高性能纖維增強樹脂基復合材料3D打印及其應用探索*

田小永， 劉騰飛， 楊春成， 李滌塵

（西安交通大學機械制造系統(tǒng)工程國家重點實驗室，西安 710054）

飛機結(jié)構(gòu)的輕質(zhì)化、高性能化對于降低飛機的飛行成本，提高飛機的飛行性能有著至關重要的作用，是飛機發(fā)展一直追求的目標。纖維增強樹脂基復合材料具有高強度、高模量、比重小、熱穩(wěn)定好、可設計性強等優(yōu)點[1]，應用在飛機結(jié)構(gòu)上能帶來明顯的減重效果和綜合性能的顯著提高，在航空飛機結(jié)構(gòu)上的應用越來越廣泛，已成功應用在飛機的水平安定面、尾翼、機翼、機身等飛機結(jié)構(gòu)上，大大提高了飛機的結(jié)構(gòu)效率與綜合性能[2]。其中，軍用飛機中纖維增強樹脂基復合材料用量已占飛機結(jié)構(gòu)重量的20%～50%，如美國F-22戰(zhàn)斗機上用量達到25%左右；民用飛機中，美國波音787纖維增強樹脂基復合材料用量達到50%，歐洲空客公司的A350XWB用量已達到52%[2-4]，如圖1所示。

圖1 空客公司復合材料應用水平Fig.1 Application levels of composites in the products of Airbus

傳統(tǒng)的纖維增強樹脂基復合材料的成型工藝主要分為兩個過程完成，首先要制備纖維預浸料，制備方法主要有浸漬法、沉積法、混編法等；然后將預浸料經(jīng)過加工制成成型制件，加工方法有模壓成型、拉擠成型、纏繞成型、鋪放成型等[1,5]。傳統(tǒng)的成型工藝過程較復雜，加工成本較高，且無法實現(xiàn)復雜結(jié)構(gòu)件的快速制造，大大限制了纖維增強樹脂基復合材料的應用范圍[6]。同時，傳統(tǒng)的纖維增強樹脂基復合材料結(jié)構(gòu)件對于纖維的回收大多采用物理粉碎、高溫熱解以及化學分解的方式進行，往往對環(huán)境造成污染，成本高且很難實現(xiàn)纖維與基體材料的高效再利用[7]。因此，開發(fā)面向高性能復合材料零件的低成本高效成型制造與回收再利用工藝，成為推動復合材料廣泛應用的關鍵。

3D打印技術是一種新興的增材制造技術，區(qū)別于傳統(tǒng)的減材或等材加工制造方法，它采用層層累加的原理，每層按照特定的打印路徑鋪放材料最終累加成形三維零件[8]。目前，將3D打印技術應用于纖維增強樹脂基復合材料成為了一種新興的復合材料制造工藝。相比于傳統(tǒng)的成型工藝，3D打印工藝過程簡單，加工成本低，材料利用率高，降低了復合材料構(gòu)件的制造成本，同時可實現(xiàn)復雜結(jié)構(gòu)零件的一體化成形，無需模具與復合材料連接工藝，為輕質(zhì)復合材料結(jié)構(gòu)的低成本快速制造提供了一個有效技術途徑。

本文對現(xiàn)有復合材料3D打印工藝及其應用現(xiàn)狀進行綜述分析，并首次提出了一種連續(xù)纖維增強的熱塑性復合材料3D打印新工藝，可實現(xiàn)高性能復合材料構(gòu)件的快速制造，通過對打印路徑調(diào)控，可精確控制每一層的纖維取向，獲得復合材料構(gòu)件的最大整體力學性能；利用連續(xù)纖維堆積成形的工藝特征，提出了連續(xù)纖維增強復合材料構(gòu)件的回收再制造策略，為實現(xiàn)熱塑性復合材料的高效回收利用提供了一個新方法。

纖維增強樹脂基復合材料3D打印工藝現(xiàn)狀

3D打印工藝包含多種工藝方法，按照制造復合材料所采用基體材料的基本特征，可分為纖維增強熱固性樹脂復合材料3D打印、纖維增強熱塑性樹脂復合材料3D打印兩類工藝。

1 纖維增強熱固性樹脂復合材料3D打印

目前，纖維增強熱固性樹脂復合材料3D打印主要包括分層實體制造（LOM）工藝、立體光固化（SL）工藝以及三維打?。?DP）工藝等。

1.1 纖維增強熱固性樹脂復合材料LOM工藝

利用LOM技術進行纖維增強復合材料制造，需預先將纖維/樹脂預浸絲束并排制成預浸帶，預浸條帶經(jīng)傳送帶送至工作臺，激光沿三維模型每個橫截面的輪廓線切割預浸帶，逐層疊加、固化，實現(xiàn)三維產(chǎn)品的制造。Donald Klosterman等人將連續(xù)玻璃纖維與環(huán)氧樹脂制備成的預浸條帶應用于LOM打印成型三維實體零件，零件纖維與基體形成良好的界面性能，零件抗拉強度達到700MPa左右[9]。

1.2 纖維增強熱固性樹脂復合材料SL工藝

利用SL技術進行纖維增強樹脂基復合材料制造，成型過程中在試件中間層加入一層連續(xù)纖維編織布，在光敏聚合物發(fā)生聚合反應轉(zhuǎn)變?yōu)楣腆w過程中，將纖維布嵌入到樹脂基體中形成復合材料零件。Karalekas等人在光固化過程中將單層的非紡織布玻璃纖維嵌入到丙烯酸基光敏聚合物中光固化成型復合材料零件，零件的抗拉強度為55MPa，略高于純丙烯酸酯光固化件的37MPa[10]。

另一種是將短纖維混合在液態(tài)光敏樹脂中，經(jīng)紫外光掃描光敏樹脂發(fā)生固化反應使短纖維與樹脂復合在一起形成復合材料。Cheah等人將短玻璃纖維與丙烯酸基光敏聚合物混合通過光固化成型復合材料零件，零件的抗拉強度提高33%，同時降低了后固化過程引起的收縮變形[11]。

1.3 纖維增強熱固性樹脂復合材料3DP工藝

美國哈佛大學研制了適用于3D打印的短切碳纖維增強環(huán)氧樹脂基“墨水”，利用3DP工藝進行打印，再將打印好的部件進行加熱固化成型試驗，平均拉伸強度達到66MPa，拉伸模量達到24GPa。同時，研究者還通過控制噴嘴直徑和纖維的長徑比，使墨水在擠出流和剪切力作用下產(chǎn)生取向，實現(xiàn)了墨水取向的控制，獲得了取向的纖維[12]。

2 纖維增強熱塑性樹脂復合材料3D打印

現(xiàn)有纖維增強熱塑性樹脂復合材料3D打印工藝主要包括選區(qū)激光燒結(jié)（SLS）、熔融沉積成形（FDM）等工藝方法。

2.1 纖維增強熱塑性樹脂復合材料SLS工藝

SLS工藝采用激光按照一定的路徑燒結(jié)粉末材料，逐層累加實現(xiàn)三維零件的制造。采用將該工藝進行復合材料零件的制造方法，通常采用短纖維為增強相，將短切纖維與熱塑性樹脂粉末混合制備成復合材料粉末，再將復合材料粉末燒結(jié)成復合材料實體零件[7]。德國EOS公司將碳纖維與PA-12通過物理混合的方式制備成復合材料粉末CarbonMide，作為SLS的原材料成功打印出復合材料零件并將其商業(yè)化[13]。Yan等人通過氧化改性對碳纖維進行表面改性增加其與PA-12的界面結(jié)合性能，并通過化學沉降的方式制備成復合材料粉末，燒結(jié)成型的零件當纖維含量達到50%時，抗彎強度達到115MPa左右，比純PA-12 SLS燒結(jié)件增加了114%，抗彎模量達到4.7GPa左右，增加了 243.4%[14]。

2.2 纖維增強熱塑性樹脂復合材料FDM工藝

FDM工藝采用打印頭加熱熔融樹脂絲材，再按照一定路徑擠出堆積成型單層輪廓，最終層層累加成三維實體模型。將該工藝應用于纖維增強熱塑性復合材料3D打印主要通過3D打印頭擠出熔融樹脂基體以及增強纖維，將纖維與樹脂按照一定的路徑堆積成型[15]。根據(jù)纖維長度的不同，該工藝可分為短纖維FDM工藝和連續(xù)纖維FDM工藝。

（1）短纖維增強絲材FDM工藝。

基于FDM工藝的短纖維增強熱塑性樹脂復合材料3D打印工藝，通常利用熱塑性樹脂顆粒與短纖維為原材料，混合均勻后制備出短纖維增強絲材，然后將纖維復合材料絲材作為FDM工藝材料進行打印[16]。美國橡樹嶺國家重點實驗室將短碳纖維（0.2～0.4mm）與ABS塑料復合而成的材料作為熔融沉積工藝（FDM）的原材料，制造出來的試件中短纖維分布具有高度的同向性（達91.5%），并且與傳統(tǒng)的注塑復合材料相比，抗拉強度與抗拉模量分別提高了115%和700%[17]。美國Local Motors汽車公司在2014年3D打印了一輛汽車Strati，該汽車由40個部件組成，其中，13%～20%為碳纖維增強型復合材料，80%～87%為ABS樹脂[18]。北京航空航天大學通過將短切玻璃纖維加入到ABS中，制備成短切玻纖增強ABS復合材料絲材，成功應用于熔融沉積工藝（FDM），所制備的復合材料試件抗拉強度明顯高于純ABS 打印件[19]。

（2）連續(xù)纖維預浸絲束FDM工藝。

短纖維增強熱塑性樹脂復合材料3D打印工藝發(fā)展較為成熟，但短纖維對試件的力學性能提升非常有限[20]。為提高纖維增強熱塑性樹脂復合材料3D打印試件的力學性能，研究人員提出了連續(xù)纖維增強復合材料FDM工藝，目前對該工藝的研究仍處于起步階段。2014年，美國Mark Forged公司研發(fā)了連續(xù)碳纖維增強熱塑性樹脂復合材料3D打印機Mark One，成功實現(xiàn)了連續(xù)纖維增強尼龍復合材料的制造。該打印機采用兩個獨立噴頭；一個噴頭擠出熱塑性樹脂；另外一個輸送連續(xù)纖維預浸絲束，實現(xiàn)構(gòu)件輪廓與內(nèi)部填充結(jié)構(gòu)的制造，以兼顧復合材料零件精度與性能[21]。2015年，東京理科大學的研發(fā)人員同樣采用連續(xù)纖維預浸絲束進行連續(xù)碳纖維增強聚乳酸（PLA）復合材料的FDM工藝研究，當纖維含量為6.6%時，所制備復合材料試樣的拉伸強度達到了200MPa，彈性模量達到20GMPa，相比采用FDM工藝制造的普通PLA試樣，強度和模量分別增加了6倍和4 倍[22]。

3 現(xiàn)狀分析

纖維增強樹脂基復合材料3D打印技術為復合材料的低成本制造提供了可能性，在航空航天、新能源汽車等領域有著巨大的應用前景，同時復合材料的低成本制造還將進一步擴大纖維增強樹脂基復合材料的應用范圍。通過對研究現(xiàn)狀的分析，不難發(fā)現(xiàn)現(xiàn)有熱固性樹脂基復合材料3D打印技術僅在實驗室實現(xiàn)了打印，且熱固性樹脂基韌性差，耐沖擊性能差，尚未進行應用推廣。熱塑性樹脂基復合材料3D打印技術中目前只有短纖維打印工藝較為成熟，實現(xiàn)了商業(yè)化推廣，但短纖維對于試件力學性能的提升非常有限，因此連續(xù)纖維增強熱塑性樹脂基復合材料3D打印技術成為了目前的研究前沿，有望實現(xiàn)高性能復合材料的低成本快速制造。然而，Mark Forged與東京理科大學所提出的工藝方法采用纖維預浸絲束為原材料實現(xiàn)復合材料FDM制造，受限于預浸絲束類型的限制，很難適用于多種類型復合材料的制造，尤其是后者的3D打印工藝尚未見到系統(tǒng)的研究報告，工藝不成熟，零件精度低。同時，尚未涉及3D打印連續(xù)纖維增強樹脂基復合材料回收再制造問題。

為解決上述纖維增強樹脂基復合材料3D打印工藝存在的問題，本文提出一種基于FDM工藝的連續(xù)纖維增強熱塑性樹脂復合材料3D打印方法（CFRTPCs），利用連續(xù)碳纖維干絲與熱塑性基體材料聚乳酸為原材料進行復合材料（CF/PLA）3D打印制造，開展了系統(tǒng)的工藝研究，優(yōu)化了工藝參數(shù)，實現(xiàn)了高性能復合材料構(gòu)件的制造，并對所制造復合材料的回收再制造策略進行了初步探討。

連續(xù)纖維增強熱塑性復合材料3D打印工藝

1 工藝原理與試驗裝備

本文提出了一種連續(xù)纖維增強熱塑性樹脂復合材料3D打印工藝（CFRTPCs），其原理如圖2所示[23]：以纖維干絲與熱塑性樹脂絲材為原材料，絲材通過送絲電機送入到3D打印頭中，在打印頭內(nèi)部加熱熔融，熔融樹脂在絲材推力作用下送入到噴嘴內(nèi)部。與此同時，連續(xù)纖維通過纖維導管送入到同一個3D打印頭內(nèi)，穿過整個打印頭在噴嘴內(nèi)部被熔融樹脂浸漬包覆形成復合絲材，浸漬后的復合絲材從噴嘴出口處擠出，隨后樹脂基體迅速冷卻固化粘附在工件上層，使得纖維能夠不斷地從噴嘴中拉出。同時，在計算機控制下，X-Y運動機構(gòu)根據(jù)截面輪廓與填充信息按照設定路徑帶動打印頭運動，復合材料絲不斷從噴嘴中擠出堆積，形成單層實體；單層打印完成后，Z軸工作臺下降層厚距離，重復打印過程，實現(xiàn)三維連續(xù)纖維增強熱塑性復合材料構(gòu)件的制造。該工藝的工作過程與FDM相似，不同點在于該工藝采用熱塑性樹脂與連續(xù)纖維為原材料，在打印頭內(nèi)部進行熔融浸漬，實現(xiàn)復合材料制備與成形一體化，可用于該工藝的熱塑性樹脂包括PLA、ABS與PEEK等，連續(xù)纖維包括碳纖維、玻璃纖維等。

圖2 連續(xù)纖維增強熱塑性樹脂復合材料3D打印工藝原理圖Fig.2 Schematic representation of 3D printing process for CFRTPCs

根據(jù)上述工作原理，實驗室自主搭建了CFRTPCs實驗臺（如圖3（a）所示）[24]，該實驗臺運動與控制系統(tǒng)采用傳統(tǒng)的FDM桌面式打印臺，打印頭采用實驗室研發(fā)的專用復合材料打印頭（如圖3（b）所示）[24]，打印頭出口直徑為1.5mm。

圖3 連續(xù)纖維增強熱塑性復合材料3D打?。–FRTPCs）實驗臺及打印頭Fig.3 Experimental platform and printing head for CFRTPCs

2 工藝參數(shù)研究

采用圖3所示的試驗裝備，以連續(xù)碳纖維、聚乳酸（PLA）絲材為原材料，進行CF/PLA復合材料3D打印工藝的系統(tǒng)研究。溫度和壓力是復合材料制備過程中的關鍵工藝參數(shù)，對復合材料的性能起到了決定性的作用，因此，通過梳理各個工藝參數(shù)對復合材料打印過程中對溫度和壓力的影響，以打印頭溫度（T，℃）、打印速度（F，mm/min）、分層厚度（Z，mm）、吐絲速度（E，mm/min）、掃描間距（X, mm）等作為復合材料打印工藝的關鍵參數(shù)，系統(tǒng)開展工藝研究。

研究結(jié)果表明，打印頭溫度T的變化對試件的力學性能影響較大。隨著打印溫度的升高，PLA絲材的熔融粘度降低，基體與纖維的浸潤性能大幅度提升。打印頭溫度在210～230℃范圍時，纖維與基體的界面結(jié)合性能較好，PLA基體所受的外界載荷較好地傳遞到纖維上，增強效果顯著。打印速度F的變化對復合材料樣件的力學性能影響不大，但打印速度過大，會影響復合材料零件的成型精度，當打印速度保持在100～200mm/min之間時，獲得了良好的打印效果。

復合材料制備過程中的壓力決定了基體與纖維束之間的浸潤程度，在本文提出的復合材料3D打印工藝中，成型壓力主要體現(xiàn)在噴頭中的熔融浸漬壓力和打印過程中噴頭與基板之間的接觸壓力，壓力的大小影響著纖維與基體之間的浸漬程度，進而決定了對復合材料制件的力學性能。與此同時，打印工藝參數(shù)同樣會影響復合材料構(gòu)件中的纖維含量，而纖維含量也是復合材料力學性能的決定性因素之一。

試驗研究表明，分層厚度Z、掃描間距X、吐絲速度E的變化會同時影響復合材料構(gòu)件的纖維含量與接觸壓力，結(jié)果表明分層厚度Z、掃描間距X與纖維含量和接觸壓力都成負相關的關系，較小的分層厚度和掃描間距能夠同時提升工藝過程中的接觸壓力和制件中的碳纖維含量，綜合制件性能與制造精度及效率，選定分層厚度為0.5～0.6mm，掃描間距為0.6～1mm；而吐絲速度E與制件中的纖維含量成負相關，但與接觸壓力成正相關關系，復合材料制件的力學性能由這兩個因素共同決定，當吐絲速度為80～100mm/min時，制件能夠獲得較好的力學性能。

利用上述推薦工藝參數(shù)，所制備復合材料制件的最高抗彎強度能夠達到335MPa，抗彎模量30GPa，平均抗拉強度達到220MPa，遠高于3D打印的傳統(tǒng)PLA零件。采用本文提出的復合材料3D打印工藝，能夠?qū)崿F(xiàn)復雜結(jié)構(gòu)的復合材料制件的低成本快速制造，如圖4（a）所示的飛機垂直尾翼模型，圖4（b）所示的汽車殼體模型等。

3 3D打印復合材料回收再制造

連續(xù)纖維增強熱塑性復合材料3D打印工藝是按照一定的打印路徑采用逐層累加的方式進行打印的，復合材料中的纖維是按照連續(xù)有序的方式進行排列的，基于該工藝原理，本文初步研究了CF/PLA零件的纖維回收再制造技術，如圖5（a）所示。該技術采用熱風槍非接觸式加熱熔融的方式地沿著逆打印路徑將連續(xù)纖維從工件中一層一層抽離出來，通過模具重新成型為復合材料絲材（如圖5（b）所示），并再次用于連續(xù)纖維增強復合材料制件的3D打印制造（如圖5（c）所示），可以很好地實現(xiàn)連續(xù)纖維的回收與復合材料再制造，最大化連續(xù)纖維的使用效率，同時降低對環(huán)境的二次污染。高性能復合材料的回收再制造技術在一些如空間環(huán)境等資源匱乏條件下顯得尤為重要，對于實現(xiàn)廢棄物的零排放回收再制造，突破空間環(huán)境資源缺乏的瓶頸，十分重要。復合材料回收再制造的相關研究仍在進行中。

圖4 連續(xù)碳纖維增強PLA復合材料構(gòu)件模型Fig.4 PLA composites models by CFRTPCs

圖5 纖維回收再制造工藝過程及其回收復合材料絲材Fig.5 Recycling and remanufacturing processes for CFRTPCs

總結(jié)與展望

復合材料3D打印技術是復合材料制備、3D打印制造領域的交叉研究方向，是一種前沿應用技術。本文通過對復合材料3D打印工藝研究進展的綜述研究，系統(tǒng)分析了復合材料3D打印技術工藝與材料瓶頸，提出了連續(xù)纖維增強熱塑性復合材料3D打印工藝，旨在實現(xiàn)復合材料零件的低成本快速制造技術，通過工藝參數(shù)調(diào)控，實現(xiàn)性能可控的復合材料制備、成形一體化，未來有望應用于復合材料飛行器結(jié)構(gòu)設計，將大幅度提升飛行器結(jié)構(gòu)效率以及綜合性能，同時該技術還可能應用于新能源汽車、空間3D打印等前沿領域，拓展復合材料應用范圍；所提出的復合材料回收再制造技術，將突破傳統(tǒng)纖維增強復合材料制造工藝理念，真正實現(xiàn)綠色、輕質(zhì)、高性能復合材料創(chuàng)新應用。然而，作為一項前沿創(chuàng)新技術，連續(xù)纖維增強熱塑性復合材料3D打印工藝仍然存在大量的關鍵問題亟待解決，比如基體材料類型的擴展，復合材料界面性能優(yōu)化，成形精度，復雜結(jié)構(gòu)復合材料零件的制造能力等。

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