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    吸附法去除地下水鐵錳的研究進(jìn)展

    2016-06-24 02:30:57唐朝春陳惠民
    關(guān)鍵詞:碳素除鐵沸石

    唐朝春,陳惠民,葉 鑫,劉 名

    (華東交通大學(xué) 土木建筑學(xué)院,南昌 330013)

    吸附法去除地下水鐵錳的研究進(jìn)展

    唐朝春,陳惠民,葉鑫,劉名

    (華東交通大學(xué) 土木建筑學(xué)院,南昌330013)

    摘要:為了解決地下水鐵、錳含量過(guò)高的問(wèn)題,在眾多研究方法中,吸附法由于具有容量大、耗能少、污染小、去除快和可循環(huán)等優(yōu)點(diǎn),被廣泛應(yīng)用于地下水除鐵除錳中。重點(diǎn)介紹了錳砂、沸石、火山巖、生物質(zhì)、活性炭和硅碳素等吸附劑的吸附原理與吸附效果,闡述了一部分吸附劑的改性效果與影響因素。指出了各種吸附劑未來(lái)的改進(jìn)方法和研究方向:錳砂可以通過(guò)改性來(lái)弱化pH值等影響因素對(duì)它的吸附影響,沸石和火山巖的研究重心可繼續(xù)放在改性上,重點(diǎn)研究污染區(qū)域的生物質(zhì)的吸附效果,研究硅碳素與其他吸附劑聯(lián)合吸附的效果。

    關(guān)鍵詞:地下水;除鐵;除錳;吸附法;研究進(jìn)展

    1研究背景

    水是人類賴以生存的寶貴資源,在眾多水源中,地下水由于具有分布廣、水質(zhì)好、調(diào)蓄能力強(qiáng)、供水保證度高、不易被污染等優(yōu)點(diǎn)[1],成為十分重要的飲用水水源。受地質(zhì)水文地質(zhì)條件的影響,有些地區(qū)地下水甚至是唯一的供水水源[2]。

    2013年,地下水環(huán)境質(zhì)量的監(jiān)測(cè)點(diǎn)總數(shù)為4 778個(gè)。水質(zhì)優(yōu)良的監(jiān)測(cè)點(diǎn)比例為10.4%,良好的監(jiān)測(cè)點(diǎn)比例為26.9%,較好的監(jiān)測(cè)點(diǎn)比例為3.1%,較差的監(jiān)測(cè)點(diǎn)比例為43.9%,極差的監(jiān)測(cè)點(diǎn)比例為15.7%。主要超標(biāo)指標(biāo)為總硬度、鐵、錳、溶解性總固體、“三氮”(亞硝酸鹽、硝酸鹽和氨氮)、硫酸鹽、氟化物、氯化物等[3]。其中以鐵錳超標(biāo)最為嚴(yán)重。

    根據(jù)調(diào)查發(fā)現(xiàn)[4],我國(guó)含鐵、錳的地下水占地下水總量的20%。其主要集中在松花江流域和長(zhǎng)江中下游地區(qū),而黃河流域和珠江流域等部分地區(qū)也有分布。劉細(xì)元[5]對(duì)江西省地下水進(jìn)行檢測(cè)時(shí)發(fā)現(xiàn),第四系孔隙地下水中有較高的鐵錳含量。龔琴紅等[6]對(duì)南昌市地下水調(diào)查發(fā)現(xiàn),鐵達(dá)標(biāo)率為83%,而錳達(dá)標(biāo)率只有20%。Li等[7]對(duì)松原市地下水調(diào)查發(fā)現(xiàn),該市地下水中的鐵錳要比標(biāo)準(zhǔn)高得多。黑龍江省是高鐵錳地下水的典型代表,鐵濃度最高可達(dá)60 mg/L,錳濃度最高可達(dá)5 mg/L[8]。

    地下水除鐵錳技術(shù)已經(jīng)發(fā)展了100多年,現(xiàn)今的處理技術(shù)有化學(xué)藥劑氧化技術(shù)[9]、微生物處理方法[10]、化學(xué)混凝法[11]、接觸氧化法[12]、超/微濾膜法[13-14]和吸附法①等。其中吸附法由于具有容量大、耗能少、污染小、去除快和可循環(huán)等優(yōu)點(diǎn)[15],廣泛應(yīng)用于地下水除鐵除錳工程中,對(duì)吸附劑的深入研究仍然是除鐵除錳領(lǐng)域的一大熱點(diǎn)。

    2地下水鐵錳的來(lái)源與危害

    2.1地下水鐵錳的來(lái)源

    鐵錳的來(lái)源一般分為人為來(lái)源和自然來(lái)源[16]。

    地下水中鐵錳的人為來(lái)源主要是人類活動(dòng)產(chǎn)生的,比如含鐵錳的工業(yè)廢水不加處理的排放,鐵錳礦無(wú)保護(hù)措施的開采,含鐵錳的垃圾滲濾液滲入地下水中等等[17]。

    地下水中鐵錳的自然來(lái)源主要是巖石和礦物質(zhì)中的難溶化合物溶出產(chǎn)生的,這些化合物中含有的鐵錳可在生物和化學(xué)的作用下發(fā)生溶解,導(dǎo)致地下水中的鐵和錳的含量增加[18-19]。

    2.2地下水鐵錳的危害

    鐵錳是人體所必須的微量元素,攝入過(guò)高或過(guò)低都會(huì)導(dǎo)致各種各樣的疾病發(fā)生[20]。攝入鐵元素過(guò)多會(huì)導(dǎo)致鐵中毒,急性鐵中毒者嚴(yán)重時(shí)會(huì)導(dǎo)致休克甚至死亡,慢性鐵中毒者會(huì)出現(xiàn)肝硬化等一系列問(wèn)題[21-22]。攝入過(guò)多的錳,將會(huì)引發(fā)精神方面的疾病,攝入5~10 g的錳元素時(shí)甚至?xí)?dǎo)致人體死亡[23-24]。

    鐵錳濃度過(guò)高也會(huì)影響水體的感觀,水中鐵濃度>0.3 mg/L時(shí)水體會(huì)變渾濁,>1 mg/L時(shí)就具有鐵腥味;錳污染比鐵污染更嚴(yán)重,錳濃度高于0.3 mg/L時(shí)會(huì)使水產(chǎn)生異味[25]。鑒于此,我國(guó)城鎮(zhèn)生活飲用水衛(wèi)生標(biāo)準(zhǔn)是:鐵濃度<0.3 mg/L,錳濃度<0.1 mg/L。

    3吸附法去除地下水鐵錳的研究現(xiàn)狀

    3.1錳砂

    錳砂處理地下水,具有工藝簡(jiǎn)單,操作方便,工程造價(jià)低,長(zhǎng)效穩(wěn)定,服務(wù)周期在5 a以上,易于管理,不添加任何化學(xué)藥劑即可去除水中鐵、錳、砷等有害物質(zhì),水質(zhì)完全達(dá)到國(guó)家飲用水標(biāo)準(zhǔn)[26]。

    錳砂在地下水除鐵除錳中經(jīng)常以錳砂濾池填料的形式出現(xiàn),該濾池對(duì)Fe2+有較好的去除效果,可以將進(jìn)水中Fe2+濃度由1.57 mg/L降到出水的0.06 mg/L,去除率高達(dá)96%;同時(shí)也可將Mn2+濃度從0.15 mg/L降到0.02 mg/L,去除率達(dá)到86%以上[27]。

    使用錳砂處理地下水會(huì)受到一些因素的影響,熊玲等[28]研究高錳酸鉀改性的錳砂,發(fā)現(xiàn)4種因素對(duì)Mn2+吸附效率的影響順序?yàn)椋簆H值>反應(yīng)時(shí)間>錳砂投加量>錳砂改性時(shí)間,當(dāng)pH值為9、吸附時(shí)間為30 min、錳砂投加量為15 g/L、錳砂改性時(shí)間為36 h時(shí),對(duì)Mn2+的吸附去除率最高,可達(dá)99.99%。

    Liu等[29]研究發(fā)現(xiàn)錳礦、磁鐵礦、石英砂和陶粒對(duì)鐵錳的去除效果為:錳礦>磁鐵礦>石英砂>陶粒,陶粒、磁鐵礦和石英砂成熟時(shí)間都比錳砂長(zhǎng),且除鐵錳效果不及錳砂。在相同流量下,錳砂濾料的氧化速率快于石英砂濾料;在相同的去除率下,石英砂濾料的處理能力低于錳砂濾料[30]。

    3.2沸石

    沸石是一種常見的吸附劑,其吸附性能與其構(gòu)造有極大的關(guān)系。沸石的晶體構(gòu)造可分為3種組分:①鋁硅酸鹽骨架;②骨架內(nèi)含可交換陽(yáng)離子M的孔道和空洞;③潛在相的水分子[31]。

    沸石常常以沸石濾柱形式出現(xiàn)在地下水除鐵除錳中,在停留時(shí)間為1.0 h時(shí),沸石濾柱對(duì)鐵的最高去除率可達(dá)62.3%,對(duì)錳的最高去除率可達(dá)58.3%,并且可以保持5 d的較高去除率,隨后濾柱趨近飽和,鐵錳的去除率都下降[32]。

    為了增強(qiáng)鐵錳的去除效果,目前大量研究集中在對(duì)沸石進(jìn)行改性,趙玉華等[33]研究NaCl改性沸石處理鐵錳,發(fā)現(xiàn)NaCl改性沸石對(duì)鐵、錳的吸附和過(guò)濾能力均有很大的提高,主要是提高了沸石的離子交換、表面絡(luò)合和表面吸附能力,當(dāng)原水中鐵、錳濃度分別為2.23,2.16 mg/L時(shí),NaCl 改性沸石的吸附容量分別是天然沸石的2.29,2.20倍。王云波等[34]也發(fā)現(xiàn)用NaCl改性的沸石效果不錯(cuò),隨著NaCl濃度的升高,其對(duì)鐵錳的吸附量明顯提高,NaCl濃度為25%時(shí)達(dá)到最高,鐵、錳的去除率分別提高了13.81%,26.4%。

    趙玉華等[35]、王云波等[34]和許景寒等[36]將幾種改性方法進(jìn)行對(duì)比,趙玉華等[35]發(fā)現(xiàn)NaOH改性沸石的除鐵除錳效果要優(yōu)于NaCl和HDTMA改性沸石,當(dāng)NaOH改性沸石的投加量為50 g/L、吸附時(shí)間為120 min、pH值為7左右時(shí),此時(shí)鐵的去除率可達(dá)83.09%,錳的去除率可達(dá)49.65%。王云波等[34]對(duì)比微波改性、HCl改性和NaCl改性沸石方法,發(fā)現(xiàn)采用微波改性沸石,隨著微波時(shí)間的增加,其對(duì)鐵錳的吸附量大幅提升,10 min以后趨于平穩(wěn),鐵、錳的去除率分別提高了4.78%,24.15%;用HCl改性的沸石,隨著HCl濃度的增大,其對(duì)鐵錳的吸附量也增加,3種改性方法中NaCl改性最為經(jīng)濟(jì)有效。許景寒等[36]研究經(jīng)微波加熱酸、堿和鹽改性的沸石處理亞鐵離子的效果時(shí),發(fā)現(xiàn)微波NaOH改性沸石去除Fe2+能力優(yōu)于微波NaCl和微波HCl改性的,當(dāng)微波功率為640 W、微波輻射時(shí)間為5 min、NaOH濃度為0.8 mol/L、Fe2+的初始質(zhì)量濃度為82.5 mg/L時(shí),其對(duì)Fe2+的去除率達(dá)到了96.88%。

    3.3火山巖

    火山巖用于吸附領(lǐng)域的時(shí)間較短,由于它具有表面粗糙、天然蜂窩多孔和含眾多金屬元素等優(yōu)點(diǎn),使得它成為了除鐵除錳的一個(gè)有效吸附劑。

    火山巖經(jīng)改性后效果更好,對(duì)火山巖除地下水鐵錳的主要研究集中在改性方面。胡建龍等[37]研究改性火山巖濾料處理高鐵錳水時(shí),發(fā)現(xiàn)在濾速為7~8 m/h,pH值為中性或偏堿性時(shí)有利于鐵錳離子的去除,除鐵錳主要發(fā)生在濾料上部90 cm的濾層中;當(dāng)濾料過(guò)濾穩(wěn)定后,用Fe(NO3)3和KOH改性處理的火山巖濾料對(duì)于鐵離子的去除率能達(dá)到95%以上,對(duì)Mn2+的去除率則能接近100%。王春榮等[38]研究用高錳酸鉀改性的火山巖處理高鐵錳水時(shí),發(fā)現(xiàn)當(dāng)濾速為7.0 m/h,連續(xù)54 h的過(guò)濾時(shí),改性火山巖對(duì)錳離子的去除率可達(dá)94.8%~99.3%,而未改性火山巖對(duì)錳離子的去除率不到12.6%,去除率大增的可能原因是改性火山巖表面覆蓋了大量MnO2·H2O,其表面含有豐富的表面羥基,這些羥基會(huì)與水中鐵錳離子發(fā)生表面絡(luò)合反應(yīng),從而去除鐵錳離子。胡建龍等[39]用涂鐵改性火山巖處理含鐵錳離子水,發(fā)現(xiàn)改性火山巖對(duì)水中Fe2+的去除率可達(dá)80%以上, 與錳砂處理效果接近, 略低于火山巖,但是除Mn2+能力明顯高于錳砂和火山巖,去除率接近100%,這是由于涂鐵形成的鐵氧化物羥基化表面的化學(xué)吸附起了作用。

    3.4生物質(zhì)

    生物質(zhì)主要指自然界中一切有生命的可以生長(zhǎng)的有機(jī)物質(zhì)。用于吸附工程的有機(jī)物質(zhì)及其廢棄物為生物質(zhì)吸附劑。生物質(zhì)吸附劑具備以下優(yōu)點(diǎn):①材料成本低,分布廣;②孔隙率高,表面積大;③表層含有較多羥基;④在水中不溶解,易分離[40]。近年來(lái)研究的生物質(zhì)吸附劑有鳳眼蓮、R.百葉薔薇和香蕉等。

    趙良元等[41]研究生物吸附劑對(duì)水中Fe2+和 Mn2+的去除能力時(shí),發(fā)現(xiàn)生物吸附劑可同時(shí)去除水中的Fe2+和Mn2+,且Fe2+和Mn2+的最大飽和吸附容量分別達(dá)到了4.91,3.80 mg/g,即使吸附劑再生10次后,其對(duì)Fe2+和Mn2+的去除率仍能達(dá)到90%以上。

    另一項(xiàng)使用鳳眼蓮的根、莖和葉粉末吸附地下水中的Fe2+和Mn2+的實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn),其根和莖粉末分別是Fe2+和Mn2+的最佳吸附材料,根對(duì)Fe2+和莖對(duì)Mn2+的最大吸附容量分別為21.73±0.38 mg/g和15.55±0.58 mg/g,F(xiàn)e2+和Mn2+的去除率分別為96.58%和82.93%,該實(shí)驗(yàn)Fe2+和Mn2+的吸附過(guò)程是表面擴(kuò)散和粒內(nèi)擴(kuò)散同時(shí)進(jìn)行的物理化學(xué)過(guò)程[42]。

    AeslinaBinti等研究發(fā)現(xiàn)R.型百葉薔薇的最佳去除條件是接觸時(shí)間為240 min、pH值為5和投加量為0.05 g/(100 mL),此時(shí)Fe2+和Mn2+的最大去除效率分別為99.55%和76.73%,試驗(yàn)結(jié)果表明,R.型百葉薔薇是一種很有前途的生物吸附劑[43]。

    即使生物質(zhì)材料燒成了灰,其效果依舊很好。Das等[44]研究使用5種傳統(tǒng)易得材料的灰:香蕉果皮灰、香蕉假莖灰、香蕉葉灰、稻殼灰和竹灰,發(fā)現(xiàn)香蕉假莖是材料5種中除鐵效果最好的,在高pH值下投加香蕉假莖灰可以增加Fe2+沉淀,因?yàn)檫@種技術(shù)有著制造成本低、運(yùn)行費(fèi)用幾乎為0和不用電等優(yōu)勢(shì),可以用于家庭地下水除鐵除錳。

    3.5活性炭

    活性炭是最成熟、最常見的吸附劑,有著大量的微孔,巨大的比表面積,良好的再生性能,吸附鐵錳主要通過(guò)靜電引力的物理吸附和化學(xué)鍵結(jié)合的化學(xué)吸附[45]。近年來(lái)對(duì)活性炭用于地下水鐵錳吸附的研究,大多以顆?;钚蕴繛橹?。

    Ahmad等[46]研究發(fā)現(xiàn)在相對(duì)較高的溫度下,顆?;钚蕴亢丸F錳離子之間僅發(fā)生單分子層吸附,發(fā)生的化學(xué)結(jié)合屬于化學(xué)吸附,F(xiàn)e2+和Mn2+在顆?;钚蕴可系奈饺萘坎町愔饕Q于它們的離子半徑和金屬離子的電負(fù)性。徐越群等[47]研究發(fā)現(xiàn)投加量為0.4 g(顆?;钚蕴?/mg(Mn2+)時(shí)的吸附去除Mn2+效果最好。

    3.6硅碳素

    硅碳素的吸附功能主要體現(xiàn)在吸附離子半徑小于硅碳素孔穴半徑的離子,類似于活性炭的功能,其離子交換能力效果顯著[48]。

    硅碳素除鐵能力一般,但是除錳很好。張吉庫(kù)等[49]研究硅碳素處理高錳地下水時(shí),發(fā)現(xiàn)當(dāng)Mn2+的初始質(zhì)量濃度為45 mg/L、硅碳素粒徑為0.6~0.9 mm、投加量為50 g/L、吸附時(shí)間為60 min時(shí),硅碳素對(duì)Mn2+表現(xiàn)出很強(qiáng)的吸附性能,最大飽和吸附量可達(dá)6.954 mg/g。

    硅碳素和錳砂對(duì)鐵錳的去除各有側(cè)重。宋鑫等[50]研究發(fā)現(xiàn)如果地下水只含錳,可直接用二級(jí)硅碳素濾柱去除,這是由于硅碳素濾料是一種具有架狀結(jié)構(gòu)的硅酸鹽,有著較大的比表面積和特殊的晶體結(jié)構(gòu),可以與地下水中的Mn2+進(jìn)行離子交換,吸附過(guò)濾除錳[51];如果地下水只含鐵,可直接用一級(jí)錳砂濾柱去除,這是由于錳砂會(huì)對(duì)Fe2+進(jìn)行催化-氧化、吸附及過(guò)濾[27];如果地下水含高鐵低錳,則可采用兩級(jí)過(guò)濾去除,這是由于一級(jí)錳砂可以處理鐵離子和其他雜質(zhì)且兼具過(guò)濾效應(yīng),防治二級(jí)硅碳素濾層堵塞,二級(jí)硅碳素進(jìn)行高效除錳[52]。如果地下水含低鐵高錳,使用一級(jí)錳砂二級(jí)硅碳素濾柱串聯(lián)處理效果最好,且最為經(jīng)濟(jì)可行,F(xiàn)e2+和Mn2+的去除率可以分別維持在71.3%和95%以上[53]。

    3.7其他

    除了上述幾大類吸附劑外,凹凸棒石、粉煤灰、石灰石、硅砂、河沙、藍(lán)瑪瑙、殼聚糖等也可以作為除鐵除錳的吸附劑。

    焙燒改性的凹凸棒石對(duì)Fe2+和Mn2+的去除率隨著焙燒溫度的增加先變化不大后減小,這個(gè)轉(zhuǎn)折點(diǎn)出現(xiàn)在500 ℃附近,減小的原因是高溫使得凹凸棒石內(nèi)部結(jié)構(gòu)發(fā)生折疊收縮,導(dǎo)致孔道逐步塌陷所致;而酸化改性的凹凸棒石對(duì)Fe2+和Mn2+的去除率隨酸化濃度的增加先減小后增大,這個(gè)轉(zhuǎn)折點(diǎn)分別出現(xiàn)在HCl濃度為5 mol/L和4 mol/L處[54-55]。

    王姣姣等[56]研究用堿改性粉煤灰處理時(shí),發(fā)現(xiàn)在振蕩時(shí)間為8 h,投入量為10 g/L時(shí),改性粉煤灰對(duì)Fe(Ⅲ)和Mn(Ⅱ)的去除率分別為99.39%,98.97%,最大吸附量分別可達(dá)4.8,0.81 mg/g。

    Wang等[57]研究pH值和共存離子對(duì)石灰石凈化含鐵地下水的影響時(shí),發(fā)現(xiàn)低pH值(pH值=4)會(huì)降低石灰石去除Fe2+的效果,pH值在5~9之間比較合適;Na+和Ca2+傾向于通過(guò)提高溶液的離子強(qiáng)度,以干擾石灰石除鐵,石灰石對(duì)Mn2+和Fe2+都有吸附去除效果,因此Mn2+會(huì)與Fe2+競(jìng)爭(zhēng)石灰石的吸附位點(diǎn)。

    張鳳君等[59]研究用高錳酸鉀改性的河沙處理高錳地下水時(shí),發(fā)現(xiàn)當(dāng)水力停留時(shí)間為24 min,溶解氧為7 mg /L,pH值為中性或弱堿性,Mn2+的初始質(zhì)量濃度不大于2 mg/L時(shí),經(jīng)該改性河沙過(guò)濾后,出水Mn2+的質(zhì)量濃度可以持續(xù)穩(wěn)定在0.1 mg/L以下,這是由于改性后的河沙表面均勻覆蓋了一層以MnO2為主的錳氧化物的薄膜,該薄膜有著強(qiáng)吸附和自催化作用。

    Joanna等[60]研究藍(lán)瑪瑙濾柱去除地下水的鐵錳時(shí),發(fā)現(xiàn)除鐵區(qū)出現(xiàn)在藍(lán)瑪瑙濾柱的上部,而除錳區(qū)出現(xiàn)在中下部,濾柱中下部的除錳主要通過(guò)吸附去除,而生物氧化去除只占一小部分,藍(lán)瑪瑙比錳砂更易成熟,相比錳砂成熟需要57 d,而藍(lán)瑪瑙只需要27 d。

    賴?yán)と莸萚61]研究殼聚糖處理高錳地下水時(shí),發(fā)現(xiàn)當(dāng)Mn2+的初始質(zhì)量濃度為1 mg/L、溫度為40 ℃、殼聚糖投加量為0.8 g、吸附時(shí)間為8 h、pH值為10時(shí),此時(shí)殼聚糖對(duì)Mn2+的吸附去除率為98.78%,吸附容量可達(dá)197.5 μg/g,這主要是由于殼聚糖分子中的氨基與Mn2+發(fā)生了配位作用。

    Inglezakis等[62]研究蛭石和斜發(fā)沸石利用閉環(huán)固定床系統(tǒng)除含鐵錳地下水時(shí),發(fā)現(xiàn)蛭石的除鐵錳能力比斜發(fā)沸石更強(qiáng),2種材料對(duì)鐵的去除效果都高于錳,蛭石對(duì)Fe2+和Mn2+的去除率分別為100%和59%~75%,斜發(fā)沸石對(duì)Fe2+和Mn2+的去除率分別為64%~82%和22%~30%,蛭石和沸石對(duì)Fe2+和Mn2+去除主要是通過(guò)離子交換。

    4研究方向

    吸附法有著不錯(cuò)的吸附效果,也有著一些值得繼續(xù)研究和改進(jìn)的地方。本文重點(diǎn)列出了以下幾個(gè)研究方向。

    (1) 錳砂是最常見的除鐵除錳吸附劑,改性后效果更佳,但是其受pH值等影響也較大。今后對(duì)錳砂的研究重心可放在研究改性方法來(lái)弱化pH值等因素對(duì)它的吸附影響。

    (2) 沸石和火山巖處理鐵錳能力一般,改性后處理能力突飛猛進(jìn),因此今后的研究重心可繼續(xù)放在改性上。

    (3) 生物質(zhì)吸附劑的制造運(yùn)行成本低,該吸附劑最適合某些偏遠(yuǎn)落后地區(qū)的地下水除鐵除錳,因此今后的研究重心可放在研究該地區(qū)周圍生物體對(duì)鐵錳的去除效果上,從而將技術(shù)推廣給當(dāng)?shù)鼐用癯F除錳。

    (4) 活性炭除鐵除錳以顆?;钚蕴垦芯枯^多,今后的研究重心可放在粉末活性炭上,另外在活性炭吸附領(lǐng)域中附著某些金屬的活性炭處理效果不錯(cuò),今后也可以在除鐵除錳領(lǐng)域嘗試。

    (5) 目前主要是研究硅碳素與錳砂聯(lián)合除鐵除錳,今后可繼續(xù)在此基礎(chǔ)上研究其運(yùn)行的相關(guān)參數(shù),及其與其他吸附劑聯(lián)合吸附的效果。

    參考文獻(xiàn):

    [1]陳麗芳,李敏. 我國(guó)地下水除鐵除錳技術(shù)研究概況[J]. 福建師范大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版),2009,15(5):112-117.

    [2]張杰,李冬,陳立學(xué),等. 地下水除鐵除錳機(jī)理與技術(shù)的變革[J]. 自然科學(xué)進(jìn)展,2005,15(4):51-56.

    [3]中華人民共和國(guó)環(huán)境保護(hù)部. 2013年中國(guó)環(huán)境狀況公報(bào)——淡水環(huán)境[EB/OL]. (2014-06-05)[2015-06-18].http://jcs.mep.gov.cn/hjzl/zkgb/2013zkgb/201406/t20140605_276490.htm.

    [4]朱秀芹,李燦波. 地下水除鐵除錳技術(shù)發(fā)展歷程及展望[J]. 黑龍江水利科技,2008,36(6):121-122.

    [5]劉細(xì)元. 江西省南昌市地下水無(wú)機(jī)污染現(xiàn)狀及其評(píng)價(jià)[J]. 資源調(diào)查與環(huán)境,2006,27(4):305-309.

    [6]龔琴紅,熊江波,曾建玲. 南昌地區(qū)農(nóng)村飲用地下水鐵錳污染調(diào)查及水質(zhì)評(píng)價(jià)[J]. 江西化工,2010,(4):45-49.

    [7]LI L J, MA L, ZHANG J,etal. Groundwater Contamination Assessment and Analysis of Contamination Factors of Songyuan City in Jilin Province[J]. Acta Geoscientica Sinica, 2014, 35(2): 156-162.

    [8]陳天意. 錳砂濾池處理高濃度鐵錳及氨氮地下水pH影響研究[D].哈爾濱:哈爾濱工業(yè)大學(xué),2014.

    [9]薛長(zhǎng)安,王娟珍,王志勇. 次氯酸鈉應(yīng)用于地下水除鐵錳試驗(yàn)研究[J]. 海峽科技與產(chǎn)業(yè),2013,(7):60-61.

    [10]趙焱,李冬,李相昆,等. 高效生物除鐵除錳工程菌MSB-4的特性研究[J]. 中國(guó)給水排水,2009,25(1):40-44.

    [11]唐玉蘭,武利,傅金祥,等. 二氧化氯/混凝劑工藝處理含鐵水的試驗(yàn)研究[J]. 供水技術(shù),2010,4(1):14-16.

    [12]李繼震. 接觸氧化除鐵除錳機(jī)理的探討[J]. 中國(guó)給水排水,2010,26(18):6-8.

    [13]郭紹東,梁恒,陳杰,等. 超濾膜組合工藝處理含鐵地下水的效能[J]. 中國(guó)給水排水,2014,30(17):5-8.

    [14]李熒,程家迪,劉銳,等. 微濾膜處理鐵污染地下水的效果及膜污染控制研究[J]. 中國(guó)給水排水,2010,26(1):36-39.

    [15]唐朝春,陳惠民,劉名,等. ZnAl和MgAl水滑石吸附廢水中磷的研究進(jìn)展[J]. 化工進(jìn)展,2015,34(1):245-251.

    [16]王振興,王鶴立,李向全,等. 地下水除鐵除錳技術(shù)研究進(jìn)展[J]. 環(huán)境工程,2012,30(增刊):48-51.

    [17]HALLBERG K B, JOHNSON D B. Biological Manganese Removal from Acid Mine Drainage in Constructed Wetlands and Prototype Bioreactors[J]. Science of the Total Environment, 2005, 338(1): 115-124.

    [18]OTERO X L, FERREIRA T O, HUERTA-DíAZ M A,etal. Geochemistry of Iron and Manganese in Soils and Sediments of a Mangrove System,Island of Pai Matos(Cananeia—SP, Brazil)[J].Geoderma,2009,148(3):318-335.

    [19]禹麗娥. 地下水生物除鐵效果及其動(dòng)力學(xué)研究[J]. 供水技術(shù),2009,3(3):19-21.

    [20]陳宇輝,余健,謝水波. 地下水除鐵除錳研究的問(wèn)題與發(fā)展[J]. 工業(yè)用水與廢水,2003,34(3):1-4.

    [21]張杰,戴鎮(zhèn)生. 地下水除鐵除錳現(xiàn)代觀[J]. 給水排水,1996,22(10):13-16.

    [22]杜秀蘭,劉罡,張曉雨,等. 基于農(nóng)村飲用水接觸氧化除鐵除錳技術(shù)[J]. 黑龍江水利科技,2009,6(37):49-51.

    [23]Water Health Organization. Guidelines for Drinking-water Quality(Third Edition)[J].Engenharia Sanitaria e Ambiental, 2011, 19(4): 397-399.

    [24]佟與衡. 實(shí)用廢水處理技術(shù)[M]. 北京:化學(xué)工業(yè)出版社,1998.

    [25]李倩. 接觸氧化-超濾組合工藝處理含高濃度鐵錳及氨氮地下水的研究[D]. 青島:青島理工大學(xué),2014.

    [26]百度百科. 錳砂[DB/OL].(2013-02-26)[2015-06-18].http://baike.baidu.com/view/1934158.htm.

    [27]郭振遠(yuǎn),賀松年,劉宗耀. 分層錳砂濾池去除地下水中鐵離子的工程應(yīng)用[J]. 四川環(huán)境,2010,29(3):22-23.

    [28]熊玲,張瑞雪,吳攀,等. 改性錳砂對(duì)廢水中錳的吸附特性研究[J]. 環(huán)境工程學(xué)報(bào),2012,6(1):206-211.

    [29]LIU J, ZHANG H L, YOU K,etal. Different Filter Material on the Northeast Biological Iron Manganese Removal Effect of Groundwater in the Countryside[J]. Applied Mechanics and Materials, 2014, 522: 465-468.

    [30]趙海華,劉林斌. 生物法去除地下水鐵錳的影響因素研究[J]. 工程建設(shè)與設(shè)計(jì),2013,(3):128-130.

    [31]百度百科. 沸石[DB/OL]. (2013-01-08)[2015-06-18].http://baike.baidu.com/view/84680.htm.

    [32]譚萬(wàn)春,王云波,喻晨雪,等. 改性沸石處理高鐵錳地下水[J]. 環(huán)境工程學(xué)報(bào),2013,7(6):2203-2207.

    [33]趙玉華,常啟雷,林長(zhǎng)宇,等. NaCl改性沸石對(duì)含鐵錳微污染地下水處理效能[J]. 沈陽(yáng)建筑大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版),2010,26(5):966-970.

    [34]王云波,廖天鳴. 沸石處理農(nóng)村高鐵錳地下水的改性研究[J]. 水科學(xué)與工程技術(shù),2012,(4):1-3.

    [35]趙玉華,常啟雷,李妍,等. NaOH改性沸石吸附地下水中鐵錳效能研究[J]. 遼寧化工,2009,38(12):857-860.

    [36]許景寒,瞿東惠,楊文平. 微波加熱酸、堿、鹽改性沸石對(duì)亞鐵離子的吸附研究[J]. 化學(xué)與生物工程,2013,30(9):65-67.

    [37]胡建龍,王春榮,何緒文,等. 改性火山巖濾料去除礦井水中鐵錳離子影響因素研究[J]. 環(huán)境工程學(xué)報(bào),2009,3(7):1199-1202.

    [38]王春榮,胡建龍,何緒文,等. 改性火山巖處理高鐵錳礦井水機(jī)理分析[J]. 煤炭科學(xué)技術(shù),2013,41(1):121-124.

    [39]胡建龍,王春榮,何緒文,等. 涂鐵改性火山巖去除礦井水中鐵錳離子試驗(yàn)[J]. 煤炭科學(xué)技術(shù),2009,37(4):114-116.

    [40]張穎. 農(nóng)業(yè)固體廢棄物資源化利用[M]. 北京. 化學(xué)工業(yè)出版社,2005:2-3.

    [41]趙良元,朱遲,蔣金輝,等. Bio-F生物吸附劑對(duì)水中鐵錳的去除與特性[J]. 環(huán)境科學(xué)研究,2012,25(4):425-430.

    [42]韓永和,章文賢,周志華,等. 鳳眼蓮對(duì)二價(jià)鐵錳離子的吸附及機(jī)理研究[J]. 環(huán)境科學(xué)學(xué)報(bào),2013,33(3):715-724.

    [43]KADIR A A, OTHMAN N,AZMI N A M. Potential of Using ROSA Centifolia to Remove Iron and Manganese in Groundwater Treatment[J]. International Journal of Sustainable Construction Engineering and Technology, 2012, 3(2): 70-82.

    [44]DAS B, HAZARIKA P, SAIKIA G,etal. Removal of Iron from Groundwater by Ash: A Systematic Study of a Traditional Method[J]. Journal of hazardous materials, 2007, 141(3): 834-841.

    [45]唐朝春,陳惠民,劉名,等. 利用吸附法除磷研究進(jìn)展[J]. 工業(yè)水處理,2015,35(7):1-4.

    [46]AHMAD B J, CHENG W H, LOW W M,etal. Study on the Removal of Iron and Manganese in Groundwater by Granular Activated Carbon[J]. Desalination,2005,182(1):347-353.

    [47]徐越群,趙宏杰,徐菲,等. 高錳地下水吸附試驗(yàn)研究[J]. 南水北調(diào)與水利科技,2013,(3):35-38.[48]百度百科. 硅碳素[DB/OL]. (2015-01-15)[2015-06-18].http://baike.baidu.com/view/2254990.htm.[49]張吉庫(kù),宋鑫,姜陽(yáng),等. 硅碳素對(duì)地下水中Mn2+的吸附研究[J]. 給水排水,2010,36(增刊):18-21.

    [50]宋鑫,馮喜來(lái),劉曉靜,等. 兩級(jí)過(guò)濾去除地下水中鐵錳的試驗(yàn)研究[J]. 供水技術(shù),2010,4(5):10-12.

    [51]陳海波,崔元范,劉廣軍,等. 硅碳素處理含錳地下水的試驗(yàn)研究[J]. 節(jié)能,2009,28(9):19-22.

    [52]霍威. 硅碳素濾料在處理地下水中的應(yīng)用研究[J]. 節(jié)能,2012,31(5):32-34.

    [53]張吉庫(kù),宋鑫,孟建軍,等. 錳砂和硅碳素聯(lián)合處理低鐵高錳地下水[J]. 沈陽(yáng)建筑大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版),2011,27(4):751-754.

    [54]范曉為,林少華,何蕙君. 凹凸棒石對(duì)水中Fe2+的吸附特性研究[J]. 環(huán)境科學(xué)與管理,2010,35(11):77-79.

    [55]馬純照,林少華. 凹凸棒石對(duì)水中Mn2+的吸附特性研究[J]. 廣東化工,2010,37(12):99-100.

    [56]王姣姣,崔巖山,白帆,等. 改性粉煤灰對(duì)水體中鐵錳的去除效果研究[J]. 農(nóng)業(yè)環(huán)境科學(xué)學(xué)報(bào),2013,32(3):635-640.

    [57]WANG Y, SIKORA S, KIM H,etal. Effects of Solution Chemistry on the Removal Reaction Between Calcium Carbonate-based Materials and Fe (II)[J]. Science of the Total Environment, 2013, 443: 717-724.

    [59]張鳳君,朱樹陽(yáng),鐘爽,等. 改性河砂過(guò)濾處理高錳地下水[J]. 科技導(dǎo)報(bào),2012,30(5):27-32.

    [60]JOANNA J W, DYMACZEWSKI Z, WEBER. Iron and Manganese Removal from Groundwater by Filtration Through a Chalcedonite Bed[J]. Journal of Water Supply: Research and Technology—AQUA, 2015, 64(1): 19-34.

    [61]賴?yán)と?,李?mèng)耀,周維博. 殼聚糖對(duì)高錳地下水的吸附研究[J]. 應(yīng)用化工,2010,39(8):1167-1169.

    [62]INGLEZAKIS V J, ELAIOPOULOS K, AGGELATOU V,etal. Treatment of Underground Water in Open flow and Closed-loop Fixed Bed Systems by Utilizing the Natural Minerals Clinoptilolite and Vermiculite[J]. Desalination and Water Treatment, 2012, 39(1/3): 215-227.

    (編輯:劉運(yùn)飛)

    Advances in Removal of Iron and Manganese fromGroundwater by Adsorption Method

    TANG Chao-chun, CHEN Hui-min, YE Xin, LIU Ming

    (School of Civil Engineering and Architecture, East China Jiaotong University, Nanchang330013, China)

    Abstract:In order to solve the problem of high contents of iron and manganese in groundwater, the adsorption method has been widely used due to its advantages of large capacity, small energy consumption, low pollution, fast removal efficiency, and recycled usage. We introduce the principle and effectiveness of adsorption using manganese sand, zeolite, volcano rock, biomass, activated carbon and silicon carbon adsorbents, and expound the modification result and influence factors of some adsorbents. Also we point out the improvements and research directions of the adsorbents: manganese sand can be modified to weaken the influence of pH and other factors on the adsorption; the research focus of zeolite and volcanic rock remains on the modification; the adsorption effect of biomass in the polluted area should be emphasized; silicon carbon adsorbents can be used together with other adsorbents.

    Key words:groundwater; iron removal; manganese removal; adsorption; research progress

    收稿日期:2015-06-08;修回日期:2015-06-28

    基金項(xiàng)目:江西省自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目(20132BAB203033);江西省研究生創(chuàng)新專項(xiàng)資金項(xiàng)目(YC2014-S251);江西省科技廳支撐計(jì)劃項(xiàng)目(2009AE01601)

    作者簡(jiǎn)介:唐朝春(1964-),男,安徽和縣人,教授,主要從事水處理理論與技術(shù)研究,(電話)18172858907(電子信箱)tangcc1964@163.com。

    doi:10.11988/ckyyb.20150479

    中圖分類號(hào):X703.1

    文獻(xiàn)標(biāo)志碼:A

    文章編號(hào):1001-5485(2016)06-0018-06

    2016,33(06):18-23

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