不同有機(jī)肥中Cu、 Zn在農(nóng)田土壤中的有效性與形態(tài)歸趨

許 浩, 韓麗媛, 茹淑華, 張云青, 蘇德純*

(1 中國農(nóng)業(yè)大學(xué)資源與環(huán)境學(xué)院， 北京 100193; 2 河北農(nóng)林科學(xué)院農(nóng)業(yè)資源環(huán)境研究所， 石家莊 050051)

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不同有機(jī)肥中Cu、 Zn在農(nóng)田土壤中的有效性與形態(tài)歸趨

許 浩1, 韓麗媛1, 茹淑華2, 張云青1, 蘇德純1*

(1 中國農(nóng)業(yè)大學(xué)資源與環(huán)境學(xué)院， 北京 100193; 2 河北農(nóng)林科學(xué)院農(nóng)業(yè)資源環(huán)境研究所， 石家莊 050051)

【目的】畜禽糞便有機(jī)肥的施用是造成我國農(nóng)田土壤重金屬污染的重要原因之一。本文選用兩種典型規(guī)?；B(yǎng)殖場畜禽糞便有機(jī)肥，研究其在石灰性土壤和酸性土壤上施用1年后Cu、 Zn的有效性和形態(tài)歸趨，為客觀評價畜禽糞便有機(jī)肥中重金屬進(jìn)入土壤后的環(huán)境行為和生態(tài)風(fēng)險提供理論依據(jù)?！痉椒ā坎捎脺厥彝寥琅囵B(yǎng)試驗，在石灰性土壤和酸性土壤上分別設(shè)對照(CK)、 施2%雞糞(CM2%)、 施5%雞糞(CM5%)、 施與CM2%、 CM5%含等量Cu、 Zn的重金屬無機(jī)鹽溶液(CS2%、 CS5%)、 施2%豬糞(PM2%)、 施5%豬糞(PM5%)、 施與PM2%、 PM5%含等量Cu、 Zn的重金屬無機(jī)鹽溶液(PS2%、 PS5%)9個處理，每個處理設(shè)3次重復(fù)，在溫室條件下培養(yǎng)1年。測定土壤pH值， EDTA提取有效態(tài)Cu、 Zn以及采用改進(jìn)Tessier連續(xù)提取法提取的各形態(tài)Cu、 Zn的含量，分析雞糞、 豬糞及等量無機(jī)鹽溶液中Cu、 Zn進(jìn)入土壤后的有效性和形態(tài)歸趨?！窘Y(jié)果】施用雞糞和豬糞1年后，石灰性土壤的pH值降低，酸性土壤的pH值升高，施用5%豬糞時石灰性土壤pH值降低了0.23個單位，酸性土壤pH值升高了0.87個單位。施入雞糞、 豬糞1年后，石灰性土壤中有效態(tài)Zn和酸性土壤中有效態(tài)Cu、 Zn含量顯著增加，施用5%豬糞時酸性土壤中有效態(tài)Cu含量增加了1.95倍，施用5%雞糞時2種土壤中有效態(tài)Cu的含量均顯著低于等量無機(jī)鹽。施用雞糞和等量無機(jī)鹽后，2種土壤中交換態(tài)和有機(jī)結(jié)合態(tài)Cu的含量顯著增加，交換態(tài)、 碳酸鹽結(jié)合態(tài)、 有機(jī)結(jié)合態(tài)和鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)Zn的含量顯著增加; 施用豬糞和等量無機(jī)鹽后，2種土壤中交換態(tài)、 鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)和有機(jī)結(jié)合態(tài)Cu的含量顯著增加，碳酸鹽結(jié)合態(tài)和鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)Zn的含量顯著增加?！窘Y(jié)論】施用雞糞、 豬糞提高了石灰性土壤中Zn和酸性土壤中Cu、 Zn的有效性，高用量條件下雞糞中Cu的有效性低于等量無機(jī)鹽。1年后， 通過畜禽糞便有機(jī)肥帶入2種土壤中的Cu 主要以交換態(tài)和有機(jī)結(jié)合態(tài)的形式存在，Zn則主要以碳酸鹽結(jié)合態(tài)、 鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)和有機(jī)結(jié)合態(tài)的形式存在。2種土壤上有機(jī)肥帶入的Cu、 Zn轉(zhuǎn)化為鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)的比例低于等量無機(jī)鹽，2種有機(jī)肥帶入2種土壤中的Cu轉(zhuǎn)化為交換態(tài)和有機(jī)結(jié)合態(tài)的比例高于等量無機(jī)鹽。雞糞帶入的Zn轉(zhuǎn)化為交換態(tài)的比例在酸性土壤中低于等量無機(jī)鹽，但在石灰性土壤中則高于等量無機(jī)鹽。

有機(jī)肥; 銅; 鋅; 農(nóng)田土壤; 有效性; 形態(tài)歸趨

施用畜禽糞便有機(jī)肥不僅會增加土壤中Cu、 Zn的含量，而且對土壤Cu、 Zn的有效性及其形態(tài)轉(zhuǎn)化也有顯著影響。有研究表明，施用糞肥后土壤中有效態(tài)Cu、 Zn的含量顯著增加[8-11]，但華珞等[12]研究發(fā)現(xiàn)，施用有機(jī)肥后土壤中有效態(tài)Zn的含量明顯降低。在紫色水稻土壤長期施用有機(jī)肥后，可交換態(tài)、 碳酸鹽結(jié)合態(tài)、 鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)、 有機(jī)結(jié)合態(tài)和殘渣態(tài)Cu的含量均有所降低[13]，而在酸性土壤上長期單施有機(jī)肥后發(fā)現(xiàn)鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)和有機(jī)結(jié)合態(tài)Cu的含量與比例均增加[14]，土壤性質(zhì)對Cu、 Zn在土壤中的存在形態(tài)也有很大影響，酸性土壤和石灰性土壤中Zn的形態(tài)分配比例有明顯差異[15]。有機(jī)肥施入土壤后會發(fā)生礦化，趙明等[16]研究表明，豬糞培養(yǎng)120天后礦化率為55.4%。有機(jī)肥礦化過程中有機(jī)質(zhì)的含量和組分不斷變化，因此有機(jī)肥施用時間也會對重金屬存在形態(tài)產(chǎn)生影響。商和平等[17]對施用有機(jī)肥短期內(nèi)形態(tài)變化研究表明，石灰性土壤中施用雞糞6個月與施用1個月相比交換態(tài)Cu、 Zn發(fā)生了顯著變化。畜禽糞便有機(jī)肥進(jìn)入土壤后，開始分解較快，隨著時間的延長分解速率減小，1年后則趨于穩(wěn)定[18]。

研究不同畜禽糞便有機(jī)肥施入不同土壤1年后重金屬的形態(tài)歸趨，并與等量重金屬無機(jī)鹽做定量化比較，明確畜禽糞便有機(jī)肥中重金屬與無機(jī)鹽中重金屬的有效性和形態(tài)歸趨的差異，對了解不同有機(jī)肥中重金屬在不同農(nóng)田土壤中的生態(tài)毒性與轉(zhuǎn)化規(guī)律、 科學(xué)確定農(nóng)田土壤由不同有機(jī)肥帶入的重金屬負(fù)荷有重要意義。本文選用兩種典型規(guī)?；B(yǎng)殖場畜禽糞便有機(jī)肥，研究其在石灰性土壤和酸性土壤上施用1年后Cu、 Zn的形態(tài)歸趨和有效性，為客觀評價畜禽糞便有機(jī)肥中重金屬進(jìn)入土壤后的環(huán)境行為和生態(tài)風(fēng)險提供理論依據(jù)。

1　材料與方法

1.1供試材料

試驗用土壤分別為采自河北省河北農(nóng)林科學(xué)院大河試驗站的石灰性褐土(簡稱石灰性土壤)(38°07′32″N，114°23′00″E)和采自福建省閩侯縣的酸性黃泥土(簡稱酸性土壤)(26°11′29″N， 119°8′58″E)。土壤經(jīng)風(fēng)干、 粉碎、 過4 mm篩備用。試驗用雞糞、 豬糞分別采自河北省石家莊市典型的規(guī)?；B(yǎng)雞和養(yǎng)豬場，雞糞和豬糞添加少量草炭堆放腐熟1個月后風(fēng)干過篩備用。試驗用土壤和雞糞、 豬糞的基本化學(xué)性質(zhì)和Cu、 Zn含量見表1。

表1　供試土壤和有機(jī)肥料的基本化學(xué)性質(zhì)和銅、 鋅含量

1.2試驗設(shè)計

1.3土壤pH測定方法

取過1 mm篩的土壤樣品，采用去離子水浸提pH計法(水土比2.5 ∶1)測定土壤pH。

1.4土壤有效態(tài)重金屬提取方法和重金屬形態(tài)分級方法

土壤有效態(tài)Zn、 Cu用0.05 mol/L EDTA提取: 稱取過1 mm篩的10 g樣品放于100 mL離心管，加入0.05 mol/L EDTA(乙二胺四乙酸二鈉鹽溶液)50 mL，蓋緊離心管蓋子，置于振蕩機(jī)上200 r/min往復(fù)式振蕩2 h。于離心機(jī)上4 000 r/min離心10 min，過濾、 待測[19]。

土壤中Zn、 Cu形態(tài)分級采用改進(jìn)的Tessier連續(xù)提取法: 取過0.149 mm篩的土樣，用改進(jìn)Tessier連續(xù)提取法測定土壤中Cu、 Zn的賦存形態(tài)。所用改進(jìn)Tessier法[20]提取過程見圖1。殘渣態(tài)用差減法計算。

1.5土壤重金屬含量測定方法

EDTA提取液中有效態(tài)Cu、 Zn含量和連續(xù)提取法各步驟提取的各形態(tài)Cu、 Zn含量用原子吸收光譜法(TAS-990普析通用原子吸收分光光度儀)測定。土壤和有機(jī)肥Cu、 Zn全量測定用國家標(biāo)樣做質(zhì)量控制。

圖1　改進(jìn)的Tessier 連續(xù)提取法Fig.1　An improved Tessier sequential extraction method

1.6數(shù)據(jù)處理方法

數(shù)據(jù)處理、 繪制圖表使用Microsoft Office Excel 2010軟件。使用SAS 9.1.3軟件，在P<0.05水平下進(jìn)行統(tǒng)計分析，以不同字母表示達(dá)到顯著差異水平。

2　結(jié)果與分析

2.1施用雞糞、 豬糞對不同農(nóng)田土壤pH的影響

土壤pH值是影響土壤中重金屬有效性和環(huán)境行為的重要因素。從表2可以看出，在石灰性土壤上施用雞糞對土壤pH值沒有顯著影響，施用豬糞顯著降低了土壤pH值。施入5%的豬糞1年后，石灰性土壤pH值比對照降低了0.23個單位。施入無機(jī)鹽溶液的處理對土壤pH值變化影響不顯著。施入有機(jī)肥后土壤pH值降低，這可能主要是由于雞糞、 豬糞中的有機(jī)物在土壤中分解、 微生物代謝產(chǎn)生大量低分子有機(jī)酸導(dǎo)致土壤pH值降低所致[21]。

在酸性土壤上，雞糞、 豬糞的施用均顯著提高了酸性土壤的pH值，并且用量越高pH值增加越顯著。無機(jī)鹽溶液的施用也顯著提高了土壤的pH值。酸性土壤中施用有機(jī)肥后土壤pH值升高的原因可能是有機(jī)肥pH值本身高于酸性土壤，從而導(dǎo)致施入雞糞后土壤pH值上升。另外，畜禽糞便等有機(jī)肥在礦化的過程中會產(chǎn)生大量的腐殖質(zhì)等，它們包含羥基、 苯酚等官能團(tuán)，可以消耗土壤中質(zhì)子氫，與土壤中羥基鋁、 鐵水合氧化物發(fā)生配位體交換，降低土壤酸度，使土壤pH升高[22]。所用無機(jī)鹽溶液pH為6.7，也高于酸性土壤的pH，使得無機(jī)鹽處理土壤pH也增加。

表2　施用不同量畜禽糞便有機(jī)肥和無機(jī)鹽培養(yǎng)1年后石灰性土壤和酸性土壤的pH值

注(Note): 同列數(shù)據(jù)后不同字母表示同一處理組的不同處理之間差異達(dá)到5%顯著水平Values followed by different letters in a column are significantly different among different treatments at the same treatment group at 5% level.

2.2施用雞糞、 豬糞1年后土壤有效態(tài)Cu、 Zn含量

2.2.1 石灰性土壤有效態(tài)Cu、 Zn含量從圖2A可以看出，在石灰性土壤上，與對照相比施用雞糞對土壤中有效態(tài)Cu含量沒有顯著影響，施用豬糞則顯著增加了土壤中有效態(tài)Cu的含量。施入與雞糞、 豬糞等量的無機(jī)鹽溶液后均顯著增加了有效態(tài)Cu的含量，而且用量越高有效態(tài)Cu的增加越顯著。在5%用量水平下，施用雞糞、 豬糞后土壤有效態(tài)Cu含量顯著低于施用等量無機(jī)鹽，這表明雞糞、 豬糞中Cu的有效性均低于等量無機(jī)鹽中的Cu。造成上述結(jié)果的原因可能是雞糞、 豬糞中固相有機(jī)質(zhì)對Cu的吸附作用很強(qiáng)，從而降低了有效態(tài)含量[23]。

從圖2B可以看出，與對照相比施用雞糞、 豬糞均顯著增加了土壤有效態(tài)Zn的含量，并且隨著施用量的增加，有效態(tài)Zn含量增加越顯著，施用5%雞糞后有效態(tài)Zn含量增加了1.24倍。在同等用量水平下，施用雞糞、 豬糞與對應(yīng)等量無機(jī)鹽溶液后有效態(tài)Zn含量差異不顯著，這表明施用1年后，雞糞、 豬糞中Zn的有效性與等量Zn無機(jī)鹽相近。這種與Cu有效性差異的主要原因是因為有機(jī)質(zhì)對Cu、 Zn吸附能力不同所致，有機(jī)質(zhì)對Zn的吸附小于Cu[24-26]。

圖2　施用不同量畜禽糞便和無機(jī)鹽培養(yǎng)1年后石灰性土壤中有效態(tài)Cu、 Zn的含量Fig. 2　Concentration of available Cu and Zn in calcareous soil after the application of different amounts of manure and inorganic salt for 1 year[注(Note): 方柱上的不同小寫字母表示不同處理間差異達(dá)到5%顯著水平Different small letters above the bars mean significant among different treatments at 5% level. 圖中兩個CK統(tǒng)計結(jié)果字母不同是因為CM、 CS之間和PM、 PS之間分別進(jìn)行統(tǒng)計分析 The different letter between the two CK treatments is because of the statistical analysis of CM, CS and PM, PS respectively.]

2.2.2 酸性土壤中有效態(tài)Cu、 Zn含量從圖3A可以看出，在酸性土壤中，施用雞糞、 豬糞后土壤中有效態(tài)Cu含量與對照相比均顯著增加，而且用量越高有效態(tài)Cu的增加越顯著，其中施用5%豬糞使有效態(tài)Cu含量增加了1.95倍。施入等量的Cu無機(jī)鹽溶液后也均顯著增加了有效態(tài)Cu的含量。在5%用量水平下，施用雞糞后土壤有效態(tài)Cu含量顯著低于施用等量無機(jī)鹽，這表明雞糞中Cu的有效性低于等量無機(jī)鹽中的Cu的有效性。但豬糞處理土壤中有效態(tài)Cu含量與無機(jī)鹽處理之間差異不顯著。

圖3B表明，與對照相比，施用雞糞、 豬糞均顯著增加了土壤有效態(tài)Zn的含量，并且隨著施用量的增加，有效態(tài)Zn含量增加越顯著。和石灰性土壤上結(jié)果相同，在同等用量水平下，施用雞糞、 豬糞與對應(yīng)等量無機(jī)鹽溶液后土壤有效態(tài)Zn含量差異不顯著，這表明雞糞、 豬糞中Zn的有效性與等量Zn無機(jī)鹽在酸性土壤上也是相近的。

2.3施用雞糞、 豬糞1年后不同土壤中重金屬Cu、 Zn的賦存形態(tài)變化

圖3　施用不同量畜禽糞便和無機(jī)鹽培養(yǎng)1年后酸性土壤中有效態(tài)Cu、 Zn的含量Fig. 3　Concentration of available Cu and Zn in acid soil after application of different amounts of manure and inorganic salt for 1 year[注(Note): 方柱上的不同小寫字母表示不同處理間差異達(dá)到5%顯著水平Different small letters above the bars mean significant among different treatments at 5% level. 圖中兩個CK統(tǒng)計結(jié)果字母不同是因為CM、 CS之間和PM、 PS之間分別進(jìn)行統(tǒng)計分析 The different letter between the two CK treatments is because of the statistical analysis of CM, CS and PM, PS respectively.]

2.3.1 施用雞糞后不同土壤中重金屬Cu、 Zn的賦存形態(tài)從表3中可以看出，在石灰性土壤中，施用雞糞和等量Cu無機(jī)鹽后土壤交換態(tài)和有機(jī)結(jié)合態(tài)Cu的含量及占土壤全Cu的比例均顯著增加，用量越高增加越顯著。雞糞和無機(jī)鹽處理間交換態(tài)含量差異不顯著，有機(jī)結(jié)合態(tài)含量雞糞處理顯著高于等量無機(jī)鹽處理。這表明通過雞糞和無機(jī)鹽帶入石灰性土壤中的Cu主要以交換態(tài)和有機(jī)結(jié)合態(tài)的形式存在，雞糞帶入的Cu轉(zhuǎn)化為有機(jī)結(jié)合態(tài)的比例更高。無機(jī)鹽處理也顯著增加了石灰性土壤中碳酸鹽結(jié)合態(tài)和鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)Cu的含量。表明無機(jī)鹽處理帶入的Cu還轉(zhuǎn)化為了碳酸鹽結(jié)合態(tài)和鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)。殘渣態(tài)Cu的含量與所占比例變化不顯著。

施用雞糞和等量Zn無機(jī)鹽1年后石灰性土壤中交換態(tài)、 碳酸鹽結(jié)合態(tài)、 有機(jī)結(jié)合態(tài)和鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)Zn的含量均顯著增加，雞糞處理交換態(tài)Zn含量顯著高于無機(jī)鹽處理，鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)和有機(jī)結(jié)合態(tài)含量則顯著低于無機(jī)鹽處理。這表明雞糞和無機(jī)鹽帶入石灰性土壤中的Zn主要以交換態(tài)、 碳酸鹽結(jié)合態(tài)、 有機(jī)結(jié)合態(tài)和鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)的形式存在。雞糞帶入的Zn轉(zhuǎn)化為交換態(tài)的量更高，無機(jī)鹽帶入的Zn轉(zhuǎn)化為鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)和有機(jī)結(jié)合態(tài)的量更高。

在酸性土壤上，施用雞糞和等量Cu無機(jī)鹽后土壤中交換態(tài)、 碳酸鹽結(jié)合態(tài)和有機(jī)結(jié)合態(tài)Cu的含量與占全銅的比例顯著增加，碳酸鹽結(jié)合態(tài)含量雞糞處理顯著高于無機(jī)鹽處理，有機(jī)結(jié)合態(tài)含量在低用量時雞糞處理大于無機(jī)鹽處理，在高用量時無機(jī)鹽處理大于雞糞處理。這表明雞糞和無機(jī)鹽帶入酸性土壤中的Cu主要以交換態(tài)和有機(jī)結(jié)合態(tài)的形式存在，雞糞和無機(jī)鹽帶入的Cu在不同用量條件下分配比例存在差異。無機(jī)鹽處理還顯著增加了酸性土壤中鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)Cu的含量，雞糞處理顯著降低了鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)的含量，表明無機(jī)鹽處理帶入的Cu還轉(zhuǎn)化為了碳鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)。酸性土壤中殘渣態(tài)Cu的變化規(guī)律與在石灰性土壤中一致。

施用雞糞和等量Zn無機(jī)鹽1年后酸性土壤中交換態(tài)、 碳酸鹽結(jié)合態(tài)、 鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)、 有機(jī)結(jié)合態(tài)和殘渣態(tài)Zn含量也均顯著增加。交換態(tài)、 碳酸鹽結(jié)合態(tài)和殘渣態(tài)所占的比例增大，而鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)和有機(jī)結(jié)合態(tài)Zn所占的比例減小，雞糞處理和無機(jī)鹽處理之間碳酸鹽結(jié)合態(tài)、 鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)和殘渣態(tài)含量差異不顯著，雞糞處理有機(jī)結(jié)合態(tài)含量顯著高于無機(jī)鹽處理，交換態(tài)含量顯著低于無機(jī)鹽處理，這說明雞糞和無機(jī)鹽的Zn進(jìn)入酸性土壤后都可轉(zhuǎn)化為交換態(tài)、 碳酸鹽結(jié)合態(tài)、 鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)、 有機(jī)結(jié)合態(tài)和殘渣態(tài)，而且Zn有從鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)和有機(jī)結(jié)合態(tài)向交換態(tài)、 碳酸鹽結(jié)合態(tài)和殘渣態(tài)轉(zhuǎn)化的趨勢。雞糞帶入的Zn轉(zhuǎn)化為有機(jī)結(jié)合態(tài)的比例更高，無機(jī)鹽處理帶入的Zn轉(zhuǎn)化為交換態(tài)的比例更高。

2.3.2 施用豬糞后不同土壤中重金屬Cu、 Zn的賦存形態(tài)表4為施用不同量豬糞和與等量重金屬無機(jī)鹽溶液培養(yǎng)1年后，石灰性土壤和酸性土壤中不同形態(tài)的Cu、 Zn含量與其占全量Cu、 Zn的比例。

從表4中可以看出，在石灰性土壤中，施用豬糞和等量無機(jī)鹽后土壤中交換態(tài)、 鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)和有機(jī)結(jié)合態(tài)Cu的含量與所占比例顯著增加，隨著用量的增加，含量與所占比例變化越顯著。鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)含量無機(jī)鹽處理顯著高于豬糞處理，高用量條件下交換態(tài)和有機(jī)結(jié)合態(tài)含量豬糞處理顯著高于無機(jī)鹽處理。這表明豬糞和無機(jī)鹽帶入石灰性土壤中的Cu都主要以交換態(tài)、 鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)和有機(jī)結(jié)合態(tài)的形式存在。無機(jī)鹽帶入的Cu轉(zhuǎn)化為鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)的比例更高，用量較高時豬糞帶入的Cu轉(zhuǎn)化為交換態(tài)和有機(jī)結(jié)合態(tài)的比例更高。高用量時施用豬糞和無機(jī)鹽顯著增加了殘渣態(tài)Cu的含量，這表明用量較高時豬糞和無機(jī)鹽帶入的Cu部分還轉(zhuǎn)化為殘渣態(tài)。

施用豬糞和等量Zn無機(jī)鹽1年后石灰性土壤中碳酸鹽結(jié)合態(tài)、 鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)和有機(jī)結(jié)合態(tài)Zn的含量與占全Zn的比例均顯著增加，碳酸鹽結(jié)合態(tài)含量豬糞處理與無機(jī)鹽處理之間則無顯著差異，高用量條件下無機(jī)鹽處理鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)和有機(jī)結(jié)合態(tài)含量顯著高于豬糞處理。這說明豬糞和等量無機(jī)鹽帶入石灰性土壤中的Zn主要以碳酸鹽結(jié)合態(tài)、 鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)和有機(jī)結(jié)合態(tài)的形式存在，用量較高時無機(jī)鹽帶入的Zn轉(zhuǎn)化為鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)和有機(jī)結(jié)合態(tài)的比例更高。殘渣態(tài)Zn的變化趨勢與Cu一致。

施用豬糞和等量無機(jī)鹽1年后酸性土壤中碳酸鹽結(jié)合態(tài)、 鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)Zn的含量與占全Zn的比例也顯著增加，鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)含量豬糞處理和無機(jī)鹽處理之間無顯著差異，高用量條件下碳酸鹽結(jié)合態(tài)含量無機(jī)鹽處理顯著高于豬糞處理，這說明豬糞和無機(jī)鹽帶入酸性土壤中的Zn主要以碳酸鹽結(jié)合態(tài)和鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)的形式存在，用量較高時無機(jī)鹽帶入的Zn進(jìn)入碳酸鹽結(jié)合態(tài)的比例更高。施用無機(jī)鹽還顯著增加了土壤中交換態(tài)和有機(jī)結(jié)合態(tài)Zn的含量，表明無機(jī)鹽帶入酸性土壤中的Zn還轉(zhuǎn)化為了交換態(tài)和有機(jī)結(jié)合態(tài)。殘渣態(tài)Zn的含量增加但比例變化不顯著。

3　討論

隨著規(guī)?；B(yǎng)殖的發(fā)展，畜禽糞便產(chǎn)生量逐漸增多，作為有機(jī)肥施入農(nóng)田是畜禽糞便資源利用的主要途徑，明確畜禽糞便有機(jī)肥中重金屬與無機(jī)鹽中重金屬的有效性和形態(tài)歸趨的差異，可以為畜禽糞便資源的合理與安全利用提供理論依據(jù)。本研究表明，施用雞糞、 豬糞培養(yǎng)1年后，石灰性土壤中有效態(tài)Zn的含量和酸性土壤中有效態(tài)Cu、 Zn的含量顯著增加，這主要是有機(jī)肥本身帶入了有效態(tài)Cu、 Zn和有機(jī)肥在腐解過程中產(chǎn)生有機(jī)酸對土壤中原有非有效態(tài)Zn的活化共同作用的結(jié)果[27]。Lipoth等[28]研究也發(fā)現(xiàn)，長期施用有機(jī)肥會造成土壤中有效態(tài)Cu、 Zn含量的增加。姚麗賢等[29]研究結(jié)果也表明，施用糞肥明顯提高了土壤中有效態(tài)Cu、 Zn的含量與所占的比例。本研究還表明，在高用量條件下兩種土壤中雞糞中Cu的有效性比無機(jī)鹽中的Cu低，這是由于雞糞中固相有機(jī)質(zhì)對Cu的吸附作用強(qiáng)于水溶性有機(jī)質(zhì)對Cu的絡(luò)合作用，降低了Cu在土壤中的有效性[30]，這表明雞糞中Cu的有效性較低，生態(tài)毒性比無機(jī)鹽小。

重金屬的毒性和遷移能力很大程度上也取決于它們在土壤中各種形態(tài)存在的數(shù)量比例，不同形態(tài)的重金屬在土壤系統(tǒng)中的循環(huán)過程存在顯著差異。有機(jī)肥中含有大量的有機(jī)質(zhì)能夠吸附和絡(luò)合重金屬，施入土壤后會影響外源重金屬形態(tài)轉(zhuǎn)化的過程[31]。本研究表明，雞糞、 豬糞中的Cu、 Zn進(jìn)入石灰性土壤和酸性土壤后部分轉(zhuǎn)化為有機(jī)結(jié)合態(tài)。這是由于雞糞、 豬糞增加了土壤中腐殖質(zhì)的含量，腐殖質(zhì)與Cu、 Zn的絡(luò)合使有機(jī)結(jié)合態(tài)Cu、 Zn的含量增加[32]。劉霞等[33]研究表明，有機(jī)質(zhì)結(jié)合態(tài)重金屬與有機(jī)質(zhì)的含量呈正相關(guān)。劉平等[34]研究也表明，有機(jī)結(jié)合態(tài)Cu隨有機(jī)肥用量的增加而增加。

通常情況下，土壤中重金屬交換態(tài)所占比例很低，殘渣態(tài)所占比例較高[35]。外源重金屬進(jìn)入土壤會向各個形態(tài)轉(zhuǎn)化，本研究表明，施用有機(jī)肥后石灰性土壤和酸性土壤中交換態(tài)、 鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)、 碳酸鹽結(jié)合態(tài)和有機(jī)結(jié)合態(tài)Cu、 Zn的含量均不同程度地增加。但是Cu、 Zn之間的形態(tài)分配比例存在差異，本研究表明，有機(jī)肥帶入石灰性土壤和酸性土壤中的Cu轉(zhuǎn)化為有機(jī)結(jié)合態(tài)的比例高于Zn，Zn轉(zhuǎn)化為碳酸鹽結(jié)合態(tài)和鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)的比例高于Cu。這是由于Cu、 Zn對土壤中不同組分的吸附能力不同造成的，Cu與有機(jī)質(zhì)的吸附能力更強(qiáng)，Zn與碳酸鹽和鐵錳氧化物的吸附能力更強(qiáng)[36]。

不同來源有機(jī)肥中重金屬的形態(tài)變化也有差異，本研究表明，施用雞糞顯著增加了石灰性土壤和酸性土壤中交換態(tài)Zn的含量與所占比例，施用豬糞后降低了2種土壤中交換態(tài)Zn的含量與所占比例，這可能與試驗所用的雞糞中Zn含量遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于豬糞中Zn含量有關(guān)，說明有機(jī)肥本身重金屬的含量會對形態(tài)產(chǎn)生影響。Ma等[37]研究也表明重金屬全量會影響其存在形態(tài)。有機(jī)肥中重金屬進(jìn)入土壤后的形態(tài)轉(zhuǎn)化會因有機(jī)質(zhì)含量、 重金屬種類、 有機(jī)肥來源等因素產(chǎn)生差異，因此對土壤造成的生態(tài)毒性也會有差異。

4　結(jié)論

1)施用雞糞和豬糞1年后，石灰性土壤pH降低，酸性土壤pH升高。施用雞糞和豬糞顯著提高了石灰性土壤中Zn和酸性土壤中Cu、 Zn的有效性。在高用量條件下，雞糞中Cu的有效性低于等量無機(jī)鹽中Cu的有效性。

2)施用雞糞和豬糞1年后，通過雞糞進(jìn)入酸性土壤和石灰性土壤中的Cu主要以交換態(tài)和有機(jī)結(jié)合態(tài)的形式存在，Zn主要以交換態(tài)、 碳酸鹽結(jié)合態(tài)、 鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)和有機(jī)結(jié)合態(tài)的形式存在; 通過豬糞進(jìn)入酸性土壤和石灰性土壤中的Cu主要以交換態(tài)、 鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)和有機(jī)結(jié)合態(tài)的形式存在，Zn主要以碳酸鹽結(jié)合態(tài)和鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)的形式存在。

3)與等量無機(jī)鹽相比，2種有機(jī)肥中Cu、 Zn進(jìn)入石灰性土壤和酸性土壤后轉(zhuǎn)化為鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)的比例較低，Cu進(jìn)入石灰性土壤和酸性土壤后轉(zhuǎn)化為交換態(tài)和有機(jī)結(jié)合態(tài)的比例較高，雞糞帶入的Zn轉(zhuǎn)化為交換態(tài)的比例在酸性土壤中低于等量無機(jī)鹽，在石灰性土壤中高于等量無機(jī)鹽。

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Bioavailability and form tendency of Cu and Zn in farmland soils after application of different 化趨勢與溫度變化趨勢相organic fertilizers

XU Hao1， HAN Li-yuan1， RU Shu-hua2， ZHANG Yun-qing1， SU De-chun1*

(1CollegeofResourcesandEnvironmentalSciences,ChinaAgriculturalUniversity,Beijing100193,China; 2InstituteofAgro-resourceandEnvironment,HebeiAcademyofAgricultureandForestrySciences,Shijiazhuang050051,China)

【Objectives】 The application of livestock and poultry manure is one of the most important causes of heavy metal contamination in agricultural soils in China. In this paper, two kinds of typical livestock and poultry manure from large-scale farms were applied to soils for 1 year to investigate the bioavailability and form transformation of Cu and Zn in calcareous soil and acid soil. The results will provide theoretical basis for evaluating the environmental behavior and ecological risk of heavy metals in livestock and poultry manure. 【Methods】 A soil incubation experiment was conducted with calcareous soil and acid soil under greenhouse condition for 1 year. Nine treatments were designed: control(CK), 2% chicken manure(CM2%), 5% chicken manure(CM5%), equivalent inorganic Cu or Zn salt solutions with CM2% and CM5%(CS2%, CS5% respectively), 2% pig manure(PM2%), 5% pig manure(PM5%), equivalent inorganic Cu or Zn salt solutions with PM2% and PM5% (PS2%, PS5% respectively). Soil pH, EDTA extractable Cu and Zn contents, different forms of Cu and Zn contents were determined, and the bioavailability and form transformation of Cu and Zn from livestock and poultry manure were analyzed. 【Results】 The pH value decreased in calcareous soil but increased in acid soil after the application of chicken and pig manure, and the pH value of calcareous soil decreased 0.23 units while that of acid soil increased 0.87 units in PM5% treatment. After the application of chicken and pig manure for 1 year, the contents of available Zn in calcareous soil and the contents of available Cu and Zn in acid soil increased significantly. The available Cu increased by 1.95 times in acid soil in PM5% treatment and the contents of available Cu in CM 5% treatment were lower than those in CS5% treatment. After the application of chicken manure and equivalent inorganic salt solutions, the contents of exchangeable Cu, organic bound Cu and exchangeable Zn, carbonate bound Zn, organic bound Zn, Fe-Mn oxides bound Zn increased significantly both in calcareous soil and acid soil. And after the application of pig manure and equivalent inorganic salt solutions, the contents of exchangeable Cu, Fe-Mn oxides bound Cu, organic bound Cu and carbonate bound Zn, Fe-Mn oxides bound Zn increased significantly both in calcareous soil and acid soil. 【Conclusions】 The application of chicken and pig manure enhanced the bioavailability of Zn in calcareous soil and the bioavailability of Cu, Zn in acid soil, while the bioavailability of Cu in chicken manure was lower than equivalent inorganic salt at high dosage treatment. Cu added into both two soils through chicken and pig manure was mainly in the forms of exchangeable and organic bound form, while Zn was mainly in the forms of carbonate bound, Fe-Mn oxides bound and organic bound form. The proportions of Fe-Mn oxides bound Cu and Zn through chicken and pig manure were lower than those through equivalent inorganic salt and the proportions of exchangeable Cu and organic bound Cu were higher than those through equivalent inorganic salt in two kinds of soil. The proportion of exchangeable Zn through chicken manure was lower in acid soil while it was higher in calcareous soil than that through equivalent inorganic salt.

organic fertilizer; Cu; Zn; farmland soil; bioavailability; form tendency

2015-09-23接受日期: 2015-12-11網(wǎng)絡(luò)出版日期: 2016-06-03

國家自然科學(xué)基金項目(41271488); 河北省自然科學(xué)基金項目(C2013301066)資助。

許浩(1991—)， 男， 山東淄博人， 碩士研究生， 主要從事土壤重金屬污染控制與修復(fù)研究。 E-mail:haox0615@126.com

E-mail: dcsu@cau.edu.cn.

S141

A

1008-505X(2016)04-0998-12