吸附解吸遲滯現(xiàn)象機(jī)理及其對深部煤層氣開發(fā)的影響

王公達(dá)，REN Tingxiang，齊慶新，王　凱，張　浪

(1.煤炭科學(xué)技術(shù)研究院有限公司 安全分院，北京　100083；2.School of Civil,Mining and Engineering,University of Wollongong,Wollongong,NSW　2500,Australia;3.中國礦業(yè)大學(xué)(北京) 資源與安全工程學(xué)院,北京　100083；4.煤炭資源高效開采與潔凈利用國家重點實驗室(煤體科學(xué)研究總院)，北京　100013)

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吸附解吸遲滯現(xiàn)象機(jī)理及其對深部煤層氣開發(fā)的影響

王公達(dá)1,2,3,4，REN Tingxiang2，齊慶新1,4，王凱3，張浪1,4

(1.煤炭科學(xué)技術(shù)研究院有限公司 安全分院，北京100083；2.School of Civil,Mining and Engineering,University of Wollongong,Wollongong,NSW2500,Australia;3.中國礦業(yè)大學(xué)(北京) 資源與安全工程學(xué)院,北京100083；4.煤炭資源高效開采與潔凈利用國家重點實驗室(煤體科學(xué)研究總院)，北京100013)

摘要:針對瓦斯在煤中的解吸與吸附過程并非完全可逆，吸附解吸遲滯現(xiàn)象非常普遍,分析了以往研究中存在的問題，提出了關(guān)于吸附解吸遲滯程度的定量評價指標(biāo)，通過等溫吸附解吸實驗考察了最高吸附壓力和煤體粒徑與遲滯程度的關(guān)系，并討論了吸附解吸遲滯現(xiàn)象的發(fā)生機(jī)理及其對于深部煤層氣開發(fā)的影響。結(jié)果表明：新的定量評價指標(biāo)可以反映吸附解吸遲滯從完全可逆至完全非可逆的程度；隨著最高吸附壓力和煤體粒徑的增加，吸附解吸遲滯程度隨之增強(qiáng)；吸附解吸實驗結(jié)果是綜合了擴(kuò)散作用的擴(kuò)散-吸附及解吸-擴(kuò)散結(jié)果，且這兩個過程很難區(qū)分開來；實驗發(fā)現(xiàn)的該現(xiàn)象是由于氣體分子在高壓作用下嵌入連通性較差的微孔中并引起孔隙變形，被吸附的氣體分子受窄小的孔隙通道限制，無法從孔隙中解吸并擴(kuò)散出來而導(dǎo)致的，即本文提出的“擴(kuò)散受限”假說；深部煤層氣的氣體含量可能會很高，但受解吸遲滯現(xiàn)象影響，其真正的可采儲量和產(chǎn)出規(guī)律需要利用等溫解吸線而非等溫吸附線進(jìn)行評估；除了通過增透措施提升煤體的滲透率外，如何促進(jìn)微尺度下的氣體解吸與擴(kuò)散也應(yīng)該成為深部煤層氣開發(fā)需要著重考慮的問題之一。

關(guān)鍵詞:吸附解吸遲滯；氣體壓力；深部煤層氣；擴(kuò)散受限

隨著淺部煤層氣、煤炭資源的日趨減少，陸上埋深1 500～3 000 m的深部煤層氣資源逐漸受到人們的重視。開采深部煤層氣一方面能夠利用煤層中的天然氣，另一方面能為后續(xù)開采煤炭資源消除或減輕瓦斯災(zāi)害隱患，具有非常重要的意義。隨著埋藏深度的增加，煤層的變質(zhì)程度、孔隙結(jié)構(gòu)和所受外界應(yīng)力等都與淺部煤層有明顯區(qū)別，煤層氣從煤層中解吸也會隨之受到影響。筆者通過實驗研究與理論分析探討了吸附解吸遲滯的發(fā)生機(jī)理，并進(jìn)而討論了該現(xiàn)象對深部煤層氣開發(fā)的影響。

1吸附解吸遲滯現(xiàn)象的研究現(xiàn)狀

在煤層氣開發(fā)過程中，隨著裂隙中承壓水的排出，孔隙中的游離瓦斯向裂隙與鉆孔流動并逐漸在裂隙中占據(jù)了主導(dǎo)地位，這是典型的排水產(chǎn)氣過程。從微觀角度看，瓦斯氣體的采排造成裂隙中瓦斯壓力與瓦斯?jié)舛冉档停辉跐舛忍荻茸饔孟?，基質(zhì)煤塊孔隙中的游離瓦斯向裂隙中擴(kuò)散，促使孔隙中吸附的瓦斯發(fā)生解吸，如圖1所示。

圖1　煤層瓦斯解吸與流動過程Fig.1　Desorption and flow of gas in coal seams

從上述分析可以看出，吸附是煤儲層在漫長的煤化過程中所生成瓦斯的主要賦存狀態(tài)，而解吸則在煤層氣開發(fā)過程中扮演了重要的角色。在早期的認(rèn)識中[1]，瓦斯在煤中的吸附與解吸過程通常被認(rèn)為是完全可逆的，因此在工程應(yīng)用中，通過測定等溫吸附線計算的Langmuir體積(也稱蘭氏體積)和Langmuir壓力(也稱蘭氏壓力)被廣泛應(yīng)用于臨界解吸壓力和煤層氣可采儲量計算中。然而近年來，以等溫吸附-解吸實驗為手段，諸多學(xué)者的研究發(fā)現(xiàn)，瓦斯在煤中的吸附與解吸大部分情況下并非完全可逆，吸附解吸存在遲滯(滯后)現(xiàn)象，如圖2所示。

圖2　可逆與不可逆的瓦斯吸附解吸過程示意Fig.2　Illustration of the reversible and irreversible sorption process

總結(jié)國外有代表性的研究成果包括：Busch等[2]發(fā)現(xiàn)遲滯現(xiàn)象在5種Argonne Premium煤樣上普遍存在，且等溫解吸線的類型不盡相同，隨著壓力下降，有些煤樣中的瓦斯含量迅速減少，而有些在初始階段并沒有明顯變化；Harpalani等[3]發(fā)現(xiàn)瓦斯在San Juan Basin和Illinois Basin的兩種褐煤上均存在遲滯現(xiàn)象，盡管其程度看起來比二氧化碳的?。籎essen等[4]研究表明對于同一煤樣，在不同的最高吸附壓力下遲滯現(xiàn)象均非常明顯，且等溫解吸線存在一定差異；Pan等[5]采用了不同含水率的Sydney basin煤樣，而遲滯現(xiàn)象在不同實驗組中均存在；Dutta等[6]收集了印度Gondwana地區(qū)14個不同煤層的煤樣，研究表明遲滯現(xiàn)象在部分煤樣中存在。國內(nèi)學(xué)者對于該問題也進(jìn)行了很多的研究，比較有代表性的包括：張遂安等[7]發(fā)現(xiàn)遲滯現(xiàn)象在沁水盆地的無煙煤與焦煤中均存在，并嘗試從能量的角度對該現(xiàn)象進(jìn)行了解釋；宋志敏等[8]選用平頂山十二礦的不同類型變形煤作為研究對象，分析認(rèn)為變形煤吸附解吸不可逆，且隨著煤的破壞程度增加，不可逆程度加大；傅雪海等[9]研究也發(fā)現(xiàn)相較于原生結(jié)構(gòu)煤，遲滯現(xiàn)象在平頂山五礦的碎粒煤中較為明顯；琚宜文等[10-11]對沁水盆地南部高煤級變形煤進(jìn)行了多角度的研究，其中吸附解吸實驗結(jié)果表明碎裂煤的解吸曲線偏離吸附線的程度較大，片狀煤偏離程度較小而糜棱煤近于可逆，但也不完全可逆；馬東民等[12-14]從煤層氣開發(fā)的角度對遲滯現(xiàn)象進(jìn)行了多方面的研究，考察了溫度、水分等的影響，分析認(rèn)為該現(xiàn)象確實存在且從煤層氣試井排采資料中可以得到印證，而其主要原因在于微孔和小孔對于瓦斯分子的束縛能力較強(qiáng)；蘇現(xiàn)波等[15-16]研究發(fā)現(xiàn)13CH4相比12CH4具有優(yōu)先吸附、滯后解吸的特點，并嘗試用吸附勢的理論進(jìn)行解釋。

國內(nèi)外眾多學(xué)者的研究取得了諸多成果，可以認(rèn)為從普遍意義上明確了煤中瓦斯吸附解吸遲滯現(xiàn)象的存在，或者說其對瓦斯從煤中解吸的阻礙作用。然而總結(jié)其研究成果可以發(fā)現(xiàn)：① 幾乎所有對于吸附解吸遲滯程度的評價都是定性的，缺乏一種定量評價指標(biāo)；② 遲滯程度的影響因素尚不明確，在沒有定量評價指標(biāo)的前提下，難以對遲滯程度的影響因素進(jìn)行相關(guān)性分析；③ 吸附解吸遲滯發(fā)生的機(jī)理尚不明確，不同學(xué)者對于該問題的認(rèn)識存在較大的差異。針對這些問題，本文提出了關(guān)于吸附解吸遲滯程度的一種定量評價指標(biāo)。

2吸附解吸遲滯程度的定量評價指標(biāo)

在土壤、巖石及高分子聚合物等其他領(lǐng)域的研究中，一些學(xué)者提出過關(guān)于不同物質(zhì)的吸附解吸遲滯定量評價指標(biāo)(表1)，其中HI為定量評價指標(biāo)。

表1　不同研究領(lǐng)域的吸附解吸遲滯定量評價指標(biāo)

分析上述評價指標(biāo)可以發(fā)現(xiàn)，它們對于評價煤層瓦斯吸附解吸遲滯并不完全適用：基于Freundlich公式的評價指標(biāo)依賴于一種并不常用的數(shù)學(xué)模型，其適用性較為有限；基于斜率和固體相的吸附平衡濃度的評價模型描述的是單個點，而非整條曲線，如果單個測點出現(xiàn)了較大的實驗誤差，對最終的評價結(jié)果的影響非常大。以文獻(xiàn)[27]提出的面積比方法為基礎(chǔ)，筆者提出了一種煤層瓦斯吸附解吸遲滯程度的改進(jìn)評價方法與評價指標(biāo)IHI[28]。

采用3種廣泛使用且具有代表性的吸附模型，即Langmuir模型(式(8))、Dubinin-Radushkevich(D-R)模型(式(9)，(10))和雙重孔隙模型(式(11))擬合甲烷和次臨界二氧化碳吸附解吸數(shù)據(jù)，用具有最佳相關(guān)系數(shù)(R2)的模型代表該條等溫吸附/解吸曲線。

(8)

式中，V為吸附的甲烷和二氧化碳的體積；V0為最大氣體吸附量；P為氣體壓力；PL為吸附氣體量為0.5V0時的氣體壓力。

(9)

式中，Vmicro為單位體積的煤樣中的微孔體積；D為特定吸附劑與吸附質(zhì)之間的物理常數(shù)，其計算公式可以表示為

(10)

式中，R為氣體常數(shù)；E為吸附系統(tǒng)，即煤樣的特征能力；β為氣體親和系數(shù);n為參數(shù)常量。

(11)

在尋找到最佳表征模型后，根據(jù)改進(jìn)吸附解吸遲滯評價模型IHI(Improved hysteresis index)定量計算吸附解吸遲滯程度，如式(12)與圖3所示。

(12)

式中，Ahy為實測遲滯區(qū)域面積；Ahf為理想狀態(tài)完全非可逆遲滯區(qū)域面積；Asf為理想狀態(tài)完全非可逆吸附區(qū)域面積。分別表示為

(13)

(14)

(15)

式中，xmax為最大吸附壓力；fad(x)為等溫吸附線的最佳表征模型；fde(x)為等溫解吸線的最佳表征模型。

從圖3可以看出，IHI是由實測遲滯區(qū)域面積與理想狀態(tài)完全非可逆遲滯區(qū)域面積比值計算得到，反映了吸附解吸遲滯從完全可逆至完全非可逆的程度。當(dāng)IHI=0時，吸附解吸完全可逆；當(dāng)IHI趨近于1時，吸附解吸趨向于完全非可逆。

圖3　改進(jìn)吸附解吸遲滯評價模型示意Fig.3　Illustration of improved hysteresis index

3最高吸附壓力和煤樣粒徑對吸附解吸遲滯程度的影響

圖4　二氧化碳最高吸附壓力與對應(yīng)IHI關(guān)系Fig.4　Relations between maximum CO2 sorption pressure and the corresponding IHI

筆者在對歷史實驗數(shù)據(jù)進(jìn)行分析時發(fā)現(xiàn)[28]，盡管采用煤樣不同且實驗條件(溫度、水分)存在差異，二氧化碳的最高吸附壓力對于遲滯程度IHI具有很強(qiáng)的控制作用[28-29]，如圖4所示。考慮到隨著埋藏深度的增加，煤層氣壓力逐漸升高，那么作為與二氧化碳類似的吸附性氣體，甲烷在煤中的吸附解吸是否存在這種現(xiàn)象，值得進(jìn)一步研究。利用澳大利亞University of Wollongong的間接重力法高精度吸附解吸實驗裝置和Sydney Basin煤樣，測定了3種不同最高吸附壓力(1，2和3 MPa)下的甲烷吸附解吸遲滯規(guī)律。

考慮到實際煤層氣抽采過程中，工程煤體尺寸大于傳統(tǒng)實驗方法采用的煤樣尺寸，選用0.15～0.50，0.50～1.13，1.13～2.36 mm三種不同粒徑煤樣進(jìn)行實驗，以驗證趨向于工程尺度時吸附解吸遲滯規(guī)律的變化。實驗溫度均為35 ℃，實驗煤樣的工業(yè)分析和巖相學(xué)分析結(jié)果見表2。

表2　Bulli Basin煤樣工業(yè)分析與巖相學(xué)分析結(jié)果

圖6　不同最高吸附壓力下甲烷的等溫吸附線對比Fig.6　Comparison of the adsorption isotherms between different maximum pressures

實驗裝置的示意如圖5所示。與直接稱量煤樣的重力法不同，間接重力法含有樣品罐，通過稱量樣品罐重力變化計算注入氣體量。樣品罐設(shè)計最高實驗壓力為5 MPa，每個樣品罐裝有一個PTX 1400壓力傳感器，所采集的壓力數(shù)據(jù)通過DT800數(shù)據(jù)采集儀實時采集整個吸附過程中樣品罐內(nèi)的氣體壓力變化，并記錄在存儲計算機(jī)上，壓力傳感器的輸出電流為4～20 mA，適應(yīng)溫度為-20～80 ℃，最大采集壓力為10 MPa，采集精度可以達(dá)到0.001 MPa。樣品罐被放入自動控制的恒溫水浴內(nèi)，溫度控制器的控制范圍為0～100 ℃，控制精度為0.1 ℃。每次注氣或放氣前后的樣品罐重力變化通過Mettler PK 2000電子天平稱量，該天平的最大量程為2 000 g，精度可以達(dá)到0.001 g。為了消除由于煤樣本身差異帶來的影響，第1次放入的煤樣在整個試驗期間并沒有從樣品罐內(nèi)取出，即不同最高壓力實驗組采用的是同一煤樣。為了杜絕由于不充分吸附、解吸帶來的實驗誤差，確保每個吸附或解吸測點達(dá)到真正的平衡狀態(tài)，單一測點的平衡時間至少為36 h，且36 h后每6 h觀察樣品罐內(nèi)壓力一次，待至其變化小于0.001 MPa后方認(rèn)為吸附解吸達(dá)到平衡狀態(tài)。最終的整個試驗過程為期8個月，受篇幅所限，每組實驗結(jié)果在此不再單獨列出。對比不同最高吸附壓力下的吸附測點，如圖6所示。從圖6可以看出，不同最高壓力實驗組的吸附測點之間具有非常好的重合性，說明在實驗期間，煤體的吸附能力并沒有由于甲烷的多次吸附與解吸而發(fā)生明顯改變。同時這些測點之間良好的重合性也說明在8個月的實驗時間內(nèi)，實驗儀器運行良好，實驗結(jié)果精確可信。然而值得注意的是，對比不同最高壓力下的甲烷等溫解吸線可以發(fā)現(xiàn)，較低的最大吸附壓力相對應(yīng)的解吸回線基本上都處于較高的最大吸附壓力相對應(yīng)的解吸回線下方(圖7)。

圖7　不同最高吸附壓力下甲烷的等溫解吸線對比Fig.7　Comparison of the desorption isotherms between different maximum pressures

由圖7可知，在同一解吸平衡壓力時，甲烷的最高吸附壓力越大，則相對解吸量越小。采用第2節(jié)提出的定量評價指標(biāo)對每組吸附解吸實驗結(jié)果對應(yīng)的遲滯程度IHI值進(jìn)行計算，結(jié)果如圖8所示?？梢钥闯?，除了2 MPa時0.50～1.13 mm煤樣的實驗結(jié)果出現(xiàn)例外，IHI值均隨著最高吸附壓力的增加而變大。而隨著煤樣粒徑的增加，其對應(yīng)的IHI值也相應(yīng)增大，說明煤樣粒徑對于遲滯程度也具有明顯的影響。

圖8　遲滯程度IHI與最高吸附壓力和煤體粒徑關(guān)系Fig.8　Relations between IHI and maximum pressure & particle size

4吸附解吸遲滯發(fā)生的機(jī)理

從實驗結(jié)果可看出，在同一壓力下，吸附過程與解吸過程中煤體的瓦斯含量存在差異，那么這種差異是否可以歸因于解吸與吸附間的區(qū)別呢？通過分析不同學(xué)者對該現(xiàn)象的解釋并綜合筆者曾經(jīng)的探討結(jié)果[28-29]，認(rèn)為煤中瓦斯吸附解吸遲滯現(xiàn)象的發(fā)生可能與氣體擴(kuò)散能力受限相關(guān)：吸附解吸遲滯現(xiàn)象是由于氣體分子在高壓作用下嵌入連通性較差的微孔中并引起孔隙變形，被吸附的氣體分子受窄小的孔隙通道限制，無法從孔隙中解吸并擴(kuò)散出來而導(dǎo)致的。

實際上作為非均質(zhì)和各向異性明顯的聚合物，煤體中的孔隙形態(tài)差異很大[30-31]。這些孔隙只要存在于顆粒煤體內(nèi)部，氣體分子必須通過較長的距離才能從孔隙內(nèi)運移至顆粒煤體表面和空氣中。在實驗室實驗中，實驗煤體尺寸與孔隙尺寸相差巨大，因此實際的吸附解吸實驗結(jié)果是綜合了擴(kuò)散作用的擴(kuò)散-吸附及解吸-擴(kuò)散結(jié)果，且這兩個過程很難區(qū)分開來。由于煤體含有小至納米級別這種可以與甲烷的分子直徑相較的超微孔隙通道[32]，因此高壓氣體吸附或者說嵌入導(dǎo)致煤體變形/內(nèi)膨脹[33]，使解吸過程中孔隙連通性相較于吸附過程變差，進(jìn)而導(dǎo)致吸附解吸遲滯現(xiàn)象的發(fā)生。

筆者認(rèn)為，孔隙本身的吸附特性強(qiáng)弱并不會造成吸附、解吸遲滯現(xiàn)象的發(fā)生，一個很好的例證就是對于微孔結(jié)構(gòu)更為發(fā)達(dá)的活性炭，甲烷在其中的吸附解吸并不存在遲滯現(xiàn)象[33]。對于同一孔隙結(jié)構(gòu)中的物理吸附來說，吸附與解吸達(dá)到最終的平衡狀態(tài)后，二者的理論吸附量應(yīng)該是一致的。而只有孔隙結(jié)構(gòu)的變化才會引起吸附與解吸過程的差異。

從氣體擴(kuò)散能力受限角度進(jìn)行分析，第3節(jié)中的實驗結(jié)論也可以得到很好的解釋：在吸附過程中，隨著最高吸附壓力的增大，氣體分子能夠嵌入的最小孔徑和在單個孔隙內(nèi)能夠容納的氣體分子數(shù)量隨之增加，進(jìn)而引起吸附膨脹和孔隙變形量增加，導(dǎo)致吸附解吸遲滯程度的增大；隨著煤體粒徑的增加，氣體分子從煤體表面進(jìn)入內(nèi)部孔隙間的通道變長，則通道間出現(xiàn)窄小路徑，和其受膨脹影響進(jìn)一步變窄的可能性也進(jìn)一步增加，因此其吸附解吸遲滯程度也隨之增加。

5吸附解吸遲滯現(xiàn)象對深部煤層氣開采的影響

對比本文的實驗結(jié)果與馬東民等[13]和Busch等[2]的實驗結(jié)果，可以看出雖然實驗煤樣分別來自澳大利亞、中國和美國，但吸附解吸遲滯現(xiàn)象無一例外的都非常明顯。以馬東民等的實驗結(jié)果為例，在瓦斯壓力為0.5 MPa時，根據(jù)等溫解吸數(shù)據(jù)和等溫吸附數(shù)據(jù)計算出的單位煤體中氣體含量分別為6 m3/t和3 m3/t，后者僅為前者的50%?？梢钥闯鍪芪浇馕t滯現(xiàn)象影響，煤中吸附的瓦斯需要經(jīng)過非常漫長的采排過程且將煤層氣壓力下降到很低的程度才能夠促使煤層氣解吸；而不正確的使用等溫吸附線與等溫解吸線會造成巨大的誤差，使煤層氣開發(fā)達(dá)不到預(yù)期產(chǎn)量造成巨大的經(jīng)濟(jì)損失。

對于深部煤層氣來說，隨著埋深的增加，高溫、高壓環(huán)境下熱成氣作用加強(qiáng)，煤體的揮發(fā)分降低，變質(zhì)程度增加，瓦斯含量與瓦斯壓力增高。根據(jù)前述的研究結(jié)論，隨著氣體壓力的增高，解吸遲滯程度增大；在工程尺度下，解吸遲滯程度比實驗條件更高；隨著變質(zhì)程度的增加，煤體中微孔的比例隨之提升，擴(kuò)散受限孔徑出現(xiàn)的可能性進(jìn)一步增加，解吸遲滯程度可能進(jìn)一步加大；過往的研究雖然認(rèn)為應(yīng)力主要對氣體的滲透率產(chǎn)生影響，但隨著地應(yīng)力的增加，其對解吸和擴(kuò)散產(chǎn)生的一定是抑制而非促進(jìn)作用。另外值得指出的是，與實驗室實驗不同，煤層氣的實際成氣/升壓過程是生物成氣和熱成氣共同作用的結(jié)果。許多連通性較差或者不連通(封閉)孔內(nèi)也賦存了部分氣體，這部分氣體在吸附實驗中是無法體現(xiàn)的，因此這部分無法解吸/擴(kuò)散的氣體比例可能比更高。

由此可見，深部煤層氣的氣體含量相較于淺部煤層氣可能會更高，但受解吸遲滯現(xiàn)象影響，吸附在孔隙中的氣體從孔隙運移至裂隙的難度更高，其解吸、擴(kuò)散能力和擴(kuò)散速率都可能成為制約深部煤層氣開發(fā)的因素，因此在吸附解吸遲滯現(xiàn)象與高地應(yīng)力引起的低滲透率等其他特性共同作用下，深部煤層氣開采的困難性隨之增加。深部煤層氣真正的可采儲量和可能的煤層氣產(chǎn)出率需要利用等溫解吸線而非等溫吸附線進(jìn)行評估，同時評估過程還應(yīng)考慮到實驗室實驗與實際煤層狀態(tài)的差異。對深部煤層氣開采來說，雖然受高地應(yīng)力影響其滲透率必然較低[34-35]，通過增透措施提高煤層的滲透率是當(dāng)務(wù)之急，但以水力或壓裂液為主的壓裂增透措施是否會進(jìn)一步堵塞微孔隙，阻礙氣體的解吸與擴(kuò)散也是需要著重考慮的問題之一。

6結(jié)論與展望

(1)本文提出的定量評價指標(biāo)可以反映吸附解吸遲滯從完全可逆至完全非可逆的程度，具有較強(qiáng)的科學(xué)性。通過自行設(shè)計的間接重力法高精度吸附解吸實驗，并利用該評價指標(biāo)對實驗結(jié)果進(jìn)行計算，結(jié)果表明最高吸附壓力和煤體粒徑的增加促使吸附解吸遲滯程度增強(qiáng)。

(2)吸附解吸實驗結(jié)果是綜合了擴(kuò)散作用的擴(kuò)散-吸附及解吸-擴(kuò)散結(jié)果，且這兩個過程很難區(qū)分開來。本文提出的“擴(kuò)散受限”假說認(rèn)為，在實驗中發(fā)現(xiàn)的該現(xiàn)象是由于氣體分子在高壓作用下嵌入連通性較差的微孔中并引起孔隙變形，被吸附的氣體分子受窄小的孔隙通道限制，無法從孔隙中解吸并擴(kuò)散出來而導(dǎo)致的。

(3)對于深部煤層氣來說，煤層氣含量可能會隨著埋深的增加而提升，但隨著氣體壓力和地應(yīng)力的增高，煤體變質(zhì)程度的增加，同時考慮到工程煤體尺度比實驗煤體尺度更大，從孔隙至裂隙的連通性只會更差。除了通過增透措施提升煤體的滲透率外，如何促進(jìn)微尺度下的氣體解吸與擴(kuò)散也應(yīng)該成為深部煤層氣開發(fā)需要著重考慮的問題之一。

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Mechanism of adsorption-desorption hysteresis and its influence on deep CBM recovery

WANG Gong-da1,2,3,4,REN Ting-xiang2,QI Qing-xin1,4,WANG Kai3,ZHANG Lang1,4

(1.MineSafetyTechnologyBranchofChinaCoalResearchInstitute,Beijing100083,China;2.SchoolofCivil,MiningandEngineering,UniversityofWollongong,Wollongong,NSW2500,Australia;3.FalcultyofResources&SafetyEngineering,ChinaUniversityofMiningandTechnologyBeijing,Beijing100083,China;4.StateKeyLaboratoryofCoalMiningandCleanUtilization(ChinaCoalResearchInstitute)，Beijing100013,China)

Abstract:The phenomena of methane adsorption-desorption hysteresis in coal has been observed by many scholars.The results indicate that the adsorption and desorption are not fully reversible.This paper analyses the previous studies on this phenomena and proposes an improved hysteresis index (IHI).The influences of maximum pressure and coal particle size on hysteresis degree are studied by sorption test.The mechanism of sorption hysteresis and its impact on deep coalbed methane (CBM) recovery are discussed.Results show that IHI can reflect the degree of sorption hysteresis from a fully irreversible status to a fully reversible status.The hysteresis degree increases with growing maximum pressure and coal particle size.The result of sorption test is an integration of sorption and diffusion,and these two processes cannot be differentiated.Therefore,a 'restricted diffusion hypothesis' is proposed to explain the present phenomena.It is due to the diffusion restriction of narrow pore throat,which is induced by the imbedded gas molecules during high pressure adsorption.The gas content of deep CBM may be very high,however,due to the sorption hysteresis,the minable gas content and the production perspective should be evaluated using desorption isotherm rather than adsorption isotherm.Besides enhancing coal permeability,some novel methods to increase desorption and diffusion rate should be considered for deep CBM recovery.

Key words:adsorption-desorption hysteresis;gas pressure;deep coalbed methane;restricted diffusion

中圖分類號:P618.11

文獻(xiàn)標(biāo)志碼:A

文章編號:0253-9993(2016)01-0049-08

作者簡介:王公達(dá)(1988—),男,安徽淮北人,助理研究員,博士后。E-mail:wgdcumt@gmail.com

基金項目:國家科技重大專項資助項目(2011ZX05040-001);Australia Coal Industry’s Research Program (C24019);國家自然科學(xué)基金資助項目(51444006)

收稿日期:2015-08-20修回日期:2015-11-10責(zé)任編輯:張曉寧

王公達(dá)，Ren Tingxiang，齊慶新,等.吸附解吸遲滯現(xiàn)象機(jī)理及其對深部煤層氣開發(fā)的影響[J].煤炭學(xué)報,2016,41(1):49-56.doi:10.13225/j.cnki.jccs.2015.9022

Wang Gongda,Ren Tingxiang,Qi Qingxin,et al.Mechanism of adsorption-desorption hysteresis and its influence on deep CBM recovery[J].Journal of China Coal Society,2016,41(1):49-56.doi:10.13225/j.cnki.jccs.2015.9022