長(zhǎng)江流域藥品和個(gè)人護(hù)理用品污染狀況的研究進(jìn)展

陳　月，王風(fēng)賀，陸建剛，王風(fēng)云，包　健

（1.南京信息工程大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院，江蘇南京210044；2.南京師范大學(xué)環(huán)境學(xué)院，江蘇南京210023；3.江蘇省物質(zhì)循環(huán)與污染控制重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，江蘇南京210023；4.南京理工大學(xué)工業(yè)化學(xué)研究所，江蘇南京210094；5.江蘇省環(huán)境科學(xué)研究院，江蘇南京210036）

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長(zhǎng)江流域藥品和個(gè)人護(hù)理用品污染狀況的研究進(jìn)展

陳月1，2，王風(fēng)賀2，3，陸建剛1，王風(fēng)云4，包健5

（1.南京信息工程大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院，江蘇南京210044；2.南京師范大學(xué)環(huán)境學(xué)院，江蘇南京210023；3.江蘇省物質(zhì)循環(huán)與污染控制重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，江蘇南京210023；4.南京理工大學(xué)工業(yè)化學(xué)研究所，江蘇南京210094；5.江蘇省環(huán)境科學(xué)研究院，江蘇南京210036）

長(zhǎng)江作為我國(guó)多個(gè)城市的工業(yè)用水和飲用水水源地，其水質(zhì)直接影響到周邊居民生活和工業(yè)生產(chǎn)。對(duì)長(zhǎng)江流域藥品和個(gè)人護(hù)理用品的污染現(xiàn)狀、污染來源、污染控制及污染監(jiān)測(cè)等方面進(jìn)行總結(jié)和闡述，并與國(guó)內(nèi)外地區(qū)進(jìn)行了比較。藥品和個(gè)人護(hù)理用品在長(zhǎng)江流域的污染主要以抗生素為主，污水處理廠和養(yǎng)殖產(chǎn)業(yè)等是其污染的主要來源。

藥物和個(gè)人護(hù)理用品；污染現(xiàn)狀；廢水處理

藥品和個(gè)人護(hù)理用品（PPCPs）包括抗生素、消炎止痛藥、精神類藥物、合成麝香、獸藥等藥物和荷爾蒙，以及個(gè)人護(hù)理用品（化妝品、香皂、洗發(fā)水、染發(fā)劑等）〔1〕。環(huán)境中PPCPs含量很低，質(zhì)量濃度數(shù)量級(jí)一般在ng/L～μg/L，盡管PPCPs不具有急性毒性，但其能持續(xù)穩(wěn)定地存在，易造成慢性毒性，對(duì)人體健康和環(huán)境構(gòu)成潛在的威脅〔2〕。

長(zhǎng)江流域水環(huán)境污染較為嚴(yán)重，集中體現(xiàn)在水體的富營(yíng)養(yǎng)化、重金屬污染等方面。近年來水體環(huán)境中又出現(xiàn)了一些新型的污染物，如持久性有機(jī)污染物（POPs）〔3〕、藥物和個(gè)人護(hù)理品（PPCPs）〔4〕、內(nèi)分泌干擾物（EDCs）〔5〕、納米材料〔6〕和其他新型污染物〔7〕。

長(zhǎng)江作為我國(guó)多個(gè)城市的工業(yè)用水，其水質(zhì)直接影響到工業(yè)循環(huán)水系統(tǒng)的安全運(yùn)行，更為重要的是作為飲用水源，其水質(zhì)直接影響到長(zhǎng)江流域居民的飲用水安全，因此需要關(guān)注其面臨的環(huán)境及生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)。我國(guó)對(duì)PPCPs的研究起步比較晚，有限的文獻(xiàn)已經(jīng)表明，在長(zhǎng)江入?？?、珠江、黃浦江、海河和遼河等水體中已檢測(cè)出多種抗生素，引起了人們對(duì)PPCPs污染的高度重視。但我國(guó)是人口大國(guó)，對(duì)抗生素等藥物的需求量大，尤其需要盡快開展PPCPs污染研究〔8〕。筆者主要從長(zhǎng)江流域PPCPs污染現(xiàn)狀、污染來源、污染控制技術(shù)、污染監(jiān)測(cè)等方面進(jìn)行總結(jié)，討論了PPCPs污染控制存在的主要問題，并對(duì)后續(xù)研究提出建議。

1　污染現(xiàn)狀

目前，已從長(zhǎng)江流域中檢測(cè)出多種PPCPs〔4，9〕，并且以抗生素為主，消炎止痛藥次之，然后分別是精神類藥物、降壓藥和殺菌消毒劑，激素類藥物和消化類藥物等其他PPCPs則相對(duì)較少。

Xiaosong Chang等〔9〕在長(zhǎng)江重慶段檢測(cè)出四環(huán)素類抗生素，其中四環(huán)素和金霉素的質(zhì)量濃度均小于5 ng/L，而胡偉等〔10-11〕在海河天津段監(jiān)測(cè)出土霉素的最高質(zhì)量濃度為1 080 ng/L。根據(jù)2014年央視報(bào)道，在安徽滁州、安慶、阜陽、銅陵和蚌埠等地水源中，檢測(cè)出四環(huán)素質(zhì)量濃度10.82 ng/L、土霉素7.49 ng/L、金霉素7.34 ng/L、強(qiáng)力霉素6.8 ng/L。

Lihong Gao等〔12〕從長(zhǎng)江重慶段中檢測(cè)出羅紅霉素質(zhì)量濃度范圍為5～29 ng/L，泰樂菌素的質(zhì)量濃度在11～29 ng/L，在海河流域中檢測(cè)出羅紅霉素最高質(zhì)量濃度為3 700 ng/L，相對(duì)長(zhǎng)江流域而言其濃度高出幾百倍。

ChenxiWu等〔4，12〕在長(zhǎng)江流域檢測(cè)出多種PPCPs，其中紅霉素的平均質(zhì)量濃度最高，為296 ng/L，長(zhǎng)江重慶段的紅霉素質(zhì)量濃度為5～29 ng/L，脫水紅霉素質(zhì)量濃度為8～24 ng/L。

目前，在長(zhǎng)江流域檢測(cè)出的磺胺類抗生素主要有磺胺甲口惡唑、磺胺甲嘧啶、磺胺嘧啶、磺胺地索辛。Xiaosong Chang等〔9〕在長(zhǎng)江重慶段檢測(cè)出磺胺甲嘧啶的質(zhì)量濃度為5～6 ng/L，磺胺甲口惡唑質(zhì)量濃度為5～23 ng/L，磺胺嘧啶和磺胺地索辛的質(zhì)量濃度均小于5 ng/L，但是在長(zhǎng)江口（上海段，下同）磺胺甲口惡唑的質(zhì)量濃度為4.2～765 ng/L；Y.Yang等〔13〕在長(zhǎng)江口發(fā)現(xiàn)磺胺甲口惡唑的質(zhì)量濃度最高，為485 ng/L；而在中國(guó)香港的維多利亞港和國(guó)外的一些流域，如西班牙的埃布羅河和英國(guó)某些河口磺胺甲口惡唑的檢測(cè)濃度很低，甚至未被檢測(cè)出來〔14〕。

Xiaosong Chang等〔9〕在長(zhǎng)江重慶段檢測(cè)的諾氟沙星、環(huán)丙沙星和洛美沙星的質(zhì)量濃度均小于5 ng/L，其中氧氟沙星的質(zhì)量濃度為5～74 ng/L；Shichun Zou等〔15〕發(fā)現(xiàn)渤海灣（天津段）諾氟沙星的質(zhì)量濃度最高為6 800 ng/L，氧氟沙星的質(zhì)量濃度最高為5 100 ng/L，環(huán)丙沙星的質(zhì)量濃度最高也可達(dá)到390 ng/L，比長(zhǎng)江流域的含量高出很多〔12〕。氧氟沙星主要以原形自腎排泄，在體內(nèi)代謝很少，口服48 h內(nèi)尿中排出量約為給藥量的80%～90%，這也是造成其在水環(huán)境中濃度較高的一個(gè)原因。

Y.Yang等〔13〕分別在長(zhǎng)江入?？诩把睾５貐^(qū)、臨近的污水處理廠排放口及其上下游檢測(cè)了8種PPCPs，主要包括抗生素、消炎止痛藥、精神類藥物和激素類藥物，其檢測(cè)出的PPCPs情況如表1所示。

表1　長(zhǎng)江口及其沿海地區(qū)和污水處理廠周邊的水源中的PPCPs情況ng/L

從表1可知，8種PPCPs主要是非抗生素類污染，并且就非抗生素而言，不管在哪個(gè)采樣口，吲哚美辛的濃度基本都是最高的，其最高質(zhì)量濃度可達(dá)到979 ng/L，在廣州珠江中檢測(cè)出吲哚美辛的質(zhì)量濃度最高為40 ng/L。相比而言，長(zhǎng)江流域吲哚美辛的污染要比珠江流域嚴(yán)重很多。

2　污染來源

2.1醫(yī)藥生產(chǎn)和醫(yī)院廢水

ChenxiWu等〔4〕檢測(cè)了長(zhǎng)江流域中下游PPCPs的濃度，發(fā)現(xiàn)紅霉素的平均質(zhì)量濃度最高，為296 ng/L。紅霉素一般來源于醫(yī)院、養(yǎng)殖業(yè)等高濃度排放廢水中〔16〕。醫(yī)院也是水體產(chǎn)生高濃度PPCPs污染的重要來源之一。有調(diào)查〔17〕指出，在長(zhǎng)江三角洲檢測(cè)出的喹諾酮類抗生素主要來源于周邊城鎮(zhèn)中小醫(yī)院集中區(qū)〔18〕。

2.2養(yǎng)殖業(yè)

養(yǎng)殖業(yè)也存在濫用抗生素和激素的現(xiàn)象，很多養(yǎng)殖戶利用激素來加快家禽或者魚類的生長(zhǎng)，而這些抗生素和激素并不能完全被動(dòng)物所吸收，不能吸收的抗生素和激素則通過尿液和糞便排出到體外，直接進(jìn)入水體中，或者通過地表徑流和滲透的途徑進(jìn)入到水體中，造成水體PPCPs污染〔19〕。大量數(shù)據(jù)表明，在雞和其他家禽的排泄物中能夠檢測(cè)出抗生素〔20-21〕，這跟養(yǎng)殖戶將抗生素如磺胺甲嘧啶添加到飼料中以防止家禽生病有著密切關(guān)系。

長(zhǎng)江口海域有長(zhǎng)江口漁場(chǎng)、江外漁場(chǎng)、呂泗漁場(chǎng)、舟山漁場(chǎng)等大型魚類養(yǎng)殖場(chǎng)，養(yǎng)殖量約占中國(guó)漁業(yè)的70%，殘餌、生物排泄物和濫用藥物等漁場(chǎng)日常作業(yè)成為長(zhǎng)江口水體污染的來源渠道之一〔22〕。

調(diào)查顯示〔17〕，在長(zhǎng)江三角洲的瀏河口附近檢測(cè)出磺胺類和四環(huán)素類抗生素，雖然四環(huán)素類抗生素已被歐盟國(guó)家禁止用于動(dòng)物生長(zhǎng)促進(jìn)劑，但我國(guó)迄今仍沒有禁止將其添加到動(dòng)物飼料中。瀏河附近主要以農(nóng)業(yè)為主，其周邊存在大量的家畜和水產(chǎn)養(yǎng)殖區(qū)，故該處的磺胺類和四環(huán)素類抗生素的污染應(yīng)該與其有密切聯(lián)系。

睪酮作為一種天然雄激素，其最根本的來源是人與脊椎動(dòng)物的排放，在環(huán)境中的存在具有廣泛性，而一些人工合成雄激素則作為動(dòng)物的生長(zhǎng)促進(jìn)劑被用于畜禽養(yǎng)殖業(yè)中〔17〕。葛峰等〔23〕在南京地區(qū)4個(gè)污水處理廠進(jìn)出水中檢測(cè)出諾龍和睪酮，其質(zhì)量濃度分別為0.86～17.38 ng/L和5.04～16.89 ng/L，在上海某城市污水處理廠的出水中也檢測(cè)出諾龍和睪酮，其質(zhì)量濃度分別為51.9～101.6 ng/L和44.0～131.5 ng/L，表明現(xiàn)有污水處理設(shè)施不能完全去除諾龍和睪酮，盡管出水達(dá)標(biāo)排放，仍然具有一定的環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)。

2.3生活污水廠

2014年中國(guó)環(huán)境狀況公報(bào)顯示，長(zhǎng)江流域Ⅰ～Ⅲ類和劣Ⅴ類水質(zhì)斷面比例分別為78%、7.5%。據(jù)統(tǒng)計(jì)，2011年流域內(nèi)工業(yè)和城鎮(zhèn)生活污染源廢水排放量為342億t，其中長(zhǎng)江干流沿岸城市污廢水排量所占比例最大，大約為總排放量的50%左右，上海、南京、武漢、重慶、攀枝花等5個(gè)城市靠近長(zhǎng)江近岸的污染較為突出〔24〕。

Y.Yang等〔13〕研究了長(zhǎng)江口污水處理廠周邊PPCPs污染水平（表1），表1中數(shù)據(jù)顯示，污水處理廠周邊的PPCPs濃度過高，尤其是以污水處理廠排放口為甚，可知污水處理廠是PPCPs污染的一個(gè)重要來源，C.G.Daughton等〔25〕的研究也證實(shí)，污水處理廠是水環(huán)境中PPCPs污染的主要來源之一。

柯潤(rùn)輝等〔17〕調(diào)查顯示，上海某污水處理廠采用A/A/O技術(shù)處理廢水，對(duì)大部分藥物的處理效果并不顯著，對(duì)氧氟沙星的去除率為42%，磺胺甲唑的去除率為36%。姚光源等〔26〕指出，城市中水是工業(yè)循環(huán)冷卻水最理想的第二種水源，但上述尾水回用于工業(yè)循環(huán)冷卻水系統(tǒng)，可能在一定程度上影響現(xiàn)有冷卻水系統(tǒng)的運(yùn)行，尤其是水處理藥劑性能的發(fā)揮。

2.4家庭護(hù)理品的使用和過期藥品的丟棄

家庭護(hù)膚用品一般包括化妝品、香皂、洗發(fā)水、牙膏等，據(jù)Euromonitor統(tǒng)計(jì)，2014年中國(guó)化妝品零售交易規(guī)模為2 937億元（含個(gè)人護(hù)理產(chǎn)品），預(yù)計(jì)到2019年，這一規(guī)模將達(dá)到4 230億，年增長(zhǎng)率將穩(wěn)定在8%左右。

這些護(hù)理用品會(huì)在人們洗臉、沐浴或者游泳的時(shí)候排入到水體中〔27〕，每年也會(huì)有很多護(hù)理用品還未用完就直接被丟棄到環(huán)境中，通過垃圾填埋的方式污染土壤，或者通過滲透的方式進(jìn)入到水體中，造成水體PPCPs的污染〔28〕。

3　 PPCPs污染控制及檢測(cè)技術(shù)

3.1污染控制

一般污水處理廠主要是通過微生物降解和活性污泥吸附等方法去除水中的氮磷等污染物，但是不會(huì)針對(duì)PPCPs進(jìn)行特定污染物質(zhì)的去除，從而導(dǎo)致PPCPs的去除率較低，造成長(zhǎng)江流域中的PPCPs濃度較高。在污水處理廠常用的處理方法有物化法、生化法等〔29〕。

3.1.1物化法

PPCPs物化的處理方法包括光降解、膜分離、混凝沉淀以及反滲透等方法。M.Khraisheh等〔30〕發(fā)現(xiàn)，利用沉淀、生物降解和生物過濾等常規(guī)處理方法去除PPCPs時(shí)，其去除率較低，最大也只能夠達(dá)到25%。相對(duì)于傳統(tǒng)去除工藝，納濾技術(shù)對(duì)相對(duì)分子質(zhì)量在150～1 000的PPCPs截留效果比較好〔31〕，采用納濾膜處理工藝，能大幅度提高出水水質(zhì)，保障居民的用水安全。王淼〔32〕研究表明，納濾對(duì)阿奇霉素和美托洛爾的截留率超過99%。采用納濾處理三氯生和羥苯甲酮的去除率可達(dá)83%～91%，使用超濾處理三氯生的去除率也可以達(dá)到82%以上〔33-34〕，超濾對(duì)磺胺甲唑的截留率也在80%以上〔32〕。絮凝法對(duì)麝香的去除效果比較好，基本能達(dá)到50%～97%〔35〕，反滲透對(duì)大部分PPCPs的截留率也都在99%以上，但是在處理低濃度咖啡因時(shí)，其去除率只達(dá)到90%〔32〕。

物化法處理抗生素制藥工業(yè)廢水時(shí)，最常用的是活性炭吸附法，但活性炭吸附法對(duì)PPCPs的處理效果不是很好〔29〕。若將活性炭吸附處理后的尾水回用于工業(yè)循環(huán)水系統(tǒng)，應(yīng)該還要對(duì)PPCPs進(jìn)行特殊處理，以防微生物產(chǎn)生耐藥性，對(duì)工業(yè)循環(huán)水系統(tǒng)造成污染。相對(duì)于活性污泥法，高級(jí)氧化法對(duì)PPCPs的處理效果較好，其去除率可達(dá)到95%以上，經(jīng)其處理后的水源，比較適合回用于工業(yè)循環(huán)水中。

3.1.2生化法

傳統(tǒng)活性污泥法對(duì)消炎痛、安定、索他洛爾等藥物的去除率只有20%左右〔36〕，但是對(duì)撲熱息痛的去除率可達(dá)98.4%～99.9%。厭氧硝化污泥法對(duì)抗生素、天然雌激素、萘普生和麝香的去除率可達(dá)到80%～90%，但是厭氧硝化出水的水質(zhì)較差，運(yùn)行時(shí)間較長(zhǎng)〔35〕。采用A2/O工藝對(duì)15種藥物的總?cè)コ蕿?9.2%～82.8%，其中對(duì)咖啡因和酮洛芬的平均去除率高達(dá)95.3%，但是對(duì)卡馬西平、雙氯芬酸和普萘洛爾等藥物卻出現(xiàn)了負(fù)去除現(xiàn)象〔37〕。

3.1.3其他方法

通過土地滲透系統(tǒng)可以去除99%以上的吉非羅齊、布洛芬、萘普生〔29〕。養(yǎng)殖業(yè)廢水里含有大量的抗生素，經(jīng)過土壤滲濾系統(tǒng)后，在土壤中經(jīng)過一系列的物化、生物降解和吸附等過程去除〔39〕。

利用膜生物反應(yīng)器法（MBR）可以去除大部分的消炎止痛藥，其去除率達(dá)到50%～99%以上，對(duì)撲熱息痛的去除率也可達(dá)到99.6%～99.9%，但是對(duì)抗癲癇藥物的去除率較低，有時(shí)候還會(huì)出現(xiàn)負(fù)去除現(xiàn)象〔40〕。

3.2檢測(cè)技術(shù)

目前對(duì)PPCPs的檢測(cè)主要是氣相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用（GC-MS）和高效液相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用（HPLCMS）〔40-41〕。一般極性大、不易揮發(fā)、親水性的物質(zhì)（雙氯芬酸、阿司匹林、咖啡因等）用HPLC-MS檢測(cè)；極性小、易揮發(fā)、疏水性物質(zhì)（多環(huán)芳香族碳?xì)浠锏龋?，常用液相色譜法、薄層色譜法、毛細(xì)管電泳法、化學(xué)發(fā)光法和色譜聯(lián)用法檢測(cè)〔42〕。鑒于液相色譜富集與分離技術(shù)的限制，目前尚無法做到長(zhǎng)江水體中所有PPCPs的全分析。

4　總結(jié)和建議

目前對(duì)于珠江、海河、遼河等區(qū)域PPCPs的研究調(diào)查比較廣泛。相對(duì)于長(zhǎng)江流域在我國(guó)經(jīng)濟(jì)和社會(huì)發(fā)展中的戰(zhàn)略地位而言，對(duì)長(zhǎng)江流域PPCPs的調(diào)查研究有待深入，建議盡快對(duì)該流域進(jìn)行全面調(diào)查，為研究我國(guó)PPCPs污染提供基礎(chǔ)數(shù)據(jù)?，F(xiàn)有文獻(xiàn)表明，長(zhǎng)江流域PPCPs主要以抗生素和消炎止痛藥等藥物為主，在污水處理廠周邊PPCPs污染較重，若此類尾水回用于工業(yè)循環(huán)冷卻水系統(tǒng)，可能在一定程度上影響現(xiàn)有冷卻水系統(tǒng)水質(zhì)穩(wěn)定劑性能發(fā)揮。

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Research progress in pharmaceuticaland personalcare products（PPCPs）in the Yangtze River Valley，China

Chen Yue1，2，Wang Fenghe2，3，Lu Jiangang1，Wang Fengyun4，Bao Jian5
（1.CollegeofEnvironment Scienceand Engineering，Nanjing University of Information Science&Technology，Nanjing 210044，China；2.Schoolof Environment，Nanjing NormalUniversity，Nanjing210023，China；3.Jiangsu ProvincialKey Laboratory ofMaterialsCyclingand Pollution Control，Nanjing210023，China；4.Institute of IndustrialChemistry，Nanjing University of Scienceand Technology，Nanjing 210094，China；5.Jiangsu ProvincialAcademy of EnvironmentScience，Nanjing210036，China）

The Yangtze River as the source of industrialwaterand drinkingwater formany cities in China，itsquality has direct influence on the life of surrounding residents and industrial production.Therefore，the situation，source，control and monitoring of pollution from PPCPs in the Yangtze River Valley are summarized and expounded，and，furthermore，compared with other regions in China and abroad.The result shows thatantibiotics are themain pollution from PPCPs in the Yangtze River Valley，and wastewater treatment plantsand aquaculture industry are themain pollution sources.

pharmaceuticaland personalcare products；pollution situation；wastewater treatment

X703

A

1005-829X（2016）07-0011-05

國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目（41473071）；江蘇省普通高校研究生實(shí)踐創(chuàng)新計(jì)劃項(xiàng)目（SJLX15-0392）；江蘇省“六大人才高峰”項(xiàng)目（JNHB-008）；江蘇省環(huán)?？蒲姓n題（2015070）

陳月（1991—），碩士。通訊聯(lián)系人：王風(fēng)賀，副教授，

電話：025-84315190，E-mail：wangfenghe@njnu.edu.cn。［收稿日期］2016-03-15（修改稿）