納米TiO2顆粒在聲場導(dǎo)向管噴動流化床中的流化特性

皮立強，高凱歌，楊興燦，周 勇四川大學(xué)化學(xué)工程學(xué)院，四川 成都 610065

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納米TiO2顆粒在聲場導(dǎo)向管噴動流化床中的流化特性

皮立強，高凱歌，楊興燦，周 勇
四川大學(xué)化學(xué)工程學(xué)院，四川 成都 610065

摘要：在內(nèi)徑120 mm的半圓柱型聲場導(dǎo)向管噴動流化床中，以平均粒徑290 nm的TiO2顆粒為原料，高速空氣射流為噴動氣，考察了操作條件、聲參數(shù)（頻率和聲壓）對納米顆粒在聲場導(dǎo)向管噴流床中的流態(tài)化特性的影響。結(jié)果表明：聲波可以有效抑制溝流，改善環(huán)隙流化質(zhì)量，防止射流旁路，從而促使粉體穩(wěn)定循環(huán)，加快循環(huán)速率；同時聲波可以顯著地降低納米TiO2顆粒的最小噴動速度，聲波頻率一定時，最小噴動速度隨聲壓的增加而減?。宦晧阂欢〞r，最小噴動速度在聲波頻率為80 Hz時達到最小值，低于或者高于80 Hz，最小噴動速度都會增大。

關(guān)鍵詞：納米顆粒 流態(tài)化 最小噴動速度 導(dǎo)向管噴動流化床 高速空氣射流 聲波

納米顆粒由于具有許多優(yōu)異性能而在眾多領(lǐng)域有著廣闊的應(yīng)用前景[1]，流態(tài)化技術(shù)則因其在顆粒加工方面所具有的優(yōu)勢而在納米顆粒的制備和處理方面表現(xiàn)出獨特的優(yōu)越性，因而納米顆粒的流態(tài)化受到人們關(guān)注。然而，根據(jù)Geldart[2]的分類法，納米顆粒屬于C類顆粒，這類顆粒由于粘附性強，流化時易形成溝流、節(jié)涌，難以實現(xiàn)平穩(wěn)流化。所以如何改善這類顆粒的流化性能成為人們研究的熱點。

改善C類顆粒流化質(zhì)量的方法很多，歸納起來有兩大類：一類是采用添加較大的顆粒的方法來改善粉體結(jié)構(gòu)特性以改善其流化質(zhì)量[3]；另一類是向流化床引入各種力場，如振動場[4]、磁場[5]和聲場[6]等，利用附加能量來削弱粒子間的粘附以改善其流化質(zhì)量。其中聲波具有不受顆粒物性限制，可以采用輻射方式引入流化床而不需要內(nèi)部構(gòu)件等優(yōu)點。因此，引入聲波來改善超細顆粒的流化質(zhì)量是一種很有效的方法。Morse[7]首先利用聲波來改善粘附性顆粒的流化質(zhì)量，并預(yù)言了利用聲能量來破壞顆粒聚團；梁華瓊等[8，9]以納米顆粒為原料，系統(tǒng)地考察了聲波對超細顆粒流化特性的影響。結(jié)果表明，適當(dāng)?shù)牡皖l強聲波能很好地抑制溝流，消除節(jié)涌，顯著地改善流化質(zhì)量。聲波及以上方法雖然能不同程度地抑制溝流，減輕顆粒間的團聚，改善其流化質(zhì)量，但對于粘性較強，密度又較大的顆粒，如納米TiO2和CaCO3等，改善效果卻不明顯。

馬蘭等[10]曾使用以高速射流為噴動氣的導(dǎo)向管噴動床流化粒徑5 μm的CaCO3超細粉，發(fā)現(xiàn)在一定床結(jié)構(gòu)參數(shù)和操作條件下，超細粉能夠在導(dǎo)向管噴動床內(nèi)實現(xiàn)穩(wěn)定流化，但由于超細粉黏附性強，易在環(huán)隙形成死區(qū)，阻礙粉體循環(huán)，甚至在底部負壓作用下，在環(huán)隙形成向下的溝流，使物料循環(huán)停止。張國杰等[11]進一步在環(huán)隙引入流化氣，發(fā)現(xiàn)流化氣可以消除環(huán)隙死區(qū)，促進粉體循環(huán)，但循環(huán)量較大時射流易旁路進入環(huán)隙，導(dǎo)致導(dǎo)向管堵塞。

本工作擬利用聲波在抑制溝流和節(jié)涌方面的優(yōu)勢，將聲波引入導(dǎo)向管噴動流化床，以平均粒徑290 nm 的TiO2顆粒為原料，研究納米顆粒在聲場導(dǎo)向管噴動流化床中的流化特性。

1 實驗部分

1.1 實驗裝置

實驗裝置如圖1所示，主要由流化床、聲波發(fā)生系統(tǒng)和測試系統(tǒng)構(gòu)成。流化床由有機玻璃制成，為半圓柱形，內(nèi)徑120 mm，高1 200 mm；噴嘴直徑3 mm，導(dǎo)向管內(nèi)徑30 mm，長300 mm，導(dǎo)噴距（噴嘴出口距導(dǎo)向管底部的距離）50 mm；環(huán)隙氣體分布板為倒錐形，錐角90°，開孔率3.7%，孔徑1 mm。

來自壓縮機的空氣經(jīng)過濾干燥后分為兩路，一路經(jīng)轉(zhuǎn)子流量計后由噴嘴進入床內(nèi)，為噴動氣；另外一路經(jīng)轉(zhuǎn)子流量計后通過錐形氣體分布板進入床內(nèi)，為流化氣。兩股氣體在床層上部匯合，最后經(jīng)布袋除塵后排空。

圖1 實驗裝置Fig.1 Experimental setup 1-compressor； 2-dryer； 3-filter； 4-rotameter； 5-spouting gas；6-fluidizing gas；7-distributor； 8-draft tube； 9-sound meter；10-loudspeaker； 11-amplifier 12-sound generator； 13-pressure transmitter； 14-annulus； 15-jet nozzle

1.2 實驗物料

流化物料為平均粒徑290 nm的TiO2顆粒。其主要物性參數(shù)列于表1。實驗前先把顆粒置于烘箱中，在100 ℃下烘焙1 h后，放入干燥皿中冷卻至室溫備用。

表1 納米TiO2顆粒物料性能Table 1 Properties of TiO2nanoparticles

1.3 實驗方法

實驗操作條件列于表2。顆粒粒度由Palas Welas Digital 2000 粉塵激光粒度譜儀測量。氣體流量由玻璃轉(zhuǎn)子流量計測定，床層壓降由CS50SB型智能壓力變送器測定，測量點位置見圖1，聲壓采用HS5660C型精密脈沖聲級計測量。

表2 操作條件Table 2 Operating conditions

2 結(jié)果與討論

2.1 流化特性

圖2表示無流化氣時床層壓降與噴動氣速的關(guān)系。

圖2 無流化氣時床層壓降與噴動氣速關(guān)系曲線Fig.2 Pressure drop curves at different spouting gas velocities without fluidizing gas

由圖2可知，由于納米TiO2顆粒透氣性差，噴動氣進入床層后，床層壓降（△P）隨噴動氣速（us）增加而迅速增大，當(dāng)氣速增加至A點時，導(dǎo)向管中粉體即呈活塞狀上升?；钊竭_導(dǎo)向管頂部后，粉體一部分被推出導(dǎo)向管，另一部分破碎形成大聚團落回并堆積在噴嘴附近，床層中開始出現(xiàn)溝流，壓降降低。到達B點后，因溝流壁面的粉體被氣流剪切成聚團，進入溝流流化，壓降上升；至C點，粉體發(fā)生明顯的夾帶，壓降又迅速地下降；當(dāng)氣速升到D點時，導(dǎo)向管幾乎被吹空。繼續(xù)增加氣速，由于射流從噴嘴進入導(dǎo)向管流通截面積增大，伯努利效應(yīng)導(dǎo)致壓降下降，隨著氣速進一步增加壓降甚至出現(xiàn)負值。但由于納米TiO2顆粒粘性較強，伯努利效應(yīng)產(chǎn)生的抽吸力和粉體重力的合力難以克服粉體與壁面間的摩擦力，即使射流氣速（uj）增加至200 m/s以上，環(huán)隙區(qū)仍然為固定床，如圖3（a）所示。降低噴動氣速時，隨著伯努利效應(yīng)的減弱，床層負壓值逐漸減小。

圖3 不同條件下的流態(tài)化示意Fig.3 Schematic diagrams of fluidization under different conditions

加入f為80 Hz，SPL為120 dB的聲波后，床層壓降與噴動氣速關(guān)系曲線如圖2b所示。由圖可看出，隨著噴動氣速的增加，由于聲波的引入，導(dǎo)向管內(nèi)沒有再出現(xiàn)活塞流和溝流，而是上部首先流化，然后逐步向下擴展，床層壓降逐漸上升。至C點，導(dǎo)向管內(nèi)粉體發(fā)生明顯夾帶，床層壓降下降。與無聲場時（圖2a）不同，當(dāng)噴動氣速達到E點時，環(huán)隙粉體開始進入夾帶區(qū)并被高速射流夾帶進入導(dǎo)向管，粉體在導(dǎo)向管和環(huán)隙區(qū)之間形成循環(huán)；隨噴動氣速增加，粉體循環(huán)量增加，床層壓降上升，此時流型如圖3（b）所示。這是由于聲波產(chǎn)生的聲壓，有助于推動環(huán)隙顆粒進入夾帶區(qū)，但是聲波在堆積顆粒中傳播時衰減嚴(yán)重，導(dǎo)致該作用難以進入顆粒層內(nèi)部，因而粉體循環(huán)量較小。

圖4是uf為0.05 m/s時，床層壓降與噴動氣速關(guān)系曲線，此時環(huán)隙區(qū)出現(xiàn)溝流，大部分粉體靜止不動。無聲場時（圖4a），隨著噴動氣速的增加，導(dǎo)向管內(nèi)粉體同樣經(jīng)歷了活塞流、溝流、聚團流化和粉體夾帶等階段，當(dāng)床層壓降降至最低點E后，進一步增大噴動氣速，環(huán)隙中溝流附近的粉體被射流夾帶進導(dǎo)向管，并在導(dǎo)向管和環(huán)隙區(qū)之間形成循環(huán)，且循環(huán)量隨噴動氣速增加而增大，流化狀態(tài)如圖3（c）所示，床層壓降隨噴動氣速增加上升。逐漸降低uj時，先略有下降，當(dāng)氣速降低至F點時床層壓降突躍式上升，此時導(dǎo)向管內(nèi)的床層塌落，粉體循環(huán)停止，此點對應(yīng)的噴動氣速為顆粒的最小噴動速度（ums）。引入聲場后（圖4b），導(dǎo)向管內(nèi)沒有再出現(xiàn)活塞流和溝流，并且由于環(huán)隙溝流區(qū)轉(zhuǎn)變?yōu)榫植烤蹐F流態(tài)化，且流化區(qū)域擴大，粉體流動性增加，因而最小噴動速度減小，粉體循環(huán)量增大。但由于流化氣速較低，環(huán)隙仍有部分死區(qū)。

流化氣速為0.20 m/s時的床層壓降-噴動氣速曲線如圖5所示。此時，由于流化氣速較高，環(huán)隙區(qū)顆粒已處于聚團流化狀態(tài)。無聲場時（圖5a），增大噴動氣速，導(dǎo)向管內(nèi)顆粒仍然經(jīng)歷了活塞流、溝流、聚團流化、聚團夾帶和粉體循環(huán)幾個階段，但由于此時環(huán)隙區(qū)處于聚團流態(tài)化，粉體流動性較好，且流化氣旁路進入導(dǎo)向管的量增加，所以最小噴動速度下降，隨著噴動氣速的增大，粉體循環(huán)量增加，壓降上升，流型如圖3（d）所示。但當(dāng)循環(huán)量較大時，導(dǎo)向管內(nèi)粉體出現(xiàn)聚集偏析，顆粒濃度較高，射流不穩(wěn)定，容易旁路進入環(huán)隙區(qū)，使導(dǎo)向管內(nèi)粉體塌落，顆粒循環(huán)停止。引入聲場后（圖5b），由于強聲波產(chǎn)生的聲振動和聲湍動效應(yīng)，環(huán)隙流化更均勻平穩(wěn)，導(dǎo)向管內(nèi)粉體在氣流中分布更均勻，射流穩(wěn)定，所以最小噴動速度下降，顆粒循環(huán)穩(wěn)定。

圖5 流化氣速為0.20 m/s時床層壓降與噴動氣速關(guān)系曲線Fig.5 Pressure drop curves at different spouting gas velocities at ufof 0.20 m/s

2.2 最小噴動速度

圖6所示的是聲壓級為120 dB時，聲波頻率對納米TiO2顆粒最小噴動速度的影響。從圖中可以看出，聲波可以顯著地降低顆粒的最小噴動速度。最小噴動速度在80 Hz左右達到最小值，當(dāng)頻率低于或者高于80 Hz時，最小噴動速度都會增加。聲波頻率太低時，振動周期太長，致使顆粒在初始擾動之后又迅速恢復(fù)了粘結(jié)，環(huán)隙區(qū)顆粒流化質(zhì)量沒有得到明顯改善。而頻率太高時，由于聲波的衰減系數(shù)與頻率的平方成正比[12]，聲波傳播時衰減嚴(yán)重，大部分能量被上部顆粒吸收，難以滲透到床層下部，導(dǎo)致下部粉體聚集形成大聚團堆積在底部。

圖6 聲波頻率對最小噴動速度的影響Fig.6 Effect of sound frequency on the minimum spouting velocity

圖7 聲壓級對最小噴動速度的影響Fig.7 Effect of sound pressure level on the minimum spouting velocity

聲場頻率80 Hz時，聲壓級對不同流化氣速下TiO2顆粒最小噴動速度的影響如圖7所示。從圖中可以看出，TiO2顆粒最小噴動速度隨聲壓級的升高而變小。這是因為當(dāng)聲壓級增加時，氣流振動速率增大，湍流效應(yīng)增強，有利于防止TiO2顆粒聚集團聚，改善環(huán)隙粉體的流化質(zhì)量，提高其流動性。

3 結(jié) 論

a）納米TiO2顆粒由于粘性較強，在導(dǎo)向管噴動流化床中只通射流氣時，不能在導(dǎo)向管和環(huán)隙區(qū)形成循環(huán)。同時通入流化氣，雖然可以促進循環(huán)但不穩(wěn)定，當(dāng)循環(huán)流量較大時，射流不穩(wěn)定易進入環(huán)隙形成溝流，使循環(huán)停止。引入聲波則可以有效抑制溝流，改善環(huán)隙流化質(zhì)量，防止射流旁路，從而促進粉體穩(wěn)定循環(huán)，提高粉體循環(huán)速率。

b）聲波可以顯著降低納米TiO2顆粒的最小噴動速度：聲波頻率一定時，最小噴動速度隨聲壓級的增大而減?。宦晧杭壱欢〞r，存在一個最佳聲波頻率，此時最小噴動速度最低，本實驗條件下，該最佳頻率為80 Hz，低于或者高于這個頻率，最小噴動速度都會增大。

參考文獻：

[1] 李 勇， 申文杰. 多元醇法合成形貌可控的鈷鎳納米材料[J]. 化學(xué)反應(yīng)工程與工藝， 2013， 29（5）: 401-412. Li Yong， Shen Wenjie. Morphology-controlled synthesis of Co and Ni nanoparticles in polyol[J]. Chemical Reaction Engineering and Technology， 2013， 29（5）: 401-412.

[2] Geldart D. Types of gas fluidization[J]. Powder Technology， 1973， 7（5）: 285-292.

[3] Ajbar A， Bakhbakhi Y， Ali S， et al. Fluidization of nano-powders: effect of sound vibration and pre-mixing with group a particles[J]. Powder Technology， 2011， 206（3）: 327-337.

[4] Mawatari Y， Ikegami T， Tatemoto Y， et al. Prediction of agglomerate size for fine particles in a vibro-fluidized bed[J]. Journal ofChemical Engineering of Japan， 2003， 36（3）: 277-283.

[5] Taketomi S， Takahashi H， Inaba N， et al. Experimental and theoretical investigations on agglomeration of magnetic colloidal particles in magnetic fluids[J]. Journal of the Physical Society of Japan， 1991， 60（5）: 1689-1707.

[6] Guo Q， Wang M， Li Y， et al. Fluidization of ultrafine particles in a bubbling fluidized bed with sound assistance[J]. Chemical Engineering & Technology， 2005， 28（10）: 1117-1124.

[7] Morse R D. Sonic energy in granular solid fluidization[J]. Industrial & Engineering Chemistry， 1955， 47（6）: 1170-1175.

[8] 梁華瓊， 周 勇， 李愛蓉， 等. 超細顆粒在聲場流化床中的流化特性[J]. 高?；瘜W(xué)工程學(xué)報， 2004， 18（5）: 579-584. Liang Huaqiong， Zhou Yong， Li Airong， et al. Fluidization characteristics of ultrafine particles in a sound-field fluidized bed[J]. Journal of Chemical Engineering of Chinese Universities， 2004， 18（5）: 579-584.

[9] 段蜀波， 梁華瓊， 王 亮， 等. 納米TiO2顆粒在聲場流化床中的流化特性[J]. 化學(xué)反應(yīng)工程與工藝， 2005， 21（1）: 6-11. Duan Shubo， Liang Huaqiong， Wang Liang， et al. Fluidization state of nano-particle TiO2in a sound-filed fluidized bed[J]. Chemical Reaction Engineering and Technology， 2005， 21（1）: 6-11.

[10] 馬 蘭. 超細粉在導(dǎo)向管噴動床中的流化行為[D]. 成都: 四川大學(xué)， 2001.

[11] 張國杰， 皮立強， 楊興燦， 等. 超細粉在內(nèi)循環(huán)流化床中的流態(tài)化特性[J]. 化學(xué)反應(yīng)工程與工藝， 2015 （3）: 262-265. Zhang Guojie， Pi Liqiang， Yang Xingcan， et al. Fluidization behavior of ultrafine powders in an internal circulating fluidized bed[J]. Chemical Reaction Engineering and Technology， 2015， 31（3）: 262-265.

[12] Guo Q， Si C， Zhang J. Flow characteristics in a jetting fluidized bed with acoustic assistance[J]. Industrial & Engineering Chemistry Research， 2010， 49（16）: 7638-7645.

Fluidization Characteristics of TiO2Nanoparticles in an Acoustic Spouted-Fluidized Bed with a Draft Tube

Pi Liqiang， Gao Kaige， Yang Xingcan， Zhou Yong
Chemical Engineering Institute， Sichuan University， Chengdu 610065， China

Abstract:An experiment was conducted to investigate the effects of operating conditions， acoustic parameters（frequency and sound pressure） on nanoparticle fluidization behaviors in an acoustic spouted fluidized bed with a draft tube. An half-cylindrical column with a diameter of 120 mm and height of 1 200 mm was used as the column， TiO2nanoparticles with an average diameter of 290 nm was used as raw materials while the high-speed atmosphere jet was used as the spouting gas. It was found that the sonic could effectively inhibit the channelings and improved the quality of the annulus to prevent bypass of the high-speed atmosphere jet， thus contributing to a stable powder circulation and speed up the circulation rate between annulus and the draft tube. Furthermore， the minimum spouting velocity of the nano-TiO2particles was significantly reduced by introducing the sound wave. At a constant frequency， the minimum spouting velocity decreased as the sound pressure level increased. On the other hand， when the sound pressure level was fixed， the minimum spouting velocity was achieved with a critical frequency at 80 Hz， the frequency below or above 80 Hz resulted in higher velocity.

Key words:nanoparticles； fluidization； minimum spouting velocity； spouted-fluidized bed with draft tube；high-speed atmosphere jet； sound wave

作者簡介：皮立強（1991—），男，碩士研究生；周 勇（1962—），男，教授，通訊聯(lián)系人。E-mail: zhouyong@scu.edu.cn。基金項目：國家自然科學(xué)基金（21376151）。

收稿日期：2015-12-09；

修訂日期：2016-03-07。

文章編號：1001—7631 （ 2016 ） 02—0114—06

中圖分類號：TQ021.1

文獻標(biāo)識碼：A