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    燃煤電廠周邊地區(qū)積塵重金屬污染特征與健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)*

    2016-06-05 15:19:06楊立輝柯釗躍
    關(guān)鍵詞:積塵燃煤電廠

    陳 耿,劉 軍,楊立輝,柯釗躍

    (廣東省環(huán)境監(jiān)測(cè)中心,廣東 廣州 510308)

    燃煤電廠周邊地區(qū)積塵重金屬污染特征與健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)*

    陳 耿,劉 軍,楊立輝,柯釗躍

    (廣東省環(huán)境監(jiān)測(cè)中心,廣東 廣州 510308)

    對(duì)廣東某燃煤電廠周邊地區(qū)的民宅積塵和土壤中重金屬含量進(jìn)行測(cè)定,分析重金屬的污染特征和分布規(guī)律,并應(yīng)用美國EPA健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)模型對(duì)積塵重金屬進(jìn)行健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)。結(jié)果表明,研究區(qū)域積塵重金屬污染較重,含量表現(xiàn)為Zn>Mn>Pb>Cu>Cr>As>Cd>Hg,均不同程度高于土壤中的含量。積塵中Zn、Pb、Cd、Cu受到的人為污染較明顯,主要為工業(yè)源和交通源影響;As、Hg、Mn受到的人為污染不明顯。積塵重金屬的空間分布受電廠排放煙塵的影響明顯,內(nèi)梅羅指數(shù)與當(dāng)?shù)仫L(fēng)向風(fēng)頻有明顯相關(guān)性,并隨著與電廠距離的增加而減??;積塵中Pb、Zn、Hg含量呈現(xiàn)隨著與電廠距離增加而減小的趨勢(shì)。研究區(qū)域兒童潛在的健康風(fēng)險(xiǎn)明顯高于成人,不同元素非致癌風(fēng)險(xiǎn)排序?yàn)镻b>Mn>Cr>As>Zn>Cu>Hg>Cd,致癌風(fēng)險(xiǎn)排序?yàn)锳s>Cr>Pb>Cd。Pb對(duì)兒童存在非致癌風(fēng)險(xiǎn),需要引起重視;其它元素對(duì)兒童的非致癌風(fēng)險(xiǎn)較小,成人的非致癌風(fēng)險(xiǎn)可忽略。各元素的致癌風(fēng)險(xiǎn)均在可接受范圍,不會(huì)對(duì)兒童和成人造成致癌危害。

    燃煤電廠;積塵;重金屬;污染特征;健康風(fēng)險(xiǎn)

    煤是我國最主要的能源,2012年我國燃煤電廠耗煤量為17.4億t,占煤炭消耗總量的49.3%[1]。煤中所含的Hg、Pb、As、Cr、Cd等痕量重金屬在燃燒過程中會(huì)部分或全部揮發(fā)成氣態(tài)[2-4],富集在細(xì)顆粒物表面隨廢氣排放[5]。燃煤重金屬的排放量巨大,Nraigu[6]測(cè)算出燃煤電廠排放的痕量金屬占人為源的貢獻(xiàn)率為As 2%~6%、Cd 2%~3%、Cr 14%~17%、Hg 9%~17%。吳文俊等[7]估算我國2007年燃煤Pb和As大氣排放量分別為12 228.9和1 591.9 t。

    電廠煙塵中所含重金屬毒性大且化學(xué)穩(wěn)定性強(qiáng),具有遷移性和沉積性,對(duì)環(huán)境和人體健康危害較大[8]。這些煙塵沉降到環(huán)境中,經(jīng)過長(zhǎng)期暴露,降水淋洗,水溶性和揮發(fā)性成分流失后,形成重金屬明顯富集的積塵,其部分重金屬含量大大高于土壤[9-11]。積塵普遍存在于人群住宅的角落,與人體接觸的概率高,通過呼吸道和皮膚被人體吸收或直接攝入,對(duì)人體健康的影響是潛在的、隱蔽的、長(zhǎng)期的。我國對(duì)積塵重金屬健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)的研究起步較晚,已有的研究多集中于城市地表灰塵[12-21],而燃煤電廠周邊地區(qū)民宅積塵重金屬的污染水平和分布特征尚缺基礎(chǔ)的研究數(shù)據(jù)?,F(xiàn)有的《火電廠大氣污染物排放標(biāo)準(zhǔn)》(GB13223-2011)僅關(guān)注到汞,對(duì)其他重金屬均無標(biāo)準(zhǔn)要求;燃煤電廠環(huán)境影響評(píng)價(jià)也尚未關(guān)注到積塵這種長(zhǎng)期的累積影響,即便在煙塵達(dá)標(biāo)排放的情況下,積塵多種重金屬對(duì)人體健康的危害仍然不可忽視,但如何評(píng)估電廠長(zhǎng)期生產(chǎn)造成的此類累積污染對(duì)人體的健康風(fēng)險(xiǎn)尚未見報(bào)。

    本文選取廣東省一家大型山區(qū)燃煤電廠作為研究對(duì)象。該電廠投產(chǎn)至今10年,設(shè)6臺(tái)循環(huán)流化床機(jī)組,年耗煤700多萬t,所處地形較不適宜大氣污染擴(kuò)散。本文采集了該電廠周邊的民宅積塵和土壤樣品,測(cè)定了As、Cd、Cr、Cu、Mn、Pb、Zn和Hg等8種元素的含量,利用富集因子法和內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)法評(píng)價(jià)積塵的污染程度,研究積塵重金屬的分布規(guī)律,并應(yīng)用美國EPA健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)模型開展健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià),旨在為類似電廠對(duì)周邊環(huán)境造成的污染修復(fù)和人群衛(wèi)生防護(hù)提供參考。

    1 材料與方法

    1.1 點(diǎn)位布設(shè)和樣品采集

    據(jù)環(huán)評(píng)資料,該電廠大氣污染物最大落地濃度約為距廠界1 km處。以其為中心,在當(dāng)?shù)刂鲗?dǎo)風(fēng)向西北方向和次主導(dǎo)風(fēng)向西南方向的上風(fēng)向距廠界1 km處和下風(fēng)向距廠界1、3和5 km處各設(shè)1個(gè)監(jiān)測(cè)點(diǎn),共8個(gè)監(jiān)測(cè)點(diǎn)(圖1)。于2014年9月在各點(diǎn)位隨機(jī)選擇3戶民宅分別采集室內(nèi)外積塵樣品,采集表層20 cm土壤樣品,共采集48個(gè)積塵樣品和8個(gè)土壤樣品。

    1.2 樣品分析與數(shù)據(jù)處理

    積塵和土壤樣品前處理先進(jìn)行風(fēng)干,再用HCl-HNO3-HF-HClO4進(jìn)行消解。元素As、Cd、Cr、Cu、Mn、Pb和Zn采用PE optima 8300型等離子發(fā)射光譜儀測(cè)定,Hg采用DMA80型測(cè)汞儀測(cè)定。質(zhì)控方面,選測(cè)6組平行樣相對(duì)偏差為0%~11%,測(cè)3組標(biāo)準(zhǔn)樣品相對(duì)誤差為-16%~31%。同時(shí),積塵樣品在現(xiàn)場(chǎng)采用Alpha6500型手持式X射線熒光光譜儀進(jìn)行快速測(cè)定。

    數(shù)據(jù)處理采用SPSS及Excel軟件。

    圖1 燃煤電廠周邊地區(qū)積塵和土壤采樣布點(diǎn)Fig.1 Sampling sites of dust and soil surrounding coal-fired power plant

    1.3 富集因子法

    富集因子通過參考元素減小自然差異對(duì)污染評(píng)價(jià)的影響,是判斷表生環(huán)境中污染程度的有效指標(biāo)[21]。富集因子的計(jì)算公式為[22-23]

    式中,Ci為元素i的濃度,Cn為參比元素的濃度,s和b分別表示樣品和背景。研究認(rèn)為[24],當(dāng)EF<10時(shí),元素未富集,主要為自然源;EF≥10時(shí),元素被富集,數(shù)值越大富集程度越高,主要是人為污染。

    1.4 內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)法

    內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)(P內(nèi)梅羅)法可用于評(píng)價(jià)多種污染物的綜合污染水平

    式中,Ci為污染物i的含量,mg·kg-1;Si為參照標(biāo)準(zhǔn);(Ci/Si)max為污染中指數(shù)最大值;(Ci/Si)ave為污染中指數(shù)平均值。

    1.5 健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)方法

    參考美國 EPA 推薦健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)模型CDI[25-26]、我國場(chǎng)地環(huán)境評(píng)價(jià)指南[27]和國內(nèi)外相關(guān)研究[12,28-29],對(duì)研究區(qū)域民宅積塵的重金屬進(jìn)行健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)。積塵重金屬的暴露途徑主要有經(jīng)手-口攝入、皮膚接觸和經(jīng)呼吸系統(tǒng)吸入,對(duì)人體健康的風(fēng)險(xiǎn)效應(yīng)可分為非致癌風(fēng)險(xiǎn)與致癌風(fēng)險(xiǎn)。

    1.5.1 暴露模型與參數(shù) 經(jīng)手-口攝入途徑日平均暴露量(CDIor)

    皮膚接觸日平均暴露量(CDIder)

    吸入途徑日平均暴露量(CDIinh)

    慢性日平均暴露量(CDI)

    CDI=CDIor+CDIder+CDIinh

    式中,CDI、CDIor、CDIder、CDIinh單位為mg·kg-1·d-1,C為積塵重金屬平均含量的95%置信上限,mg·kg-1;其余參數(shù)含義及取值見表1[27]。

    1.5.2 健康風(fēng)險(xiǎn)表征 非致癌風(fēng)險(xiǎn)大小由風(fēng)險(xiǎn)商(HQ)來表征,致癌風(fēng)險(xiǎn)大小由致癌指數(shù)(CR)來表征[25]

    HQ=CDI/RfD,CR=CDI×SF

    表1 積塵重金屬日平均暴露量計(jì)算參數(shù)取值

    式中,CDI為慢性日平均暴露量,mg·kg-1·d-1;RfD為參考劑量,mg·kg-1·d-1,分為經(jīng)手-口攝入?yún)⒖紕┝縍fDo、皮膚接觸參考劑量RfDd和經(jīng)呼吸吸入?yún)⒖紕┝縍fDi;SF為各暴露途徑的致癌風(fēng)險(xiǎn)斜率系數(shù),kg·d·mg-1。重金屬不同暴露途徑的RfD和SF見表2[12,27-28,30]。

    評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn):當(dāng) HQ<1 時(shí),認(rèn)為非致癌風(fēng)險(xiǎn)較小或可以忽略;當(dāng) HQ>1 時(shí),認(rèn)為存在非致癌風(fēng)險(xiǎn)。當(dāng)CR<10-6時(shí),認(rèn)為無致癌風(fēng)險(xiǎn);當(dāng)CR=10-6~10-4時(shí),認(rèn)為致癌風(fēng)險(xiǎn)可接受;當(dāng)CR>10-4時(shí),認(rèn)為存在致癌風(fēng)險(xiǎn)。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 民宅積塵和土壤中重金屬含量特征

    由表3可見,研究區(qū)域積塵中各元素平均含量表現(xiàn)為Zn>Mn>Pb>Cu>Cr>As>Cd>Hg,土壤則表現(xiàn)為Mn>Zn>Pb>Cu>Cr>As>Hg>Cd。積塵中重金屬污染較重,8種元素的平均含量均不同程度高于土壤的平均含量,其中Zn、Pb、Cd、Cu平均含量分別為土壤的11.3倍、7.3倍、7倍、5.1倍。常靜等[12]測(cè)得上海地表灰塵Zn、Pb、Cu、Cd平均值分別是土壤背景值的6~8倍,與本研究結(jié)果接近。積塵中Zn、Mn、Cd、Cr室外平均含量比室內(nèi)高0.1~0.5倍,Pb、Cu、Hg室內(nèi)平均含量比室外高0.1~0.7倍,As則室內(nèi)外相同。

    表2 重金屬不同暴露途徑的參考劑量和斜率因子

    上海、北京、重慶等地也開展了相同環(huán)境介質(zhì)灰塵中重金屬的研究(表3),通過對(duì)比其平均含量水平可見,較湖南長(zhǎng)株潭(長(zhǎng)沙、株洲、湘潭市)城區(qū)和安徽銅陵市等有色金屬產(chǎn)區(qū),本研究積塵重金屬含量相對(duì)較低;但較其他的9個(gè)地區(qū),本研究積塵重金屬含量較高,其中Pb、Zn、Mn、Hg為最高,Cu、Cd為第二高??梢?,研究區(qū)域積塵重金屬污染達(dá)到國內(nèi)中上水平。

    表3 積塵重金屬含量參數(shù)統(tǒng)計(jì)

    1)95%UCL為平均值的95%置信上限

    2.2 快速測(cè)定與實(shí)驗(yàn)室分析方法比較

    使用手持式X射線熒光光譜儀在現(xiàn)場(chǎng)對(duì)未經(jīng)前處理的積塵樣品快速測(cè)定,若以實(shí)驗(yàn)室分析結(jié)果為真值,各點(diǎn)位積塵中Pb含量的相對(duì)誤差為-26.1%~18.1%,Zn含量的相對(duì)誤差為-39.8%~33.8%,Cu含量的相對(duì)誤差為-17.3%~18.5%,Mn含量的相對(duì)誤差為-1.7%~23.8%,Cr含量的相對(duì)誤差為-33.1%~32.5%,As含量的相對(duì)誤差為312%~1 833%,Cd和Hg均未檢出。快速測(cè)定方法檢出限較高,無法測(cè)出低含量的Cd和Hg;As分析結(jié)果偏大,準(zhǔn)確度較差;而Pb、Zn、Cu、Mn和Cr的檢測(cè)結(jié)果相對(duì)誤差均在±40%以內(nèi)。可見,雖然快速測(cè)定方法的精度和檢出限不如實(shí)驗(yàn)室分析方法,但對(duì)某些金屬的檢測(cè)結(jié)果誤差在可接受范圍,節(jié)約了大量的時(shí)間與工作量,在精度要求不高或應(yīng)急監(jiān)測(cè)時(shí)可以發(fā)揮出重要作用。

    2.3 積塵重金屬的富集因子

    本研究中選用Ti作為參比元素[32-33],以電廠周邊地區(qū)表層土壤背景值計(jì)算各元素的富集因子,結(jié)果見表4。

    表4 積塵中重金屬的富集因子

    研究區(qū)域民宅積塵中各重金屬的富集因子(EF)排序?yàn)?Zn>Pb>Cd>Cu>Cr>Mn>Hg>As,Zn、Pb、Cd、Cu的EF值>10,受到的人為污染較明顯,主要為工業(yè)源和交通源影響[34]。As、Hg、Mn的EF值較小,受到的人為污染不明顯。

    2.4 積塵重金屬空間分布特征

    為綜合評(píng)價(jià)各點(diǎn)位重金屬污染程度,采用內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)法對(duì)各點(diǎn)位積塵重金屬進(jìn)行計(jì)算,Si參照《土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》(GB15618-1995)二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)。評(píng)價(jià)結(jié)果見表5。

    表5 各點(diǎn)位積塵重金屬污染內(nèi)梅羅指數(shù)與氣象條件

    由表5可見,各點(diǎn)位積塵重金屬污染內(nèi)梅羅指數(shù)與當(dāng)?shù)仫L(fēng)向風(fēng)頻有明顯相關(guān)性,距電廠廠界1 km處各點(diǎn)位內(nèi)梅羅指數(shù)由高至低為6#>3#>1#>2#,與各方向的風(fēng)頻大小對(duì)應(yīng)。有關(guān)研究也有類似的結(jié)論[35-36],認(rèn)為風(fēng)向是造成積塵或土壤重金屬空間分布差異的主要原因。隨著與電廠廠界距離的增加,內(nèi)梅羅指數(shù)有下降的趨勢(shì),東北方向3#>4#>5#,東南方向6#>7#和8#。8#點(diǎn)內(nèi)梅羅指數(shù)高于7#點(diǎn),可能由于8#點(diǎn)在高速公路旁,同時(shí)受機(jī)動(dòng)車廢氣和道路揚(yáng)塵的污染[13]。

    燃煤中Pb、Zn、Hg等元素存在于硫鐵化合物中,燃燒時(shí)易于快速揮發(fā),繼而在煙氣冷卻過程中富集到細(xì)微粒子上[8,37],在大氣環(huán)境中發(fā)生長(zhǎng)距離遷移。本研究電廠主導(dǎo)風(fēng)向和次主導(dǎo)風(fēng)向下風(fēng)向的民宅積塵中Pb、Zn、Hg含量均呈現(xiàn)隨著與電廠距離增加而減小的趨勢(shì),與有關(guān)燃煤重金屬遷移機(jī)理研究相符。

    綜上,研究區(qū)域民宅積塵中重金屬受電廠排放煙塵的影響明顯,其分布與氣象條件有關(guān),污染程度隨著與電廠距離的增加而減小。

    2.5 積塵重金屬健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)

    2.5.1 評(píng)價(jià)結(jié)果 積塵重金屬健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)結(jié)果見表6。3種暴露途徑的重金屬非致癌日均暴露量均表現(xiàn)為兒童>成人,手-口攝入>皮膚接觸>呼吸系統(tǒng)吸入,經(jīng)手-口攝入是重金屬暴露風(fēng)險(xiǎn)的主要途徑。

    不同元素的非致癌風(fēng)險(xiǎn)商HQ表現(xiàn)為Pb>Mn>Cr>As>Zn >Cu >Hg>Cd。兒童的HQ明顯高于成人,其中Pb的HQ>1,存在非致癌風(fēng)險(xiǎn);其它元素的HQ均小于1,非致癌風(fēng)險(xiǎn)較小。成人的各元素HQ均小于1,最高僅為0.184,非致癌風(fēng)險(xiǎn)可以忽略。若減少兒童通過手-口攝入途徑的接觸量,培養(yǎng)好的衛(wèi)生習(xí)慣,可有效降低當(dāng)?shù)胤e塵重金屬的暴露風(fēng)險(xiǎn)。

    致癌指數(shù)CR表現(xiàn)為As>Cr>Pb>Cd,兒童As、Cr、Pb和成人As的CR值在癌癥風(fēng)險(xiǎn)閾值范圍10-6~10-4,表明致癌風(fēng)險(xiǎn)較低,在可接受范圍;兒童Cd和成人Cr、Pb、Cd的CR<10-6,表明無致癌風(fēng)險(xiǎn),對(duì)人體不會(huì)造成致癌危害。

    2.5.2 不確定性分析 風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)的不確定性和變異性來源于數(shù)據(jù)本身的變異、仿真模式或暴露參數(shù)的不確定性。本研究基于積塵中部分常見重金屬進(jìn)行健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià),且為單元素評(píng)價(jià),未考慮到其他污染物以及多種污染物聯(lián)合作用產(chǎn)生的潛在風(fēng)險(xiǎn)。計(jì)算呼吸攝入量時(shí),顆粒物排放因子使用的是土壤參考值,但民宅內(nèi)積塵含水率更低、更松散,容易揚(yáng)起,積塵實(shí)際排放因子應(yīng)該高于土壤參考值,故可能低估了呼吸攝入部分的風(fēng)險(xiǎn)。評(píng)價(jià)模型使用暴露劑量代替攝入劑量,未考慮人體組織器官所吸收的有效劑量等因素,且保守估計(jì)的時(shí)間遠(yuǎn)長(zhǎng)于真正的暴露時(shí)間,故風(fēng)險(xiǎn)在該部分被高估。

    表6 積塵重金屬健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)結(jié)果

    3 結(jié) 論

    1)研究區(qū)域民宅積塵中重金屬污染水平較高,均不同程度高于土壤中的含量。積塵中Zn、Pb、Cd、Cu受到的人為污染較明顯,主要為工業(yè)源和交通源影響;As、Hg、Mn受到的人為污染不明顯。

    2)使用X射線熒光光譜儀快速測(cè)定方法對(duì)積塵重金屬檢測(cè)的精度和檢出限不如實(shí)驗(yàn)室分析方法,但對(duì)某些金屬的檢測(cè)結(jié)果誤差在可接受范圍,節(jié)約了大量的時(shí)間與工作量,在精度要求不高或應(yīng)急監(jiān)測(cè)時(shí)可以發(fā)揮作用。

    3)研究區(qū)域民宅積塵中重金屬分布有一定的規(guī)律性,受電廠排放煙塵的影響明顯,內(nèi)梅羅指數(shù)與當(dāng)?shù)仫L(fēng)向風(fēng)頻有明顯相關(guān)性,隨著與電廠距離的增加而減??;積塵中Pb、Zn、Hg含量均呈現(xiàn)隨著與電廠距離增加而減小的趨勢(shì),與有關(guān)燃煤重金屬遷移機(jī)理研究相符。

    4)本研究燃煤電廠周邊地區(qū)兒童潛在的健康風(fēng)險(xiǎn)明顯高于成人,不同元素非致癌風(fēng)險(xiǎn)排序?yàn)镻b>Mn>Cr>As>Zn>Cu>Hg>Cd,致癌風(fēng)險(xiǎn)排序?yàn)锳s>Cr>Pb>Cd。Pb對(duì)兒童存在非致癌風(fēng)險(xiǎn),需要引起重視;其它元素對(duì)兒童的非致癌風(fēng)險(xiǎn)較小,成人的非致癌風(fēng)險(xiǎn)可忽略。各元素對(duì)兒童和成人的致癌風(fēng)險(xiǎn)均在可接受范圍,不會(huì)造成致癌危害。

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    Pollution characteristics and health risk assessment of heavy metals in dust surrounding a coal-fired power plant

    CHENGeng,LIUJun,YANGLihui,KEZhaoyue

    (Guangdong Environmental Monitoring Center, Guangzhou 510308, China)

    The aim of this work was to measure the concentrations of heavy metals in house dust and soil samples as well as study the characteristics and distribution of heavy metal pollution in the surrounding area of coal-fired power plant in Guangdong Province. The risk assessment of heavy metals in dust was also carried out using US EPA Health Risk Assessment Model. The results revealed that the order of concentrations of metals was Zn>Mn>Pb>Cu>Cr>As>Cd>Hg. The heavy metal pollution levels of dust were relatively high, which were higher than those in soil to varying degrees. The pollution of Zn, Pb, Cd and Cu in dust was likely to be anthropogenic, mainly due to industrial and traffic sources. However, the pollution of As, Hg and Mn in dust was not obviously anthropogenic. Spatial distribution of heavy metal in dust was clearly affected by soot emissions of power plant. Nemerow Indexes were significantly correlated with local wind direction and frequency, decreased with incremental distance from the power plant. It is evident that the concentrations of Pb, Zn and Hg also decreased with incremental distance from the power plant. Potential health risk for children was significantly higher than for adults. The non-cancer risk of metals was Pb>Mn>Cr>As>Zn>Cu>Hg>Cd, while the carcinogen risk of metals was As>Cr>Pb>Cd. In particular, the non-cancer risk of Pb for children was high, which required more attention. The non-cancer risks of other metals for children were low. Non-cancer risks for adults were ignorable. Carcinogen risks of metals were in an acceptable range, indicating no carcinogenic hazard to children and adults.

    coal-fired power plant; dust; heavy metal; pollution characteristic; health risk

    10.13471/j.cnki.acta.snus.2016.01.019

    2015-07-06

    廣東省環(huán)保專項(xiàng)資金資助項(xiàng)目(2110399)

    陳耿(1985年生),男;研究方向:環(huán)境監(jiān)測(cè)與評(píng)價(jià);E-mail:q_geng@qq.com

    X821

    A

    0529-6579(2016)01-0107-07

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