常溫下厭氧氨氧化組合工藝處理低C 與 N 質(zhì)量濃度比的城市污水的脫氮除磷性能

邵和東，王淑瑩， 張亮，張樹軍，甘一萍， 楊延棟，彭永臻,(.北京工業(yè)大學 北京市水質(zhì)科學與水環(huán)境恢復工程重點實驗室，北京，004；.北京城市排水集團有限責任公司，北京，000；.哈爾濱工業(yè)大學 城市水資源與水環(huán)境國家重點實驗室，黑龍江 哈爾濱，50090)

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常溫下厭氧氨氧化組合工藝處理低C 與 N 質(zhì)量濃度比的城市污水的脫氮除磷性能

邵和東1，王淑瑩1， 張亮2，張樹軍2，甘一萍2， 楊延棟3，彭永臻1,3
(1.北京工業(yè)大學 北京市水質(zhì)科學與水環(huán)境恢復工程重點實驗室，北京，100124；2.北京城市排水集團有限責任公司，北京，100022；3.哈爾濱工業(yè)大學 城市水資源與水環(huán)境國家重點實驗室，黑龍江 哈爾濱，150090)

摘要：在常溫條件下，利用序批式反應器和序批式生物膜反應器的組合工藝(SBR+SBBR)處理低C與N質(zhì)量濃度比(ρ(C)/ρ(N))城市污水。原水先進入 SBR 反應器，通過厭氧?好氧交替運行實現(xiàn)高效除磷，其出水進入 SBBR 反應器進行強化脫氮處理。SBBR反應器通過接種短程硝化污泥和厭氧氨氧化生物膜，控制適宜溶解氧(DO)質(zhì)量濃度，實現(xiàn)全程自養(yǎng)脫氮。系統(tǒng)穩(wěn)定運行期間，原水COD質(zhì)量濃度為206 mg/L，總氮質(zhì)量濃度為51.52 mg/L，磷酸鹽質(zhì)量濃度為4.09 mg/L，出水的總氮和磷酸鹽質(zhì)量濃度分別為10.7 mg/L和0.17 mg/L。研究結(jié)果表明：利用該組合工藝處理低碳氮比(ρ(C)/ρ(N)=4)城市污水，不外加碳源條件下，出水氮磷均可到達一級A標準。系統(tǒng)穩(wěn)定運行的關(guān)鍵在于維持SBBR反應器合理的DO質(zhì)量濃度(0.2～0.5 mg/L)，持續(xù)抑制亞硝酸鹽氧化細菌的增殖，避免硝酸鹽的積累。

關(guān)鍵詞：廢水；生物反應器；生物膜；脫氮除磷；厭氧氨氧化；SBBR；低ρ(C)/ρ(N)

城市污水生物脫氮除磷工藝的處理效果與進水的有機碳源密切相關(guān)。生物脫氮一般采用傳統(tǒng)的硝化－反硝化技術(shù)，硝化菌在好氧條件下將氨氮氧化成硝態(tài)氮，然后反硝化菌在缺氧環(huán)境下利用有機物作為電子供體將硝態(tài)氮還原成氮氣，進而達到總氮去除的目的。生物除磷主要通過厭氧?好氧交替運行實現(xiàn)；聚磷菌在厭氧狀態(tài)大量釋磷，在好氧條件下過量吸磷，通過排放富磷剩余污泥實現(xiàn)除磷目的。為保證良好的生物脫氮和除磷效果，進水中需要含有充足的有機碳源[1]。我國城市污水處理廠的進水碳氮比普遍較低，碳源的缺乏成為脫氮除磷效率提高的瓶頸，而外加碳源又會大幅度增加污水處理費用[2]。與此同時，硝化菌和聚磷菌在污泥齡上的矛盾進一步限制了城市污水同步脫氮除磷的效果。針對低碳比污水，研究新型處理工藝就顯得尤為重要[3]。厭氧氨氧化菌(Anammox)的發(fā)現(xiàn)使得污水全程自養(yǎng)脫氮成為可能[4]。該菌種具有獨特的代謝途徑，可利用亞硝酸鹽作為電子供體，利用無機碳作為碳源，將氨氮氧化生成氮氣[5]。由于厭氧氨氧化生物脫氮不需要有機碳源參與，進水中的有機物可充分為聚磷菌利用，緩解碳源缺乏時脫氮除磷難以同時達標的問題。而且厭氧氨氧化工藝與傳統(tǒng)硝化反硝化工藝相比，可節(jié)省 60%的耗氧量[6]，具有良好的節(jié)能減排的潛力。但是厭氧氨氧化菌屬于自養(yǎng)菌，細胞產(chǎn)率低，不容易在短時間內(nèi)富集[4,7]，目前厭氧氨氧化技術(shù)的研究與應用主要集中在高溫高氨氮廢水處理中[8?10]。在常溫條件下應用厭氧氨氧化處理氮質(zhì)量濃度較低的城市污水還面臨諸多挑戰(zhàn)[11]。但隨著實際厭氧氨氧化工程的應用和厭氧氨氧化生物膜的研究不斷發(fā)展，使得應用厭氧氨氧化技術(shù)處理城市污水成為可能[12?14]?；谝陨戏治觯疚淖髡咛岢龀叵吕眯蚺椒磻骱托蚺缴锬し磻鞯慕M合工藝(SBR+SBBR)實現(xiàn)城市污水生物除磷和自養(yǎng)脫氮。該系統(tǒng)中，SBR工藝通過生物除磷作用和異養(yǎng)菌對有機物的降解作用高效去除磷和有機物，其出水進入SBBR反應器進行一體化短程硝化?厭氧氨氧化反應，以達到總氮去除的目的。通過上述過程的聯(lián)合作用最終實現(xiàn)將有機物和氮、磷污染物從污水中高效去除的目的。試驗采用實際污水處理廠進水作為處理對象，考察新型 SBR+SBBR 組合工藝的同步脫氮除磷的可行性并分析探討工藝穩(wěn)定運行的關(guān)鍵影響因素。

1　材料與方法

1.1試驗裝置

圖1所示為 SBR+SBBR 組合工藝流程圖。SBR 和SBBR反應器由有機玻璃制作，有效容積為120 L。進水采用潛水泵控制，攪拌裝置采用調(diào)速攪拌器，曝氣裝置采用空壓機和膜片曝氣頭，轉(zhuǎn)子流量計計量曝氣量。

試驗過程中原水首先進入 SBR 反應器，進水3 min，厭氧攪拌30 min，曝氣120 min，靜置沉淀時間在1～24 d逐漸從30 min 減少至5 min，在25～82 d 為5 min。沉淀后排水5 min，排水比為50%。SBR反應器出水經(jīng)中間水箱進入SBBR反應器，進水3 min，曝氣180～210 min，沉淀30 min，排水5 min。SBBR反應器出水直接排放。SBR和SBBR反應器反應溫度均在 22～28 ℃，控制 SBR 反應器 DO 質(zhì)量濃度3～5 mg/L，污泥齡4～5 d?？刂芐BBR反應器DO濃度為0.2～0.5 mg/L，污泥齡45 d以上。SBR+SBBR組合工藝的一個運行周期為6.8～7.3 h，每天運行1個周期，共運行82 d。根據(jù)運行條件，試驗進程分為2個階段：階段1(1～24 d)，通過投加適量碳酸氫銨，維持SBBR進水質(zhì)量濃度在 50 mg/L 左右；階段 2(25～ 82 d)，SBR出水直接進入SBBR反應器。

1.2試驗污泥及試驗原水

SBR反應器接種100 L城市污水處理廠二沉池回流污泥。接種污泥質(zhì)量濃度為8 g/L，SBR反應器污泥質(zhì)量濃度為 6.6 g/L。SBBR 反應器接種來自某高氨氮廢水厭氧氨氧化處理工程的短程硝化污泥(60 L)和厭氧氨氧化生物膜填料[15]。接種填料為海綿填料，表面有明顯紅色生物膜。接種填料體積占 SBBR 反應器總體積的10%。接種的硝化污泥質(zhì)量濃度為6g/L，SBBR反應器懸浮污泥質(zhì)量濃度為3 g/L。本試驗進水采用北京某城市污水廠初沉池出水，其水質(zhì)指標如表1所示。水質(zhì)的pH為7.3～7.6。

1.3分析項目與方法

水樣經(jīng)過0.45 μm濾膜過濾后測定各參數(shù)。其中COD 質(zhì)量濃度采用快速測定儀測定；質(zhì)量濃度采用納氏試劑分光光度法測定的質(zhì)量濃度采用麝香草酚分光光度法測定；質(zhì)量濃度采用N-(1-萘基)-乙二胺光度法測定；總氮采用過硫酸鉀氧化?紫外分光光度法測定；質(zhì)量濃度采用鉬酸銨分光光度法測定；MLSS 采用濾紙稱質(zhì)量法測定；DO和溫度采用WTW 340i在線監(jiān)測(WTW，德國)。

2　試驗結(jié)果與討論

2.1SBR反應器污染物去除效果

SBR 反應器進出水氮磷質(zhì)量濃度變化如圖2所示。在啟動運行 24 d 后 SBR 反應器基本運行穩(wěn)定，硝化菌在短污泥齡的條件下逐漸被淘洗出系統(tǒng)。進水平均質(zhì)量濃度為43.89 mg/L，平均質(zhì)量濃度為 4.09 mg/L，ρ(COD)/ρ(TN)(即碳氮比，簡記為 ρ(C)/ρ(N))為 4，穩(wěn)定運行后進出水平均質(zhì)量濃度接近，出 水和平均質(zhì)量濃度分別為0.11mg/L和0.25 mg/L。出水平均質(zhì)量濃度為0.17 mg/L，磷酸鹽平均去除率為95.8%。

在本試驗進行的第 30 d 分析 SBR反應器在1個周期內(nèi)COD 和磷酸鹽質(zhì)量濃度的變化，水質(zhì)變化如圖3所示。從圖3可見：厭氧攪拌時質(zhì)量濃度由4.10 mg/L逐漸升高至13.10 mg/L，C OD質(zhì)量濃度由181mg/L逐漸降低至105 mg/L；好氧曝氣階段，COD質(zhì)量濃度由104 mg/L進一步降低至80 mg/L。質(zhì)量濃度在30 min的時間內(nèi)由13.10 mg/L急劇降低至0.20 mg/L，并在后續(xù)進一步降低至0.15 mg/L。

試驗結(jié)果表明，污水首先進入SBR反應器，通過厭氧?好氧交替運行可實現(xiàn)高效生物除磷。通過控制短污泥齡，使系統(tǒng)不發(fā)生硝化作用，為后續(xù)Anammox工藝提供了有利條件。通過縮短沉降時間，選擇性的排放SBR反應器絮體污泥，污泥沉降性能提高。運行期間，SBR 反應器污泥的污泥體積指數(shù)(SVI)從138降低到30，反應器運行效率隨之提高。

圖1　SBR+SBBR組合工藝流程圖Fig.1　Schematic diagram of SBR+SBBR system

表1　試驗原水水質(zhì)Table1　Characteristic of raw wastewater

圖2SBR反應器進出水氮磷質(zhì)量濃度變化Fig.2Variation of nitrogen and phosphorus massConcentration in SBR reactor

圖3　SBR反應器在1個周期內(nèi)磷酸鹽和COD質(zhì)量濃度變化(30 d)Fig.3　Variation of phosphorus andCOD massConcentration along SBR reactor in aCycle(30 d)

2.2SBBR反應器污染物去除性能

SBR反應器出水進入SBBR反應器進一步處理。SBBR 反應器進出水氮素質(zhì)量濃度變化如圖4所示。從圖4可見：在1～10 d，系統(tǒng)首先維持在低溶解氧條件下(ρ(DO)=0.1～0.2 mg/L)運行，避免厭氧氨氧化活性受溶解氧抑制，同時強化短程硝化。但是系統(tǒng)的氨氧化活性較低，出水氨氮的質(zhì)量濃度升高。在11～20 d，系統(tǒng)溶解氧逐漸從 0.2 增加到 0.8 mg/L，該條件下出水質(zhì)量濃度顯著降低，但是出水質(zhì)量濃度增加明顯，系統(tǒng)總氮(TN)去除率下降。根據(jù)化學計量分析[16]，硝態(tài)氮主要來自NOB的氧化過程。DO質(zhì)量濃度升高后，系統(tǒng)中的 NOB對的競爭作用強于 Anammox 菌，不利于系統(tǒng)的穩(wěn)定運行。因此，再次降低溶解氧質(zhì)量濃度至0.2 mg/L。在21～44 d內(nèi)，溶解氧質(zhì)量濃度從 0.2 增加至 0.5 mg/L，此時系統(tǒng)出水硝態(tài)氮增加不顯著，出水總氮逐漸降低，表現(xiàn)出良好的脫氮性能。45 d 時系統(tǒng)出現(xiàn)明顯的絮體污泥流失，系統(tǒng)的出水質(zhì)量濃度隨之升高，脫氮效果顯著下降。系統(tǒng)繼續(xù)運行13 d后，系統(tǒng)的氨氧化活性逐漸恢復，運行穩(wěn)定時出水總氮平均質(zhì)量濃度為10.7 mg/L，平均質(zhì)量濃度為2.45 mg/L。

圖4SBBR反應器進出水氮質(zhì)量濃度變化Fig.4Variation of nitrogen massConcentration in SBBR reactor

以上試驗結(jié)果表明，系統(tǒng)中 DO 質(zhì)量濃度對脫氮效果影響顯著，維持溶解氧范圍在0.5 mg/L左右可取得良好的脫氮效果?；钚晕勰嗔魇Щ蛉芙庋踹^低，會導致系統(tǒng)的出水氨氮升高，總氮去除率下降；而溶解氧過高，NOB的活性恢復導致出水中的硝酸鹽質(zhì)量濃度升高，同樣不利于系統(tǒng)脫氮效果的穩(wěn)定。SBBR 系統(tǒng)COD質(zhì)量濃度減小37～40 mg/L，通過傳統(tǒng)硝化反硝化途徑最多可去除約10 mg/L 總氮。本試驗中，SBBR總氮去除40.8 mg/L，說明該系統(tǒng)存在顯著的厭氧氨氧化現(xiàn)象。在該系統(tǒng)的絮體污泥中氨氮氧化細菌(AOB)將氨氮氧化為亞硝態(tài)氮，同時生物膜Anammox菌利用氨氮和亞硝態(tài)氮進行厭氧氨氧化反應生成氮氣。

在本試驗進行的第77 d，對SBBR1個周期內(nèi)的水質(zhì)變化進行考察。圖5所示為SBBR反應器氮磷質(zhì)量濃度典型周期變化(77 d)。從圖5可知：從進水到210 min，總氮質(zhì)量濃度由43.92降至5.75 mg/L，其中質(zhì)量濃度由36.62降至2.46 mg/L，質(zhì)量濃度升至 2.25 mg/L，和質(zhì)量濃度基本保持不變。系統(tǒng)中沒有積累，表明厭氧氨氧化菌有良好活性。同時根據(jù)化學計量學分析[16]，出水中的硝態(tài)氮幾乎全部來自厭氧氨氧化反應。該結(jié)果表明，長期的低氧環(huán)境有利于短程硝化?厭氧氨氧化反應的穩(wěn)定運行。

圖5　SBBR反應器氮磷質(zhì)量濃度典型周期變化(77 d)Fig.5　Variations of pollutants massConcentration along oneCycle in SBBR reactor(77 d)

2.3SBR+SBBR組合工藝的污染物去除效果

SBR+SBBR 組合工藝進出水總氮及總氮去除率如圖6所示。從圖6可知：SBR+SBBR 系統(tǒng)運行穩(wěn)定后總氮去除率為 80%以上。SBBR 反應器容積氮去除速率為 0.16 kg/(m3?d)，高于常規(guī)城市污水廠容積氮去除速率。SBR+SBBR 組合工藝對磷酸鹽和COD 也有較高的去除率，在進水平均質(zhì)量濃度為4.09 mg/L，COD平均質(zhì)量濃度為206.58 mg/L的條件下，運行穩(wěn)定時出水平均質(zhì)量濃度為0.17 mg/L，COD質(zhì)量濃度為43.1mg/L，出水可以達到一級A標準，S BR+SBBR組合工藝可實現(xiàn)高效同步脫氮除磷。

圖6　SBR+SBBR組合工藝進出水總氮及總氮去除率變化Fig.6 Variation of total nitrogen massConcentration and removal efficiency in SBR+SBBR system

本研究中，SBR+SBBR組合工藝在不外加碳源情況下實現(xiàn)了低碳氮比城市污水的同步脫氮除磷。已有的人們對城市污水厭氧氨氧化研究多僅關(guān)注亞硝化?厭氧氨氧化的可行性，并未就脫氮與除磷協(xié)同進行考察[17]。而且本實驗中厭氧氨氧化菌以生物膜形式富集，相比于厭氧氨氧化菌以顆粒污泥或絮體的形式富集，菌種可有效減少流失[3,11]。同時本試驗中污水的脫氮和除磷分別在2個獨立的反應器內(nèi)進行，采用不同的污泥齡和運行條件有利于優(yōu)勢菌種的培養(yǎng)，避免了聚磷菌、氨氧化菌、厭氧氨氧化菌在污泥齡和溶解氧質(zhì)量濃度上的矛盾，與 傳統(tǒng)的SBR和SBBR工藝相比提高了各功能微生物的活性和相應的污染物去除效率。

SBR反應器進水中的碳源被聚磷菌在厭氧狀態(tài)利用同時被異養(yǎng)菌降解，所以，后續(xù)的脫氮反應器進水碳源較低，異養(yǎng)菌不能大量增殖，可以保持SBBR反應器較長的污泥齡(45 d 以上)，并促進硝化菌和厭氧氨氧化菌的正常生長[18]。同時，在 SBR 反應器中不降解，使 得獨立運行的SBBR反應器進水氨氮負荷較高(0.16 kg/(m3? d))，這 也有利于SBBR反應器短程硝化的實現(xiàn)和維持[19?20]。

綜上所述，本工藝處理低碳氮比城市污水，由于厭氧氨氧化反應器無需有機物作為碳源，節(jié)省的有機碳源實現(xiàn)了高效的生物除磷，具有啟動時間短，脫氮除磷效果好的特點；該工藝作為低碳氮城市污水升級改造技術(shù)，或直接應用于新建污水處理廠均有良好的前景。

3 結(jié)論

1)常溫下 SBR+SBBR 組合工藝處理的城市污水，在進水總氮平均質(zhì)量濃度為51.52 mg/L，ρ(C)/ρ(N)為4的條件下，工藝運行穩(wěn)定時出水總氮平均質(zhì)量濃度為10.7 mg/L，平均質(zhì)量濃度為2.45 mg/L，平均質(zhì)量濃度為0.17 mg/L，達到一級A標準。

2)SBR反應器厭氧與好氧階段交替運行，選擇性排放絮體污泥，系統(tǒng)污泥具有良好的沉降性。同時通過短污泥齡(4～5 d)，使氨氧化細菌和亞硝酸鹽氧化細菌不能生長，不發(fā)生硝化作用，可實現(xiàn)有機物和氮素去除的分離，為厭氧氨氧化工藝提供有利條件。

3)SBBR反應器中DO質(zhì)量濃度和短程硝化絮體污泥濃度是系統(tǒng)穩(wěn)定運行的關(guān)鍵因素。DO 質(zhì)量濃度維持在0.2～0.5 mg/L，有利于工藝長期運行的穩(wěn)定性。

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(編輯 羅金花)

Nitrogen and phosphorus removal from low massConcentration ratio betweenC and N municipal wastewater based on Anammox process at ambient temperatures

SHAO Hedong1,WANG Shuying1,ZHANG Liang2, ZHANG Shujun2,GAN Yiping2,YANG Yandong3, PENG Yongzhen1,3
(1.Beijing Key Laboratory of Water Quality Science and Water Environment Recovery,Beijing University of Technology,Beijing100124,China? 2.Beijing Drainage GroupCo.Ltd.,Beijing100022,China? 3.State Key Laboratory of Urban Water Resource and Environment,Harbin Institute of Technology,Harbin150090,China)

Abstract:ACombined processConsisting of a sequencing batch reactor and a sequencing batch biofilm reactor(SBR+SBBR)was used to treat municipal wastewater of low massConcentration ratio betweenC and N(ρ(C)/ρ(N))at ambient temperature.In theCombined system,phosphorus was efficiently removed in the SBR reactor through alternately anaerobic-aerobic operation.Then the effluent of SBR was further treated in the SBBR to remove ammonium through nitritation-Anammox(anaerobic ammonium oxidation)process.SBBR reactor was inoculated with shortcut nitrification sludge and Anammox biofilm.Autotrophic nitrogen removal was successfully achieved byControlling appropriate DO massConcentration from 0.2 to 0.5 mg/L.During the stable operation of theCombined system,the influentCOD,TN andmassConcentrations were 206,51.52 and 4.09 mg/L,respectively.The average massConcentrations of TN andin effluent were10.7 and 0.17 mg/L,respectively.The results show that the municipal wastewater of low massConcentration ratio betweenC and N(ρ(C)/ρ(N)=4)Can be well treated in theCombined system.The final effluentCan meet the first-level(A)standard without additionalCarbon source.Further analysis indicates thatControlling appropriate DO massConcentration in the SBBR reactor is the key factor for stable operation of the whole system,whichCan stabilize the shortcut nitrification-Anammox and persistently inhibit the growth of nitrite-oxidizing bacteria.

Key words:wastewater?bioreactors? biofilm? nitrogen and phosphorus removal?Anammox?SBBR? low ρ(C)/ρ(N)

中圖分類號：X703

文獻標志碼：A

文章編號：1672?7207(2016)01?0344?06

DOI:10.11817/j.issn.1672-7207.2016.01.047

收稿日期：2015?01?29；修回日期：2015?03?28

基金項目(Foundation item)：國家高技術(shù)研究發(fā)展計劃(863 計劃)項目(2012AA063406)(Project(2012AA063406)supported by the National High Research Development Program(863 Program)ofChina)

通信作者：彭永臻，博士，教授，從事污水處理與過程控制、脫氮除磷等研究；E-mail: pyz@bjut.edu.cn