高溫下混煤燃燒NO生成特性與單煤線性加權(quán)比較

陸愛蘭，劉睿瓊，邵　歡

(1. 國(guó)家電網(wǎng)山西省電力公司 運(yùn)城供電公司，山西運(yùn)城044000;2. 太原理工大學(xué) 電氣與動(dòng)力工程學(xué)院，山西太原030024;3. 華北電力大學(xué) 能源動(dòng)力與機(jī)械工程學(xué)院，河北保定071003)

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高溫下混煤燃燒NO生成特性與單煤線性加權(quán)比較

陸愛蘭1，劉睿瓊2，邵歡3

(1. 國(guó)家電網(wǎng)山西省電力公司 運(yùn)城供電公司，山西運(yùn)城044000;2. 太原理工大學(xué) 電氣與動(dòng)力工程學(xué)院，山西太原030024;3. 華北電力大學(xué) 能源動(dòng)力與機(jī)械工程學(xué)院，河北保定071003)

摘要：利用自制恒溫試驗(yàn)系統(tǒng)，對(duì)幾種典型煤種混煤試樣進(jìn)行恒定高溫情況下的燃燒失重實(shí)驗(yàn)，研究了摻混比、溫度、煤種等因素對(duì)混煤燃燒內(nèi)部交互作用的影響以及同步NO生成特性。結(jié)果表明：混煤在高溫下燃燒初期，煤粉失重受到褐煤的抑制作用，但在后期褐煤燃燒產(chǎn)生的熱量對(duì)混煤失重有明顯的促進(jìn)作用，致使燃燼時(shí)刻提前；褐煤摻混比的增加，對(duì)混煤前期燃燒的抑制作用加強(qiáng)；隨著溫度的升高，混煤前期燃燒的抑制時(shí)間逐漸縮短，同時(shí)后期的促燃時(shí)間縮短；摻混煤種的煤化程度越低，燃燒前期的抑制作用就越強(qiáng)，但有利于后期煤粉的燃燼。此外混煤燃燒時(shí)NO生成累積量會(huì)隨著褐煤摻混比的增大而減??；所摻混煤種煤質(zhì)差異越大，NO生成交互作用越強(qiáng)烈。

關(guān)鍵詞：高溫；混煤；交互作用；加權(quán)方法；NO釋放

0引言

由于火力發(fā)電的快速發(fā)展導(dǎo)致電站用煤與日俱增，煤的運(yùn)輸能力不足，來(lái)煤不穩(wěn)定等因素使得煤粉摻燒成為大多數(shù)電站的選擇，混煤摻燒技術(shù)成為提高電站安全性、經(jīng)濟(jì)性、用煤靈活性以及低污染排放研究的關(guān)鍵課題[1-2]。國(guó)內(nèi)外對(duì)混煤燃燒及NO生成特性已有諸多研究。Faúndez等[3]通過夾帶流反應(yīng)器對(duì)混煤的著火特性進(jìn)行了研究，表明低階煤摻混的混煤著火溫度與其單煤具有線性可加性，而其他類型混煤的著火溫度與其著火溫度低的單煤著火溫度相近。王春波等[4]利用自制恒溫試驗(yàn)臺(tái)研究了混煤及其單煤的燃燒失重特性，結(jié)果表明，摻燒印尼褐煤能使混煤整體平均失重速率增大，燃燼時(shí)刻提前，同時(shí)整體平均失重速率、初始反應(yīng)階段平均失重速率與摻混比具有良好的線性相關(guān)性。Xu Yuanguang等[5]通過熱天平對(duì)混煤失重特性、燃燼時(shí)刻及燃燒指數(shù)進(jìn)行了研究，結(jié)果表明，混煤在燃燒過程中各種化合物相互作用關(guān)系非常復(fù)雜，與其單煤幾乎不存在線性可加性。Rubiera等[6]利用熱天平及攜帶流反應(yīng)器研究認(rèn)為不同煤種混煤的NO排放量由于單煤之間的劇烈制約作用而具有明顯的非線性可加性。王永征等[7]通過一維煤粉燃燒試驗(yàn)臺(tái)研究了混煤燃燒時(shí)氮的析出特性，認(rèn)為NO主要在煤粉的著火過程生成，混煤中各組分煤種氮的析出即相互獨(dú)立又相互影響且析出曲線一般具有雙峰結(jié)構(gòu)。

目前混煤燃燒研究多采用實(shí)驗(yàn)結(jié)果間比對(duì)，但對(duì)于混煤內(nèi)部交互作用的研究存在著一定不足。本文利用自制恒溫實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)，模擬實(shí)際爐內(nèi)的高溫燃燒工況，對(duì)混煤燃燒及NO生成特性進(jìn)行研究，通過實(shí)驗(yàn)結(jié)果與各單一煤種的直接加權(quán)計(jì)算結(jié)果的比較，希望能從混煤交互作用方面更加深入地了解其反應(yīng)機(jī)理，對(duì)今后深入研究混煤高溫燃燒及污染物排放提供一定的參考，同時(shí)為電站實(shí)際燃燒提供一定的理論依據(jù)。

1實(shí)驗(yàn)部分

1.1實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)與裝置

恒溫煤粉熱重及NO在線測(cè)量實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)如圖1所示。該智能溫控管式爐能夠提供恒定的高溫環(huán)境，其溫度可調(diào)范圍為700～1 700 ℃，控溫精度為±5 ℃，恒溫區(qū)長(zhǎng)度為200 mm。通過數(shù)據(jù)采集系統(tǒng)對(duì)煤粉質(zhì)量實(shí)時(shí)變化情況進(jìn)行記錄，記錄頻率為1個(gè)/s。稱量精度為±1 mg，相對(duì)誤差為±0.5%。采用德國(guó)RBR公司生產(chǎn)的ECOM-CN型煙氣分析儀對(duì)NO進(jìn)行監(jiān)測(cè)。煙氣分析儀精度為±1 mg/m3。經(jīng)過多次實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證，已證明該系統(tǒng)具有較高的精度和可靠性。

實(shí)驗(yàn)采用各單煤的工業(yè)分析與元素分析如表1所示，將原煤磨制、篩選粒徑范圍為120～180

圖1　試驗(yàn)裝置系統(tǒng)圖

μm，并按照單煤質(zhì)量比進(jìn)行摻混制得混煤試樣。實(shí)驗(yàn)時(shí)每次稱取80±2 mg試樣，均勻平鋪于長(zhǎng)約100 mm，內(nèi)壁寬約9 mm的剛玉舟內(nèi)，類似一層單顆粒薄層。通入的空氣總流量為0.16 m3/h，校正試驗(yàn)表明，該流量已經(jīng)能有效地消除反應(yīng)過程中氣體擴(kuò)散的影響。通過多次重復(fù)性實(shí)驗(yàn)表明誤差在2%以內(nèi)。

表1　單煤的工業(yè)分析與元素分析

1.2實(shí)驗(yàn)分析方法

為了更好地描述混煤試樣的失重特性，引入以下幾個(gè)特性參數(shù)。

可失重余額量：試樣除灰分外剩余的質(zhì)量與可失重部分質(zhì)量的比值，即

式中：m0為試樣的初始質(zhì)量；mt為燃燒過程中的瞬時(shí)質(zhì)量；mA為試樣中的灰分質(zhì)量。

燃燼時(shí)刻：試樣可失重余額量達(dá)到2%時(shí)所對(duì)應(yīng)的反應(yīng)時(shí)刻。

促燃時(shí)間：加權(quán)失重曲線燃燼時(shí)刻與實(shí)驗(yàn)失重曲線燃燼時(shí)刻的差值，反映了摻混煤粉對(duì)燃燒的促進(jìn)程度，為正表示促進(jìn)，為負(fù)表示抑制。

采用NO生成累積質(zhì)量來(lái)分析試樣燃燒時(shí)NO的生成特性，即

式中：ρ(t)為在t時(shí)刻氣流中對(duì)應(yīng)的NO實(shí)際濃度，mg/m3；qv(t)為在t時(shí)刻煙氣的流量，m3/s。

混煤燃燒動(dòng)力學(xué)的模擬是研究者們極為關(guān)注的問題之一，人們希望僅僅依據(jù)單煤的燃燒特性曲線，借助某種模型，得到混煤后樣品的動(dòng)力學(xué)特性。因此，本文采用較為直接的線性加權(quán)方法進(jìn)行對(duì)比分析，從中找出相似相異點(diǎn)，為下一步建立更完善的加權(quán)模型奠定一定的基礎(chǔ)。加權(quán)平均曲線是根據(jù)所摻混的兩單煤的實(shí)驗(yàn)曲線分別乘上各單煤在試樣中所占比重得到的線性加權(quán)曲線。即

式中：LC為試樣的線性加權(quán)曲線；x為單煤B在試樣中的百分比；LA表示單煤A的實(shí)驗(yàn)曲線；LB表示單煤B的實(shí)驗(yàn)曲線。

2結(jié)果與分析

2.1摻混比的影響

摻混比是直接影響混煤燃燒特性的重要因素，在1 300 ℃恒溫條件下，對(duì)陽(yáng)泉無(wú)煙煤與新疆褐煤摻混比分別為3∶1，1∶1，1∶3這3種試樣進(jìn)行了空氣下恒溫燃燒實(shí)驗(yàn)，得到可失重余額量隨時(shí)間的變化情況及通過對(duì)兩單煤失重曲線加權(quán)得到的線性加權(quán)曲線，如圖2所示。

圖2　陽(yáng)泉無(wú)煙煤與新疆褐煤不同摻混比的燃燒失重曲線

由圖2可知，隨著新疆褐煤摻混比例的增加，試樣的實(shí)驗(yàn)曲線與線性加權(quán)曲線均向左移，這是由于褐煤比例的增加，試樣的揮發(fā)分含量增多，析出后煤焦形成了大量的新的微孔，有利于氧化劑和氧化產(chǎn)物在煤粒內(nèi)部孔隙的擴(kuò)散，從而極大地加快了煤粉燃燒速度[8]。此外，3組不同摻混比的實(shí)驗(yàn)曲線與線性加權(quán)曲線均存在一個(gè)交點(diǎn)，在交點(diǎn)之前，實(shí)驗(yàn)曲線比線性加權(quán)曲線偏右，而交點(diǎn)之后，實(shí)驗(yàn)曲線比線性加權(quán)曲線偏左。其原因可能是，相對(duì)于低揮發(fā)分的陽(yáng)泉無(wú)煙煤而言，新疆褐煤的揮發(fā)分含量高達(dá)45%，且褐煤比無(wú)煙煤熱解溫度低[9]，在混煤燃燒前期，溫度較低，大量的新疆褐煤揮發(fā)分析出、燃燒，并消耗掉大量氧氣致使混煤焦炭表面的氧濃度降低，出現(xiàn)搶風(fēng)現(xiàn)象，因此，新疆褐煤揮發(fā)分的析出與燃燒對(duì)混煤焦炭燃燒產(chǎn)生了一定的抑制作用。而在混煤燃燒后期，由于新疆褐煤揮發(fā)分的燃燒產(chǎn)生大量的熱使混煤焦炭表面溫度升高，從而對(duì)混煤失重產(chǎn)生了一定的促進(jìn)作用，最終使燃燼時(shí)刻提前。由圖2還可得知陽(yáng)泉無(wú)煙煤隨著新疆褐煤摻混比例的增加，實(shí)驗(yàn)曲線與線性加權(quán)曲線的交點(diǎn)不斷后移，其原因很可能是在燃燒前期，由于新疆褐煤的摻混比例增加，大量的揮發(fā)分燃燒增加了對(duì)氧氣的競(jìng)爭(zhēng)，導(dǎo)致混煤焦炭氧氣不足，從而使前期抑制作用加強(qiáng)，因此交點(diǎn)不斷后移。混煤的線性加權(quán)曲線是由新疆褐煤和陽(yáng)泉無(wú)煙煤各自的燃燒失重曲線加權(quán)計(jì)算所得，因此線性加權(quán)未能體現(xiàn)出燃燒過程中的抑制與促進(jìn)作用。

2.2溫度的影響

為研究溫度對(duì)混煤燃燒交互作用的影響，對(duì)陽(yáng)泉無(wú)煙煤摻混25%新疆褐煤的試樣分別進(jìn)行900 ℃,1 100 ℃,1 300 ℃和1 500 ℃空氣下的恒溫燃燒實(shí)驗(yàn)，得到試樣的實(shí)驗(yàn)曲線和線性加權(quán)曲線，如圖3所示。

圖3　陽(yáng)泉3∶1新疆試樣在不同溫度下的燃燒失重曲線

由圖3可知，在900 ℃，1 100 ℃和1 300 ℃恒溫下，試樣的實(shí)驗(yàn)曲線與線性加權(quán)曲線的交點(diǎn)隨著溫度的升高不斷前移。推測(cè)其原因可能是溫度升高，新疆褐煤揮發(fā)分析出速率加快，同時(shí)高溫能使混煤煤焦較早達(dá)到著火溫度并燃燒，致使褐煤揮發(fā)分的析出與燃燒對(duì)無(wú)煙煤煤焦的抑制作用時(shí)間縮短，因此會(huì)出現(xiàn)交點(diǎn)不斷前移。而在1 500 ℃恒溫下，試樣的實(shí)驗(yàn)曲線與線性加權(quán)曲線近乎重合且失重幾乎呈線性變化，可能由于環(huán)境溫度較高，煤焦在較短時(shí)間內(nèi)達(dá)到著火點(diǎn)且燃燒劇烈，與揮發(fā)分幾乎是同時(shí)反應(yīng)，不存在明顯的分界。在1 500 ℃高溫下，煤焦會(huì)發(fā)生內(nèi)部和表面燒結(jié)，導(dǎo)致顆粒表面形成致密保護(hù)層[10]，同時(shí)高溫下灰分熔融，礦物質(zhì)出現(xiàn)遷移，孔隙被堵塞[11]，最終致使褐煤揮發(fā)分的析出與燃燒對(duì)無(wú)煙煤煤焦的交互作用極弱，兩曲線近乎重合。此外，由圖3還可看出試樣隨反應(yīng)溫度的升高，其促燃時(shí)間不斷縮短，可能是因?yàn)殡y燃煤的燃燒受溫度影響較大，在高溫下，焦炭燃燒速率已有顯著提高，新疆褐煤揮發(fā)分燃燒產(chǎn)生的熱量對(duì)后期焦炭的促進(jìn)作用逐漸減弱，進(jìn)而造成促燃時(shí)間不斷縮短。這些現(xiàn)象用線性加權(quán)曲線均無(wú)法體現(xiàn)。

2.3煤種的影響

由于揮發(fā)分對(duì)混煤燃燒的交互作用產(chǎn)生一定的影響，在1 300 ℃恒溫條件下，選用3種揮發(fā)分差別較大的云南褐煤、石景山煙煤和陽(yáng)泉無(wú)煙煤分別摻混25%新疆褐煤進(jìn)行混燃，得到實(shí)驗(yàn)曲線和線性加權(quán)曲線，如圖4所示。

圖4　75%不同煤種摻混25%新疆褐煤的燃燒失重曲線

由圖4可知，不同煤種分別摻混25%新疆褐煤的實(shí)驗(yàn)曲線與線性加權(quán)曲線均存在交點(diǎn)，且隨著煤種煤化程度的降低，交點(diǎn)不斷后移。其原因可能是，在高溫下煤熱解的最終失重量隨煤化程度的降低而增加[9]，從而產(chǎn)生的揮發(fā)分大量增加并燃燒致使消耗掉的氧量增加，對(duì)混煤焦炭失重的抑制時(shí)間增長(zhǎng)，然而線性加權(quán)未能具體體現(xiàn)燃燒前期的抑制作用而產(chǎn)生交點(diǎn)不斷后移。

由表2可知，隨著煤化程度的降低，實(shí)驗(yàn)曲線與線性加權(quán)曲線的燃燼時(shí)刻不斷提前，其原因可能是煤化程度降低，結(jié)構(gòu)中的芳環(huán)數(shù)減少，含氧官能團(tuán)增多且含有較多的氧橋，致使混煤活性增強(qiáng)，提高了熱分解速率[12]，因此減少了燃燼時(shí)間。同時(shí)可知，煙煤和無(wú)煙煤分別摻混新疆褐煤試樣的促燃時(shí)間隨著煤化程度的降低而升高，這很可能是由于揮發(fā)分含量高，大量燃燒產(chǎn)生的熱量較多，對(duì)混煤焦炭燃燒的促進(jìn)作用增強(qiáng)，燃燼的提前程度增強(qiáng)。但是表中的云南褐煤摻混新疆褐煤的促燃時(shí)間卻比前兩者都低，這可能由以下兩方面原因造成的：一方面，因?yàn)樵颇虾置簱]發(fā)分含量較高，能夠迅速燃燒和燃燼，受到摻混新疆褐煤的促燃作用較弱；另一方面，在燃燒后期焦炭的燃燒是影響燃燼時(shí)間的主要因素，由表1的原煤工業(yè)分析可知云南褐煤的固定碳不足10%，因此新疆褐煤對(duì)試樣后期的促燃作用沒有較大的體現(xiàn)。

表2　75%不同煤種摻混25%新疆褐煤燃燼參數(shù)

2.4摻混比對(duì)NO生成的影響

在對(duì)失重?cái)?shù)據(jù)測(cè)量的同時(shí)，也對(duì)燃燒釋放的NO累積量進(jìn)行監(jiān)測(cè)。在1 300 ℃恒溫條件下，陽(yáng)泉無(wú)煙煤與新疆褐煤在不同摻混比下的NO生成累積量曲線與線性加權(quán)曲線如圖5所示。

圖5　陽(yáng)泉無(wú)煙煤與新疆褐煤不同摻混比的NO生成特性

由圖5可知，隨著新疆褐煤摻混比的增加，在燃燒前期NO釋放的實(shí)驗(yàn)曲線與線性加權(quán)曲線均不斷左移，且燃燼的拐點(diǎn)同樣左移，同時(shí)實(shí)驗(yàn)曲線比加權(quán)曲線更靠前。由于褐煤摻混比的增加能夠加快試樣的燃燒，加速NO的釋放，同時(shí)加快試樣的燃燼，因此曲線及拐點(diǎn)會(huì)不斷左移。圖5中還可看出燃燒進(jìn)行了193 s之后，隨著摻混比的增加，實(shí)驗(yàn)曲線與加權(quán)曲線得到的NO累積量均不斷降低。首先，煤粉在燃燒前先進(jìn)行熱解，釋放出H2，CO，CH4等還原性氣體[13]，隨著褐煤摻混比的增加，揮發(fā)分含量增多，釋放出的還原氣體增多，促進(jìn)了NO的均相還原[14]。其次，褐煤大量的揮發(fā)分析出后形成比表面積高的多孔性焦炭，對(duì)NO的還原能力增強(qiáng)[15]。除此之外，圖5中還呈現(xiàn)了另一個(gè)明顯的特征：隨著褐煤摻混比的增加，實(shí)驗(yàn)曲線與加權(quán)曲線的差別增大，進(jìn)而推測(cè)出增加褐煤的摻混比，混煤試樣NO釋放的交互作用更強(qiáng)烈。

2.5煤種對(duì)NO生成的影響

對(duì)不同煤種分別摻混25%新疆褐煤的試樣進(jìn)行NO生成累積量的監(jiān)測(cè)，得到實(shí)驗(yàn)曲線與線性加權(quán)曲線，如圖6所示。

圖6　75%不同煤種摻混25%新疆褐煤的NO生成特性

由圖6可知，云南褐煤與石景山煙煤分別摻混新疆褐煤的實(shí)驗(yàn)曲線自始至終均落后于各自加權(quán)曲線，而無(wú)煙煤摻混恰恰相反。由于煤化程度的降低，煤粉揮發(fā)分含量升高，因此當(dāng)兩褐煤摻混及煙煤與褐煤摻混進(jìn)入爐膛時(shí)，突然置于恒定的高溫，大量揮發(fā)分析出，導(dǎo)致顆粒內(nèi)部集聚的應(yīng)力迅速增加而破碎，使焦炭對(duì)NO的異相還原作用大大增強(qiáng)，從而抑制NO的生成，但是云南褐煤的固定碳不足10%，導(dǎo)致抑制作用不明顯。而無(wú)煙煤揮發(fā)分含量極低，在熱解過程中無(wú)法使顆粒破碎[16]，導(dǎo)致新疆褐煤對(duì)其NO生成產(chǎn)生促進(jìn)作用。圖6中另一個(gè)顯著特征是，隨著煤化程度的升高，實(shí)驗(yàn)曲線與加權(quán)曲線的差別越明顯，進(jìn)而可推測(cè)出所摻混煤種差異越大，其內(nèi)部的交互作用越強(qiáng)烈。

3結(jié)論

(1)混煤在高溫下燃燒初期，煤粉失重受到褐煤的抑制作用，但在后期褐煤燃燒產(chǎn)生的熱量對(duì)混煤失重有明顯的促進(jìn)作用，致使燃燼時(shí)刻提前。

(2)褐煤摻混比的增加，對(duì)混煤前期燃燒的抑制作用加強(qiáng)。摻混煤種的煤化程度越低，燃燒前期的抑制作用就越強(qiáng)，但有利于后期煤粉的燃燼。隨著溫度的升高，混煤前期燃燒的抑制時(shí)間逐漸縮短，同時(shí)后期的促燃時(shí)間縮短，但在1 500 ℃下對(duì)前期燃燒影響較小。

(3)混煤燃燒時(shí)NO生成累積量會(huì)隨著褐煤摻混比的增大而減??；所摻混煤種煤質(zhì)差異越大，NO生成交互作用越強(qiáng)烈。

(4)由于混煤中各單煤之間強(qiáng)烈的交互作用，采用直接加權(quán)方法無(wú)法精確地描述高溫下混煤燃燒過程，為下一步建立新模型提供了一定的參考方向。

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Comparison Between NO Emission Characteristics of Coal Blends at High Temperature and Linear Weighted by Single Coals

LU Ailan1，LIU Ruiqiong2，SHAO Huan3

(1. Department of Substation Operation, State Grid Yuncheng Electric Power Company, Yuncheng 044000, China；2. College of Electrical and Power Engineering, Taiyuan University of Technology, Taiyuan 030024, China；3. School of Energy and Power Engineering, North China Electric Power University, Baoding 071003, China)

Abstract：The effects of blending ratios, temperature and coal types on the interaction during the combustion and the generation of the simultaneous NO emission of coal blends were investigated using a customized thermogravimetric analysis system which can measure the burning profiles and simultaneous NO emission capacity at a constant high temperature. The results showed that, in the initial stage of combustion, the weight loss of coal blends was inhibited by lignite which played a significant role in promoting in the later period. In addition, the effect of inhibition became stronger in the initial stage of combustion as burnout time decreased with the increase of lignite ratio in the coal blends. And the resultesare there are the same for blending lower quality coals. It was found that with the increase of temperature, the time of inhibition and burnout has been shortened. Besides, the cumulative emissions of NO declines with the increase of blending ratios. The larger the difference of quality between coal blends is, the stronger the interaction of NO emission becomes.

Keywords：high temperature; coal blends; interaction; weighted method; NO emission

中圖分類號(hào):TK161

文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼:A

DOI:10.3969/j.issn.1672-0792.2016.02.010

作者簡(jiǎn)介：陸愛蘭(1968-)，女，助理工程師，研究方向?yàn)檫\(yùn)行調(diào)度與節(jié)能，E-mail：329349302@qq.com。

收稿日期：2015-10-07。