紫外線消毒對砂濾水中余氯及三鹵甲烷的影響

李　聰,趙敬國,楊玉龍,趙桃桃

(浙江大學(xué) 建筑工程學(xué)院,浙江 杭州,310058)

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紫外線消毒對砂濾水中余氯及三鹵甲烷的影響

李聰,趙敬國,楊玉龍,趙桃桃

(浙江大學(xué) 建筑工程學(xué)院,浙江 杭州,310058)

摘要:以嘉興市某水廠砂濾出水為對象,對經(jīng)過工業(yè)紫外線消毒裝置照射后水中余氯的衰減規(guī)律以及消毒副產(chǎn)物三鹵甲烷的生成量進(jìn)行研究.實驗結(jié)果表明：隨著紫外線劑量的增加,水中余氯總體呈減小的趨勢.當(dāng)紫外線劑量小于540 mJ/cm2時,余氯的質(zhì)量衰減速率較快；當(dāng)輻照劑量為0 和270 mJ/cm2時,反應(yīng)5 h后,余氯的質(zhì)量濃度分別為1.54和0.92 mg/L,衰減幅度達(dá)40%.當(dāng)紫外線劑量為1 620 mJ/cm2時,余氯的質(zhì)量濃度為0.61 mg/L.初始余氯的質(zhì)量濃度與其衰減速率成負(fù)相關(guān)關(guān)系.有紫外線照射比無紫外照射時三鹵甲烷(THMs)生成量會有增加,水樣初始余氯的質(zhì)量濃度分別為2.5和3.75 mg/L,紫外線照射劑量為1 620 mJ/cm2,反應(yīng)24 h后,三鹵甲烷的質(zhì)量濃度分別是88.48和103.88 μg/L,相對無紫外線照射時,分別增加50%和66%.經(jīng)紫外線照射后,水樣中總有機碳值減小.當(dāng)紫外劑量相同時,相對于低紫外照射強度,高強度下水樣中余氯的質(zhì)量濃度更高,三鹵甲烷的質(zhì)量濃度更低.

關(guān)鍵詞：砂濾水；紫外線照射；消毒；余氯；衰減；三鹵甲烷(THMs)

隨著水污染問題的日益嚴(yán)重,自來水廠進(jìn)水水質(zhì)呈惡化趨勢,水處理工藝的升級改造迫在眉睫.作為傳統(tǒng)的消毒方式,次氯酸鈉消毒在作用過程易結(jié)合水中的有機物產(chǎn)生 “三致”(致癌、致畸、致突變)副產(chǎn)物[1-3],對人體健康和生態(tài)安全具有危害性.紫外線消毒技術(shù)由于滅菌高效廣譜、無二次污染等優(yōu)點[4-6],進(jìn)而在深度水處理中普遍使用，發(fā)揮消毒作用的波長范圍通常為200～300nm.消毒機理是通過對微生物(細(xì)菌、病毒、芽孢等病原體) 的輻射損傷和破壞核酸的功能使微生物死亡,從而達(dá)到消毒的目的[7-8].由于紫外線主要通過物理過程進(jìn)行消毒而不依賴化學(xué)藥劑的投加,在不生成消毒副產(chǎn)物的同時,卻又缺乏持續(xù)的殺菌能力,經(jīng)過紫外消毒的水仍然需要添加消毒劑來發(fā)揮持續(xù)消毒能力.目前,UV-Cl2是研究最多的聯(lián)合消毒工藝[9-10],張永吉等[11]通過紫外線與氯聯(lián)合消毒作用于枯草芽胞桿菌的研究表明,聯(lián)合消毒會產(chǎn)生協(xié)同作用,兩者聯(lián)合消毒較之單獨消毒,其滅活效果得到顯著提高.已有研究表明，紫外線與氯聯(lián)合消毒,可以提高供水管網(wǎng)中消毒劑作用時間以及生物安全性,但是關(guān)于紫外線與氯聯(lián)合消毒后,水樣中余氯衰減以及消毒副產(chǎn)物變化規(guī)律的研究較少.因此,研究紫外線與氯聯(lián)合消毒后水樣中余氯變化以及消毒副產(chǎn)物生成量,對于保證供水安全性具有實際價值.

本文以嘉興市某自來水廠砂濾出水為研究對象,對紫外線消毒后水樣中余氯的衰減規(guī)律、總有機碳的變化趨勢以及消毒副產(chǎn)物三鹵甲烷(THMs)的生成量進(jìn)行研究.

1材料與方法

1.1試驗水樣

試驗水樣為嘉興市某自來水廠的砂濾后出水.水廠二期處理工藝為“生物預(yù)處理+加強常規(guī)處理+深度處理”,并引入高密度沉淀池、沉清疊合池、臭氧催化氧化等新型處理技術(shù)；其中深度處理環(huán)節(jié)核心臭氧生物活性炭濾池,則采用了先進(jìn)的上向流懸浮活性炭接觸濾池,可進(jìn)一步提升出水水質(zhì)，水質(zhì)指標(biāo)如表1所示.砂濾出水采集回來后立即放入4 ℃冰箱中保存.

表1　自來水廠砂濾出水水質(zhì)指標(biāo)

1.2實驗裝置

本實驗采用一種工業(yè)用、內(nèi)置紫外線燈管的封閉承壓型不銹鋼筒體作為紫外線消毒反應(yīng)器,紫外線消毒裝置圖如圖1所示.筒體內(nèi)壁作拋光處理以提高對紫外線的反射能力和增強輻射強度.不銹鋼筒體直徑約為12cm,長度約為90cm,分別布有進(jìn)水口與出水口.在腔體內(nèi)分布有2根高透光率石英套管,用于安放紫外線燈管.紫外燈管的功率是40W,輸出波長為254nm.其中在腔體壁處,輸出紫外線強度約為900μw/cm2.

圖1　紫外線消毒反應(yīng)器裝置圖Fig.1　Setup of UV disinfection reactor

1.3實驗方法

1.3.1消毒方式紫外線與氯聯(lián)合消毒采用先紫外線照射,然后再加入次氯酸鈉消毒液(aladdin,AR,6%～14%活性氯)的方式.具體操作過程如下：將一定量的水廠砂濾出水加入到不銹鋼腔體中,通過控制照射時間,改變不同的紫外線劑量(紫外線強度與照射時間的乘積)照射水樣.再用燒杯取1L照射后的水樣,加入消毒劑次氯酸鈉溶液調(diào)整初始余氯,攪拌30min后,于不同反應(yīng)時間下取樣測定余氯、三鹵甲烷、總有機碳(totalorganiccarbon,TOC)等指標(biāo).

1.3.2檢測方法余氯采用美國HACHDR2800型便攜式分光光度計測定；pH、電導(dǎo)率采用美國哈希sensION156多參數(shù)測量儀測定；渾濁度通過哈希2100P型便攜式濁度儀測定；紫外線強度由UV-M型四通道紫外輻照計(北京師范大學(xué)光電儀器廠)測定；TOC值采用島津TOC-VCPH測定.

三鹵甲烷采用頂空氣相色譜法測定[12].本實驗室采用VarianGC450氣象色譜儀/電子捕獲檢測器ECD/DB-5 (30.00m×0.25mm× 0.25μm)色譜柱；高純氮氣載氣；色譜條件：進(jìn)樣口溫度125 ℃,不分流模式；柱流量1.0mL/min.升溫程序：35 ℃持續(xù)10min,再以5 ℃/min速率升溫至80 ℃,然后以20 ℃/min速率升溫至280 ℃；檢測器溫度為280 ℃.頂空氣相色譜法測定三鹵甲烷的線性規(guī)律及回收率(η)如表2所示,其中η為樣品的真實值與檢測值的比值，R2為相關(guān)系數(shù).

表2頂空氣相色譜法測定三鹵甲烷的線性規(guī)律及回收率

Tab.2LinearruleandrecoveryrateindeterminationofTHMsbyheadspacegaschromatography

目標(biāo)物線性區(qū)間(μg·L-1)η/%0.05μg/L0.50μg/L5.00μg/LR2三氯甲烷0.01～20.0095.896.5105.40.9974一溴二氯甲烷0.01～5.0099.198.7102.30.9995二溴一氯甲烷0.01～5.0094.596.3104.60.9973三溴甲烷0.01～20.0095.393.595.60.9945

注：分別采用0.05、0.50、5.00μg/L濃度測定空白回收率,每組實驗重復(fù)3次,計算平均值.

2結(jié)果與討論

2.1紫外線消毒后余氯隨時間的變化規(guī)律

圖2　不同紫外線劑量下余氯衰減速率Fig.2　Rate of residual chlorine decay under different UV doses

圖2反映的是經(jīng)過紫外線照射后,水樣中余氯隨時間的變化規(guī)律.經(jīng)紫外線照射(分別取D=0、54、 540、 1 620mJ/cm24種照射劑量)后,水樣中分別以2.500mg/L的初始余氯值投加次氯酸鈉溶液.對4種劑量下的余氯衰減進(jìn)行擬合,y為擬合方程,λ為某個反應(yīng)時間余氯質(zhì)量濃度ρ1與初始余氯質(zhì)量濃度ρ0的比值,即ρ1/ρ0,t為反應(yīng)時間.從圖2中可以看出,不同照射劑量下,隨著反應(yīng)時間的增長,水中余氯都呈逐漸減小的趨勢.當(dāng)反應(yīng)時間在10h以內(nèi)時,余氯的衰減速率最快；之后余氯衰減速率減小,衰減幅度小.如當(dāng)紫外線輻照劑量為0和540mJ/cm2時,攪拌30min后,余氯值分別為2.300和1.650mg/L；反應(yīng)10h時,余氯值為1.240和0.620mg/L,相對于初始余氯值分別衰減了46%和62%；而48h之后分別降至0.430和0.070mg/L,相對于反應(yīng)10h的余氯值,分別衰減了65%和88%.分析其原因主要是反應(yīng)開始時能夠與氯反應(yīng)的有機物濃度比較高,反應(yīng)速率快,余氯衰減速度快；隨著反應(yīng)的進(jìn)行,能夠與氯結(jié)合的有機物不斷減少,反應(yīng)速率減小,余氯衰減減緩.張永吉等[13]研究發(fā)現(xiàn)24h內(nèi)余氯衰減同樣可分為2個階段,由于水樣水質(zhì)的差異,在2h以內(nèi)其余氯衰減速度較快,2h以后余氯衰減減緩.并且由圖3可得紫外線劑量與余氯衰減速率k近似關(guān)系式如下：

k=0.05+0.000 074t.

曲線相關(guān)系數(shù)為 0.984 8,擬合良好.可見,水中余氯衰減與紫外線照射劑量成正相關(guān)關(guān)系,即隨著紫外線照射劑量增大,水中余氯衰減速率變快.

圖3　紫外線劑量與余氯衰減速率關(guān)系曲線Fig.3　Curve of relationship between UV dose and rate of residual chlorine decay

2.2相同紫外線劑量下初始余氯值對余氯衰減的影響

圖4反映的是水樣經(jīng)54mJ/cm2紫外線劑量照射后,通過投加不同體積次氯酸鈉溶液調(diào)整水樣初始余氯的質(zhì)量濃度分別為1.200、2.000、2.800、3.600mg/L時,不同初始余氯質(zhì)量濃度對氯衰減的影響.由于初始氯值不同,以不同時間點氯值與初始值的比λ為參數(shù)比較.由圖中可以看出,水中余氯衰減速度隨初始余氯值的增高而降低.如初始余氯值為1.200mg/L時,反應(yīng)24h后余氯值為0.025mg/L,衰減比例達(dá)98%.對其進(jìn)行擬合后,余氯衰減速率k=0.337；而當(dāng)初始余氯值為3.600mg/L時,反應(yīng)24h后余氯值為0.611mg/L,衰減比例達(dá)83%,余氯衰減速率k=0.020,原因是初始余氯值越小,與水中有機物結(jié)合速度越快,衰減速率越快[14-15].

圖4　不同初始氯濃度對余氯衰減的影響Fig.4　Effect of initial residual chlorine concentration on decay

2.3紫外線消毒劑量與三鹵甲烷生成量的關(guān)系

圖5反映的是水樣中初始余氯質(zhì)量濃度分別為2.500和3.750mg/L時,反應(yīng)24h后不同紫外線劑量下THMs的生成量.圖中ρ為THMs生成量.當(dāng)D≤270mJ/cm2時,THMs生成速率較快,并且此時2.50和3.50mg/L下THMs生成量相差不大；隨著劑量的繼續(xù)增大,THMs生成速率減緩.當(dāng)無紫外照射時,THMs的質(zhì)量濃度分別是59.12和62.50μg/L；當(dāng)紫外線照射劑量為270mJ/cm2時,THMs的質(zhì)量濃度分別是75.88和88.78μg/L,相對無紫外線照射時,THMs的生成量分別增加28%和42%；當(dāng)紫外線照射劑量為1 620mJ/cm2時,THMs的質(zhì)量濃度分別是88.48μg/L和103.88μg/L,分別增加50%和66%.研究表明,隨著紫外線劑量的增加,THMs的生成量隨之增加[16-17].紫外線照射水樣后,水中天然有機物被氧化,其結(jié)構(gòu)發(fā)生變化,易與氯反應(yīng)[18]；Lyon等[19]認(rèn)為紫外線照射會影響水中的THMs前驅(qū)物,使其更易與氯反應(yīng)生成THMs.

圖5　三鹵甲烷生成量與紫外線劑量的關(guān)系Fig.5　Relationship between formation of THMs and UV dose

2.4紫外線消毒劑量與TOC的關(guān)系

圖6反映的是紫外線劑量與TOC的關(guān)系.圖中ρTOC為TOC的質(zhì)量濃度.隨著紫外線劑量的增加,水樣中TOC濃度總體呈減小趨勢.當(dāng)D<270mJ/cm2時,TOC的質(zhì)量濃度減小速率較快.原水樣中ρTOC=6.993mg/L,當(dāng)D=270mJ/cm2時,ρTOC=4.279mg/L,去除率達(dá)39%；水樣中TOC的質(zhì)量濃度減小,但是THMs生成量卻升高,原因是經(jīng)過紫外線照射后,水樣中有機物結(jié)構(gòu)發(fā)生變化,TOC的質(zhì)量濃度降低.但大分子量物質(zhì)被氧化成小分子量物質(zhì),使新生成的小分子有機物更容易與氯反應(yīng)生成THMs,造成THMs生成量增加,導(dǎo)致紫外線消毒劑量與表征參數(shù)TOC的相關(guān)性較差[20-24].

圖6　紫外線消毒劑量與總有機碳(TOC)的關(guān)系Fig.6　Relationship between total organic carbon (TOC) and UV dose

2.5紫外線照射強度對余氯衰減、THMs生成量的影響

圖7　水中余氯與紫外線強度的關(guān)系Fig.7　Relationship between residual chlorine and UV intensity

圖8　三鹵甲烷生成量與紫外線強度的關(guān)系Fig.8　Relationship between formation of THMs and UV intensity

通過使用25W的紫外燈管,得到500μw/cm2的照射強度.本階段實驗主要是在相同照射劑量下,比較不同照射強度對于余氯衰減、THMs生成量的影響.圖7是初始余氯質(zhì)量濃度為2.500mg/L,攪拌30min,反應(yīng)時間分別為0和24h時,在900和500μw/cm2強度下,水中余氯的質(zhì)量濃度的變化規(guī)律.研究結(jié)果表明,在相同照射劑量下,余氯的質(zhì)量與紫外線照射強度成反比.如當(dāng)紫外線劑量為540mJ/cm2時,在900和500μw/cm2的照射強度下,當(dāng)反應(yīng)時間為0時，余氯值為1.650和1.250mg/L；當(dāng)反應(yīng)時間24h時余氯值為0.290和0.060mg/L.圖8是當(dāng)反應(yīng)時間為24h時,在900和500μw/cm2照射強度下,水中THMs質(zhì)量濃度的變化規(guī)律.在相同消毒劑量下,低紫外線照射強度更容易生成THMs.在相同劑量的照射強度下,余氯衰減及THMs質(zhì)量濃度不同是由于低紫外線照射強度對有機物的照射時間較長,氧化程度更大,水樣中溶解性有機物結(jié)合氯的速率更快,耗氯量增大[25-26].

3結(jié)論

(1)隨著紫外線劑量的增加,水中余氯總體呈減小的趨勢.當(dāng)紫外線劑量小于540mJ/cm2時,隨著劑量的增加余氯衰減速率較快；而隨著紫外線劑量的繼續(xù)增大,余氯衰減速率放緩.

(2)在實際生產(chǎn)中使用紫外線與氯聯(lián)合消毒時,需要投加更多的氯消毒劑來保持管網(wǎng)中的余氯水平.

(3)相同紫外線劑量下,水中余氯衰減速率與初始余氯值的質(zhì)量濃度成負(fù)相關(guān)關(guān)系.

(4)紫外線劑量的增加會降低水中TOC的質(zhì)量濃度,但是會明顯增加消毒副產(chǎn)物三鹵甲烷的生成量.

(5)實際管網(wǎng)中,相同紫外線照射劑量下,使用高強度紫外線有利于保持管網(wǎng)中的余氯水平.

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DOI:10.3785/j.issn.1008-973X.2016.03.019

收稿日期：2015-01-20.

基金項目：國家自然科學(xué)基金資助項目(51208455)；高等學(xué)校博士學(xué)科點專項科研基金資助項目(20110101120033)；水體污染控制與治理重大專項(2012ZX07403).

作者簡介：李聰(1973-)，女，副教授，博士，從事飲用水深度處理研究.ORCID: 0000-0003-0020-4663.E-mail：congil@zju.edu.cn 通信聯(lián)系人：楊玉龍，男，講師，博士.ORCID: 0000-0002-0926-9466.E-mail：ranch2006@126.com

中圖分類號：TU 991.2

文獻(xiàn)標(biāo)志碼：A

文章編號：1008-973X(2016)03-06-0545

EffectofUVdisinfectiononresidualchlorineandTHMsformationinfilterwater

LICong,ZHAOJing-guo,YANGYu-long,ZHAOTao-tao

(Department of Civil Engineering, Zhejiang University, Hangzhou 310058, China)

Abstract:On the filter water of a waterworks in Jiaxing, a test was conducted to investigate the decay of residual chlorine and the formation of disinfection by-products (DBPs) after ultraviolet (UV) combined with disinfectant. Results show that the residual chlorine concentration is in decay with the increase of the UV radiation dose. When the UV dosage is below 540 mJ/cm2, the chlorine decay rate is faster. When the reaction time is 5 h, the residual chlorine in drinking water decreases from 1.54 mg/L to 0.92 mg/L and reduce by 40% when the UV dosage increases from 0 to 270 mJ/cm2. The residual chlorine is 0.61 mg/L when the UV radiation dose reaches 1 620 mJ/cm2. The initial residual chlorine concentration is negatively related to its decay rate. The formation of THMs (trihalomethanes) under UV disinfection is more than the no ultraviolet. And the THMs increases from 88.48 μg/L to 103.88 μg/L as the initial chlorine concentration increases from 2.5 mg/L to 3.75 mg/L at the UV dosage of 1 620 mJ/cm2, which has increased by 50% and 66%,respectively, as compared with the no ultraviolet irradiation. The total organic carbon (TOC) value decreases in water after UV disinfection. The concentration of the residual chlorine is higher and the formation of THMs is lower under high UV intensity than low UV intensity under the same UV dosage．

Key words:filter water; UV radiation; disinfection; residual chlorine; decay; trihalomethanes (THMs)