微膠囊技術(shù)的發(fā)展為金屬快速修復(fù)提供了一條更加迅速和有效的方式，未來會與現(xiàn)有技術(shù)相互融合和發(fā)展。

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(編輯李靜)

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Review on the performance of friction-reduction and wear-resistance with self-repair additives

WANG Yong, FU Xiuli, DU Qianqian, QIAO Yang

(School of Mechanical Engineering, University of Jinan, Jinan 250022, CHN)

Study on the improvement and optimization for self-repairing are summarized. Conclude the research of the performance optimization caused by wear mechanism, types, morphology and the grain size of self-repair additives and working condition such as time, relative sliping velocity and pressure. Point out the existed shortcomings of self-repairing technology from the prospective of optimization and improvement, and prospect the direction and thought of the future research.

self-repair; friction-reduction and wear-resistance; nano-particle; performance improvements

TH 117.1

A

王勇，男，1990年生，碩士研究生，主要研究方向為工程材料的摩擦磨損。

2015-04-14)

160112

*國家自然科學(xué)基金青年基金項目(51105172);山東省優(yōu)秀中青年科學(xué)家獎勵基金(BS2013ZZ004)