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      HTPB/IPDI復(fù)合固體推進劑細觀界面率相關(guān)參數(shù)的反演識別研究

      2016-05-09 03:10:24許進升周長省
      含能材料 2016年10期
      關(guān)鍵詞:內(nèi)聚力細觀推進劑

      韓 龍, 許進升, 周長省

      (南京理工大學(xué)機械工程學(xué)院, 江蘇 南京 210094)

      1 引 言

      復(fù)合固體推進劑是火箭發(fā)動機動力的直接提供者,具有多相結(jié)構(gòu),組分間界面分明。目前工程中常用的宏觀的唯象學(xué)方法[1]僅能描述復(fù)合固體推進劑的宏觀力學(xué)表象,無法對推進劑受載過程中的內(nèi)在結(jié)構(gòu)變化進行有效研究,因而從細觀角度出發(fā),對復(fù)合固體推進劑的力學(xué)性能進行定性及定量分析將成為解決上述問題的一種有效途徑。

      目前常用的顆粒夾雜型復(fù)合材料的細觀研究方法主要分為解析法、試驗法及數(shù)值法[2]。其中細觀力學(xué)解析方法因其考慮因素較少,精度有限,在應(yīng)用上受到一定的限制。而試驗法及數(shù)值法對具有復(fù)雜細觀結(jié)構(gòu)的復(fù)合材料有良好的適應(yīng)性,是目前工程及科學(xué)研究中解決細觀力學(xué)問題的重要工具。張興高[3]等采用電鏡掃描,并結(jié)合界面化學(xué)原理,測得AP及HTPB粘合劑體系的接觸角及表面能參數(shù),進而得到了界面性能與老化之間的有效關(guān)系。李高春[4]等結(jié)合電鏡掃描及數(shù)字圖像相關(guān)性分析,對復(fù)合固體推進劑的細觀界面脫粘進行了研究,得到了細觀結(jié)構(gòu)位移場信息。Matous[5-6]結(jié)合均勻化數(shù)學(xué)理論和界面粘結(jié)模型發(fā)展了小應(yīng)變下復(fù)合固體推進劑多尺度損傷模型,計算并分析了推進劑在不同載荷條件下的損傷機理及過程。Chang等[7]采用雙線性內(nèi)聚力模型來反映界面的力學(xué)響應(yīng)特征,分析了細觀粘接界面的損傷與失效進程,研究了不同界面特性對力學(xué)行為的影響規(guī)律。曲凱等[8]在雙線性脫粘模型的基礎(chǔ)上,提出了雙拋物線型的界面脫粘模型,并結(jié)合Mori-Tanaka方法對不同細觀結(jié)構(gòu)推進劑的宏觀力學(xué)行為進行了分析研究。職世君[9]選用粘結(jié)接觸來替代傳統(tǒng)界面粘接單元以模擬界面的力學(xué)性能,并對復(fù)合固體推進劑的細觀損傷形貌進行了數(shù)值仿真研究。Kulkarni[10]等采用率無關(guān)指數(shù)型粘接單元來模擬顆粒與基體間粘接作用,并對細觀結(jié)構(gòu)及粘接模型參數(shù)對界面的宏觀力學(xué)行為的影響進行了分析研究。Han[11]為了更為準確的描述復(fù)合推進劑的顆粒與基體間的界面損傷,建立了指數(shù)型的率相關(guān)粘聚區(qū)模型,并通過實驗的反演識別方法獲取了相關(guān)的粘聚區(qū)參數(shù),并準確模擬了混合模式下HTPB推進劑的裂紋擴展過程。韋震[12]通過鋁板與丁羥膠宏觀粘接相關(guān)試驗,利用雙線性內(nèi)聚力模型表征Al/HTPB的界面屬性,并結(jié)合分步反演方法,獲取了鋁與丁羥膠細觀粘接界面的具體參數(shù)。

      以上文獻主要集中于對復(fù)合固體推進劑宏觀松弛力學(xué)行為預(yù)測及細觀界面參數(shù)對推進劑宏觀力學(xué)行為影響的研究,在界面單元本構(gòu)的選取上,大都選用率無關(guān)的簡單模型,而在實際固體推進劑中,由高聚物粘合劑基體與顆粒形成的界面層具有明顯的粘彈性,其力學(xué)行為依賴于加載速率,但無法通過有效的試驗手段直接測取到界面層的關(guān)鍵性參數(shù),如界面強度及失效位移等?,F(xiàn)有界面本構(gòu)參數(shù)大多是基于文獻及經(jīng)驗選取,具有一定的主觀性和隨機性,所以為了提高復(fù)合固體推進劑細觀數(shù)值模型的準確性,探尋一種有效的界面參數(shù)獲取方法具有重要現(xiàn)實意義。本研究基于分子動力學(xué)方法生成能夠反映HTPB/IPDI復(fù)合固體推進劑細觀結(jié)構(gòu)的顆粒填充模型,并通過構(gòu)建率相關(guān)內(nèi)聚力模型,結(jié)合試驗與仿真曲線,對界面參數(shù)進行反演分析。

      2 細觀模型

      為了實現(xiàn)從細觀角度對HTPB/IPDI復(fù)合固體推進劑的仿真模擬,須基于周期性假設(shè),建立起可反映推進劑細觀真實構(gòu)形的細觀顆粒堆積模型。

      2.1 顆粒填充模型

      目前對于顆粒填充體系結(jié)構(gòu)的生成,應(yīng)用較為廣泛的為分子動力學(xué)算法[13]、Monte-Carlo算法[14]等。綜合算法效率、成熟度及后續(xù)有限元處理工作量等因素,本文選用分子動力學(xué)算法來生成指定體積分數(shù)的HTPB/IPDI固體推進劑的顆粒填充模型,具體配方見表1。研究將基于二維顆粒填充模型來實現(xiàn),并視為平面應(yīng)變問題對模型進行求解。

      表1 HTPB/IPDI復(fù)合推進劑典型配方

      Table 1 Typical formula of HTPB/IPDI composite propellant

      constituentsbinderAPAlauxiliarymassfraction/%7.8569.518.54.15volumefraction/%22.663.812.31.3

      為了解HTPB/IPDI推進劑的基本細觀形貌,將推進劑試件在單軸載荷下拉斷,對斷面進行顯微觀測,結(jié)果見圖1。從圖中可知,斷面中存在較多的尚無破損的大尺寸固體顆粒以及大顆粒脫離基體所留下的凹坑,說明HTPB/IPDI推進劑在外界載荷作用時,主要沿較大填充顆粒的表面開始脫粘破壞,而小尺寸顆粒與基體混合均勻,不見明顯的脫粘現(xiàn)象,這與文獻[15]中對單一組分的HTPB/IPDI推進劑的電鏡掃描結(jié)果較為一致。基于上述現(xiàn)實,為提高推進劑細觀有限元模型的計算效率及收斂性,將鋁粉顆粒視為溶入基體材料,并基于多步法[16]計算其等效初始模量,計算得到具體初始模量數(shù)值為0.732 MPa。

      圖1 HTPB/IPDI復(fù)合固體推進劑斷面顯微圖

      Fig.1 Cross section micrograph of HTPB/IPDI composite solid propellant

      顆粒尺寸分布是建立HTPB/IPDI推進劑細觀模型的關(guān)鍵信息,文獻[16]給出了與本文具有相同配方的HTPB復(fù)合固體推進劑基于微CT試驗得到的細觀顆粒尺寸分布情況,見表2。

      表2 HTPB/IPDI復(fù)合固體推進劑中顆粒尺寸分布

      Table 2 The dimension distribution of particles filled in HTPB/IPDI composite solid propellant

      根據(jù)表1所給出的定制配方及表2給出的顆粒尺寸分布信息,基于分子動力學(xué)算法,生成了顆粒填充系數(shù)為63.8%的HTPB/IPDI復(fù)合固體推進劑代表性體積單元模型,模型及邊界條件施加示意見圖2。

      圖2 HTPB/IPDI復(fù)合固體推進劑細觀填充模型及邊界條件

      Fig.2 The packing model of HTPB/IPDI composite solid propellant and boundary conditions

      2.2 率相關(guān)界面單元

      實際HTPB/IPDI推進劑中,以丁羥膠為粘合劑體系的粘接界面會表現(xiàn)出較為明顯的粘彈特性,所以需在傳統(tǒng)的率無關(guān)內(nèi)聚力模型的基礎(chǔ)上引入粘性因素以表征界面所具有的粘彈屬性。本文結(jié)合粘彈性標準機械模型與率無關(guān)內(nèi)聚力本構(gòu)關(guān)系來構(gòu)建率相關(guān)界面牽引力-位移分離法則。

      對于復(fù)合材料粘彈性力學(xué)行為研究中應(yīng)用較為廣泛的三參量固體模型,即是由麥克斯韋模型與線性彈簧并聯(lián)得到,具有如下本構(gòu)表述[12]:

      (1)

      式中,η為表征粘壺粘性的系數(shù),單位為MPa·s;E則為彈簧的彈性模量,單位為MPa。

      率無關(guān)內(nèi)聚力模型采用指數(shù)型內(nèi)聚力關(guān)系,該模型定義界面法向牽引力Tn與張開位移間un存在如下關(guān)系[12]:

      (2)

      為了將率效應(yīng)引入至內(nèi)聚力模型中,可將標準機械模型中的應(yīng)力及應(yīng)變分別以界面牽引力及界面位移替換,而模型中的并聯(lián)彈簧的彈性模量則以dTn/dun替換。對于三參量固體模型中麥克斯韋模型的彈簧彈性模量及粘壺粘性系數(shù)可分別以剛度系數(shù)k2(單位: MPa/mm)和內(nèi)聚粘度ηCZ(單位: MPa·s/mm)替換。參量替換整理后,可以得到率相關(guān)的內(nèi)聚模型本構(gòu)關(guān)系如下:

      (3)

      通過對模型中材料參數(shù)進行組合,引入特征時間常數(shù)τ=ηCZ/k2(單位: s),及參考分離速率dδ/dt=k2δc/ηCZ(單位: mm/s)。至此,考慮率相關(guān)效應(yīng)的內(nèi)聚力模型構(gòu)建完成。模型經(jīng)過離散化,表述為增量形式后(式4),導(dǎo)入至Abaqus有限元平臺中進行數(shù)值計算。

      (4)

      從模型中可以看出,率相關(guān)內(nèi)聚力本構(gòu)存在四個參數(shù),即兩個率無關(guān)參數(shù)σmax和δc及兩個率相關(guān)參數(shù)k2和ηCZ。文獻[12]研究表明,在較低水平的加載速率下,率相關(guān)內(nèi)聚力與率無關(guān)模型基本重合,兩個率相關(guān)參數(shù)k2和ηCZ對界面的分離法則影響較小,因此可根據(jù)該規(guī)律,結(jié)合低速率仿真及試驗曲線首先反演得到兩個率無關(guān)參數(shù),然后再基于中等速率下的試驗曲線進行反演分析,進而得到剩余的兩個率相關(guān)參數(shù)。

      3 參數(shù)獲取

      3.1 組分參數(shù)

      HTPB/IPDI組分參數(shù)主要為填充顆粒的彈性模量及泊松比以及基體固化膠片的松弛模量。顆粒參數(shù)依據(jù)文獻[17]可知,AP: 彈性模量為32447 MPa,泊松比0.1433; Al: 彈性模量68300 MPa,泊松比0.33。

      HTPB/IPDI固化膠片的松弛模量及其數(shù)學(xué)描述可通過應(yīng)力松弛試驗獲取。應(yīng)力松弛試驗在QJ(傾技?,上海)系列萬能材料試驗機上進行,試件尺寸及裝夾方式見圖3所示。

      圖3 HTPB/IPDI固化膠片試件尺寸及裝夾方式

      Fig.3 The size and fixed type of test specimen of HTPB/IPDI curing film

      選定復(fù)合固體推進劑材料單軸力學(xué)試驗中常用的中等應(yīng)變率加載,以0.03333/s將試件拉伸至100%應(yīng)變后,維持位移不變,記錄下隨后600 s內(nèi)試件力值隨時間的變化情況,單組試件進行5次試驗,最終結(jié)果取為5次試驗均值。HTPB/IPDI固化膠片應(yīng)力松弛試驗結(jié)果曲線見圖4。對松弛試驗曲線以Prony級數(shù)的形式進行擬合,具體擬合表達式為[18]:

      (5)

      式中,E∞為平衡模量,Ei和τi分別為第i個Maxwell單元的模量及松弛時間。擬合結(jié)果見圖4所示。由此得到了HTPB/IPDI固化膠片的粘彈性松弛行為描述,進而可得基體膠片基于松弛模量的應(yīng)力應(yīng)變本構(gòu)關(guān)系[19]:

      (6)

      圖4 HTPB/IPDI固化膠片應(yīng)力-松弛曲線

      Fig.4 Stress-relaxation curve of binder of HTPB/IPDI curing film

      3.2 界面參數(shù)反演

      目前尚無有效的試驗手段直接測取細觀界面參數(shù),故本研究采用反演分析技術(shù)來獲取最終界面參數(shù)數(shù)值。

      反演算法主要涉及到三個主體部分: Hooke-Jeeves算法[20]程序、有限元調(diào)用及目標函數(shù)構(gòu)建。Hooke-Jeeves算法模塊為反演分析主程序,其通過不斷調(diào)整對象參數(shù),并調(diào)用有限元軟件進行計算,然后依據(jù)計算結(jié)果與試驗數(shù)值進行對比,計算出目標函數(shù)數(shù)值,如此循環(huán),從而實現(xiàn)最終的優(yōu)化目標。有限元軟件調(diào)用模塊則是基于已導(dǎo)入的有限元數(shù)值模型,代入Hooke-Jeeves算法模塊傳遞而來的對應(yīng)參數(shù)值,建立新的分析作業(yè),并計算完成對應(yīng)參數(shù)下的模型計算。目標函數(shù)構(gòu)建在于建立起能夠反映仿真數(shù)值與試驗數(shù)值偏差的目標函數(shù),其形式如下:

      (7)

      式中,E(xi)及S(xi)分別為離散的試驗曲線數(shù)據(jù)點及仿真結(jié)果數(shù)據(jù)點。算法具體實現(xiàn)流程如圖5所示。

      由于反演算法需依賴于實際試驗曲線而實現(xiàn),因此需對HTPB/IPDI進行宏觀單軸拉伸試驗。試驗平臺與前節(jié)松弛試驗平臺,保持一致,試件由同一批澆筑坯料按航天部標準QJ924-85[21]切割為啞鈴狀后通過配套夾具固定于試驗平臺之上。

      圖5 HTPB/IPDI推進劑界面參數(shù)反演流程圖

      Fig.5 Flow chart of interface parameters inversion process of HTPB/IPDI propellant

      結(jié)合2.2節(jié)末所述的參數(shù)獲取路線,單軸拉伸試驗采用3組拉伸速率(0.1,5,20 mm·min-1)加載。其中0.1 mm·min-1用于率無關(guān)參數(shù)獲取,而5 mm·min-1和20 mm·min-1試驗用于反演得到率相關(guān)參數(shù)。單個速率保證5個有效數(shù)據(jù)的獲取,結(jié)果取為5次試驗均值,試驗結(jié)果見圖6。從圖中可以看出,HTPB/IPDI推進劑力學(xué)行為具有明顯的應(yīng)變率相關(guān)性,加載速率越高,材料初始模量及應(yīng)力幅值越大。

      圖6 不同拉伸速率下HTPB/IPDI推進劑應(yīng)力-應(yīng)變曲線

      Fig.6 The stress-strain curves of HTPB/IPDI propellant at different strain rates

      4 計算結(jié)果與實例預(yù)測

      4.1 顆粒隨機性對復(fù)合固體推進劑力學(xué)性能的影響

      依據(jù)表1所給定的配方,對HTPB/IPDI復(fù)合固體推進劑進行4次建模,得到包含不同顆粒隨機分布信息的推進劑細觀模型,如圖7所示,可以看出,四次建模得到的細觀模型中,填充顆粒的分布位置不一,體現(xiàn)了HTPB/IPDI推進劑的細觀結(jié)構(gòu)隨機性。代入3.1節(jié)得到的組分參數(shù),界面參數(shù)依據(jù)文獻[7-8]給出的參數(shù)作為初始值,對細觀模型施加軸向位移載荷,計算該過程中推進劑的細觀響應(yīng),結(jié)果如圖8所示。由圖8可以看出不同隨機模型的計算結(jié)果基本一致,不存在明顯差異,可以認為在保證顆粒體積分數(shù)及粒徑平均尺寸不變的前提下,顆粒的隨機性分布不會影響復(fù)合固體推進劑的力學(xué)性能。圖8中同時給出了對應(yīng)載荷下HTPB推進劑的宏觀試驗曲線,由散點形式表出,可以看出,基于初始界面參數(shù)得到的仿真曲線與實際試驗結(jié)果存在較大的差距,須對界面參數(shù)進行反演優(yōu)化。

      a. model 1 b. model 2

      c. model 3 d. model 4

      圖7 具有不同顆粒隨機分布性HTPB/IPDI復(fù)合固體推進劑細觀填充模型

      Fig.7 Random packing models of HTPB/IPDI composite solid propellant with different spatial distribution of particles

      圖8 不同顆粒隨機分布性HTPB/IPDI復(fù)合固體推進劑細觀數(shù)值計算結(jié)果

      Fig.8 Finite element computing results of HTPB/IPDI composite solid propellant with different spatial distribution of particles

      4.2 反演優(yōu)化計算

      結(jié)合2.2節(jié)所述的界面參數(shù)獲取方式及3.2節(jié)中宏觀單軸拉伸曲線及反演流程,通過有限元計算及反演分析,仿真結(jié)果見圖9及圖10,反演優(yōu)化后的界面參數(shù)見表3。圖9為細觀仿真損傷形貌圖與真實推進劑受載過程中的表面的顯微圖的對比,從圖9中可以看出,所建細觀模型能夠較好地反映出HTPB/IPDI的細觀脫濕特性。圖10為反演優(yōu)化后的細觀模型仿真曲線與宏觀試驗曲線對比。可以看出,經(jīng)過反演分析,仿真曲線與實際試驗曲線吻合度較高,但同時也存在一定差距。對于差距產(chǎn)生的原因,主要源自如下幾點:

      a. meso level b. micro level

      圖9 HTPB/IPDI固體推進劑細觀模型仿真脫濕形貌和宏觀拉伸脫濕形貌顯微圖

      Fig.9 Computed debonding morphology and micrograph of particle dewetting of HTPB/IPDI solid propellant in meso level and micro level

      a. 0.1 mm·min-1

      b. 20 mm·min-1

      圖10 試驗結(jié)果與反演仿真結(jié)果對比

      Fig.10 Comparison of the experimental results and inverted simulation ones

      表3 率相關(guān)內(nèi)聚模型參數(shù)

      Table 3 Parameters of rate-dependent cohesive zone model

      σmax/MPaδc/mmk2/MPa·mm-1ηCZ/MPa·s·mm-10.6050.17110.223.1

      (1)建立的HTPB/IPDI復(fù)合固體推進劑的數(shù)值模型為二維層面,與實際材料的三維結(jié)構(gòu)應(yīng)力狀態(tài)存在一定異同,現(xiàn)階段三維模型的建立及計算存在諸多問題,而二維簡化模型能夠在一定程度上較好的反映出固體推進劑的宏觀力學(xué)行為,所以目前針對固體推進劑的細觀數(shù)值研究均是在二維層面上進行。

      (2)建立的細觀模型中,初始無載階段顆粒與基體間均粘接完好,而實際固體推進劑在制造中會因生產(chǎn)工藝導(dǎo)致推進劑存在顆粒破碎,空穴及粘結(jié)劑包裹不全等初始缺陷,從而導(dǎo)致實際推進劑的初始剛度要比不含缺陷完美粘接的推進劑低。

      (3)所建立推進劑細觀模型中,填充顆粒均為圓形顆粒,而在實際固體推進劑的構(gòu)成中,除球形顆粒外,還存在一些異狀顆粒,異狀顆粒相對于規(guī)則形狀的顆粒更容易發(fā)生脫粘現(xiàn)象,故而導(dǎo)致推進劑的力學(xué)性能出現(xiàn)一定程度的劣化。

      總體而言,本研究結(jié)合顆粒填充模型、率相關(guān)內(nèi)聚力模型以及反演優(yōu)化算法構(gòu)建的顆粒填充細觀模型可以有效地體現(xiàn)出HTPB/IPDI復(fù)合固體推進劑的宏觀力學(xué)性能,能夠用于描述及預(yù)測該推進劑的宏觀力學(xué)行為。

      4.3 模型驗證

      可通過所建模型及參數(shù)對其他加載速率下的復(fù)合固體推進劑的宏觀應(yīng)力應(yīng)變行為進行預(yù)測,并將預(yù)測結(jié)果與實際試驗結(jié)果進行對比來驗證模型及參數(shù)的準確性。驗證試驗選用50,100 mm·min-1加載速率,數(shù)值計算預(yù)測與實際試驗曲線之間的對比如圖11所示。圖11中信息表明,預(yù)測曲線與試驗結(jié)果吻合較好,基本特征及走勢較為一致,說明所建立的細觀數(shù)值模型及率相關(guān)內(nèi)聚力本構(gòu)關(guān)系可以有效反映出實際復(fù)合固體推進劑中顆粒與基體間界面的粘接情況及其宏觀力學(xué)行為。

      a. 50 mm·min-1

      b. 100 mm·min-1

      圖11 內(nèi)聚力模型率相關(guān)參數(shù)驗證

      Fig.11 Verification of the rate-dependent parameters of cohesive zone model

      5 結(jié) 論

      (1) 基于分子動力學(xué)算法及具有內(nèi)聚力本構(gòu)關(guān)系的粘接單元所建立的HTPB/IPDI推進劑細觀模型能夠有效反映出固體推進劑的細觀特征及受載過程中的細觀結(jié)構(gòu)變化情況。

      (2) 在傳統(tǒng)內(nèi)聚力模型的基礎(chǔ)上,引入粘彈性因素,構(gòu)建出可以考慮率效應(yīng)的內(nèi)聚力模型,擴展了內(nèi)聚力模型對于HTPB/IPDI推進劑此類粘彈性材料的適用性。

      (3) 采用顆粒填充模型及參數(shù)反演優(yōu)化后的率相關(guān)內(nèi)聚力本構(gòu)關(guān)系所構(gòu)建的HTPB/IPDI推進劑細觀仿真模型,對50及100 mm·min-1下的推進劑宏觀粘彈響應(yīng)進行了驗證,結(jié)果表明模型可有效體現(xiàn)出HTPB/IPDI固體推進劑的力學(xué)性能的應(yīng)變率相關(guān)性??稍?.33×10-5/s~0.03333/s應(yīng)變率范圍內(nèi),對HTPB/IPDI固體推進劑的宏觀應(yīng)力應(yīng)變關(guān)系進行有效預(yù)測。

      (4) 細觀數(shù)值模型的建立尚存在一定不足,主要為HTPB/IPDI基體膠片與全配方推進劑中基體材質(zhì)的粘彈性因固化反應(yīng)的微觀環(huán)境有別而存在一定差異,后續(xù)研究將針對該問題,在基體膠片制備上做出進一步的探索和改進。

      參考文獻:

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