相對濕度、溫度對膠合板甲醛釋放的影響

楊 葉,李立清,馬衛(wèi)武,馬先成,劉 斌,陳若菲,顏 婧 (中南大學(xué)能源科學(xué)與工程學(xué)院,湖南 長沙 410083)

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相對濕度、溫度對膠合板甲醛釋放的影響

楊 葉,李立清*,馬衛(wèi)武,馬先成,劉 斌,陳若菲,顏 婧 (中南大學(xué)能源科學(xué)與工程學(xué)院,湖南 長沙 410083)

摘要：測試了不同相對濕度、溫度條件下密閉環(huán)境艙中膠合板釋放的甲醛濃度,研究了相對濕度和溫度對膠合板甲醛釋放的影響規(guī)律.結(jié)果發(fā)現(xiàn):開始3h內(nèi)密閉艙內(nèi)甲醛濃度迅速增加,之后7～8h甲醛濃度趨于平衡;相對濕度升高20％,密閉艙內(nèi)甲醛平衡濃度增加了1.1～1.3倍;溫度升高5℃,甲醛平衡濃度增加了1.3～2.5倍;利用變裝載度法,求解了膠合板甲醛初始可釋放濃度Cm,0、擴(kuò)散系數(shù)Dm和界面氣固分配系數(shù)K,探討了相對濕度、溫度對各釋放參數(shù)的影響,構(gòu)建了相對濕度與溫度影響參數(shù)模型,模型預(yù)測了不同環(huán)境條件下的膠合板甲醛釋放參數(shù),預(yù)測值與實(shí)驗(yàn)結(jié)果吻合良好.

關(guān)鍵詞：甲醛釋放；相對濕度；溫度；釋放參數(shù)

* 責(zé)任作者, 教授, liqingli@hotmail.com

為了有效控制室內(nèi)空氣污染,人們對人造板中甲醛和VOCs的釋放規(guī)律進(jìn)行了大量研究,提出了許多經(jīng)驗(yàn)?zāi)Ｐ蚚1-3]和物理模型[4-7].經(jīng)驗(yàn)?zāi)Ｐ腿狈ξ锢砘A(chǔ),無法揭示傳質(zhì)過程的本質(zhì)及影響因素,通用性較差.物理模型以傳質(zhì)理論為基礎(chǔ),使用時需提前估計釋放參數(shù),即初始可釋放濃度Cm,0、擴(kuò)散系數(shù)Dm、分配系數(shù)K[8-10].研究表明環(huán)境因素對甲醛和VOCs釋放規(guī)律及釋放參數(shù)影響較大.Lin等[11]發(fā)現(xiàn)溫度從15℃升高到30℃時,VOC的釋放率和釋放濃度增加了1.5～12.9 倍.Xiong等[12]、Zhang等[13]、Deng等[14]、Huang 等[15]分別推導(dǎo)出溫度與釋放率、K、Dm、Cm,0間的理論關(guān)系式,但都未考慮相對濕度(RH)的影響.而Lin等[11]研究發(fā)現(xiàn)當(dāng)環(huán)境測試艙中相對濕度從50％增至80％時,VOC濃度和釋放率增加了1～32倍.Markowicz等[16]分析室內(nèi)相對濕度對VOC濃度的影響時,發(fā)現(xiàn)相對濕度越高VOC的濃度越高.Parthasarathy等[17]發(fā)現(xiàn)lgEF與lgRH、1/T線性相關(guān),溫度T或相對濕度RH增加會導(dǎo)致甲醛釋放因子EF增加.但目前的研究主要是相對濕度對VOC釋放率的影響,沒有探討相對濕度對釋放參數(shù)K、Dm、Cm,0的影響規(guī)律,也未深入分析相對濕度的影響機(jī)理.本文的主要目的是研究相對濕度和溫度對板材中甲醛釋放規(guī)律及釋放參數(shù)的綜合影響.文中采用密閉環(huán)境艙法,測試了不同相對濕度、溫度條件下膠合板中甲醛的釋放規(guī)律,利用變裝載度法得到了不同相對濕度、溫度條件下膠合板中甲醛的釋放參數(shù)K、Dm、Cm,0.結(jié)合實(shí)驗(yàn)結(jié)果,文中深入分析了相對濕度、溫度對膠合板甲醛釋放的影響機(jī)理,推導(dǎo)出了釋放參數(shù)K、Dm、Cm,0與相對濕度、溫度間的理論模型.與以往研究結(jié)果相比,本文不僅研究了溫度,而且研究了相對濕度對板材中甲醛釋放規(guī)律及釋放參數(shù)的綜合影響;從微觀的角度分析了相對濕度、溫度對板材甲醛釋放的影響機(jī)理.

1 釋放模型及參數(shù)測定方法

1.1 板材釋放模型

選取單層均質(zhì)材料作為研究對象,置于密閉艙內(nèi).為簡化問題,模型假設(shè):(1)板材為均質(zhì)材料,內(nèi)部初始甲醛分布均勻;(2)板材中甲醛的擴(kuò)散是只沿表面法向的一維擴(kuò)散傳質(zhì);(3)甲醛在密閉艙內(nèi)混合均勻;(4)初始時刻,艙內(nèi)甲醛濃度為0;(5)板材中心甲醛濃度梯度為0,板材兩個表面物理特性完全一樣;(6)空氣與人造板材界面處甲醛濃度服從亨利定律.

板材中甲醛擴(kuò)散的控制方程、邊界條件、初始條件為:

密閉艙中質(zhì)量守恒方程見式(5),其初始條件為Ca= 0,t=0:

式中:Cm為板材內(nèi)甲醛濃度,mg/m3;Ca為艙內(nèi)空氣中甲醛濃度,mg/m3;Cm,0為板材內(nèi)初始可釋放甲醛濃度, mg/m3;Dm為甲醛在板材中的擴(kuò)散傳質(zhì)系數(shù),m2/s;K為板材與空氣界面處的分配系數(shù)(無量綱);hm為對流傳質(zhì)系數(shù),m/s; t為散發(fā)時間,h ;A為板材散發(fā)面積,m2; x為沿板材厚度方向距板材中心的距離,m;L為板材厚度的一半,m;Va為密閉環(huán)境艙體積,m3.

通過Laplace變換推導(dǎo)求解可得密閉艙內(nèi)濃度的完全解析[18]:

1.2 參數(shù)測定方法

本文采用池東等[19]提出的變裝載度法計算釋放參數(shù)K、Dm、Cm,0.實(shí)驗(yàn)測量多個裝載度條件下的板材在密閉艙中散發(fā)甲醛的平衡濃度,根據(jù)質(zhì)量守恒定律,在散發(fā)的任何階段,密閉艙中甲醛的總質(zhì)量保持不變:

式中:Vm為板材體積,m3.

當(dāng)艙內(nèi)濃度達(dá)到平衡后,認(rèn)為建材內(nèi)部VOC濃度分布均勻.對式(8)變形,可得平衡態(tài)下密閉艙內(nèi)空氣中甲醛的濃度與板材初始可釋放VOC濃度的關(guān)系.

式中:Ca,∞為密閉艙內(nèi)甲醛平衡濃度,mg/ m3,因此只有Cm,0和K兩個未知參數(shù),通過多次測量不同裝載度下艙內(nèi)平衡濃度,即可擬合求得Cm,0、K.

將式(9)代入式(6),可得如下方程:

由于式(10)右邊的指數(shù)求和項(xiàng)衰減很快,當(dāng)時間t較大時,只有n=1 的項(xiàng)是主要的,其它項(xiàng)可忽略不計,因此有式(11)成立.

式中:q1是式(7)的第一個正根,A1為An的第一項(xiàng).

定義Ca?Ca(t)為過余濃度,(a?a(t))/ca為無量綱過余濃度,則上式表示無量綱過余濃度的對數(shù)和時間成線性關(guān)系.因此,只要將實(shí)驗(yàn)中艙內(nèi)濃度數(shù)據(jù)處理成式(11)左邊無量綱過余濃度對數(shù)的形式,然后進(jìn)行線性擬合,即可獲得斜率.

根據(jù)求得的K、q1值,求解式(12),即可求得不同溫度、相對濕度條件下的Dm值.計算Dm前,先要算出hm.只要測量板材表面風(fēng)速即可估算出hm的值[20].當(dāng)hm增大時, Dm對于hm測量誤差變得不敏感,因此通過增大建材表面風(fēng)速可以減小由hm測量誤差引起的Dm擬合誤差.本實(shí)驗(yàn)條件下hm=0.003m/s[19].

2 實(shí)驗(yàn)

實(shí)驗(yàn)?zāi)康?測試人造板中甲醛在不同溫度、相對濕度條件下的釋放規(guī)律.

實(shí)驗(yàn)材料: 7mm厚膠合板(江西雪嶺木業(yè)有限公司),板材的出廠時間在2個月以內(nèi).從板材中心截取尺寸為10×5cm、10×7.5cm、10×10cm樣板,用不吸附/散發(fā)甲醛的錫紙膠對樣板進(jìn)行封邊處理.實(shí)驗(yàn)前將樣板密封存放兩周.

實(shí)驗(yàn)方法:體積為20L的密閉玻璃艙(長沙升華科研所).密閉玻璃艙內(nèi)裝溫濕度傳感器(常州銳拓電子科技有限公司,THS-A智能溫濕度控制儀),實(shí)時監(jiān)測艙內(nèi)的溫濕度變化.為保證艙內(nèi)氣體混合均勻,在玻璃艙底部各裝一個風(fēng)扇.將密閉玻璃艙置于恒溫恒濕箱(東莞市海達(dá)儀器有限公司,型號HD-120F)中,使艙內(nèi)溫濕度維持在設(shè)定值.采用Interscan4160型甲醛分析儀(美國INTERSCAN公司,量程0～26.80mg/m3,精度為± 2％Rd±0.01mg/m3)檢測密閉艙內(nèi)甲醛濃度.圖1為實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)示意.

圖1　實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)示意Fig.1 The schematic of the experimental system　1-Interscan4160;2-密閉玻璃艙;3-恒溫恒濕箱;4-板材;5-溫濕度傳感器;6-溫濕度控制儀;7-加熱器;8-加濕器;9-蒸發(fā)器;10-壓縮機(jī);11-冷凝器;12-節(jié)流閥;13-計算機(jī)

表1　密閉艙內(nèi)環(huán)境條件Table 1 Environment conditions of the closed chamber

從板材放入密閉艙中開始計時,實(shí)驗(yàn)初期測試第10min、30min、1h密閉艙內(nèi)甲醛濃度,之后每隔1h測一次,直到密閉艙內(nèi)甲醛濃度達(dá)到平衡. 表1為密閉艙內(nèi)環(huán)境條件.

3 結(jié)果與討論

3.1 相對濕度、溫度對膠合板中甲醛釋放的影響

在定裝載度(1.0m2/m3)條件下測試溫度分別為15,20,25℃,相對濕度分別為40％,60％,80％時板材中甲醛的釋放.圖2為實(shí)驗(yàn)測試結(jié)果.

由圖2可知,在實(shí)驗(yàn)前3h內(nèi),密閉艙內(nèi)甲醛濃度迅速增加,隨后增加速度慢慢減小,7～8h時甲醛濃度變化在5％以內(nèi),濃度達(dá)到平衡.密閉艙內(nèi)相對濕度或溫度越高,實(shí)驗(yàn)初期甲醛釋放速率越大,平衡濃度也越高.

圖2　裝載度為1.0m2/m3密閉艙內(nèi)濃度/時間曲線Fig.2 Concentration/time profiles in the closed chamber at f=1.0m2/m3

從圖3可知,密閉艙內(nèi)甲醛平衡濃度隨著相對濕度、溫度的增加而增加.相對濕度升高20％,甲醛平衡濃度增加了1.1～1.3倍.溫度升高5℃,甲醛平衡濃度增加了1.3～2.5倍.因此相對濕度或溫度的增加會促進(jìn)板材中的甲醛釋放.

圖3　密閉艙內(nèi)甲醛平衡濃度隨相對濕度的變化Fig.3 The formaldehyde equilibrium concentration vs. RH in the closed chamber

3.2 相對濕度、溫度對釋放參數(shù)的影響

3.2.1 釋放參數(shù)計算 根據(jù)1.2節(jié)中介紹的方法,求得溫度為15,20,25℃,相對濕度為40％、60％、80％條件下板材的釋放參數(shù)Cm,0、K.圖4～ 圖6為參數(shù)Cm,0、K的計算過程.

圖4　15℃時Cm,0、K計算Fig.4 The calculations of Cm,0、K at 15℃

從表2可知,當(dāng)RH一定時,隨T的增加, Cm,0增加,K減少,Dm增加.與Huang等[15],Zhang等[13], Deng等[14],池東等[21]研究結(jié)果一致.溫度升高,會增加板材中游離甲醛分子的平均動能和擴(kuò)散能力,使得初始可釋放甲醛量Cm,0、擴(kuò)散系數(shù)Dm增加.又因?yàn)闃渲z黏劑中的羥甲基(—CH2OH)是一種活性基團(tuán),溫度升高,羥甲基脫離,產(chǎn)生甲醛的速率增加,如脲醛樹脂中二羥甲基脲(CO(NHCH2OH)2)分解成一羥甲基脲(C2H6N2O2)和甲醛(CH2O),一羥甲基脲(C2H6N2O2)進(jìn)一步分解成尿素(CO(NH2)2)和甲醛(CH2O);同時溫度升高,樹脂膠黏劑中亞甲基醚鍵(—CH2OCH2—)脫去甲醛成為亞甲基鍵(—CH2—)的速率增加,使得初始可釋放甲醛量增加[22].而溫度升高在增強(qiáng)甲醛擴(kuò)散時,會導(dǎo)致板材界面與空氣中甲醛含量比值減少,即K值減小.因此溫度越高,密閉艙內(nèi)甲醛平衡濃度越高.當(dāng)T一定時,隨RH的增加,Cm,0增加,K減少, Dm變化很小.Xu等[23]發(fā)現(xiàn)當(dāng)相對濕度RH為80％時,多孔材料中的甲醛分配系數(shù)K高于50％,而相對濕度RH對擴(kuò)散系數(shù)D沒有明顯影響.因?yàn)榧兹┓肿右着c水分子結(jié)合形成甲二醇分子(CH2(OH)2)[24],降低了自由甲醛分子氣相側(cè)分壓,致使板材中游離甲醛更容易擴(kuò)散到空氣中,使板材界面與空氣中甲醛含量比值減少,即K值減小.在高濕度環(huán)境中,板材含水率增加,然而樹脂膠黏劑中羥甲基(—CH2OH)、亞甲基醚鍵(—CH2—O—CH2—)的分解速率隨板材含水率的增加而增加,使的板材中初始可釋放的甲醛量Cm,0增加[22].因此相對濕度越高,密閉艙內(nèi)甲醛平衡濃度越高.甲醛在板材和空氣中的擴(kuò)散原理見圖7.

圖5　20℃時Cm,0、K計算Fig.5 The calculations of Cm,0、K at 20℃

圖6　25℃時Cm,0、K計算Fig.6 The calculations of Cm,0、K at 25℃

表2　Cm,0、K、Dm計算結(jié)果Table 2 The results of Cm,0、K、Dm

圖7　板材、空氣中甲醛擴(kuò)散原理示意Fig.7 The schematic of formaldehyde diffusion in the panel and air

3.2.2 參數(shù)模型 根據(jù)求得的釋放參數(shù)結(jié)果,對相對濕度RH、溫度T和釋放參數(shù)進(jìn)行回歸分析,見圖8,圖9,圖10.可得釋放參數(shù)與相對濕度RH、溫度T間的影響模型,見表3.

表3　釋放參數(shù)與RH、T間的影響模型Table 3 The correlations of emission parameters、RH and T

圖8　Cm,0和RH、T的關(guān)聯(lián)式與實(shí)驗(yàn)結(jié)果的比較Fig.8 Comparison between the correlations of Cm,0、RH、T and the measured results

通過表3中的參數(shù)影響模型可以快速求得膠合板在其他相對濕度RH、溫度T條件下的釋放參數(shù),從而可以方便的預(yù)測板材中甲醛的釋放規(guī)律.

3.2.3 參數(shù)預(yù)測與驗(yàn)證 根據(jù)表3中求得的釋放參數(shù)與相對濕度、溫度間的影響模型,求取溫濕度為30℃、50％和30℃、90％時膠合板的釋放參數(shù),結(jié)果見表4.

圖9　K和RH、T的關(guān)聯(lián)式與實(shí)驗(yàn)結(jié)果的比較Fig.9 Comparison between the correlations of K、RH、T and the measured results

圖10　Dm和RH、T的關(guān)聯(lián)式與實(shí)驗(yàn)結(jié)果的比較Fig.10 Comparison between the correlations of Dm、RH、T and the measured results

將表4中結(jié)果代入式(1)～(5),用ATHENA軟件模擬計算式(6),得到密閉環(huán)境艙內(nèi)甲醛濃度的逐時變化值,與實(shí)驗(yàn)測試結(jié)果進(jìn)行比較.圖11為模擬值與實(shí)驗(yàn)值的比較,結(jié)果表明實(shí)驗(yàn)測試值與模擬結(jié)果吻合良好,其最大偏差不超過15％,說明文中采用的釋放參數(shù)的測定與計算方法可行,釋放參數(shù)與相對濕度、溫度間的關(guān)聯(lián)式可以用于不同溫濕度條件下板材甲醛釋放參數(shù)的預(yù)測.

表4　釋放參數(shù)預(yù)測Table 4 The predicted emission parameters.

圖11　模擬值與實(shí)驗(yàn)值比較Fig.11 The simulated results vs. the measured data

4 結(jié)論

4.1 相對濕度或溫度的增加會促進(jìn)板材中的甲醛釋放.相對濕度升高20％,密閉艙內(nèi)甲醛平衡濃度增加了1.1～1.3倍,溫度升高5℃,甲醛平衡濃度增加了1.3～2.5倍.

4.2 當(dāng)RH一定時,Cm,0隨T的增加而增加,K隨T的增加而減少,Dm隨T的增加而增加.當(dāng)T一定時,Cm,0隨RH的增加而增加,K隨RH的增加而減少.Dm隨RH的變化很小.在參數(shù)影響規(guī)律分析基礎(chǔ)上,提出了人造板材甲醛釋放機(jī)理.

4.3 通過研究釋放參數(shù)與相對濕度RH、溫度T間的關(guān)系得到了參數(shù)影響模型.采用此模型可以快速預(yù)測不同溫濕度條件下膠合板材中甲醛的釋放參數(shù),結(jié)合板材釋放模型可以預(yù)測空氣中甲醛的釋放規(guī)律及平衡濃度.

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Effect of relative humidity and temperature on formaldehyde emissions of plywood panels.

YANG Ye, LI Li-qing*, MA Wei-wu, MA Xian-cheng, LIU Bin, CHEN Ruo-fei, YAN Jing (School of Energy Science and Engineering, Central South University, Changsha 410083, China). China Environmental Science, 2016,36(2)：390～397

Abstract：Experiments of formaldehyde emission from plywood panels were conducted using the closed environment chamber at various relative humidity and temperature conditions, the influence rule of relative humidity and temperature on formaldehyde emissions of plywood panels was studied. The experiments showed that formaldehyde concentration in chamber increased rapidly during the early 3h, and reached equilibrium at 7～8h. Concentration of formaldehyde increased between 1.1～1.3 times for a 20％ rise in relative humidity. A 5℃ increase in temperature could increase the emission by 1.3～2.5 times. The key parameters of formaldehyde emission, the initial mobile concentration, Cm,0, the material-phase diffusion coefficient, Dm, and the material/air partition coefficient, K, were calculated by using variable loading degrees. The effect of relative humidity and temperature on emission parameters was discussed, and the models about them were developed. The formaldehyde emission parameters of plywood panels at different environment conditions were predicted, and the simulated results matched the experimental data well.

Key words：formaldehyde emission；relative humidity；temperature；emission parameters

作者簡介：楊 葉(1991-),女,湖南邵陽人,中南大學(xué)碩士研究生,從事空氣污染控制研究.

基金項(xiàng)目：國家自然科學(xué)基金(21376274);國家科技支撐計劃(2015BAL04B02);APEC科技產(chǎn)業(yè)合作基金(313001022)

收稿日期：2015-07-06

中圖分類號：X131.1

文獻(xiàn)標(biāo)識碼：A

文章編號：1000-6923(2016)02-0390-08