中國(guó)東部海區(qū)柱狀沉積物多環(huán)芳烴埋藏通量和埋藏效率研究

林 田, 郭志剛, 胡利民

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中國(guó)東部海區(qū)柱狀沉積物多環(huán)芳烴埋藏通量和埋藏效率研究

林 田1*, 郭志剛2, 胡利民3

(1. 中國(guó)科學(xué)院 地球化學(xué)研究所 環(huán)境地球化學(xué)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室, 貴州 貴陽(yáng) 550081; 2. 復(fù)旦大學(xué) 環(huán)境科學(xué)與工程系, 上海 200433; 3. 國(guó)家海洋局 第一海洋研究所 海洋沉積與環(huán)境地質(zhì)國(guó)家海洋局重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室, 山東 青島 266061)

沉積物是多環(huán)芳烴(PAHs)重要的蓄積庫(kù)。圍繞渤海、黃海和東海陸架泥質(zhì)區(qū)柱狀沉積物中多環(huán)芳烴的研究發(fā)現(xiàn): 由于多環(huán)芳烴含量和沉積物干樣密度在不同海區(qū)沉積物中的差異較小, 因此, 沉積速率是決定其埋藏通量的重要因素。本研究中提出的基于過(guò)剩210Pb埋藏效率指數(shù), 可以較大程度上實(shí)現(xiàn)不同區(qū)域多環(huán)芳烴污染水平的橫向?qū)Ρ取Ｅc埋藏通量比較, 埋藏效率指數(shù)可以更客觀地反映研究區(qū)域中多環(huán)芳烴污染輸入強(qiáng)度和沉積物吸附能力等共同作用。

多環(huán)芳烴; 過(guò)剩210Pb; 沉積柱; 埋藏通量; 東部海區(qū)

0 引 言

多環(huán)芳烴(Polycyclic Aromatic Hydrocarbons, PAHs)是煤、石油、木材、煙草、有機(jī)高分子化合物等有機(jī)物不完全燃燒時(shí)產(chǎn)生的揮發(fā)性碳?xì)浠衔? 是重要的環(huán)境污染物。鑒于多環(huán)芳烴對(duì)環(huán)境和人類(lèi)的影響, 已被世界各國(guó)列為重要監(jiān)測(cè)和研究對(duì)象。美國(guó)環(huán)保署公布的129種優(yōu)先污染物中, 多環(huán)芳烴占到16種。1990年我國(guó)提出的68種優(yōu)先控制污染物中, 多環(huán)芳烴類(lèi)化合物就有7種[1]。

中國(guó)是全球多環(huán)芳烴排放的重要來(lái)源, 按照2004年的統(tǒng)計(jì)結(jié)果, 中國(guó)共排放2.53萬(wàn)t美國(guó)環(huán)保署優(yōu)先控制的16種多環(huán)芳烴, 其排放量占到全球總量的22%[2]。陸源排放的多環(huán)芳烴可以通過(guò)徑流搬運(yùn)和大氣長(zhǎng)距離遷移離開(kāi)污染源區(qū), 進(jìn)入水體后由于其低溶解性和疏水性, 會(huì)強(qiáng)烈地分配到非水相, 尤其是吸附于顆粒物上。因此, 中國(guó)東部海區(qū)沉積物被認(rèn)為是我國(guó)陸源輸出多環(huán)芳烴重要的存儲(chǔ)地[3–4]。海洋沉積物蘊(yùn)含著許多地質(zhì)和環(huán)境信息, 是地球化學(xué)研究和進(jìn)行環(huán)境評(píng)價(jià)的基礎(chǔ)資料之一。多環(huán)芳烴具有強(qiáng)疏水性、強(qiáng)吸附性和難降解性, 隨沉積物遷移和沉淀過(guò)程中, 其含量和組成會(huì)保持相對(duì)穩(wěn)定。一方面, 分析海洋沉積物中多環(huán)芳烴含量和組成特征, 可以揭示其污染來(lái)源; 但另一方面, 在大空間尺度下(近岸和遠(yuǎn)岸)海洋沉積物中多環(huán)芳烴含量并沒(méi)有顯著差異, 基于含量結(jié)果來(lái)評(píng)估沉積物中多環(huán)芳烴的富集或擴(kuò)散效應(yīng)具有一定局限性。

因此, 本論文圍繞渤海、黃海和東海陸架泥質(zhì)區(qū)柱狀沉積物開(kāi)展區(qū)域多環(huán)芳烴埋藏通量研究, 結(jié)合本海區(qū)特有的沉積環(huán)境特征和污染物來(lái)源, 彌補(bǔ)以往研究主要集中在含量結(jié)果這一不足。研究結(jié)果有助于提升陸源輸出多環(huán)芳烴在河口與鄰近海域空間分布和歸宿的認(rèn)識(shí)。

1 材料與方法

1.1 沉積樣品采集

2003年6月和9月, 由中國(guó)海洋大學(xué)“東方紅2號(hào)”執(zhí)行的“長(zhǎng)江口-近海陸海相互作用及其環(huán)境效應(yīng)綜合調(diào)查”航次, 利用重力式采樣器獲得位于濟(jì)州島西南泥質(zhì)區(qū)中部的柱狀巖芯DM1, 利用重力采樣器獲得閩浙沿岸泥質(zhì)區(qū)2個(gè)柱狀巖芯N6和S5。2006年8月, 由“科研漁59號(hào)”在渤海中部泥質(zhì)區(qū)調(diào)查期間, 利用重力采樣器獲得了2個(gè)柱狀巖芯BC1和BC2。黃海中部泥質(zhì)區(qū)的柱狀巖芯SY1由“東方紅2號(hào)”于2007年11月在黃海調(diào)查時(shí), 利用箱式采樣器取得。采樣站位信息見(jiàn)表1。由于采樣位置均位于動(dòng)力環(huán)境較弱的泥質(zhì)區(qū)內(nèi), 故樣品多以粉砂質(zhì)黏土為主。沉積柱樣品采集后, 在實(shí)驗(yàn)室內(nèi)用干凈的不銹鋼刀以1 cm或2 cm間隔進(jìn)行分樣, 分割后的樣品采用鋁箔紙進(jìn)行無(wú)污染包裝, 零下20 ℃冷藏保存至分析。

1.2 沉積物樣品定年和容重

采用210Pb放射性核素方法對(duì)沉積物樣品定年, 獲得的沉積速率結(jié)果見(jiàn)表2。相關(guān)的測(cè)定分別在中國(guó)科學(xué)院廣州地球化學(xué)研究所和中國(guó)科學(xué)院南京地理與湖泊研究所完成。具體操作步驟參見(jiàn)文獻(xiàn)[5–6]。

沉積物容重(干樣密度)的測(cè)定采用環(huán)刀法。將環(huán)刀切割的樣品一并放入鼓風(fēng)干燥箱內(nèi)(105~110 ℃)烘烤48 h, 取出后放入干燥器中冷卻至室溫, 稱質(zhì)量。

1.3 沉積物樣品中多環(huán)芳烴測(cè)定

沉積物樣品中多環(huán)芳烴的定性和定量方法參閱文獻(xiàn)[5–7]。實(shí)驗(yàn)過(guò)程中通過(guò)監(jiān)測(cè)目標(biāo)化合物的回收率來(lái)對(duì)整個(gè)實(shí)驗(yàn)進(jìn)行質(zhì)量保證和質(zhì)量控制; 同時(shí)在每批次樣品(10~15個(gè))分析中增加1個(gè)方法空白和1個(gè)樣品平行樣。所有檢測(cè)結(jié)果均滿足實(shí)驗(yàn)質(zhì)量要求[5–7]。

2 結(jié)果與討論

2.1 表層沉積物中多環(huán)芳烴含量水平和組成特征

表層3 cm沉積物中, 16種美國(guó)環(huán)保署優(yōu)控多環(huán)芳烴含量分別為: 渤海中部泥質(zhì)區(qū)111~202 ng/g; 南黃海泥質(zhì)區(qū)175~227 ng/g; 濟(jì)州島西南泥質(zhì)區(qū)117~133 ng/g; 閩浙沿岸泥質(zhì)區(qū)116~235 ng/g。比較不同泥質(zhì)區(qū)表層沉積物中多環(huán)芳烴含量, 結(jié)果表明, 濟(jì)州島西南泥質(zhì)區(qū)多環(huán)芳烴含量水平略低, 其他近岸泥質(zhì)區(qū)含量水平基本相當(dāng)。盡管閩浙沿岸泥質(zhì)區(qū)沉積速率顯著高于其他泥質(zhì)區(qū), 但是大量河流(主要是長(zhǎng)江)泥沙輸入并未對(duì)多環(huán)芳烴含量有稀釋作用, 表明長(zhǎng)江泥沙本身就是沉積物中多環(huán)芳烴的主要來(lái)源。

表2 中國(guó)東部海區(qū)沉積柱多環(huán)芳烴含量(ng/g)、多環(huán)芳烴埋藏通量(ng/cm2·[~50 a])、過(guò)剩210Pbex埋藏通量(mBq/cm2·[~50 a])和埋藏效率(ng/mBq)

注: (1) 1950年以來(lái)多環(huán)芳烴含量。

多環(huán)芳烴按照環(huán)數(shù)可以分為2~3環(huán), 4環(huán)和5~6環(huán)。不同成因的多環(huán)芳烴具有結(jié)構(gòu)和組分的差異。一般認(rèn)為, 低分子量(2~3環(huán))的多環(huán)芳烴主要來(lái)源于石油類(lèi)污染; 4環(huán)及其以上的多環(huán)芳烴主要是高溫不完全燃燒生成[8]。在渤海中部泥質(zhì)區(qū)表層沉積物樣品中, 主要以2~3環(huán)多環(huán)芳烴為主, 占總多環(huán)芳烴的50%~96%; 與此形成鮮明對(duì)比的是, 其他泥質(zhì)區(qū)表層沉積物樣品中, 2~3環(huán)多環(huán)芳烴只占總多環(huán)芳烴的比例低于40%。渤海海域內(nèi)高含量的2~3環(huán)多環(huán)芳烴(尤其是菲)可能來(lái)自石油源污染, 這可能與船只油料泄漏、近岸石油工業(yè)污水排放以及海上油井溢油有關(guān)[9]。

2.2 沉積物中多環(huán)芳烴埋藏通量的估算

多環(huán)芳烴的埋藏通量可用單個(gè)樣品中多環(huán)芳烴的含量與沉積速率和干樣密度的乘積求得。可以用下列公式進(jìn)行計(jì)算:

BFPAHsC × S × ρ

式中: BFPAHs表示沉積物中多環(huán)芳烴埋藏通量(ng/(cm2?a));是沉積物中多環(huán)芳烴含量(ng/g);為沉積物埋藏速率(cm/a);d是干樣密度(g/cm3)。

表2列出不同站點(diǎn)從1950年以來(lái)約50年的埋藏通量結(jié)果(用[~50a]表示)。從表2可以看出, 不同海區(qū)沉積物多環(huán)芳烴的埋藏通量差距甚大, 說(shuō)明埋藏通量在各種因素的綜合作用下具有明顯的區(qū)域性: 位于長(zhǎng)江口泥質(zhì)區(qū)的N6站埋藏通量高達(dá)10500 ng/(cm2?[~50a]),而濟(jì)州島西南泥質(zhì)區(qū)的DM1站的計(jì)算值僅為1300 ng/(cm2?[~50a]), 兩者相差8倍。本研究結(jié)果顯示多環(huán)芳烴埋藏通量和沉積速率之間有較高的相關(guān)性(圖1)。由于多環(huán)芳烴含量和沉積物干樣密度在不同海區(qū)沉積物中差異較小, 因此, 沉積速率是決定埋藏通量的重要因素。

2.3 淺談沉積物中多環(huán)芳烴埋藏效率

由于水環(huán)境中多環(huán)芳烴主要吸附于懸浮顆粒物中, 沉積物是它主要的環(huán)境歸宿, 尤其是在河口或鄰近海域, 沉積物沉積速率空間變化顯著, 往往成為影響多環(huán)芳烴埋藏通量空間變化的主要因素。如何能夠剔除沉積速率的影響, 使得埋藏通量空間變化結(jié)果可以更加客觀地評(píng)估沉積物中多環(huán)芳烴的富集或擴(kuò)散效應(yīng)?

水體沉積物中蓄積的210Pb有2個(gè)來(lái)源: 一是沉積物中所蓄積的Ra衰變生成的210Pb, 即與Ra平衡的210Pb, 常稱作補(bǔ)償210Pb; 另一部分是地表238U放射性衰變子體222Rn逸散到大氣后衰變產(chǎn)生的隨降水或干沉降形式沉降的210Pb, 這部分210Pb被稱作過(guò)剩210Pb。過(guò)剩210Pb不僅是沉積物年齡測(cè)定的重要手段, 而且是環(huán)境示蹤的一種主要方法[10]。開(kāi)放海域沉積物所接受的過(guò)剩210Pb沉積除大氣直接沉降來(lái)源外, 還包括通過(guò)大氣沉降于陸地表面后經(jīng)過(guò)河流、風(fēng)沙等侵蝕搬運(yùn)輸入。本研究中, 沉積速率是決定過(guò)剩210Pb埋藏通量的重要因素。這一現(xiàn)象可以從不同區(qū)域沉積速率和過(guò)剩210Pb埋藏通量的相關(guān)性就可以看出, 兩者的對(duì)數(shù)相關(guān)性為2= 0.97(圖1)。

圖1 本研究中多環(huán)芳烴埋藏通量、210Pbex埋藏通量與沉積速率的相關(guān)性

因此, 多環(huán)芳烴埋藏通量除以過(guò)剩210Pb埋藏通量后, 不同海區(qū)的數(shù)據(jù)就可以直觀地對(duì)比。

目前, 已開(kāi)展了大量的針對(duì)實(shí)際污染環(huán)境中多環(huán)芳烴環(huán)境歸宿的研究工作, 如吳啟航等[11]對(duì)珠江廣州河段重污染沉積物的研究揭示, 輕組分中的有機(jī)質(zhì)對(duì)多環(huán)芳烴的富集能力比重組分中的無(wú)定型有機(jī)質(zhì)高1~2個(gè)數(shù)量級(jí), 輕組分有機(jī)質(zhì)中焦碳和碳黑的富集能力較高, 而植物碎屑的富集能力較低。馮精蘭等[12]的研究表明, 長(zhǎng)江武漢段沉積物中粒徑小于25 μm組分占38.6%的質(zhì)量分?jǐn)?shù), 其富集了沉積物中約75%的多環(huán)芳烴; 翟夢(mèng)曉[13]對(duì)黃河河南段表層沉積物的分析結(jié)果顯示, 最小3個(gè)粒徑顆粒物富集的多環(huán)芳烴的質(zhì)量百分比高于該粒徑所占的質(zhì)量百分比, 且隨著粒徑減小, 多環(huán)芳烴富集程度越高。然而, 由于沉積物并不均一, 沉積物來(lái)源尤其是沉積動(dòng)力環(huán)境的顯著差異, 實(shí)驗(yàn)室模擬條件下或典型區(qū)域環(huán)境中得到的一些觀測(cè)結(jié)果難以有效地解釋更大區(qū)域尺度上多環(huán)芳烴的空間分布和歸宿特征。因此, 只能實(shí)現(xiàn)研究小區(qū)域范圍內(nèi)橫向比較, 在大尺度區(qū)域內(nèi)其可比性較差。沉積物中有機(jī)質(zhì)含量對(duì)沉積物吸附多環(huán)芳烴有重要影響, 基于有機(jī)碳埋藏通量的多環(huán)芳烴埋藏效率指數(shù)可以實(shí)現(xiàn)單一沉積柱中多環(huán)芳烴污染水平的縱向比較, 然而不同區(qū)域有機(jī)質(zhì)來(lái)源差異較大, 其橫向比較往往存在較大不確定性。過(guò)剩在水體環(huán)境中來(lái)源單一, 又主要吸附在顆粒物中, 因此可以作為一個(gè)重要的標(biāo)準(zhǔn)參照物。本研究中提出的基于過(guò)剩210Pb的多環(huán)芳烴埋藏效率指數(shù), 可以較大程度上實(shí)現(xiàn)大區(qū)域尺度上的空間對(duì)比。同時(shí), 表3給出我國(guó)境內(nèi)一些湖泊和河口環(huán)境中沉積物的埋藏通量和埋藏效率, 如遼寧大伙房水庫(kù)埋藏效率為3.36, 太湖梅粱灣埋藏效率為3.85, 太湖胥口灣為2.91, 這些高埋藏效率表明其環(huán)境受到高強(qiáng)度的污染輸入。這些湖泊位于城市周邊, 靠近污染源, 因此, 以上結(jié)果與實(shí)際情況是吻合的。

表3 中國(guó)境內(nèi)不同水環(huán)境下沉積物中多環(huán)芳烴埋藏通量(ng/(cm2?[~50a]))、過(guò)剩210Pb埋藏通量(mBq/(cm2?[~50a]))和埋藏效率(ng/mBq)對(duì)比

注: (1) 過(guò)剩210Pb埋藏通量根據(jù)文獻(xiàn)中給出的過(guò)剩210Pb和深度關(guān)系曲線估算, 且假設(shè)容重1 ng/cm3。

此外, 如近岸河口海灣則屬于中等污染區(qū)域, 埋藏效率指數(shù)如大亞灣為2.2。上述結(jié)果表明不同水環(huán)境下該指標(biāo)具有很好的可行性。

3 結(jié) 論

中國(guó)東部?jī)?nèi)陸架泥質(zhì)區(qū)是現(xiàn)代沉積的“匯”, 其中黏土組分是泥質(zhì)區(qū)沉積物的重要組成部分, 對(duì)多環(huán)芳烴具有較強(qiáng)的吸附能力, 因此, 泥質(zhì)區(qū)成為陸源多環(huán)芳烴的重要蓄積庫(kù)。埋藏通量結(jié)果顯示: 不同海區(qū)沉積物多環(huán)芳烴的埋藏通量差距甚大, 位于長(zhǎng)江口泥質(zhì)區(qū)的N6站埋藏通量高達(dá)10500 ng/(cm2?[~50a]), 濟(jì)州島西南泥質(zhì)區(qū)的DM1站的計(jì)算值僅為1300 ng/(cm2?[~50a]), 兩者相差8倍, 且沉積速率是決定埋藏通量的重要因素。本研究中提出的基于過(guò)剩210Pb埋藏效率指數(shù)能夠剔除沉積速率的影響, 更客觀地反映研究區(qū)域污染輸入強(qiáng)度和沉積物吸附能力等因素作用。不僅如此, 在不同水環(huán)境下該指標(biāo)具有很好的可行性。

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Study on burial fluxes and burial rates of polycyclic aromatic hydrocarbons in sediments from the East China sea area

LIN Tian1*, GUO Zhi-gang2and HU Li-min3

1. State Key Laboratory of Environmental Geochemistry, Institute of Geochemistry, Chinese Academy of Sciences, Guiyang 550081, China; 2. Department of Environmental Science and Engineering, Fudan University, Shanghai 200433, China; 3. Key Laboratory of Marine Sedimentology and Environmental Geology, First Institute of Oceanography, State Oceanic Administration, Qingdao 266061, China

Sediments often serve as a major sink for polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs). This study measured the concentrations and fluxes of PAHs in sediment cores in the East China sea area (including the Bohai Sea, the Yellow Sea and the East China Sea). Differences in the PAH concentrations and sediment dry density were small among the collected marine sediment samples on a larger spatial scale. The results showed that the deposition rate was an important factor for burial flux.In this study, the burial rates of sedimentary PAHs based on210Pb excess were proposed to evaluate the spatial differences of sedimentary PAHs, which expected to exclude the interference from different deposition rates. Compared with the burial flux, the index of burial rate could be more objective to reflect the input intensity of PAHs and the adsorption capacity of sediments.

PAHs;210Pb excess; sediment core; burial rate; East China sea area

P593; P736.2

A

0379-1726(2016)04-0419-06

2015-11-06;

2015-12-15;

2016-01-27

國(guó)家自然科學(xué)基金青年科學(xué)基金(41103046); “全球變化與海氣相互作用”專項(xiàng)國(guó)際合作項(xiàng)目(GASI-GEOGE-03); 海洋公益性行業(yè)科研專項(xiàng)經(jīng)費(fèi)項(xiàng)目(201205001)

林田(1981–), 男, 博士, 副研究員, 主要從事環(huán)境地球化學(xué)研究。

LIN Tian, E-mail: lintian@vip.gyig.ac.cn, Tel: +86-851-85895239