環(huán)境皮質(zhì)激素的危害與環(huán)境行為

王　鴻，潘　秋，王靜花，平夏婷，邵燕燕，吳祺豪，趙美蓉，陳　蘇

(1.浙江工業(yè)大學(xué) 藥學(xué)院, 浙江 杭州 310014；2.浙江工業(yè)大學(xué) 生物與環(huán)境工程學(xué)院，浙江 杭州 310014)

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環(huán)境皮質(zhì)激素的危害與環(huán)境行為

王鴻1，潘秋1，王靜花2，平夏婷1，邵燕燕1，吳祺豪1，趙美蓉2，陳蘇1

(1.浙江工業(yè)大學(xué) 藥學(xué)院, 浙江 杭州 310014；2.浙江工業(yè)大學(xué) 生物與環(huán)境工程學(xué)院，浙江 杭州 310014)

摘要：內(nèi)分泌干擾物相對(duì)穩(wěn)定的物理化學(xué)性質(zhì)使其能夠長(zhǎng)期微量存在于環(huán)境中并在生物體內(nèi)發(fā)生聚集進(jìn)而產(chǎn)生嚴(yán)重的生理效應(yīng)，從而成為研究的熱點(diǎn).隨著研究的廣泛開(kāi)展，環(huán)境皮質(zhì)激素作為一類重要的內(nèi)分泌干擾物逐漸引起人們的關(guān)注.環(huán)境皮質(zhì)激素主要來(lái)源于動(dòng)物尿糞排放以及城市污水處理廠的污水排放.研究結(jié)果表明：環(huán)境中皮質(zhì)激素的連續(xù)暴露導(dǎo)致某些地區(qū)魚(yú)類的免疫系統(tǒng)及生殖發(fā)育受到抑制和影響，主要表現(xiàn)為白細(xì)胞數(shù)量下降，卵黃蛋白原產(chǎn)量降低等.綜述了環(huán)境皮質(zhì)激素的暴露危害、來(lái)源及在不同環(huán)境中的質(zhì)量濃度和分布，并就環(huán)境皮質(zhì)激素的研究前景作出了展望.

關(guān)鍵詞：環(huán)境皮質(zhì)激素；來(lái)源；環(huán)境行為；危害

內(nèi)分泌干擾物(Endocrine disrupting chemicals, EDCs)是指能夠模擬或者拮抗類固醇激素的活性、干擾生物體內(nèi)分泌系統(tǒng)的正常機(jī)能，從而影響生物體的健康，導(dǎo)致人類和野生動(dòng)物生殖系統(tǒng)障礙和各種疾病的一些人工和天然化合物[1].美國(guó)國(guó)家環(huán)保局(USEPA)于1998年8 月公布了包括二噁英、多氯聯(lián)苯類、金屬有機(jī)物以及農(nóng)藥等67 類內(nèi)分泌干擾物，其中農(nóng)藥類有44 種，幾乎占三分之二[2].而環(huán)境激素作為一種典型的內(nèi)分泌干擾物，在過(guò)去的20 年里，其內(nèi)分泌干擾效應(yīng)的研究主要集中在雌激素和雄激素[3].近年來(lái)，人們逐漸發(fā)現(xiàn)不與生殖直接相關(guān)的皮質(zhì)激素也具有一定的生態(tài)毒性.研究表明：環(huán)境中皮質(zhì)激素的暴露會(huì)引起骨質(zhì)疏松癥、發(fā)育不全、肥胖、二型糖尿病、心血管疾病以及自身免疫疾病[4].

1環(huán)境皮質(zhì)激素的種類與性質(zhì)

環(huán)境皮質(zhì)激素根據(jù)來(lái)源分為天然皮質(zhì)激素和合成皮質(zhì)激素，根據(jù)功能分為鹽皮質(zhì)激素和糖皮質(zhì)激素.糖皮質(zhì)激素主要調(diào)節(jié)機(jī)體能量代謝、免疫功能及應(yīng)激反應(yīng)，鹽皮質(zhì)激素主要負(fù)責(zé)調(diào)節(jié)機(jī)體的滲透壓[5].天然皮質(zhì)激素包括皮質(zhì)醇(Cortisol)、皮質(zhì)酮(Cortisone)和醛固酮(Aldosterone)等，皮質(zhì)醇是生物體內(nèi)腎上腺皮質(zhì)分泌的主要皮質(zhì)激素，也是檢測(cè)生物體壓力的重要指標(biāo)[6].合成的皮質(zhì)激素主要有地塞米松(Dexamethasone)、強(qiáng)的松( Prednisone)和氫化潑尼松(Prednisolone)等，它們被廣泛用于關(guān)節(jié)炎、結(jié)腸炎、哮喘、支氣管炎、皮疹以及過(guò)敏或者鼻炎眼炎等炎癥的治療[7].皮質(zhì)激素參與調(diào)節(jié)糖、蛋白質(zhì)和脂肪的代謝及滲透壓的平衡，因此近乎影響到生物體所有生理過(guò)程[6].

皮質(zhì)激素結(jié)構(gòu)式為

環(huán)境皮質(zhì)激素屬于類固醇激素，是典型的甾體類化合物.環(huán)境皮質(zhì)激素與其他類固醇激素的區(qū)別主要體現(xiàn)在C17的側(cè)鏈不同，環(huán)境皮質(zhì)激素的C17β和C21側(cè)鏈被羥基化，C20側(cè)鏈被酮化.為使合成的皮質(zhì)激素性質(zhì)更穩(wěn)定、激素效應(yīng)更強(qiáng)烈，人們將△1,2去羥基化，C16羥基化或甲基化以及C6或C9鹵化[8].根據(jù)物化性質(zhì)列于表1，環(huán)境皮質(zhì)激素在水中的溶解度顯著高于天然雌激素和雄激素的溶解度(13～32 mg/L)[3, 9]，易溶于甲醇等有機(jī)溶劑，辛醇水分配系數(shù)logKow范圍1.27～5.07，可吸附于土壤、污泥等固相基質(zhì)中.

表1　幾種主要皮質(zhì)激素的物化性質(zhì)

2環(huán)境皮質(zhì)激素的危害

環(huán)境皮質(zhì)激素通過(guò)干擾生物體內(nèi)分泌系統(tǒng)影響水生生物和哺乳動(dòng)物的生殖發(fā)育生長(zhǎng)，主要表現(xiàn)為細(xì)胞內(nèi)相應(yīng)激素受體質(zhì)量濃度異于常值、產(chǎn)卵能力下降、卵黃蛋白原質(zhì)量濃度降低以及胚胎發(fā)育畸形等.Milla等認(rèn)為皮質(zhì)激素能夠刺激硬骨魚(yú)生殖腺的發(fā)育及性激素的生成，是硬骨魚(yú)生殖過(guò)程中的重要調(diào)節(jié)因子[10].長(zhǎng)時(shí)間暴露于500 μg/L地塞米松的水體中，黑頭呆魚(yú)(Fathead minnows)的胚胎在發(fā)育過(guò)程中出現(xiàn)鰓蓋畸形的現(xiàn)象，成魚(yú)則表現(xiàn)為產(chǎn)卵率及體內(nèi)雌二醇質(zhì)量濃度降低[11]；John等用二丙酸倍氯米松(Beclomethasone dipropionate)以3種不同的質(zhì)量濃度(范圍為1 ng/L～1 μg/L)評(píng)價(jià)對(duì)黑頭呆魚(yú)的內(nèi)分泌干擾，結(jié)果表明魚(yú)體血漿葡萄糖質(zhì)量濃度升高、血液中白細(xì)胞數(shù)量減少、雌魚(yú)的卵黃蛋白原的生成受到抑制并表現(xiàn)出雄性化趨勢(shì)[12].

Mathilakath等采用腹部填埋法，按50 mg/kg的比例用皮質(zhì)醇暴露虹鱒魚(yú)(Rainbow trout)5 d，結(jié)果表明魚(yú)體血壓閾值發(fā)生改變、血漿中皮質(zhì)醇質(zhì)量濃度和葡萄糖質(zhì)量濃度及肝糖原質(zhì)量濃度顯著增高[6].Qverli的研究也指出皮質(zhì)醇暴露的虹鱒魚(yú)與未經(jīng)處理的同種個(gè)體相比在相同生活狀態(tài)下處于弱勢(shì)地位[13].

從研究結(jié)果可以看出：當(dāng)暴露于一定量的皮質(zhì)激素中，水生生物的形態(tài)學(xué)指標(biāo)、生殖發(fā)育系統(tǒng)及內(nèi)分泌系統(tǒng)受到了嚴(yán)重影響.環(huán)境皮質(zhì)激素不僅對(duì)生物體的免疫系統(tǒng)產(chǎn)生抑制，并且對(duì)機(jī)體的血糖異生有誘導(dǎo)作用.但是實(shí)驗(yàn)室的暴露毒理學(xué)實(shí)驗(yàn)?zāi)繕?biāo)物為單一物質(zhì)，因而不能完全反應(yīng)實(shí)際環(huán)境介質(zhì)中皮質(zhì)激素產(chǎn)生的生物學(xué)效應(yīng).Kortenkamp等研究表明：同一類內(nèi)分泌干擾物之間(雌激素之間)能強(qiáng)化聯(lián)合作用，但環(huán)境皮質(zhì)激素是否會(huì)與介質(zhì)中其他物質(zhì)聯(lián)合產(chǎn)生生物學(xué)效應(yīng)，這一點(diǎn)仍缺乏實(shí)驗(yàn)研究.許多研究表明：雌激素可以誘發(fā)卵黃蛋白原，雄激素可以減少卵黃蛋白原，而對(duì)于環(huán)境皮質(zhì)激素的研究中，卵黃蛋白原的生成既有增強(qiáng)也有減弱，這些研究結(jié)果表明環(huán)境皮質(zhì)激素可能會(huì)與環(huán)境雌激素及雄激素存在一定的協(xié)同效應(yīng).

3環(huán)境皮質(zhì)激素的來(lái)源及其暴露特征

3.1環(huán)境皮質(zhì)激素的主要來(lái)源

環(huán)境中皮質(zhì)激素的來(lái)源主要是人類和脊椎動(dòng)物的排泄及合成皮質(zhì)激素藥物的使用和排放.因此，匯集人類生活污水的城市污水處理廠，畜禽及水產(chǎn)養(yǎng)殖場(chǎng)是環(huán)境皮質(zhì)激素的污染源.

作為世界范圍內(nèi)使用最為頻繁的處方藥[14]，皮質(zhì)激素用來(lái)治療多種炎癥和免疫疾病.而糖皮質(zhì)激素的低生物吸收率導(dǎo)致其有50%～90%經(jīng)由尿液及糞便排出[15].這些藥物殘留一部分進(jìn)入污水處理廠，另一部分直接深入土壤從并在土壤中發(fā)生大范圍累積遷移.但污水處理廠并不能將殘留藥物完全去除，有報(bào)道指出污水處理廠出水中的藥物殘留高達(dá)90%[16]，它們最終以水溶、無(wú)活性的葡萄糖苷酸或硫酸鹽的絡(luò)合物通過(guò)污水廠出水進(jìn)入水生環(huán)境.但是這些絡(luò)合物可經(jīng)化學(xué)變化重新生成活性物質(zhì)[14].研究表明：糖皮質(zhì)激素的代謝可能產(chǎn)生具有雄性激素或者其他具內(nèi)分泌活性的物質(zhì)[17]，這些化合物長(zhǎng)期低劑量的進(jìn)入環(huán)境，逐漸在環(huán)境中發(fā)生累積，進(jìn)而形成高質(zhì)量濃度或長(zhǎng)時(shí)期低劑量暴露[12].

3.2不同地區(qū)和介質(zhì)中環(huán)境皮質(zhì)激素的暴露特征

近年來(lái)一些國(guó)家和地區(qū)陸續(xù)在環(huán)境中檢出皮質(zhì)激素，且大多存在于城市污水及河水等水生環(huán)境中.中國(guó)開(kāi)展了環(huán)境中糖皮質(zhì)激素的檢測(cè)研究，發(fā)現(xiàn)在污水處理廠進(jìn)出口水及懸浮物中均有糖皮質(zhì)激素的殘留；日本和法國(guó)也證實(shí)了污水中此類化合物的存在.Chang等采用LC-MS/MS在北京污水處理廠進(jìn)出水中檢測(cè)了6種皮質(zhì)激素，其中污水廠進(jìn)水中皮質(zhì)醇和皮質(zhì)酮的質(zhì)量濃度分別高達(dá)120，86 ng/L，河水中這兩種激素也被檢出，其中皮質(zhì)醇質(zhì)量濃度為0.11～20 ng/L，皮質(zhì)酮質(zhì)量濃度為0.55～28 ng/L[7, 18].在Adrian等所調(diào)查的瑞士某地區(qū)水環(huán)境樣品中，倍他米松(Betamethasone)和地塞米松在醫(yī)院廢水中的總質(zhì)量濃度達(dá)到1 720 ng/L，在城市污水處理廠進(jìn)水和出水中的質(zhì)量濃度分別為106，10 ng/L，在河水中的質(zhì)量濃度達(dá)到8～13 ng/L；強(qiáng)的松和氫化潑尼松在醫(yī)院廢水中的質(zhì)量濃度達(dá)到1 221 ng/L，廢水處理廠中的質(zhì)量濃度為336 ng/L，河水中的質(zhì)量濃度為10～12 ng/L[19].Sander等采用Calux生物檢測(cè)法檢測(cè)出工廠污水、醫(yī)院污水和廢水處理廠出水皮質(zhì)激素質(zhì)量濃度分別達(dá)到(243±32)，(96±13)，(38±13) ng/L地塞米松當(dāng)量[14].Petra等采用HPLC-MS/MS檢測(cè)捷克和瑞士某污水處理廠出水中皮質(zhì)醇質(zhì)量濃度分別為26，29 ng/L，倍他米松質(zhì)量濃度分別為15，14 ng/L,捷克調(diào)查的河水中倍他米松質(zhì)量濃度12 ng/L[4].石中全等采集重慶某地區(qū)醫(yī)院、養(yǎng)豬場(chǎng)、城市廢水廠廢水、街道地表水及江水，采用固相萃取-高效液相色譜法檢測(cè)其地塞米松質(zhì)量濃度，結(jié)果表明醫(yī)院、廢水廠處理前后的廢水、養(yǎng)豬場(chǎng)的廢水、醫(yī)院旁的街道地表水中含有一定質(zhì)量濃度的地塞米松，以養(yǎng)豬場(chǎng)廢水池的廢水中質(zhì)量濃度最高，其次為?？漆t(yī)院處理前的廢水[20]，如表2所示.

總的看來(lái)，在不同地區(qū)和介質(zhì)中最常檢出的是皮質(zhì)激素是皮質(zhì)醇，主要原因是皮質(zhì)醇作為重要的天然皮質(zhì)激素，人類和動(dòng)物的分泌排泄是其主要來(lái)源.而地塞米松是糖皮質(zhì)醛固酮衍生物中最具潛力的內(nèi)分泌干擾物，僅美國(guó)在2004年地塞米松處方量高達(dá)27 000份[21].另外，從表2可以看出畜禽及水廠養(yǎng)殖場(chǎng)的環(huán)境皮質(zhì)激素排放量遠(yuǎn)大于城市污水處理廠.

4環(huán)境皮質(zhì)激素的行為

4.1環(huán)境皮質(zhì)激素的吸附及遷移

環(huán)境皮質(zhì)激素作為一類親脂性小分子類固醇激素化合物，隸屬于疏水性有機(jī)物，揮發(fā)性小，易溶于有機(jī)溶劑，在水中的溶解度較小而易發(fā)生吸附行為.目前，學(xué)者對(duì)環(huán)境皮質(zhì)激素的環(huán)境行為的研究依舊很欠缺，但由于皮質(zhì)激素隸屬于類固醇激素及類固醇分子結(jié)構(gòu)的相似性，因此它們?cè)诃h(huán)境中具有類似的行為規(guī)律[22].吸附實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)：類固醇激素在吸附過(guò)程中表現(xiàn)出前期吸附較快，后期緩慢降低的規(guī)律.對(duì)雌激素吸附的研究認(rèn)為吸附過(guò)程由快變慢的原因可能是水中有機(jī)物的作用使雌激素被再次解吸下來(lái)[23].類固醇激素與土壤、沉積物間的相互作用機(jī)理一般認(rèn)為：類固醇激素在土壤、沉積物上的吸附、解吸過(guò)程是物理吸附和化學(xué)吸附的共同作用[24].即環(huán)境皮質(zhì)激素在與沉積物、土壤等固相介質(zhì)發(fā)生接觸時(shí)，在其表面產(chǎn)生累計(jì)和吸附.

表2　不同介質(zhì)中環(huán)境皮質(zhì)激素的檢出

環(huán)境介質(zhì)中的類固醇激素可以隨著雨水淋溶或徑流等向四周擴(kuò)散，從而擴(kuò)大干擾作用范圍[25].類固醇激素不只沿水平方向遷移，越來(lái)越多的研究結(jié)果表明：在深達(dá)幾米的地下類固醇激素被頻繁的檢出，地下水中含有類固醇激素的檢測(cè)結(jié)果也屢見(jiàn)報(bào)道[26-28].而就環(huán)境皮質(zhì)激素在此方面的研究還未見(jiàn)報(bào)道.

4.2環(huán)境皮質(zhì)激素的降解

Chang等研究發(fā)現(xiàn)在污水處理過(guò)程的有氧處理單元，糖皮質(zhì)激素的移除率僅有2%～36%，而雄激素和孕激素的移除率均達(dá)到90%～100%，這表明環(huán)境中糖皮質(zhì)激素(皮質(zhì)醇、皮質(zhì)酮和氫化潑尼松)比其他環(huán)境激素更穩(wěn)定[7].Ying等在研究中發(fā)現(xiàn)：皮質(zhì)激素的移除率明顯低于雌激素及抗菌劑的移除率.在相同的高鐵酸鹽暴露質(zhì)量濃度下，實(shí)驗(yàn)中選定的雌激素及抗菌劑的移除率均超過(guò)99%，相比之下在高鐵酸鹽每分鐘的暴露質(zhì)量濃度分別為(20.2±3.0)，(32.3±5.2)，(44.6±8.5) mg/L時(shí)，皮質(zhì)激素中僅強(qiáng)的松和皮質(zhì)酮的移除率超過(guò)90%[22].

環(huán)境皮質(zhì)激素的降解主要包括生物降解和光降解[29].Joana等研究了在液態(tài)反應(yīng)氣中采用多相光催化降解醋酸可的松，最終將其降解為水和二氧化碳，并且沒(méi)有檢測(cè)到中間產(chǎn)物產(chǎn)生[30].而有關(guān)環(huán)境皮質(zhì)激素生物降解的研究仍未見(jiàn)報(bào)道.

目前人們的目光聚焦在性激素的研究上，但對(duì)其他類固醇激素尤其是環(huán)境皮質(zhì)激素環(huán)境行為的研究非常欠缺.所以應(yīng)加強(qiáng)此類激素的研究工作.

5結(jié)論

污染源的持續(xù)排放，致使皮質(zhì)激素在環(huán)境介質(zhì)中發(fā)生殘留累計(jì).環(huán)境皮質(zhì)激素在環(huán)境中廣泛的存在，繁多的污染源，即使質(zhì)量濃度低仍具有不容忽視的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn).因此，需要建立快速、準(zhǔn)確的環(huán)境皮質(zhì)激素的檢測(cè)方法.同時(shí)，目前國(guó)內(nèi)外皮質(zhì)激素在實(shí)際環(huán)境中的吸附、遷移和降解等環(huán)境行為及與其他EDCs和環(huán)境中各類活性物質(zhì)相互作用的機(jī)理研究也尤為重要.

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(責(zé)任編輯：陳石平)

Impact and behaviors of corticosteroids in environment

WANG Hong1, PAN Qiu1, WANG Jinghua2, PING Xiating1, SHAO Yanyan1,WU Qihao1, ZHAO Meirong2, CHEN Su1

(1.Collage of Pharmaceutica1 Science, Zhejiang University of Technology, Hangzhou 310014, China；2.College of Biological and Environmental Engineering, Zhejiang University of Technology, Hangzhou 310014, China)

Abstract:Endocrine disrupting compounds (EDCs) have been attracted great concerns because of their harmful impacts. As further research progressed, the environmental corticosteroids draw people’s attention. They mainly exist in the incomplete treated drainage of feedlot and wastewater treatment plant. Researches show that they are harmful to the immune system, reproduction and development of fish. The exposure effects, sources and levels of environmental corticosteroids in different environmental matrices were reviewed in this paper. Moreover，the environmental behaviors of corticosteroids such as their sorption, migration, degradation characters were summarized. And the tendency for the future study on the environmental corticosteroids was discussed.

Keywords:environmental corticosteroids; sources; environmental behaviors; impacts

收稿日期：2015-10-10

基金項(xiàng)目：國(guó)家自然科學(xué)基金重點(diǎn)資助項(xiàng)目(21337005)

作者簡(jiǎn)介：王鴻(1972—)，女，黑龍江齊齊哈爾人，教授，博士生導(dǎo)師，研究方向?yàn)樗幬锘瘜W(xué)、天然藥物與生物制藥，E-mail：hongw@zjut.edu.cn.

中圖分類號(hào)：X592

文獻(xiàn)標(biāo)志碼：A

文章編號(hào)：1006-4303(2016)02-0159-05