飛灰含碳量在線測量技術(shù)發(fā)展動態(tài)探討

趙學(xué)山, 姚順春，沈躍良，陸繼東，陳志銘

(1. 華電國際技術(shù)服務(wù)中心，山東 濟南250014；2. 華南理工大學(xué) 電力學(xué)院，廣東 廣州510640；3. 廣東電網(wǎng)有限責(zé)任公司電力科學(xué)研究院，廣東 廣州510080)

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飛灰含碳量在線測量技術(shù)發(fā)展動態(tài)探討

趙學(xué)山1, 姚順春2，沈躍良3，陸繼東2，陳志銘1

(1. 華電國際技術(shù)服務(wù)中心，山東 濟南250014；2. 華南理工大學(xué) 電力學(xué)院，廣東 廣州510640；3. 廣東電網(wǎng)有限責(zé)任公司電力科學(xué)研究院，廣東 廣州510080)

飛灰含碳量作為燃煤鍋爐運行的一項重要經(jīng)濟技術(shù)指標(biāo)，直接反映鍋爐的燃燒效率。實時監(jiān)測飛灰含碳量，有助于實現(xiàn)鍋爐燃燒優(yōu)化,為此，介紹目前已有現(xiàn)場應(yīng)用的飛灰含碳量在線測量技術(shù)，分析應(yīng)用最廣的基于微波法和灼燒法的飛灰含碳量在線測量技術(shù)需要進一步克服的問題。同時，介紹激光誘導(dǎo)擊穿光譜(laser-inducedbreakdownspectroscopy，LIBS)技術(shù)在飛灰含碳量快速在線測量領(lǐng)域的應(yīng)用基礎(chǔ)研究和工業(yè)應(yīng)用研發(fā)的現(xiàn)狀和發(fā)展動態(tài)。在現(xiàn)有研究基礎(chǔ)上，重點解決現(xiàn)場應(yīng)用的可靠性問題，有望將被稱之為光譜化學(xué)分析技術(shù)“未來之星”的LIBS技術(shù)發(fā)展為新一代極具競爭力的飛灰含碳量在線測量技術(shù)。

飛灰含碳量；在線測量；微波法；灼燒法；激光誘導(dǎo)擊穿；光譜

國家能源局發(fā)布的統(tǒng)計數(shù)據(jù)顯示，2014年我國全口徑發(fā)電設(shè)備容量為1 360.19GW，其中火電為915.69GW，600MW及以上電廠供電標(biāo)準(zhǔn)煤耗為318g/kWh[1]。為全面落實“節(jié)約、清潔、安全”的能源戰(zhàn)略方針，推行更嚴格能效環(huán)保標(biāo)準(zhǔn)，國家發(fā)改委、環(huán)保部和國家能源局聯(lián)合發(fā)布了《煤電節(jié)能減排升級與改造行動計劃(2014—2020年)》，進一步推進燃煤電廠節(jié)能減排技術(shù)的發(fā)展。為了提升煤電高效清潔發(fā)展水平，煤電行業(yè)開始實施超低排放甚至近零排放改造，其中為了達到NOx的超低排放標(biāo)準(zhǔn)，需進一步深化應(yīng)用爐內(nèi)低NOx燃燒技術(shù)。如何平衡燃燒效率和爐內(nèi)NOx生成濃度，在不影響鍋爐燃燒效率與安全的前提下盡可能把爐膛出口煙氣中的NOx濃度控制在最低，成為燃煤鍋爐優(yōu)化運行和燃燒控制的關(guān)鍵環(huán)節(jié)[2]。飛灰含碳量作為燃煤鍋爐運行的一項重要經(jīng)濟技術(shù)指標(biāo)，直接反映鍋爐燃燒效率，實時監(jiān)測飛灰含碳量，有助于指導(dǎo)運行人員及時調(diào)整運行方式，在確定合理風(fēng)粉比和煤粉細度的同時，有效平衡燃燒效率和爐內(nèi)NOx生成濃度，進而保障鍋爐的高效清潔燃燒。目前大部分燃煤電廠取樣后，依然根據(jù)文獻[3]所述的灼燒失重法化驗飛灰含碳量。該方法雖然對未燃碳的分析精確度高，但分析滯后，不能及時反映鍋爐燃燒的實際情況。因此，提高飛灰含碳量在線測量技術(shù)對促進燃煤電廠的節(jié)能減排具有非常重要的意義。本文對現(xiàn)有的飛灰含碳量在線測量技術(shù)進行探討，重點介紹基于激光誘導(dǎo)擊穿光譜的飛灰含碳量在線測量技術(shù)的現(xiàn)狀。

1　現(xiàn)有的飛灰含碳量在線測量技術(shù)

為了能快速準(zhǔn)確測量飛灰含碳量，國內(nèi)外科研人員開展了大量的理論和實驗研究，發(fā)展了一系列測量技術(shù)，主要分為軟測量和直接測量兩大類。軟測量雖然以在線預(yù)測作為應(yīng)用目標(biāo)，但是大部分軟測量模型需要將煤質(zhì)特性、煤粉細度、鍋爐負荷、爐膛出口氧量和一次總風(fēng)壓等參數(shù)作為輸入變量[4-6]，而輸入變量無法實時獲取或?qū)崟r測量的精確度不足，限制了該類方法在現(xiàn)場應(yīng)用中的實時預(yù)測能力。多年來，人們一直在尋求飛灰含碳量的直接在線測量方法。目前國內(nèi)外發(fā)展起來的飛灰含碳量直接在線測量方法主要包括微波法、灼燒失重法、光學(xué)反射法、電容法和γ射線法等[7-13]。微波法是目前應(yīng)用最多的在線測量技術(shù)，但測量結(jié)果受煤種影響較大。國內(nèi)電煤市場的特點導(dǎo)致了燃煤電廠來煤變化較大，從而導(dǎo)致微波法飛灰含碳量在線測量裝置的現(xiàn)場實際應(yīng)用受到較大限制。針對微波法測量腔易堵灰的問題，有研究者提出了研制煙道內(nèi)置式微波法測碳系統(tǒng)[14],該系統(tǒng)無取樣管路，簡化了系統(tǒng)結(jié)構(gòu)，但微波能量在煙道內(nèi)逸散，測量結(jié)果受煙道飛灰密度和細度波動影響大，導(dǎo)致測量精度不理想，同時該類設(shè)備無法進行實時取樣檢驗，難以進行在線校準(zhǔn)。近幾年，基于灼燒失重法的飛灰含碳量快速分析技術(shù)得到了快速發(fā)展，國內(nèi)外均有廠家生產(chǎn)該類技術(shù)的飛灰含碳量快速測量裝置[15]。由于該類設(shè)備本質(zhì)上依然采用文獻[3]所述的標(biāo)準(zhǔn)方法，含碳量測量結(jié)果不受煤種影響，可以很好地適應(yīng)電廠來煤多變的實際運行條件,取樣、收樣、干燥、冷卻、灼燒和排樣的全測量周期需要約20min[16]，難以完全滿足在線測量和實時燃燒優(yōu)化控制的需求。因此，發(fā)展可靠準(zhǔn)確的飛灰含碳量在線測量技術(shù)依然是該領(lǐng)域的研究熱點之一，研究者和技術(shù)人員除了改進和完善現(xiàn)有的飛灰含碳量在線測量技術(shù)之外，也在積極發(fā)展新型的飛灰含碳量在線分析技術(shù)。

2　基于激光誘導(dǎo)擊穿光譜的飛灰含碳量在線測量技術(shù)

激光誘導(dǎo)擊穿光譜(laser-inducedbreakdownspectroscopy，LIBS)技術(shù)是近年來被廣泛關(guān)注和研究的一項潛在的在線分析技術(shù)，屬于原子發(fā)射光譜范疇，其技術(shù)原理在文獻[17]中已詳細介紹，所以在此不再多述。LIBS技術(shù)具有無需預(yù)處理過程、多元素同步在線及快速測量等顯著優(yōu)勢，被稱為光譜化學(xué)分析技術(shù)的“未來之星”[18]。Noda等[19]首次正式提出將LIBS技術(shù)應(yīng)用于燃煤電廠飛灰含碳量的在線監(jiān)測，并開展了一系列的實驗研究，分析了壓力、氣氛和延遲時間對譜線強度的影響。

2.1應(yīng)用基礎(chǔ)研究

LIBS應(yīng)用于飛灰含碳量測量時，無需對飛灰樣品進行消解和融樣，而是利用高能量密度的脈沖激光直接激發(fā)固態(tài)狀的飛灰樣品。因此，等離子體光譜信號的強度和穩(wěn)定性不僅受激光光源參數(shù)、光譜采集的時序參數(shù)等影響，還會受到飛灰樣品的物理化學(xué)特性和測量氣氛的影響。采用LIBS檢測粉末狀樣品時通常需要先將樣品壓成餅狀或片狀，但飛灰以干態(tài)粉末狀存在，難以直接壓片。Ctvrtnickova等[20]分別使用溴化鉀(KBr)、蠟、聚乙烯醇和膠帶作為粘合劑，其中使用膠帶時將飛灰樣品直接平鋪在膠帶上，使用其他粘合劑則是將飛灰與粘合劑按比例混合后進行壓片處理。通過實驗分析了不同粘合劑下LIBS測量飛灰組分的定標(biāo)曲線，對比結(jié)果發(fā)現(xiàn)溴化鉀作為粘合劑時，飛灰含碳量的定標(biāo)曲線較為理想。使用膠帶的方法雖然處理時間較短，但膠帶中的C元素會對飛灰含碳量測量造成干擾。沈躍良等[21]將硅酸鈉(Na2SiO3)和硝酸鉀(KNO3)分別作為飛灰壓片處理的粘合劑，對比分析了兩種粘合劑下含碳量定標(biāo)曲線的擬合度、靈敏度、定量分析精確度和檢測限。研究結(jié)果表明，利用Na2SiO3作為粘合劑時，含碳量的定標(biāo)曲線擬合度、定量分析精確度和檢測限均優(yōu)于KNO3。同時Na2SiO3作為粘合劑時，增加了測量樣品中的Si含量，進一步改善了飛灰含碳量測量時采用Si元素譜線作為內(nèi)標(biāo)線的效果。根據(jù)上述研究可知，通過添加合適的粘合劑可以改善飛灰的可壓性和壓片后的物理結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性，但會改變實際測量樣品的物理化學(xué)特性，從而影響激光等離子體特性及光譜信號。為了避免引入粘合劑對飛灰等離子體光譜信號的影響，同時避免不易壓片的情況，白凱杰等[22]利用螺旋給粉機搭建了飛灰顆粒流直接測量的LIBS實驗系統(tǒng)，飛灰樣品通過螺旋給粉機的下料口以自由落體的形式流動，激光直接聚焦在飛灰顆粒流上,研究了激光能量對飛灰顆粒流直接測量的影響，在該實驗條件下激光能量在90～110mJ時光譜信號比較穩(wěn)定，在此基礎(chǔ)上，姚順春等[23]提出了氣固兩相飛灰中含碳量的直接測量方法，搭建的實驗系統(tǒng)結(jié)構(gòu)如圖1所示。

圖1　氣固兩相飛灰直接測量的LIBS實驗系統(tǒng)

從圖1可看到，氣固兩相飛灰的直接測量進一步簡化了應(yīng)用于現(xiàn)場的飛灰含碳量在線測量系統(tǒng)的取樣過程。直接測量氣固兩相飛灰時，由于氣體和飛灰顆粒的同步激發(fā)，導(dǎo)致了等離子體光譜中存在不包含飛灰組分信息或信號很弱的無效光譜，通過Si譜線的特征峰像素點強度的標(biāo)準(zhǔn)偏差可以快速準(zhǔn)確鑒別無效光譜[24]。

為了提高LIBS測量飛灰含碳量的精確度，還需要在深刻理解飛灰物理化學(xué)特性對激光等離子體影響的基礎(chǔ)上，合理控制激光光源參數(shù)、采樣時間和氣氛等關(guān)鍵測量參數(shù)。姚順春等[25]深入研究了不同激光能量下獲得的碳譜線強度、等離子體溫度和電子密度等特征參數(shù)。研究結(jié)果表明，當(dāng)激光能量超過一定閾值時，碳譜線強度會趨于飽和，甚至減弱，從而無法真實表征飛灰中的含碳量信息。Wang等[26]利用安德森級聯(lián)撞擊器將飛灰分離成0.47～6.75μm內(nèi)6個不同粒徑區(qū)間，分析了顆粒尺寸對激光等離子體狀態(tài)的影響，并指出需要通過合適的修正方法來校正顆粒尺寸對譜線強度的影響。Stankova等[27]則提出為了降低粒徑對飛灰LIBS測量重復(fù)性的影響，在測量之前可以利用球磨機把飛灰樣品進行研磨，使飛灰的粒徑分布更均勻。沈躍良等[28]分析了CO2、N2、Ar和空氣氣氛下飛灰的激光等離子體特性，發(fā)現(xiàn)Ar環(huán)境下光譜強度最高，CO2環(huán)境下不僅整體光譜強度最低，且由于CO2中存在的C元素被激發(fā)，會對飛灰含碳量的測量帶來干擾，需要進行修正。Wang等[29]通過實驗發(fā)現(xiàn)，當(dāng)利用37mJ的脈沖能量激發(fā)含CO2的氣體時，沒有C譜線的激發(fā)，在氣體中加入煤或飛灰時，C譜線就變得很強，通過對比分析可知CO2的質(zhì)量分數(shù)高于1%時，即會對飛灰碳譜線的強度造成顯著影響。Pan等[30]深入研究了空氣、Ar和N2氣氛下飛灰中未燃碳的激發(fā)特性，探討飛灰激光等離子體中CN譜線的形成機制。除了上述關(guān)鍵測量參數(shù)會影響LIBS測量飛灰含碳量的精確度外，在248nm附近Fe譜線對C譜線的干擾是影響測量準(zhǔn)確度的另一個重要因素。姚順春等對解決C和Fe譜線干擾問題，開展了一系列的研究工作。首先嘗試了選擇無譜線干擾的其他碳譜線進行飛灰含碳量定量分析，通過對光譜探測系統(tǒng)進行深紫外增強鍍膜處理，選用短焦距準(zhǔn)直透鏡和抗紫外光纖，實現(xiàn)深紫外區(qū)193nm附近的C譜線探測[31]，并首次提出采用CN譜線作為飛灰含碳量的分析線[32]。通過利用上述無譜線干擾的替代譜線作為飛灰含碳量的分析線，均獲得了較理想的含碳量定量分析結(jié)果。但C元素 247.86nm譜線是表征飛灰含碳量最靈敏的譜線，所以為了充分利用該譜線的信息，并減少譜線干擾的影響，提出了利用Fe譜線修正的方法提取重疊峰中C譜線的積分強度，對比分析了Fe248.33nm、Fe254.60nm和Fe272.36nm譜線分別作為Fe247.98nm的修正譜線時飛灰含碳量的定量分析結(jié)果，確定了適用于修正C-Fe譜線強度的最優(yōu)Fe譜線[33]。綜上所述，通過控制關(guān)鍵參數(shù)可以提高C譜線的信號強度，降低譜線干擾，從而一定程度上改善定量分析的精確度。如果需要進一步提高定量分析的精確度，則需要完善定量分析方法。姚順春等[34]驗證了基體元素Si作為內(nèi)標(biāo)，用碳譜線峰值強度和內(nèi)標(biāo)線峰值強度比建立定標(biāo)曲線的可行性，表明強度比定標(biāo)法提高了曲線擬合度和測量重復(fù)性。根據(jù)大部分低鈣灰的SiO2、Al2O3和Fe2O3的總質(zhì)量分數(shù)約為85%的特性，又提出了利用Si、Al和Fe的譜線強度和作為內(nèi)標(biāo)建立含碳量的定量分析模型，并驗證了該方法適用于不同煤種的飛灰含碳量分析[35]。隨著飛灰來源的煤種范圍變廣，為了進一步降低基體效應(yīng)，近年來在內(nèi)標(biāo)的基礎(chǔ)上引入了多元線性回歸方法[36]以及基于等離子體溫度和自吸收校正因子的多變量分析模型[32]，顯著提高了定量分析來自不同煤種的飛灰含碳量的精確度。

2.2工業(yè)應(yīng)用研發(fā)

Kurihara等[37]首次報道了實物原型機的研發(fā)和現(xiàn)場試驗工作, 如圖2所示。

圖2　在線測量裝置的系統(tǒng)示意圖及現(xiàn)場安裝實物

該原型機在1臺1 000MW的燃煤鍋爐上進行了飛灰含碳量在線監(jiān)測的現(xiàn)場試驗，在燃料比不變時，飛灰含碳量基本保持穩(wěn)定，當(dāng)燃料比進行切換變化時，可以從飛灰含碳量在線監(jiān)測結(jié)果反映出來，如圖3所示。

圖3　飛灰含碳量在線測量的現(xiàn)場監(jiān)測試驗結(jié)果曲線

把測量結(jié)果與日本的飛灰含碳量測量標(biāo)準(zhǔn)方法(JISM8815)進行對比，兩者的標(biāo)準(zhǔn)偏差為0.27%，驗證LIBS技術(shù)應(yīng)用于飛灰含碳量在線測量的可行性。

Zhang等[38]設(shè)計了飛灰含碳量分析儀，其結(jié)構(gòu)如圖4所示。

1—Nd-YAG激光器；2—半波片；3—偏振分束器；4—套管；5—反射鏡；6—光譜儀；7—制冷機；8—能量計；9—聚焦鏡；10—光纖；11—錐形漏斗；12—振動器；13—連接體；14—光滑凹槽；15—光纖接頭；16—驅(qū)動皮帶輪；17—導(dǎo)向輪；18—檢修門；19—輸送帶；20—傳動皮帶輪；21—殼體。圖4　飛灰含碳量在線分析裝置的系統(tǒng)架構(gòu)

從圖4可看到，飛灰通過取樣器從煙道中取出后，經(jīng)下料倉落到皮帶上，隨后以堆積的狀態(tài)隨著輸送皮帶運動，在運動過程中進行LIBS測量。雖然該系統(tǒng)未經(jīng)現(xiàn)場試驗，但測量模式相對傳統(tǒng)的先壓片后測量模式更為簡單，同時提出采用二階非線性回歸方法可以改善含碳量的檢測結(jié)果。

沈躍良等[39]提出了一種煙道式飛灰含碳量在線測量裝置，其結(jié)構(gòu)如圖5所示。

1—測量探頭；2—測量分析單元；3—飛灰顆粒；4—煙道；5—氣簾。圖5　煙道式飛灰含碳量在線測量裝置

圖5所示的方案無需進行飛灰取樣，極大簡化了飛灰含碳量在線測量系統(tǒng)的結(jié)構(gòu)。通過測量探頭，將激光導(dǎo)入煙道，直接激發(fā)煙氣，同時由測量探頭中的收光組件采集等離子體光譜信號。當(dāng)飛灰中碳的質(zhì)量分數(shù)為0%～15%時，該測量裝置精度在±1%；當(dāng)飛灰中碳的質(zhì)量分數(shù)為15%～20%時，精度為±1.3%。隨著后續(xù)研究工作的深入和系統(tǒng)的完善，測量精度有望進一步提高。

3　結(jié)束語

飛灰含碳量作為評價燃煤鍋爐燃燒效率的重要參數(shù)，實現(xiàn)在線測量對進一步提高燃煤鍋爐的節(jié)能水平具有重要意義。目前已有多種原理的飛灰含碳量在線測量技術(shù)和裝置，但由于國內(nèi)電煤來源復(fù)雜、鍋爐燃煤多變等因素，導(dǎo)致大部分飛灰含碳量在線測量裝置的實際應(yīng)用效果欠佳。灼燒式在線測量技術(shù)作為目前測量精度最高的方法，依然存在系統(tǒng)復(fù)雜和維護量大等問題，需要進一步克服，而且測量周期過長也在一定程度上限制了其在燃燒優(yōu)化中的實際應(yīng)用效果?；诩す庹T導(dǎo)擊穿光譜技術(shù)作為一項極具競爭力的在線快速測量技術(shù)，雖然目前尚未有成熟的商業(yè)化設(shè)備，但在進一步提高定量分析精確度和現(xiàn)場應(yīng)用的系統(tǒng)可靠性基礎(chǔ)上，有望發(fā)展成為新一代的飛灰含碳量在線測量技術(shù)。

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(編輯王夏慧)

DiscussiononDevelopmentTrendofOnlineMeasurementTechnologyforCarbonContentinFlyAsh

ZHAOXueshan1,YAOShunchun2,SHENYueliang3,LUJidong2,CHENZhiming1

(1.HuadianInternationalTechnologyServiceCenter,Jinan,Shandong250014,China; 2.SchoolofElectricPower，SouthChinaUniversityofTechnology，Guangzhou，Guangdong510640，China; 3.ElectricPowerResearchInstituteofGuangdongPowerGridCo.,Ltd.,Guangzhou,Guangdong510080,China)

Carboncontentinflyashisanimportanteconomictechnicalindexforoperationofcoal-firedboilerwhichcandirectlyreflectcombustionefficiencyoftheboiler.Itishelpfultorealizecombustionoptimizationoftheboilerbyonlinemeasurementoncarboncontentinflyash.Therefore,thispaperintroducesexistingonlinemeasurementtechnologyforcarboncontentinflyashforfieldapplicationatpresentandanalyzesproblemsneedtobefurtherovercomeinmostwidelyusedonlinemeasurementtechnologyforcarboncontentinflyashbasedonmicrowavemethodandignitionmethod.Italsointroducesapplicationbasisresearchoflaser-inducedbreakdownspectroscopy(LIBS)technologywhichiscalledfuturesuperstarofspectrochemicalanalysistechnologyinfastandonlinemeasurementfieldaboutcarboncontentinflyashaswellasstatusquoanddevelopmenttrendofindustrialapplicationresearch.Onthebasisofpresentresearch,LIBS,whichiscalledfuturesuperstarofspectrochemicalanalysistechnolog,isexpectedtobeanewandcompetitivetechnologyforonlinemeasurementofcarboncontentinflyashwhenthereliabilityissharplyimprovedinfieldapplication.

carboncontent;onlinemeasurement;microwavemethod;ignitionmethod;laser-inducedbreakdownspectroscopy;spectrum

2015-11-19

2016-03-10

國家自然科學(xué)基金資助項目(51206055 & 51476061);“廣東特支計劃” 科技青年拔尖人才基金資助項目(2014TQ01N334);廣州市珠江科技新星專項(2014J2200054)

10.3969/j.issn.1007-290X.2016.07.002

TK16

A

1007-290X(2016)07-0005-06

趙學(xué)山(1976)，男，山東淄博人。高級工程師，工學(xué)碩士，從事燃料和節(jié)能管理及其技術(shù)研究工作。

姚順春(1983)，男，浙江龍游人。副教授，工學(xué)博士，從事燃燒診斷、排放監(jiān)測及其控制技術(shù)等方面的研究工作。

沈躍良(1971)，男，浙江東陽人。教授級高級工程師，工學(xué)碩士，從事鍋爐燃燒測試和優(yōu)化運行技術(shù)等方面的研究工作。