中空纖維膜外壓全量過濾動態(tài)過程的數值模擬

莊黎偉，戴干策

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中空纖維膜外壓全量過濾動態(tài)過程的數值模擬

莊黎偉，戴干策

（華東理工大學化學工程聯合國家重點實驗室，上海 200237）

摘要:建立了中空纖維膜外壓式全量過濾的CFD模型，模擬膜絲長度、直徑、滲透系數、裝填密度、污染指數以及跨膜壓差不同條件，得到通量分布和產水量的動態(tài)演變過程。研究結果表明:通量分布會隨著過濾的進行而逐漸變得均勻，這種通量分布的自我調節(jié)作用在膜絲較長、較細，滲透性較好，裝填密度較高，污染指數較高以及跨膜壓差較高時更為明顯；產水流量的倒數與累積產水量呈線性關系，但由于通量分布不均勻并且均勻性演變，這種線性關系區(qū)別于傳統(tǒng)濾餅過濾模型；通過數據擬合得到了適用于中空纖維外壓式全量操作的濾餅過濾關聯式，可用于預測組件的性能和指導組件的設計。

關鍵詞:中空纖維膜；計算流體力學；模型；數值模擬；通量分布；動態(tài)演變

引 言

中空纖維超濾膜組件憑借其自支撐、高裝填密度、高比表面積[1]的優(yōu)點，被廣泛用于污水處理[2]和海水脫鹽[3]等領域。然而，中空纖維膜組件的特殊結構會造成膜表面通量分布不均[4-7]，從而減小膜面積利用率，縮短組件壽命。因此，有諸多學者進行了中空纖維膜組件內通量分布的研究。

早期研究主要采用的是模型外加輔助實驗的方法:Chang等[8]通過建立浸沒式中空纖維膜的滲透模型，發(fā)現通量沿膜絲長度的分布取決于膜絲內徑、長度以及滲透性；在此基礎上，他們先后研究了操作通量低于或高于臨界通量下浸沒式中空纖維膜組件的通量分布[9]以及全量操作下通量分布在過濾過程中的演變情況[10]。隨著計算流體力學方法的興起，越來越多膜研究者將其用于膜組件的設計和過程的優(yōu)化[11]:Günther等以Happel的自由表面模型[12]為依據，將整個膜組件簡化成由單根膜絲和包裹其外圍的環(huán)狀流體層，在此基礎上分別研究了純水過濾時裝填密度對通量分布的影響[13]以及耦合濾餅過濾模型時裝填密度對通量和濾餅分布的影響[14]。由此可知，中空纖維膜組件內通量分布不僅與膜絲本身性質有關，還會受膜絲裝填以及污垢阻力的影響。由于中空纖維膜組件管程和殼程存在質量交換，交換過程由膜多孔介質層的流體滲透實現，滲透通量又與污垢阻力相互耦合，所以中空纖維膜組件內局部通量既存在空間上的分布，又隨時間變化。中空纖維膜組件內通量分布的動態(tài)演變必然影響組件的產水性能，因而研究這種動態(tài)過程有助于深化理解中空纖維膜組件的過濾機理。雖然文獻中存在中空纖維膜組件內通量分布動態(tài)演變的研究，但是缺乏對幾何和操作參數影響的系統(tǒng)考量，從而無法建立通量分布動態(tài)演變與組件過濾性能的關系，所以本文的研究目的便在于此。

在前期的研究[4]中，分別采用解析模型和CFD模擬研究了中空纖維膜組件在外壓式全量過濾時幾何因素對通量分布以及能耗利用率的影響。本文在此基礎上，考慮了濾餅阻力和局部通量的耦合，建立了新的中空纖維膜過濾CFD模型，描述在不同幾何參數和操作條件下外壓式全量過濾通量分布和產水流量的動態(tài)過程，并根據CFD模擬結果擬合出產水流量與累積產水量的關聯式。

圖1　中空纖維膜組件Fig.1 Hollow fiber membrane module

1　模型建立

1.1 物理模型

計算所用物理模型結構如圖1(a)所示。4根長度為0.5 m，內外徑分別為0.7和1.3 mm，滲透系數為4.9×10-16m2的中空纖維膜絲均勻裝填于長為0.5 m、直徑為6 mm的圓柱形殼體內，裝填密度約為18.8%。原水由入口進入到殼程，在沿著軸向流動的同時，不斷通過膜表面滲透至管程，由于是全量操作，原水全部轉化為滲透液，并從管程出口離開。污垢全部截留在膜外表面，在滲透階段，滲透阻力不斷增大，直至進入洗滌階段。跨膜壓差為0.1 MPa，恒壓操作。原水濃度為0.2 g·L-1，濾餅比阻為3×1014m·kg-1，忽略濾餅的可壓縮性。在以上結構參數和操作參數的基礎上，改變其中某一參數值，研究不同參數下過濾的動態(tài)特征。共考慮6個參數，分別為幾何參數（膜絲長度、直徑、滲透系數、裝填密度）和操作參數（跨膜壓差、污染指數），每種參數取7種情況，所有參數值列于表1。其中污染指數FI（fouling index）為原水濃度和濾餅比阻的乘積。在改變直徑時，同時改變滲透系數，以保證不同直徑膜絲的點跨膜阻力均為6.12×1011m-1，消除滲透系數的影響。在研究裝填密度時，采用文獻[4,13-14]的方法，保持膜絲尺寸不變，通過改變膜絲外圍環(huán)形殼程空間大小來調節(jié)裝填密度。

1.2 控制方程

在管程與殼程可認為是非定態(tài)層流不可壓縮流動，因而連續(xù)性方程和動量方程分別為

式中，v為流體速度；ρ為流體密度；p為壓強；μ為流體運動黏度。對于膜多孔介質區(qū)域，存在膜阻力和污垢阻力，對動量方程進行修正，得到多孔介質區(qū)域的連續(xù)性方程和動量方程

式中，λ為膜絲實體孔隙度，設定為 0.7；Km為多孔介質的滲透系數，且隨著過濾的進行而不斷降低。本文將污垢阻力等效成膜多孔介質阻力的增幅，該方法簡化了污垢層的計算，推導過程如下。

根據阻力串聯定律[14-15]，任何一點通量J可以表示為

式中，Rm和 Rf分別為膜阻力和污垢阻力。對于污垢阻力，主要來源于污垢造成孔道阻塞、孔道收縮以及外層形成的濾餅。本文假設污垢顆粒大于膜孔徑，所以污垢阻力僅為濾餅阻力。因此，污垢阻力Rf可以表示為[16]

式中，m為單位面積濾餅的質量；α為濾餅比阻。任意一點m隨時間的變化關系可以表示為[16]

式中，cs為原水污垢質量濃度；φf和φs為濾餅層和原水中固體體積分數。由于全量過濾多用于低濃度污水處理，φf?φs，所以有式（7）的簡化。將微分形式的式（7）進行時間離散得到式（7）的差分形式，同時聯立式（6），可以得到濾餅阻力在時間步長Δt內的增幅正比于t～(t+Δt)時段內該處的局部通量（由于時間步長很小，可認為該時段通量不發(fā)生變化），因而可以得到任意時刻任意點濾餅阻力與該處局部通量所有歷史值之間的關系，最終任意點任意時刻通量可以表示為

式中，Δp為局部跨膜壓差。此外，式（4）中膜的滲透系數可以表示為

式中，δ為膜多孔區(qū)域厚度。通過式（8）實現點通量和滲透阻力的耦合。理論上只要時間步長夠小，聯立式（1）～式（4）和式（10）就可以描述整個系統(tǒng)滲透的動態(tài)過程。

上述模型還基于以下假設:全量過濾時軸向速度較小，忽略平行于膜表面流動剪切對污垢的軸向輸運作用，即污垢一旦與膜或濾餅接觸便黏附；污垢與流體密度相近，跟隨性好，忽略布朗擴散和慣性作用[14]；忽略濾餅層對流動通道尺寸的影響，該假設在裝填密度較低或者滲透周期較小時可認為合理。

表1　幾何參數和操作參數Table 1 Geometric and operating parameters

1.3 邊界條件和初始條件

如圖1(a)所示，原水進口和滲透液出口分別設為壓強入口和壓強出口，其中出口處壓強保持 0 MPa，進口處壓強根據表1的跨膜壓差而進行調整；計算域外圍其他區(qū)域均設為無滑移壁面；計算域內部膜實體區(qū)設為多孔介質，僅考慮黏性阻力，阻力系數根據式（10）確定；多孔介質區(qū)域與管殼程交界面壓強和速度連續(xù)，該種處理方法能定性描述交界面處滑移速度的軸向分布[4]，優(yōu)于文獻慣用的速度無滑移處理[13-14]。初始時，內部速度和壓強均設為0，原水在跨膜壓差驅動下進入設備。

2　數值求解

2.1 方程離散與求解

計算域內整個流動過程，通過基于有限體積法的計算流體力學軟件Fluent 6.3.26進行離散求解，壓強速度以SIMPLE算法進行耦合，壓強離散為二階格式，動量離散為二階迎風格式，求解過程中，壓強、動量的亞松弛因子分別為 0.3、0.7。時間步長設為 10-3s，每個時間步內連續(xù)性和速度殘差均低于10-5時進入下一時間步。先在純水過濾過程中計算至流量穩(wěn)定，1 s時開啟污水過濾模式，計算至101 s，同時記錄實時流量。多孔介質黏性阻力與流動的耦合通過自編程序（UDF）實現。求解過程通過兩個Intel Xeon CPU和64 GB的DDR4型號內存完成。

2.2 網格與時間步長無關性

整個計算域均為結構化網格，以1.1節(jié)給出的特定尺寸的計算域為例，膜多孔介質區(qū)軸向均勻排布50個網格層，與管程和殼程一致，徑向上有兩個網格層，多孔介質區(qū)和殼程網格為六面體，管程均為五面體，如圖1(b)所示。由圖2可知，時間步長為10-3s時，網格數由48850增加至403100，1～100 s的產水量隨時間的衰減曲線最大偏差在1%以內；同時，由圖3可知，兩種網格尺寸下1 s和100 s兩個時刻點通量的軸向分布最大偏差也在 6%以內，可認為48850的網格數或相同網格尺寸下所得計算結果的數值誤差在允許范圍內。根據圖2、圖3可知，時間步長由10-3s減小至5×10-4s時，計算結果幾乎無差別，可認為10-3s的時間步長足夠捕捉過濾過程的動態(tài)特征。

圖2　產水量隨時間的變化Fig.2 Volumetric flow rate of permeate against time

3　結果與討論

3.1 模型驗證

首先，通過實驗驗證CFD模型在模擬純水滲透方面的準確性，實驗裝置和操作細節(jié)見文獻[4]。采用 5種長度中空纖維膜絲（其余膜絲細節(jié)與 1.1節(jié)一致）得出單根膜絲產水量隨膜絲長度的變化關系，如圖4所示，模擬結果與實驗值相差在10%以內。

圖3　點通量的軸向分布Fig.3 Flux distribution in axial direction

圖4　單根膜絲產水速率隨長度變化的實驗值和模擬值Fig.4 Volumetric flow rate of single fiber with different length based on experiment and simulation

圖5　組件跨膜壓差隨時間變化的模擬結果與文獻結果[16]對比Fig.5 Comparison of trans-membrane pressure against time in present study and Ref. [16]

然后，參照文獻[16]的中空纖維膜組件尺寸和操作參數，模擬了恒流量下跨膜壓差隨時間的變化關系，并與文獻的模擬結果進行對比（圖5），最大偏差在8%以內。需要指出的是，文獻[16]考慮了濾餅厚度對殼程通道的影響，但是裝填密度較低，可認為通道尺寸未發(fā)生明顯變化，所以與本文的模擬細節(jié)一致。

因此，實驗結果和文獻結果驗證了本文CFD模型的合理性。

3.2 壓強場與速度場

圖6、圖7分別給出了組件內部的壓強和速度分布，該圖基于1.1節(jié)中幾何和操作參數，過濾時間為101 s。由圖6可知，殼程壓強遠高于管程，這是因為外壓式過濾需要跨膜壓差作為推動力；由圖7可知，殼程速度逐漸降低，而管程速度逐漸升高，這由全量過濾殼程原水不斷滲透至管程造成。由此可知，模擬所得壓強和速度分布符合外壓全量過濾流場特征。

圖6　壓強分布Fig.6 Pressure distribution

圖7　速度分布Fig.7 Velocity distribution

3.3 通量分布均勻性演變

圖8(a)～(f)分別給出了不同膜絲長度、直徑、滲透系數、裝填密度、污染指數和跨膜壓差（具體數值見表1）下，1 s、52 s和101 s等3個時刻通量分布的均勻性。6幅圖中框出的數據均為基于 1.1節(jié)中幾何參數和操作參數下模擬所得結果，除了圖8（d）中裝填密度為9.1%，低于其他圖中的18.8%。通量分布均勻性采用軸向上量綱1局部通量的標準差SD表示

式中，J為平均通量。SD越高，通量分布均勻性越差。

由圖8可知，隨著過濾的進行，通量分布的均勻性有所提高，這種自我調節(jié)作用在許多文獻[9,17]中都有提及。原因在于，初始局部通量較高的位置，濾餅形成速率高于初始局部通量較低區(qū)域，而濾餅形成速率對應著過濾阻力增加的速率，從而在一定的點跨膜壓差分布下，局部通量高的區(qū)域通量降低速率更快，通量分布逐漸均勻。

對于t=1 s，即初始通量分布，由圖8(a)、(b)可知，隨著膜絲長度的增加和膜絲直徑的減小，通量分布的初始均勻性逐漸降低，這是因為管程壓降造成了局部跨膜壓差沿膜絲長度逐漸增大，使靠近出口端的局部通量最高，靠近入口端的最低，這種分布從圖3可以看出，并且這種不均勻性在較長[4]和較細[8]的膜絲中尤為明顯。由圖 8(c)可知，膜滲透系數越低，通量分布的初始均勻性越好，這是由于滲透系數越低意味著阻力越大，通道阻力的提高會一定程度削弱造成流動不均勻因素的影響[18-20]，從而使流動分布更均勻，所以超濾、微濾膜中通量分布均勻性普遍差于納濾以及反滲透。由圖8(d)可知，通量分布的初始均勻性隨著裝填密度的增大先漸漸變好，然后急劇惡化。根據文獻[4]的理論模型可知，中空纖維膜外壓式全量過濾時局部通量沿軸向呈U形分布，當裝填密度較?。ǖ陀诩s50%）時，局部通量最大值靠近出口端，而當裝填密度較大時，膜絲進口端的局部通量會接近甚至超過出口端數值，這就解釋了圖8(d)的現象。但是可以看出，當裝填密度低于68.1%時，通量分布的初始均勻性均在 0.01～0.02，差別不大。尤其是當裝填密度低于40%時，可認為膜絲相互獨立，此時裝填密度的變化對組件通量分布[4]和產水量[13]沒有明顯影響。雖然低裝填密度能防止通量分布均勻性的惡化，但是高裝填密度卻能提高膜組件在橫截面的流動分布均勻性[19-20]。所以在組件膜絲裝填密度的取舍上，應該選擇合適的范圍，例如文獻[20]建議裝填密度在30%左右以兼顧熱質傳遞系數和壓降損耗，而本文的建議范圍是30%～68%以保證通量分布和組件橫截面流動分布的均勻性。由圖 8(f)可以看出，跨膜壓差或者說是操作通量的增大會降低通量分布的初始均勻性，這與文獻[7]所得結果一致，原因是高操作通量增大了管程的壓降。

圖8　幾何和操作參數對瞬態(tài)通量分布均勻性的影響Fig.8 Effect of geometrical and operating parameters on uniformity of transient flux distribution

對于t=52 s和101 s，通過6幅圖可以發(fā)現，通量分布初始均勻性差的提高幅度最大，比如圖8(a)～(d)中的L7、D7、P1、PD7，或者是最大的污染指數或最大的跨膜壓差會最大幅度提升通量分布均勻性，分別如圖8(e)、(f)中的FI7和TMP7，由此說明，通量分布自我調節(jié)作用在初始均勻性較差或者較大污染指數或者較大跨膜壓差（對應較大操作通量）下才更為明顯。此外，開始的51 s（t=1～52 s）通量分布均勻性提高幅度遠高于后期的49 s （t=52～101 s）。原因在于，初始通量分布十分不均勻，并且前期通量較高，濾餅生成速率越高，所以自我調節(jié)作用較為明顯；而后期，由于通量分布均勻性已有明顯提高，并且由于恒壓操作，通量衰減至較小值，所以自我調節(jié)作用沒有前期明顯。

3.4 產水量演變

經典的濾餅阻力模型可以表示為[5,21]

式中，A為膜表面積；V為累積產水體積。然而，該模型只適用于平面式膜[3]，并且，從模型表達式也可以看出，該模型只能描述局部濾餅形成過程或者通量和濾餅阻力分布完全均勻的情況，無法應用于本文的中空纖維膜系統(tǒng)。所以，本文將給出中空纖維膜系統(tǒng)的濾餅阻力模型，適用于存在通量和濾餅阻力分布及其均勻性演變的過程。

圖9　不同幾何和操作參數下dt/dV隨V的變化Fig.9 dt/dV versus V under various geometrical and operating conditions

參照式（12），圖9(a)～(f)分別給出了不同膜絲長度、直徑、滲透系數、裝填密度、污染指數和跨膜壓差（具體數值見表1）條件下，6～101 s（隔5s取一次數值）中dt/dV隨著滲透液累積體積V的變化。擬合結果表明，所有曲線都呈高度線性，說明通量和濾餅阻力分布及其均勻性演變并未改變dt/dV與 V的線性關系。所以，中空纖維膜系統(tǒng)內濾餅阻力模型可假設為

式中，a為斜率，b為截距。

圖9說明，隨著過濾的進行，產水累積總量越來越大，但產水流量會逐漸減小，圖9中任意曲線上相鄰兩點間隔時間都為5 s，但點的距離卻不斷減小，也說明單位時間的產水量不斷減小。這是因為恒定跨膜壓差下，濾餅阻力的增大必然使產水流量逐漸減小。

圖9中6幅圖可以分為3類。

第1類是各曲線斜率不同，截距不同，比如圖9(a)、(b)、(f)。截距等于初始或者純水過濾體積流量的倒數，反映的是跨膜壓差（推動力）和中空纖維膜組件結構（設備阻力）兩者的作用結果；而斜率反映了跨膜壓差（推動力）、組件結構（設備阻力）和污垢（過程阻力）三者的作用結果。在圖9(a)、(b)中，隨著膜絲增長和增粗，斜率和截距均不斷減小。參照式（12）可知，膜表面積的增大均會降低曲線的斜率和截距，而膜絲增長和增粗正好對應面積的增大，說明中空纖維膜過濾產生濾餅的過程也有類似的規(guī)律。同樣，圖 9(f)中跨膜壓差的增大也同時減小了斜率和截距，與式（12）給出的規(guī)律相同。

第2類是各曲線斜率相同，截距不同，比如圖9(c)、(d)。在圖 9(c)中，隨著膜滲透系數的減小，或者說膜阻力的增大，截距不斷增大，初始產水流量不斷減小，也與式（12）規(guī)律相同。在圖9(d)中，隨裝填密度的增大，截距逐漸增大，并且增大速率加快，說明過高裝填度會顯著降低產水流量，這與文獻[13]所得結果一致。

第3類是各曲線截距相同，而斜率不同，比如圖9(e)。在該圖中，污染指數的增大提高了斜率，說明進料濃度或者濾餅比阻的增大都會加快產水量流量的衰減。

為了得到式（13）中a和b的表達式，首先取出圖9中42條曲線的截距，通過數據擬合并參照文獻[16]可知，截距b的表達式可以在該文獻中純水滲透表達式的基礎上進行簡單修正而得到；然后，取出圖9中所有曲線的斜率，參照式（12）斜率的表達式并進行修正可以得到斜率a的表達式。最終

式（13）可以表示為

其中

式中，n為膜絲數量；Ai和Ae分別為單根膜絲內外表面積；di和de分別為內外徑；g（ε）=，ε為殼程孔隙度，與裝填密度之和為 1。通過與曲線（12）斜率比較可以發(fā)現，曲線（14）斜率跟膜的內外表面積以及內外徑之比都有關系，說明中空纖維膜的圓環(huán)形結構以及管殼程流場都會使濾餅形成過程變得復雜，而無法采用模型（12）進行描述。圖10給出了表1中所有幾何和操作參數下任意V所對應dt/dV的模擬值與擬合式（14）所得數值的相對誤差的平均值，吻合較好，說明關聯式（14）能描述各種幾何和操作參數下產水流量和累積產水量的關系。

圖10　不同幾何和操作參數下模擬與關聯式（14）所得dt/dV的相對誤差Fig.10 Relative error of dt/dV obtained from simulation to the one based on correlation Eq. (14) under various geometrical and operating conditions

4　結 論

本文建立了中空纖維膜外壓式全量過濾 CFD模型，模擬展示了通量分布和產水體積流量的動態(tài)演變過程，并通過數據擬合得到了適用于中空纖維膜過濾的關聯式，結果表明:

（1）中空纖維膜通量分布會隨著過濾的進行逐漸變得均勻，這種自我調節(jié)作用在通量均勻性較差、產水流量較大以及進料濃度或濾餅比阻較大時更加明顯；

（2）中空纖維膜外壓式全量產水體積流量隨過濾的進行逐漸減小，當污垢阻力主要為不可壓縮濾餅阻力時，產水體積流量的倒數與累積產水量呈線性關系，但這種線性關系是基于通量分布不均勻以及均勻性存在演變的特性，區(qū)別于基于通量分布完全均勻假設的傳統(tǒng)濾餅阻力模型，因而更能反映中空纖維膜組件過濾的產水特性；

（3）關聯式（14）包含中空纖維膜組件的結構和操作參數，且適用于較寬的參數范圍，因而可用于預測特定結構下組件的產水性能，并指導組件的優(yōu)化設計；同時，本文的CFD模型在模擬計算時耗費計算資源較少，有望用于大型中空纖維膜組件過濾過程的模擬，這部分工作將在后期的研究中開展。

符 號 說 明

A ——膜面積，m2

Ae——膜外表面積，m2

Ai——膜內表面積，m2

cs——原水污垢質量濃度，kg·m-3

de——膜絲外徑，mm

di——膜絲內徑，mm

J ——滲透通量，m·s-1

Km——膜滲透系數，m2

L ——膜絲長度，m

m ——單位面積濾餅的質量，kg·m-2

n ——膜絲數量

p ——靜壓強，MPa

Δp ——局部跨膜壓差，MPa

QV——體積流量，m3·s-1

Rf——污垢阻力，m-1

Rm——膜阻力，m-1

TMP ——總跨膜壓差，MPa

t ——時間，s

α ——濾餅比阻，m·kg-1

δ ——膜厚度，mm

ε ——膜絲束殼程空隙度

λ ——膜絲孔隙度

μ ——動力黏度，Pa·s

ρ——密度，kg·m-3

?f——原水固體體積分數

?s——濾餅層固體體積分數

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2016-01-19收到初稿，2016-03-09收到修改稿。

聯系人:戴干策。第一作者:莊黎偉（1988—），男，博士研究生。

Received date: 2016-01-19.

中圖分類號:TP 273

文獻標志碼:A

文章編號:0438—1157（2016）07—2841—10

DOI:10.11949/j.issn.0438-1157.20160088

Corresponding author:Prof. DAI Gance, gcdai@ecust.edu.cn

Numerical simulation of dynamic process during outside-in dead-end filtration in hollow fiber membrane module

ZHUANG Liwei, DAI Gance
(State Key Laboratory of Chemical Engineering, East China University of Science and Technology, Shanghai 200237, China)

Abstract:A CFD model was developed based on the filtration in the dead-end outside-in hollow fiber membrane module. Various fiber length, diameter, permeability, packing density, fouling index and transmembrane pressure were chosen during numerical simulation of the dynamic evolution of flux distribution and permeate volumetric flow rate. The simulation revealed that the uniformity of flux distribution improved as the filtration processes. The self-adjustment of the flux distribution was more pronounced with longer, narrower, more permeable fibers, higher packing density, fouling index and trans-membrane pressure. The inverse of the water volumetric flow rate increased linearly with the accumulated volume of the permeate. Due to the non-uniformity of the flux distribution and its dynamic evolution, the linear relationship differed from the one presented in the classic cake filtration model. A correlation equation to characterize the dead-end outside-in cake filtration in the hollow fiber membrane module was obtained through curve fitting of the simulation data. The equation enabled the prediction of the module performance and better design of the module.

Key words:hollow fiber membrane; CFD; model; numerical simulation; flux distribution; dynamic evolution