電解錳渣綜合利用評(píng)述

吳　　霜，王家偉，劉　　利，王海峰，趙平源（1．貴州大學(xué)材料與冶金學(xué)院，貴州貴陽550025；2．貴州省冶金工程與過程節(jié)能重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室）

電解錳渣綜合利用評(píng)述

吳霜1，2，王家偉1，2，劉利1，2，王海峰1，2，趙平源1，2
（1．貴州大學(xué)材料與冶金學(xué)院，貴州貴陽550025；2．貴州省冶金工程與過程節(jié)能重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室）

電解錳渣是電解錳過程中產(chǎn)生的過濾酸浸渣。近幾年來，隨著電解錳行業(yè)的快速發(fā)展，帶來了很大利益的同時(shí)也帶來了嚴(yán)重的環(huán)境污染問題，對(duì)電解錳渣的資源化利用已經(jīng)成為亟待解決的問題，現(xiàn)已成為電解金屬錳行業(yè)和環(huán)境保護(hù)領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)。介紹了目前電解錳渣綜合利用的研究進(jìn)展，總結(jié)了目前各種方法的不足，并提出了一些對(duì)電解錳渣的研究及應(yīng)用前景的想法，旨在為未來電解錳廢渣的資源化綜合利用提供參考。

電解錳渣；綜合利用；錳回收

金屬錳是鋼鐵工業(yè)、有色金屬冶金、磁性材料加工及化工等領(lǐng)域不可或缺的重要原材料之一，在國(guó)民經(jīng)濟(jì)中占有重要的地位。錳是地殼中分布比較廣泛的元素之一，主要是作為氧化物礦的形式存在。隨著國(guó)外一些國(guó)家相繼將錳列入國(guó)家戰(zhàn)略資源后，中國(guó)在“十一五”規(guī)劃中也將錳列為國(guó)家重要的戰(zhàn)略物資?，F(xiàn)在純錳主要通過電解法來制取，但在制造過程中會(huì)產(chǎn)生大量的錳廢渣，大概每生產(chǎn)1 t金屬錳所產(chǎn)生的渣量為7～9 t。電解錳廢渣是電解金屬錳的過程中產(chǎn)生的過濾酸渣，現(xiàn)在電解錳企業(yè)主要是將廢渣送到堆場(chǎng)筑壩堆存，堆放消耗大面積土地的同時(shí)，還造成了嚴(yán)重的環(huán)境污染問題。2011年，四川省某電解錳廠因山體爆發(fā)特大泥石流，沖擊尾礦壩，最終造成潰壩，導(dǎo)致有毒尾礦渣順江水之勢(shì)流入下游的涪江，整個(gè)綿陽市的飲用水受到了嚴(yán)重污染而大面積停水。為了防止此類事故再次發(fā)生，針對(duì)電解錳渣的處理，學(xué)者及科研人員已進(jìn)行了大量研究，目前其資源化綜合利用主要包括電解錳渣中錳的回收、制作全價(jià)肥、制作水泥緩凝劑、用作鋪路材料和制磚等方面，但仍存在諸多問題。隨著國(guó)家對(duì)環(huán)境問題的重視和新環(huán)保法的實(shí)施，最大程度地降低錳渣帶來的各種危害，創(chuàng)新性地開展電解錳廢渣綜合利用的研究已經(jīng)刻不容緩。本文擬對(duì)電解錳渣的綜合利用做評(píng)述，并提出一些新的想法，為后續(xù)研究奠定基礎(chǔ)。

1　電解錳渣綜合利用現(xiàn)狀

1.1電解錳渣中錳的回收

國(guó)外很早就開展了電解金屬錳的生產(chǎn)，采用高品位的錳礦石經(jīng)還原焙燒再進(jìn)行浸出，這樣得到的錳渣中幾乎不含可溶性錳，并且錳渣中有害雜質(zhì)很少，能很高效地生產(chǎn)金屬錳。而國(guó)內(nèi)電解錳金屬生產(chǎn)的開展卻比較晚，由于受到錳礦石品味低、提取及過濾工藝的限制，電解金屬錳后的渣中還含有一定量的可溶性金屬錳，約占渣干重的1.5%～2%，造成資源的嚴(yán)重浪費(fèi)，因此，其回收利用的價(jià)值不容小覷。目前，提取電解錳廢渣或低品位錳礦中錳的方法主要有物理化學(xué)法、機(jī)械力化學(xué)法和細(xì)菌浸取法等。劉作華等［1］利用水洗錳渣的方法，采用碳酸銨作沉淀劑，通過實(shí)驗(yàn)選出合理的渣水質(zhì)量比、沉淀劑用量及pH，最優(yōu)條件下獲得的錳的回收率高達(dá)99.8%，能實(shí)現(xiàn)資源的充分利用。范丹等［2］選取A、B、C、D、E 5種不同的浸取助劑浸取錳渣中的Mn2+，研究得到，當(dāng)選擇助劑E且用量為0.6%、酸礦質(zhì)量比為0.3∶1、固液質(zhì)量比為1∶3、浸出溫度為60℃、浸出時(shí)間為90 min工藝條件下得到的Mn2+的浸出率達(dá)52.8%。劉閨華等［3］在隔膜式壓濾機(jī)中利用清水循環(huán)逆流洗滌的方法對(duì)電解錳渣濾餅進(jìn)行循環(huán)洗滌，優(yōu)化的工藝方法可以將錳的殘留量由1.85%下降至0.8%，回收效率超過56%。Ouyang Yuzhu等［4］研究了超聲助劑浸取法從錳渣中二次提取金屬錳，當(dāng)浸出率相同時(shí)，其所用時(shí)間僅為普通無浸取助劑浸取法的1/8，當(dāng)其他條件完全相同時(shí)，錳的浸出率卻是普通無浸取助劑浸取法的2.69倍。

近幾年，研究人員發(fā)現(xiàn)通過微生物也能很好地從礦石中提取有用金屬，生物浸出技術(shù)的研究及應(yīng)用前景不容小覷。曹建兵［5］利用從廢渣中分離得到的微生物Fusarium sp.和Serratia.sp.來進(jìn)行電解錳渣的生物浸出實(shí)驗(yàn)，在最佳浸出條件下，Serratia.sp.的浸出效率達(dá)到76.9%，而Fusarium sp.則達(dá)到了82.5%。B.P.Xin等［6］利用單獨(dú)作用下最高浸取效率為93%的硫氧化細(xì)菌和最高浸出效率為81%的黃鐵礦浸出細(xì)菌，通過先加硫氧化細(xì)菌后加黃鐵礦細(xì)菌來提取電解錳廢渣中的錳，在一定條件下，最高回收率達(dá)到98.1%。李浩然等［7］利用取自某酸性礦水的J13菌種來對(duì)錳渣進(jìn)行生物浸取，黃鐵礦作為還原劑、選取質(zhì)量濃度為40 g/L的礦漿、pH調(diào)節(jié)為2左右、溫度控制在30℃，錳的浸出率是最高的，接近100%。因此，如果找到合適的菌種，加以合適的條件，微生物浸礦技術(shù)在處理復(fù)雜礦物質(zhì)及解決重金屬污染方面勢(shì)必會(huì)具有廣泛的應(yīng)用前景和經(jīng)濟(jì)社會(huì)價(jià)值。

1.2電解錳渣制作肥料

電解錳廢渣除了含殘留的錳外，還含有一定量的硫酸鹽、氮、磷、鉀和極少量的鈣、鎂、鐵、鋅、鉻、鈷、鎳等，這些礦質(zhì)元素基本上都是農(nóng)作物生長(zhǎng)過程中所必需的元素。因此，可以利用某些方法將其制作成肥料。在中國(guó)，錳肥的研究相對(duì)較晚，但近幾年，學(xué)者們開展了對(duì)這方面的大量研究，取得了顯著的成果。蘭家泉［8］利用錳渣混配肥對(duì)玉米的栽培開展肥效試驗(yàn)，試驗(yàn)設(shè)置了4個(gè)處理區(qū)，依次施加錳渣混配肥、吉首復(fù)合肥、牛糞和尿素4種肥料，對(duì)各處理下玉米的產(chǎn)量結(jié)果進(jìn)行分析，發(fā)現(xiàn)施加錳渣混配肥的產(chǎn)量?jī)H次于施用牛糞的產(chǎn)量，但兩者的效果差異并不明顯，而與復(fù)合肥和尿素處理下的產(chǎn)量相比，分別增產(chǎn)8.75%和15.87%。田定科等［9］對(duì)煙田里施以電解錳渣混配肥和煙草專用肥的肥效進(jìn)行對(duì)比試驗(yàn)，從煙葉的生長(zhǎng)狀況、經(jīng)濟(jì)性狀、內(nèi)在質(zhì)量和評(píng)吸情況4個(gè)方面總結(jié)出錳渣混配肥能更加有效地促進(jìn)烤煙的營(yíng)養(yǎng)生長(zhǎng)，改善煙葉的口感，獲得更高品質(zhì)的煙葉，其肥效應(yīng)不言而喻。

1.3電解錳渣制水泥緩凝劑

水泥是一種粉狀水硬性無機(jī)膠凝材料，加水?dāng)嚢韬髸?huì)很快硬化，由于生產(chǎn)施工的需要，常常需要延緩其凝結(jié)時(shí)間，現(xiàn)在一般通過摻入石膏以此來減緩水泥凝固的時(shí)間。錳渣中含有低溫合成的無水硫酸鈣，其在水中的溶解度為2.4 g/L，約高于二水石膏的2.08 g/L，但其溶解速度略低于二水石膏。因此，從理論上分析可知，用錳渣代替或者部分代替石膏作水泥緩凝劑是行得通的。關(guān)振英［10］利用電解錳渣和二水石膏作為水泥的緩凝劑，通過對(duì)配制的普通硅酸鹽水泥性能對(duì)比得到，添加電解錳渣的水泥凝結(jié)時(shí)間與添加二水石膏差別不大，并且獲得了良好的安定性，其添加量（以SO3計(jì)）也在國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)范圍［w（SO3）＜3.5%］內(nèi)，最佳摻量為1.5%～2%。因此，電解錳渣完全可以代替二水石膏用作水泥的緩凝劑。之后，學(xué)者們又對(duì)電解錳渣和石膏混摻對(duì)水泥性能的影響作了大量的研究，發(fā)現(xiàn)錳渣部分替代石膏的水泥性能優(yōu)于全部替代。馮云等［11］開展了電解錳渣全部替代和部分替代石膏作水泥緩凝劑的對(duì)比試驗(yàn)研究，其試驗(yàn)結(jié)果表明，兩者在調(diào)節(jié)水泥凝結(jié)時(shí)間和安定性方面差別不大，均符合國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)的要求，但錳渣全部替代石膏摻入的水泥，3 d后的抗壓強(qiáng)度下降幅度較大，28 d后下降幅度達(dá)到15.3%，而以錳渣替代部分石膏作水泥緩凝劑，其3 d和28 d的抗壓強(qiáng)度接近，下降率較低，28 d后下降幅度最大僅為3.8%。高松林等［12］對(duì)此也做了相似的研究，試驗(yàn)證明了以電解錳渣部分替代石膏作緩凝劑比單摻錳渣更為適宜，并且以錳渣和石膏的總摻加量在6%～7%比較適宜，混摻的水泥3 d和28 d的強(qiáng)度很接近，下降甚微。盡管從理論和實(shí)際方面都證實(shí)了錳渣作為水泥緩凝劑的實(shí)效性，但實(shí)際中無論混摻還是單摻，其最高摻入量只有5%，較適宜的摻入量?jī)H為3%。

1.4電解錳渣用作鋪路材料

近幾年，磷渣、粉煤灰用作鋪路材料的研究頗為廣泛，也取得了一定的應(yīng)用，取得了良好的經(jīng)濟(jì)和社會(huì)效益，但電解錳渣用作鋪路材料的報(bào)道鮮見。錳渣是顆粒較細(xì)的?；?，具有活性材料成分，將其摻入混凝土砂漿中，能提高水泥混凝土的應(yīng)用性能，若用作鋪路材料，其潛在的經(jīng)濟(jì)社會(huì)效益是非常巨大的。對(duì)此，少數(shù)科研人員探索了錳渣作為摻合料方面的應(yīng)用。陳平等［13］研究了在水泥混凝土中摻入一定量的錳渣礦物摻合料得到的錳渣混凝土的性能，通過試驗(yàn)分析得到，當(dāng)電解錳廢渣礦物摻合料的摻加量低于15%時(shí)，配制得到的錳渣混凝土的力學(xué)和耐久性能都能達(dá)到道路路面水泥混凝土的使用要求，其3 d和8 d的抗折抗壓強(qiáng)度均存在一定程度上的下降，但都在要求許可范圍之內(nèi)。查進(jìn)［14］利用石灰粉煤灰或水泥粉煤灰來穩(wěn)定礦渣，取得了良好的效果，錳渣路面基層材料強(qiáng)度滿足技術(shù)指標(biāo)要求，是一類抗裂性很好的基層路面材料，獲得的石灰粉煤灰和水泥粉煤灰中錳渣的最佳摻入量分別為60%～70%和75%～80%。王朝成等［15］先利用石灰和粉煤灰穩(wěn)定電解錳廢渣的強(qiáng)度，當(dāng)三者的配比為石灰8%、粉煤灰22%、錳渣 70%時(shí)，二灰穩(wěn)定錳渣的作用效果最明顯，7 d無側(cè)限抗壓強(qiáng)度為1.15 MPa，28 d達(dá)到3.62 MPa。后面又進(jìn)行了磷石膏對(duì)二灰穩(wěn)定錳渣的增強(qiáng)作用的研究，研究結(jié)果顯示，磷石膏對(duì)二灰穩(wěn)定錳渣具有顯著的加強(qiáng)效果，最佳配比為石灰8%、磷石膏6%、粉煤灰16%、錳渣70%，7 d強(qiáng)度增加到1.61 MPa，28 d達(dá)到4.11 MPa。以上強(qiáng)度均達(dá)到了二灰穩(wěn)定類材料作高速公路和一級(jí)公路路面基層材料的標(biāo)準(zhǔn)要求，證明了電解錳廢渣用作鋪路材料的可行性。

1.5電解錳渣制磚

電解錳渣含有Si、Ca、Fe和Al等元素，主要以SiO2、CaO、Fe2O3、Al2O3的形式存在，加之電解錳渣為顆粒較細(xì)的?；@些因素都使錳渣滿足制磚的基本條件，在制作黏土磚時(shí)摻入一定量的錳渣，制成的磚具有很好的強(qiáng)度和美觀的外形。近幾年來，許多國(guó)家陸續(xù)頒布法令來禁用黏土磚，這讓電解錳渣能否成為新型的造磚材料受到越來越多的重視和關(guān)注。學(xué)者們做了大量這方面研究，發(fā)現(xiàn)錳渣制磚方面的可行性，并且由于制磚方法的不同，錳渣能制成各種性能的磚，例如，免燒磚、燒結(jié)磚、陶瓷磚、蒸壓磚、保溫磚等。

袁明亮等［16］以某企業(yè)的錳礦過濾廢渣為主要原料，摻入一定量的水泥、石灰，輔以河砂為骨料來制備免燒磚，通過壓力成型的方式，在一定的養(yǎng)護(hù)條件下，制備的免燒磚抗壓強(qiáng)度符合國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)要求。綜合考慮力學(xué)性能和經(jīng)濟(jì)效益，原料的最佳配比為：水固質(zhì)量比為1∶3、錳渣用量為40%、水泥用量為11.5%、石灰用量為10.5%、河砂用量為38%。蔣小花等［17］發(fā)現(xiàn)將電解錳渣、粉煤灰、水泥與石灰按質(zhì)量比為50∶30∶10∶10混合后摻入一定量的骨料，經(jīng)過一定成型壓力壓制出免燒的錳渣磚，常溫養(yǎng)護(hù)條件下磚體的平均強(qiáng)度大于10 MPa。張金龍等［18］進(jìn)行了電解錳渣中摻入粉煤灰和頁(yè)巖制備燒結(jié)磚的試驗(yàn)研究，結(jié)果顯示，頁(yè)巖、錳渣和粉煤灰最合適的質(zhì)量比為5∶4∶1，在1 000℃燒結(jié)溫度下焙燒2 h，燒成磚體的強(qiáng)度高達(dá)22.64 MPa，燒結(jié)磚中錳也得到了有效地固定，浸出液濃度和磚體的抗壓強(qiáng)度均符合國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)。胡春燕等［19］以錳廢渣、普通廢玻璃和高嶺土為主要原料，采用低溫快燒工藝，在1 079℃下保溫30 min，制備出吸水率只有1.86%的陶瓷磚，其力學(xué)性能指標(biāo)達(dá)到了制備陶瓷磚的國(guó)家B類標(biāo)準(zhǔn)，在此工藝中錳廢渣的摻加量最高為40%。

筆者也對(duì)錳渣制免燒磚做了相關(guān)的研究，利用遵義某企業(yè)生產(chǎn)出的電解錳廢渣為主要原料，先通過循環(huán)水逆流洗滌的方法洗出部分有害物質(zhì)，再向?yàn)V餅中加入一定比例的石灰和添加劑WJ做無害化處理，最后將無害化處理后的錳渣與一定量的水泥和細(xì)砂混合均勻，經(jīng)過壓力塑性成形后，在普通常規(guī)養(yǎng)護(hù)條件下其抗壓強(qiáng)度能達(dá)到12 MPa左右，并分別用去離子水和pH=5的模擬酸雨溶液對(duì)錳渣磚進(jìn)行靜止浸出毒性實(shí)驗(yàn)，得到的錳廢渣浸取濾液里有害物質(zhì)均在污水排放I級(jí)標(biāo)準(zhǔn)以下，符合國(guó)家規(guī)范要求。圖1為所做錳渣免燒磚的照片。

圖1　錳渣免燒磚的照片

2　結(jié)語

電解錳渣綜合利用途徑非常廣泛，其市場(chǎng)潛力大，具有廣闊的開發(fā)和利用前景。但目前此領(lǐng)域的研究幾乎都處于理論研究階段，在實(shí)際工業(yè)化中得到應(yīng)用的卻寥寥無幾，其原因主要有以下幾點(diǎn)。

1）在電解錳渣中錳的回收方面，有關(guān)物理化學(xué)法及機(jī)械力學(xué)化學(xué)法對(duì)錳的提取中，錳的浸出率不高，一般需要用到較為復(fù)雜的工藝和設(shè)備，產(chǎn)生較高的成本，對(duì)環(huán)境造成二次危害。雖然采用微生物浸出法對(duì)金屬錳的回收率很高，但對(duì)菌種和浸出過程中的條件要求較高，并且細(xì)菌浸出時(shí)間普遍較長(zhǎng)，菌種的培育也是一項(xiàng)比較復(fù)雜的過程。錳的回收在市場(chǎng)應(yīng)用方面無法取得良好的經(jīng)濟(jì)效益，利用價(jià)值不大。

2）電解錳渣作為肥料具有諸多好處，筆者認(rèn)為錳渣雖然包含豐富的礦質(zhì)元素，但同時(shí)也含有很多有害元素，促進(jìn)農(nóng)作物生長(zhǎng)的同時(shí)也污染著土壤，危害著人類的身體健康。若能在施用錳肥前，對(duì)其進(jìn)行無害化處理，減小對(duì)環(huán)境和人類健康的危害，那么錳渣肥便不只是在理論研究里，而會(huì)在農(nóng)業(yè)實(shí)際生產(chǎn)中被廣泛采納和應(yīng)用。

3）在制作水泥緩凝劑方面，電解錳渣的應(yīng)用取得了良好的效果，用摻入錳渣的水泥生產(chǎn)混凝土，還能改善混凝土的各種性能，并將部分重金屬離子固化在水泥混凝土中，減小對(duì)環(huán)境的危害。但其摻入量如此之少，使得在工業(yè)應(yīng)用中企業(yè)很難自建工廠投入生產(chǎn)。

4）錳渣用作鋪路材料所需要的錳渣摻入比例很高，大規(guī)模地用作公路路基材料，將有效地緩解現(xiàn)在錳渣堆放占用土地、污染環(huán)境、沒法大規(guī)?；厥绽玫睦Ь常瑤砭薮蟮慕?jīng)濟(jì)社會(huì)效益。但考慮到錳渣中含有很多有害有毒成分，若不加以無害化處理，直接用作公路基層材料，有害元素將通過雨水滲透到附近的土壤和地下水資源，嚴(yán)重?fù)p害人體健康，影響農(nóng)作物生長(zhǎng)，破壞周邊的生態(tài)環(huán)境。

5）電解錳渣制磚面臨著許多還有待解決的問題，導(dǎo)致其遲遲未在實(shí)際生產(chǎn)生活中得到應(yīng)用，如，錳渣的摻入比例相對(duì)較少，增大摻加量將導(dǎo)致磚體的強(qiáng)度下降，渣中重金屬及有毒雜質(zhì)未能除去，殘留于磚體中將留下長(zhǎng)久的隱患。筆者在錳渣制免燒磚的無害化處理方面已經(jīng)取得了一定的成果，未來將在控制成本的條件下盡量提高錳渣的摻入量和免燒磚的抗壓及抗折強(qiáng)度。

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聯(lián)系方式：943861876@qq.com

Review on comprehensive utilization of electrolytic manganese slag

Wu Shuang1，2，Wang Jiawei1，2，Liu Li1，2，Wang Haifeng1，2，Zhao Pingyuan1，2
（1.College of Materials and Metallurgy，Guizhou University，Guiyang 550025，China；2.Guizhou Province Key Laboratory of Metallurgical Engineering and Process Energy Saving）

Electrolytic manganese slag is a kind of filtered acid residue produced in the process of electrolytic manganese production.In recent years，the rapid development of electrolytic manganese industry brings great benefits，but at the same time，it also causes environmental pollution problems.The resource utilization of electrolytic manganese slag has become an urgent problem to be solved，which has become a hot spot in the field of electrolytic manganese metal industry and environmental protection.The current research progress of comprehensive utilization of electrolytic manganese slag was introduced，and shortcomings of existing methods were summarized.Some ideas for the research and application of electrolytic manganese slag were also put forward，hoping to provide a reference for the comprehensive utilization of electrolytic manganese waste residue in the future.

electrolytic manganese slag；resource utilization；manganese recovery

TQ137.12

A

1006-4990（2016）04-0022-04

2015-10-29

吳霜（1991—），男，碩士研究生，主要從事電解錳渣的無害化研究。

王家偉