在手套箱中操作放射性物料時的輻射防護(hù)分析

田英男，龍 琳，高桂玲，楊德鋒，米愛軍，王炳衡，李卓然

（中國核電工程有限公司，北京 100840）

?

在手套箱中操作放射性物料時的輻射防護(hù)分析

田英男，龍 琳，高桂玲，楊德鋒，米愛軍，王炳衡，李卓然

（中國核電工程有限公司，北京 100840）

摘要：在乏燃料后處理過程中，通常會在手套箱中處理帶有強(qiáng)放射性的物料。為保證人員輻射安全，需要對手套箱中的源項及手套箱的輻射屏蔽進(jìn)行分析，以判斷可在手套箱中操作的源項總活度和各類型射線強(qiáng)度范圍，并評估人員的操作時限。計算結(jié)果分析表明，一般情況下α粒子對手部（穿戴一定厚度且無破損的手套）和對手套箱外人體軀干的輻射可以忽略；為降低中子對人體的輻照劑量，需要控制手套箱物料中中子產(chǎn)額比較高的核素的含量（如Pu）和總的物料操作量；此外，還應(yīng)該嚴(yán)格管控90Sr、90Y、137Cs等純β射線核素的凈化效率，以有效限制β射線對手部的照射劑量和其軔致輻射產(chǎn)生的光子對人體的二次輻照。

關(guān)鍵詞：手套箱輻射屏蔽；手部輻射劑量；軔致輻射

在手套箱中操作放射性物料和分析樣本時，輻射防護(hù)既要考慮手套箱的輻射屏蔽，也要考慮手套箱內(nèi)物料對手部的輻照。由于手套箱內(nèi)的源項核素組成比較復(fù)雜，它不僅包含U、Pu、Np等錒系元素，還會摻雜其他的放射性核素，如90Sr、90Y、137Cs、137Bam、60Co、54Mn和59Fe等。這些放射性核素放出的射線有α粒子、β射線、γ射線和中子，一定情況下還會產(chǎn)生軔致輻射光子（X射線）。這就要求在手套箱輻射防護(hù)設(shè)計中，針對不同源項“具體問題，具體分析”。

1 手套箱中的物料源項

在手套箱內(nèi)待處理的乏燃料物料源項的放射性核素組分非常復(fù)雜，在輻射防護(hù)設(shè)計中選取了其中不同輻射類型對劑量貢獻(xiàn)較大的主要核素進(jìn)行計算分析。按照物料的不同形態(tài)主要考慮用于沉淀、過濾和干燥焙燒的3種不同類型的手套箱。各類手套箱中放射性核素的組成與活度列于表1，其中錒系元素組成與物料參數(shù)見表2，錒系元素同位素比例見表3。手套箱中源項的放射性核素主要考慮輻射α粒子和中子的U、Pu、Np等錒系元素，輻射β射線的90Sr、90Y、137Cs和60Co，輻射γ射線的137Bam和60Co。

表1 手套箱中源項放射性核素組成與放射性活度Table 1 The activity and nuclides of source term in the glove boxes

在處理過程中，首先將溶液形態(tài)的物料在沉淀手套箱內(nèi)靜置沉淀，然后除去上層含有放射性核素的清夜，將底層沉淀移入過濾手套箱中。經(jīng)此處理，到過濾手套箱內(nèi)的物料總活度則降低約50%。過濾手套箱的物料為密度0. 6 g·cm-3的化合物濾餅，其總的放射性活度為原來的50%。之后，濾餅被送到干燥焙燒手套箱進(jìn)行焙燒處理，生成氧化物粉末（密度為2. 0 g·cm-3），其放射性核素組分和活度與過濾手套箱的源項相同。

表2 手套箱內(nèi)物料中錒系元素組成與物料參數(shù)Table 2 The actinide elements and material characteristics of source term in the glove boxes

表3 手套箱內(nèi)物料中錒系元素同位素比例Table 3 The actinide elements activity percent of glove box

2 用于手套箱屏蔽計算的相關(guān)參數(shù)

沉淀手套箱、過濾手套箱和干燥焙燒手套箱皆為70 cm×70 cm×100 cm（長×寬×高）的箱體，箱體材料為碳鋼，碳鋼密度為7. 8 g·cm-3。工作人員需戴加鉛橡膠手套操作，加鉛橡膠當(dāng)量密度為1g·cm-3，手套厚度為1 mm。操作時放射性物料距離人體軀干側(cè)30 cm［1，2］。每天生產(chǎn)200 g產(chǎn)品，每個手套箱每天處理物料的時間為1 h，每年工作100天。

3 輻射屏蔽分析

3. 1 計算方法程序

手套箱輻射屏蔽計算采用MCNP程序［3，4］，該程序是基于蒙特卡羅算法求解中子、光子、電子的輸運問題。MCNP能夠精確地描述模型幾何，并且可以精確地模擬粒子輸運的物理過程，從而得到精確性很高的計算結(jié)果。

3. 2 手套箱源項分析

手套箱中源項輻射出的射線有α粒子、β射線、γ射線和中子。α粒子主要來自U、Pu、Np等錒系元素的衰變。α粒子貫穿能力很弱，可被手套箱體完全屏蔽掉，所以手套箱輻射屏蔽計算中可以忽略α粒子。

源項輻射出的中子來自U、Pu、Np等錒系元素自發(fā)裂變和（α，n）反應(yīng)，具體數(shù)據(jù)見表4［5，6，7］。由U、Pu、Np等錒系元素自發(fā)裂變中子能譜可以估算出自發(fā)裂變中子的平均能量約為2 MeV［8］，因此基于表2中各手套箱中U、Pu、Np的質(zhì)量和表4中的數(shù)據(jù)可以推算出手套箱中源項的中子能譜，并把它作為輻射屏蔽計算的輸入數(shù)據(jù)。

γ射線主要來自137Bam和60Co以及U、Pu、Np的各同位素衰變，具體數(shù)據(jù)見表5。β射線主要由物料中90Sr、90Y、137Cs和60Co衰變輻射出的，β射線參數(shù)見表5［9，10］。由表1和表5可以推算出β射線的能譜并作為輻射屏蔽計算輸入數(shù)據(jù)［11］。

β射線被放射源物質(zhì)本身以及源周圍的其他物質(zhì)阻止時軔致輻射產(chǎn)生的光子（X射線）對照射劑量的貢獻(xiàn)是不能忽略的。在輻射屏蔽分析時把軔致輻射產(chǎn)生的光子（X射線）和γ射線光子等效歸并考慮具有一定的計算保守性。對于手套箱源項中能量小于幾個MeV的β粒子被源項物質(zhì)本身以及源周圍的其他物質(zhì)阻止時軔致輻射產(chǎn)生的光子可以用以下埃文斯公式［1］計算得到：

式中，k為軔致輻射光子能量；E0是β粒子的初始能量；C是由軔致輻射固有強(qiáng)度決定的常數(shù)。由埃文斯公式計算出的軔致輻射光子能譜用于輻射屏蔽計算具有一定的保守性。未考慮軔致輻射和考慮軔致輻射的光子能譜比較如圖1所示。

3. 3 手套箱輻射屏蔽計算分析

手套箱對中子的輻射屏蔽計算結(jié)果見表6。從表6中可以得出手套箱外中子劑量率不超過0. 06 μSv·h-1，對手套箱外總劑量率貢獻(xiàn)很小。根據(jù)表2和表4中的數(shù)據(jù)可以分析出中子產(chǎn)額比較高的Pu元素質(zhì)量份額很?。ㄐ∮谖锪峡傎|(zhì)量的0. 3%），這是中子對劑量率貢獻(xiàn)小的主要因素。

圖1 未考慮軔致輻射和考慮軔致輻射的光子能譜比較Fig. 1 The source term photon spectrums with or without bremsstrahlung

表4 手套箱中錒系元素自發(fā)裂變和（α，n）反應(yīng)的中子產(chǎn)額Table 4 The neutron yield from actinide elements spontaneous fission and（α，n）reaction in glove boxes

手套箱對β射線的輻射屏蔽計算結(jié)果見表7。從表中可以得出各手套箱外β射線劑量率值均為零，手套箱箱體的碳鋼能夠100%的屏蔽掉β射線。工程上一般對于β射線的屏蔽可以采用Katz和Penfold經(jīng)驗公式［12］計算，并針對具體屏蔽體材料進(jìn)行相應(yīng)的轉(zhuǎn)換，從而計算出β射線在屏蔽體中的最大射程，這樣就可以初步估算出所需屏蔽材料的厚度。

對于手套箱對光子的輻射屏蔽設(shè)計，分別考慮軔致輻射的光子和未考慮軔致輻射的光子兩種情況來計算的劑量率，具體數(shù)值見表8。從表中可以得出考慮軔致輻射后，劑量率會增加約20%～25%，軔致輻射對光子劑量的貢獻(xiàn)是不可忽略的。當(dāng)手套箱的物料中含有90Sr、90Y、137Cs等純β放射性核素強(qiáng)源時，不僅要考慮β射線的照射，還要考慮由其引起的軔致輻射。設(shè)定屏蔽后劑量率小于5 μSv·h-1，如果輻射屏蔽中不考慮軔致輻射，對于過濾和干燥焙燒手套箱10 cm厚的碳鋼，能滿足屏蔽設(shè)計要求；而考慮實際存在軔致輻射的情況下，就需要加強(qiáng)手套箱的屏蔽。

表5 放射性核素衰變的β射線和γ射線能量和絕對強(qiáng)度*Table 5 The beta ray and gamma ray energy and strength of radiation nuclides

表6 手套箱對中子的屏蔽計算結(jié)果Table 6 The neutron radiation shielding of the glove boxes

表7 手部和手套箱對β射線屏蔽計算Table 7 The beta ray radiation shielding of the glove boxes

3. 4 手部輻射劑量計算分析

由于工作人員戴手套操作，手部會零距離接觸到放射性物料，這就需要考慮手部的受照劑量，以用于評估操作時限和操作可接受的劑量范圍。由于手部近距離操作，其輻射防護(hù)分析需要更加全面地考慮各種放射性射線對手部的照射影響。由表4可以看到U、Pu、Np等錒系元素輻射出的α粒子最大能量為5. 826 MeV，再由經(jīng)驗公式（2）［13］可以估算出α粒子在加鉛橡膠材料中最大射程R0。

表8 手套箱對光子屏蔽的計算結(jié)果（考慮軔致輻射）Table 8 The photon ray radiation shielding of the glove boxes （with bremsstrahlung）

表9 手套箱對光子屏蔽的計算結(jié)果（未考慮軔致輻射）Table 9 The photon ray radiation shielding of the glove boxes （without bremsstrahlung）

式中，第一項為α粒子的能量從最大值E0降低到E1時的平均射程，第二項為α粒子的能量降低到E1后在物質(zhì)中的剩余射程。

經(jīng)估算，能量小于6. 0 MeV的α粒子可以被1 mm的加鉛橡膠完全屏蔽掉，所以手部輻射屏蔽分析中可以忽略α粒子對人體的照射劑量。

由于手套箱內(nèi)物料中含有放射性活度很高的90Sr、90Y、137Cs等純β放射性核素，其高強(qiáng)度高能量β粒子可能會造成工作人員的手部燒傷，所以需要重點分析β射線對手部的輻照影響。由表5可見，β粒子能量為1 MeV～3 MeV，采用Katz和Penfold經(jīng)驗公式并通過一系列計算轉(zhuǎn)換可以估算出要完全屏蔽掉β射線，加鉛橡膠手套厚度至少要9 mm。

手部輻射防護(hù)分析還要考慮光子和中子的照射劑量。手部所受各類型射線的照射劑量計算結(jié)果見表9。由表中數(shù)據(jù)可以看到中子對手部的劑量率貢獻(xiàn)小于0.01%，最大劑量率小于4 μSv·h-1，年劑量值小于0.63 mSv·a-1。對于沉淀手套箱，光子的手部劑量率為2.56 mSv·h-1，年劑量值為256 mSv·a-1，β射線對手部的劑量率為0. 827 mSv·h-1，年劑量值為82. 7 mSv·a-1；對于過濾手套箱，光子的手部劑量率為4.26 mSv·h-1，年劑量貢獻(xiàn)值為426 mSv·a-1，β射線對手部的劑量率為72. 5 mSv·h-1，年劑量值為7 250 mSv·a-1；對于干燥焙燒手套箱，光子的手部劑量率為14. 9 mSv·h-1，年劑量值為1 490 mSv·a-1，β射線對手部的劑量率為152 mSv·h-1，年劑量值為15 200 mSv·a-1。工作人員手部的年受照劑量大于2×104mSv·a-1，這遠(yuǎn)遠(yuǎn)超過了GB 18871 -2002《電離輻射防護(hù)與輻射源安全基本標(biāo)準(zhǔn)》規(guī)定的500 mSv·a-1的限值［14］。從結(jié)果可以得出，β射線對手部造成的劑量貢獻(xiàn)過大，工作人員進(jìn)行接觸性操作時不能接受。需要嚴(yán)格控制物料中90Sr、90Y、137Cs等純β放放射性活度。為了控制工作人員的手部劑量，物料的放射性活度要比當(dāng)前活度降低至少2個數(shù)量級，才能考慮在手套箱內(nèi)直接操作該類源項，以保證人員手部的輻射安全［15］。

4 結(jié)論

在手套箱中操作放射性物料時，除了要考慮手套箱箱體的輻射屏蔽，還要重點分析手部的照射情況。手部劑量可能是影響操作的主要因素。

在手套箱內(nèi)操作的物料除了U、Pu、Np等主要錒系元素，還可能摻雜大量的其他放射性核素。對于手套箱和手部的輻射防護(hù)設(shè)計，要分析各種射線對劑量的影響。其中對于α粒子（能量小于6. 0 MeV）可以忽略其對工作人員手部和手套箱外軀干的輻照影響。

表9 手部劑量率計算結(jié)果Table 9 The radiation dose rates of hand

為控制中子的照射劑量，需要限制物料中中子產(chǎn)額比較高的Pu元素的含量。此外，在手套箱輻射屏蔽設(shè)計中還要使U、Pu、Np等錒系元素總量控制在一定合理范圍內(nèi)，以保證輻射安全性并避免出現(xiàn)臨界事故狀況。

β射線雖然不能穿過幾個厘米厚的碳鋼手套箱，但可以穿透1mm厚的加鉛橡膠手套，對手部劑量貢獻(xiàn)非常大。從各手套箱的手部劑量率可以推斷出物料的形態(tài)、幾何尺寸和密度對β射線的劑量率影響很大；在放射性源的總活度相同的情況下，不同物態(tài)的源對人體的照射劑量最大值與最小值相差高達(dá)約100倍。這是由于放射性源物態(tài)對β射線的自屏蔽和自吸收有極大的影響；這就說明在手套箱中操作的方案設(shè)計中不僅需要考慮源的總放射性活度，還要綜合考慮源的幾何參數(shù)和物料物態(tài)等可能對劑量影響較大的因素。在源項自屏蔽和自吸收效應(yīng)大大降低的情況下，手部所受劑量會成數(shù)量級地增加。

在計算分析光子的照射劑量時，還應(yīng)判斷活度較大的純β射線強(qiáng)源會否與源物質(zhì)本身或屏蔽體產(chǎn)生軔致輻射；如90Sr、90Y、137Cs等核素含量比較高時，其相應(yīng)軔致輻射產(chǎn)生的光子對劑量的貢獻(xiàn)是不能被忽略的。

綜上所述，在手套箱內(nèi)操作時，需要綜合考慮各類型射線對工作人員手部和身體的輻射影響；需要控制物料中中子產(chǎn)額比較高的核素的含量和總的操作量；此外，還應(yīng)該加強(qiáng)對90Sr、90Y、137Cs等純β射線核素（其中137Cs的子核137Bam還是γ射線主要貢獻(xiàn)核素）的凈化效率，以有效降低手部β射線的劑量貢獻(xiàn)，并大大降低其軔致輻射產(chǎn)生的光子對人體的二次輻照。

參考文獻(xiàn)

［1］中國核工業(yè)總公司. EJ849 -94核燃料后處理廠輻射安全設(shè)計規(guī)定［S］.北京：中國核工業(yè)總公司，1994.

［2］國家能源局，NB/ T20194 -2012壓水堆核電廠輻射屏蔽設(shè)計準(zhǔn)則［S］.北京：中國標(biāo)準(zhǔn)出版社，2012.

［3］MCNP4C Monte Carlo N-Particle Transport Code System［C］. Coutributed by Los Alamos National Laboratory，2000.

［4］裴鹿成，王仲奇，鄧力.蒙特卡洛方法及其應(yīng)用［M］.北京：海軍出版社，1988.

［5］李德平，潘自強(qiáng)，華旦，等.輻射防護(hù)手冊-第一分冊-輻射源與屏蔽［M］.北京：原子能出版社，1987.

［6］李德平，潘自強(qiáng)，華旦，等.輻射防護(hù)手冊-第三分冊-輻射安全［M］.北京：原子能出版社，1987.

［7］從慧玲.實用輻射安全手冊［M］.北京：原子能出版社，2007.

［8］謝仲生.核反應(yīng)堆物理分析［M］.北京：原子能出版社，2004.

［9］劉運祚.常用放射性核素衰變綱圖［M］.北京：原子能出版社，1982.

［10］潘自強(qiáng)，夏益華，等.輻射安全手冊［M］.北京：科學(xué)出版社，2011.

［11］ICRP，陳麗姝，柴政文，等譯.國際輻射防護(hù)委員會第74號出版物［M］.北京：原子能出版社，1995.

［12］Frank Herbert Attix著，雷家榮，催高顯譯.輻射物理和輻射劑量學(xué)導(dǎo)論［M］.北京：原子能出版社，2013.

［13］霍雷，劉劍利，馬永和.輻射劑量與防護(hù)［M］.北京：電子工業(yè)出版社，2015.

［14］中華人民共和國國家質(zhì)量監(jiān)督檢驗檢疫總局. GB18871 -2002電離輻射防護(hù)與輻射源安全基本標(biāo)準(zhǔn)［S］.北京：中國標(biāo)準(zhǔn)出版社，2002.

［15］ICRP，潘自強(qiáng)，周永增，周平坤，夏益華，等譯.國際輻射防護(hù)委員會2007年建議書（國際輻射防護(hù)委員會第103號出版物）［M］.北京：原子能出版社，2008.

Radiation Shielding Analysis on Glove Boxes Used in Radioactive Material Reprocessing

TIAN Yingnan，LONG Lin，GAO Guiling，YANG Defeng，MI Aijun，WANG Bingheng，LI Zhuoran
（China Nuclear Power Engineering Co.，Ltd，Beijing 100840，China）

Abstract：In the process of spent fuel reprocessing，some materials with high activity have been treated frequently in the glove boxes. In order to ensure the worker's radiation safety，an analysis of glove box radiation shielding and source terms is significant to determine the total activity limit and the activity limit range of different rays while reprocessing radioactive materials in the glove boxes，so as to determine the working time limitation. A basic calculation result shows that generally alpha particles could be negligibleduring the calculation of its radiation effect on hands in unbroken gloves，which have a certain thickness，and on body outside the glove boxes. In order to reduce the radiation exposure caused by neutron，portion of nuclides such as Pu which has a high neutron yield，and also the total nuclide amount should be controlled. Nevertheless，the purification of nuclide emitting pure beta ray such as90Sr、90Y、137Cs should be strictly supervised in order to restrict the beta ray exposure on hands and its bremsstrahlung effect.

Key words：glove box radiation shielding；radiation dose for hands；bremsstrahlung

中圖分類號：TL94

文章標(biāo)志碼：A

文章編號：1672-5360（2016）02-0035-06

收稿日期：2016-05-21 修回日期：2016-05-26

基金項目：能源局-大型核燃料后處理廠關(guān)鍵設(shè)備方案研究-連續(xù)環(huán)尾端方案研究子課題，項目編號 2010ZX06201 -01

作者簡介：田英男（1987—），男，北京順義人，助理工程師，現(xiàn)主要從事輻射安全相關(guān)工作