北部灣盆地烏石凹陷流沙港組烴源巖地球化學特征

劉 洋楊希冰,劉紅艷，徐新德

(1.中國石油大學(華東)地球科學與技術學院，山東 青島 266580；2.中海石油(中國)有限公司湛江分公司，廣東 湛江 524057；3.大慶油田有限責任公司第七采油廠，黑龍江 大慶 163517)

烴源巖研究一直是含油氣盆地油氣勘探中的基礎工作，各國石油地質(zhì)學家對其進行了多方面大量的研究。20世紀60年代后期，Tissot等人提出干酪根熱降解學說[1]；20世紀80年代，黃第藩等人總結(jié)了一套適合我國陸相有機質(zhì)成烴演化的理論[2]，以及胡朝元提出的“源控論”[3]，都極大地豐富了我國油氣勘探理論。

烏石凹陷位于北部灣盆地南部凹陷中部(圖1)。凹陷東西走向，平面上呈“S”型，北靠企西隆起，南部以流沙凸起為界，總面積2560km2。其被凹中構(gòu)造脊分為東、西兩洼，東洼受7號斷層控制，形成南斷北超的半地塹，洼內(nèi)發(fā)育多個掀斜斷塊。西洼受6號斷層控制，為北斷南超的箕狀斷陷，洼內(nèi)結(jié)構(gòu)相對簡單，發(fā)育大型滾動背斜[4-5]。基巖為石炭系石灰?guī)r及下古生界變質(zhì)巖。新生界自下而上發(fā)育古近系長流組、流沙港組、潿洲組，新近系下洋組、角尾組、燈樓角組、望樓港組和第四系[6]。烏石凹陷自1979年開始鉆探以來，已經(jīng)發(fā)現(xiàn)了烏石16-1、17-1、17-2、22-1、22-7等含油構(gòu)造或油田，說明具有良好的含油氣遠景[7-9]。蘇厚熙(1993)，張智武等(2013)，孫偉等(2008)，朱繼田等(2010)，楊海長等(2011、2009)對凹陷構(gòu)造、沉積、及成藏特征進行了初步研究[4-5,10-13]。其中流沙港組流二段被認為是主力烴源巖段[10]，流二段中部的砂巖段是本區(qū)主要勘探目的層[11]。目前烏石凹陷整體勘探程度不高，對流沙港組烴源巖生烴潛力尚未進行系統(tǒng)研究。為此，筆者通過對該區(qū)流沙港組烴源巖進行有機碳含量、可溶有機質(zhì)含量、巖石熱解、干酪根顯微組成及鏡質(zhì)體反射率分析的基礎上，結(jié)合生物標志物分析結(jié)果，對烴源巖有機質(zhì)豐度、類型、熱演化程度、母質(zhì)來源及沉積環(huán)境進行了綜合研究，明確了凹陷內(nèi)流沙港組烴源巖地球化學特征。

1 暗色泥巖發(fā)育特征

鉆井統(tǒng)計揭示，流一段暗色泥巖平均厚度為125.18m，泥地比為49.01%；流二段為562.91m，泥地比為72.09%；流三段為163.27m，泥地比為62.22%。從烴源巖厚度對生烴貢獻來看，流二段是主力烴源巖，流三段次之，流一段較差。

烏石凹陷古近系為一套陸源碎屑巖為主的湖相沉積建造，烴源巖是流沙港組中深湖相泥巖[14-,15]。流沙港組沉積時，受7號斷層控制，東洼發(fā)育厚層中深湖相沉積，西洼由于6號斷裂處于斷裂初期，發(fā)育較薄的濱淺湖沉積[16]。流三段沉積時期，水體較淺，以濱淺湖相為主，只在沉積中心有中深湖相沉積，沉積中心位于7號斷層下降盤附近，沉積中心暗色泥巖厚度最高只有300m左右(圖2a)；流二段沉積時期，水體加深，沉積速率明顯增加，沉積了厚層的灰色、深灰色泥巖、頁巖、油頁巖，中深湖相范圍擴大，是一套良好的生油巖，在頂段及底段發(fā)育有機質(zhì)豐度高的油頁巖段。沉積中心位于7號斷層下降盤及東洼北部的烏石17-2構(gòu)造處，中心暗色泥巖厚度達到1000m以上(圖2b)；流一段沉積時期，水體變淺，為濱淺湖相沉積，東洼北部烏石17-2構(gòu)造流一段完全剝蝕，沉積中心向西洼轉(zhuǎn)移，泥巖最高厚度只有400m左右(圖2c)。由此可見，烴源巖分布范圍、沉積相帶及厚度決定了東洼為主力生烴洼陷。

2 烴源巖地球化學特征

2.1 有機質(zhì)豐度

巖石中的有機質(zhì)是生成油氣的物質(zhì)基礎，足夠數(shù)量的有機質(zhì)是生成油氣的必要前提。一般來說，烴源巖中的有機質(zhì)豐度越高，生烴潛力越大。目前評價有機質(zhì)豐度的常用指標有有機碳含量(TOC，%)、生烴潛量(S1+S2，mg·g-1)、氯仿瀝青“A”(%)和總烴含量(HC，10-6)[17]。采用黃第藩等提出的陸相油源有機質(zhì)評價標準[2]，對流沙港組烴源巖進行評價。通過對烏石凹陷710個有機碳數(shù)據(jù)、318個氯仿瀝青“A”數(shù)據(jù)、624個巖石熱解數(shù)據(jù)進行統(tǒng)計(表1)。統(tǒng)計分析發(fā)現(xiàn)，單獨從TOC指標(圖3a)來看，流一段泥巖樣品非有效烴源巖占40%以上，其他各級別烴源巖均勻分布，中等-優(yōu)質(zhì)烴源巖占49%；流二段泥巖樣品97%以上為中等以上烴源巖，且大部分為好-優(yōu)質(zhì)烴源巖。流二段油頁巖TOC值基本達到2%以上，為優(yōu)質(zhì)烴源巖；流三段烴源巖樣品81%為中等以上烴源巖。

圖1 烏石凹陷區(qū)域位置及構(gòu)造單元劃分

Fig.1 Regional location and tectonic division of the Wushi depression

圖2 烏石凹陷流沙港組泥巖厚度與成熟度分布特征

a.流三段；b.流二段；c.流一段

Fig.2 Distribution of mudstone thickness and maturity in the Liushagang Formation, Wushi depression

表1烏石凹陷流沙港組烴源巖有機質(zhì)豐度綜合評價表

Table1EvaluationoftheorganicmatterabundancesinthesourcerocksfromtheLiushagangFormation,Wushidepression

研究表明，我國陸相淡水-半咸水沉積中，主力烴源巖的氯仿瀝青“A”含量均在0.1%以上，平均值為0.1%～0.3%[18]。高崗等在研究鄂爾多斯盆地隴東地區(qū)湖相烴源巖時提出氯仿瀝青“A”質(zhì)量分數(shù)下限值為0.03%，總烴質(zhì)量分數(shù)下限值為150×10-6[19]。就氯仿瀝青“A”和總烴含量統(tǒng)計來看，流沙港組烴源巖多數(shù)為中等～優(yōu)質(zhì)烴源巖。流三段烴源巖樣品依據(jù)氯仿瀝青“A”含量劃分的中等、好、優(yōu)質(zhì)烴源巖分別占42%、32%、26%，而依據(jù)總烴含量劃分的3個級別烴源巖分別占17.65%、29.41%和52.94%(圖3b，c)，說明氯仿瀝青“A”與總烴含量表現(xiàn)出了非同步變化，原因可能是流三段埋深較大，相對較高的成熟度造成了流三段烴源巖樣品中總烴含量在氯仿瀝青“A”中所占比例異常高。

生烴潛量受風化和成熟度的影響較大[20]。依據(jù)黃第藩等的劃分標準，利用流沙港組各段烴源巖生烴潛量(S1+S2)作為劃分指標,流一段中等以上烴源巖樣品只有36%，大部分樣品屬于差的烴源巖；流二段泥巖樣品中等-優(yōu)質(zhì)烴源巖占78%，大部分為中等-好的烴源巖，此段油頁巖基本上為好-優(yōu)質(zhì)烴源巖；流三段中等以上烴源巖樣品占74%，以中等-好的烴源巖為主。評價的結(jié)果較其它參數(shù)統(tǒng)計的結(jié)果偏低。為此重新定義適用于本區(qū)的評價烴源巖豐度的新標準：(S1+S2)大于6.0時為優(yōu)質(zhì)烴源巖；2.0～6.0之間為好的烴源巖；1～2為中等質(zhì)量烴源巖；小于1則為差烴源巖。根據(jù)新的劃分標準，對各段烴源巖有機質(zhì)豐度進行分級統(tǒng)計，并作出相應頻率分布圖，得到了與其它指標較為一致的結(jié)果(圖3d)。

2.2 有機質(zhì)類型

有機質(zhì)的質(zhì)量決定著生烴能力的大小及生成烴類的性質(zhì)和組成[21]。在同等演化條件下，不同母質(zhì)類型的烴源巖，其生烴潛力可能相差幾倍甚至十幾倍。類型不同的生烴母質(zhì)其產(chǎn)物性質(zhì)也有所不同：水生藻類來源的腐泥型母質(zhì)生成環(huán)烷烴石油，而高等植物來源的腐殖型母質(zhì)則生成石蠟基或芳香族石油[22]。本文利用干酪根顯微組分分析、干酪根元素分析、巖石熱解參數(shù)等方法對有機質(zhì)類型進行了劃分。

統(tǒng)計分析發(fā)現(xiàn)，流沙港組烴源巖干酪根顯微組分中腐泥組與鏡質(zhì)組占優(yōu)勢(圖4a)。腐泥組生油潛能最大而鏡質(zhì)體及貧氫無定形體生油潛能差，以生氣為主[23]，殼質(zhì)組來源于高等植物，生烴能力僅次于腐泥組[24]。根據(jù)顯微組分構(gòu)成，流沙港組烴源巖干酪根類型整體為Ⅱ1-Ⅱ2型。

圖3 烏石凹陷流沙港組烴源巖有機質(zhì)豐度指標頻率分布

Fig.3 Frequency distribution of the organic matter abundances in the source rocks from the Liushagang Formation, Wushi depression

樣品H/C原子比分布在0.53～1.58之間，O/C原子比分布在0.04～0.39之間。利用D.W.VanKrevelen圖解，統(tǒng)計各層位干酪根類型分布(圖4b)，結(jié)果指示烴源巖主要為Ⅱ1-Ⅱ2型。其中流一段樣品全部為Ⅱ2型；流二段泥巖樣品和流三段樣品中Ⅱ2型所占比例均超過了80%，流二段油頁巖樣品以Ⅱ1型為主，占74.07%。

從烴源巖最高熱解峰溫(Tmax)與氫指數(shù)(HI)的關系來看(圖4c)，從Ⅰ型到Ⅲ型有機質(zhì)類型都有分布。流一段Ⅰ型、Ⅱ1型、Ⅱ2和Ⅲ型樣品分別占6.52%、22.83%、47.83%和22.83%；流二段泥巖樣品分別為5.59%、44.12%、41.47%和8.82%。流二段油頁巖Ⅰ型、Ⅱ1型和Ⅱ2型分別占32.94%、54.12%和12.94%；流三段分別為27.66%、51.06%和21.28%。

由于每種方法都存在局限性，所以利用不同方法劃分的烴源巖有機質(zhì)類型存在差異。綜合來看，流一段烴源巖有機質(zhì)類型Ⅱ2型最多，Ⅲ型次之，有機質(zhì)類型總體偏差；流二段泥巖以Ⅱ2型最多，Ⅱ1型次之，有機質(zhì)類型中等。流二段油頁巖Ⅱ1型最多，Ⅱ2型次之，幾乎沒有Ⅲ型，有機質(zhì)類型較好；流三段烴源巖Ⅱ1型最多，Ⅱ2型次之，有機質(zhì)類型較好。

2.3 有機質(zhì)成熟度

烴源巖有機質(zhì)的熱演化程度是衡量有機質(zhì)實際生烴能力的另一個重要指標[25]。烴源巖只有在達到一定的熱演化階段時才能夠生烴以及排烴[26]。目前用于評價烴源巖熱演化程度應用較為廣泛的參數(shù)有鏡質(zhì)組反射率、熱解參數(shù)以及生物標志物參數(shù)。鏡質(zhì)組反射率隨著熱演化程度的加深而不斷增大，且不可逆，是研究烴源巖演化最有效的指標[27]。

圖4 烏石凹陷流沙港組烴源巖有機質(zhì)類型判別

Fig.4 Discrimination diagrams of the organic matter types in the source rocks from the Liushagang Formation, Wushi depression

2.3.1 烴源巖熱演化階段劃分

通過對研究區(qū)鏡質(zhì)體反射率、熱解參數(shù)、瀝青轉(zhuǎn)化率(瀝青“A”/TOC)、產(chǎn)率指數(shù)(S1/(S1+S2))、正構(gòu)烷烴奇偶優(yōu)勢以及生物標志物參數(shù)綜合分析，將烏石凹陷烴源巖熱演化階段劃分為未成熟、低成熟、成熟和高成熟4個階段(圖5)。

每個階段對應的參數(shù)特征有所差別。(1)未成熟階段：有機質(zhì)成熟度低，Ro<0.5%，Tmax<435℃，深度2000m以上。此過程以生物化學作用為主要特點，有機質(zhì)經(jīng)縮聚、不溶解作用形成干酪根，瀝青轉(zhuǎn)化率和產(chǎn)率指數(shù)減小[28]；(2)低成熟階段：Ro為0.5%～0.7%的深成作用早期階段，C29甾烷ββ/(ββ+αα)<0.3，C31藿烷22S/(22S+22R)<0.5，對應深度2000～2900m；(3)成熟階段：對應Ro為0.7%～1.3%，C29甾烷ββ/(ββ+αα)>0.3，C31藿烷22S/(22S+22R)>0.5，深度2900～4500m。隨成熟度增加，瀝青轉(zhuǎn)化率和產(chǎn)率指數(shù)增加，在Ro為0.9%、埋深3600m左右時瀝青轉(zhuǎn)化率達40%以上，達到生烴高峰；(4)高成熟階段：對應Ro在1.3%以上，深度在4500m以下。這一階段生成的烴類產(chǎn)物以低分子量的輕烴為主，瀝青轉(zhuǎn)化率和產(chǎn)率指數(shù)迅速減小，烴源巖進入高成熟生凝析氣階段[29]。

2.3.2 成熟烴源巖分布

綜合多種參數(shù)，最終確定烏石凹陷烴源巖生烴門限深度為2900m，生烴高峰發(fā)生在3600m。將各層段的Ro等值線與泥巖等厚線進行疊合，得到了不同層段成熟烴源巖的分布特征。東洼流三段泥巖基本進入生烴門限，烏石22-7構(gòu)造區(qū)域已達到高成熟階段(圖2a)。流二段泥巖成熟范圍縮小，烏石17-2及烏石16-1構(gòu)造區(qū)域處于低成熟階段，22-7構(gòu)造區(qū)域達到成熟階段，而凹陷中部沉積中心熱演化相對較高，已經(jīng)達到生烴高峰(圖2b)。流一段泥巖成熟范圍與流二段泥巖接近，但泥巖厚度遠少于流二段(圖2c)。

3烴源巖形成條件

3.1 母質(zhì)來源

影響湖相富有機質(zhì)生油巖形成的因素很多，但高生物產(chǎn)率和缺氧環(huán)境最為重要，前者為富有機質(zhì)的形成提供物質(zhì)基礎，后者為有機質(zhì)提供良好保存條件[29-31]。高豐度的浮游藻類是水體富營養(yǎng)化、高生產(chǎn)力的重要標志[32-33]。通過對流沙港組烴源巖孢粉相研究，發(fā)現(xiàn)其孢粉、藻類組合中浮游藻類的含量普遍超過20%，最高可達到74%，整體表現(xiàn)為富藻層，流二段油頁巖表現(xiàn)為極富藻沉積層[8]。繁盛的浮游植物是流沙港組烴源巖發(fā)育的重要物質(zhì)條件。

從飽和烴氣相色譜特征來看(圖6)，流一段烴源巖正構(gòu)烷烴碳數(shù)分布以后單峰型為主，主峰碳數(shù)一般較大，認為有機質(zhì)輸入以陸源植物為主。流二段泥巖也是以后單峰型為主，主峰碳數(shù)以nC27和nC29為主，現(xiàn)代地球化學分析研究證明，木本植物的正構(gòu)烷烴以nC27和nC29為主峰碳，草本植物以nC31為主峰碳[34]，所以認為物源輸入以陸生高等木本植物為主。流二段油頁巖及流三段低成熟烴源巖樣品以過渡的“平臺型”為主，表明其有機質(zhì)輸入以混源為主。

圖5 烏石凹陷流沙港組烴源巖熱演化剖面

Fig.5 Thermal evolution of the source rocks from the Liushagang Formation, Wushi depression

圖6 烏石凹陷流沙港組烴源巖正構(gòu)烷烴碳數(shù)分布

Fig.6 Carbon number distribution of n-alkanes

具有不同母源輸入樣品的規(guī)則甾烷構(gòu)成存在差異[35-36]。從各層段烴源巖規(guī)則甾烷的分布來看，都是以C29優(yōu)勢為主，C27甾烷的豐度略低，C27-C28-C29規(guī)則甾烷呈反“L”字型分布(圖7)。流沙港組沉積物屬斷陷內(nèi)陸湖盆沉積，烴源巖中發(fā)現(xiàn)的豐富的C29甾烷與陸生高等植物密切相關，但不能認為其總有機質(zhì)類型差，因為除C27甾烷外，還檢測出豐富的4-甲基甾烷。北部灣盆地烴源巖中4-甲基甾烷可能起源于甲藻[37]，其對烏石凹陷流沙港組油氣的生成有著重要的石油地質(zhì)意義。除流一段中少數(shù)煤系地層外，(C27甾烷+4-甲基甾烷)/C29甾烷比值大部分在1.0以上，表明水生低等植物對烴源巖母質(zhì)來源有較大貢獻。

3.2 沉積環(huán)境

北部灣盆地古近紀湖泊地處熱帶-亞熱帶地區(qū)，湖水缺少季節(jié)性回水，因而在湖底深水處還原性較強，為有機質(zhì)提供良好的保存條件[8,12]。依據(jù)氣相色譜分析結(jié)果進行計算，流一段樣品姥植比(Pr/Ph)平均值為2.6，沉積介質(zhì)屬于還原至弱氧化環(huán)境。流二段樣品Pr/Ph平均值為2.2，更偏還原環(huán)境。流三段烴源巖樣品Pr/Ph平均值為1.8，屬于還原環(huán)境。流沙港組烴源巖除流一段偏氧化環(huán)境外，流二段及流三段烴源巖沉積時總體具有還原性沉積地質(zhì)條件。

烏石凹陷流沙港組烴源巖中普遍檢測出了長鏈三環(huán)萜烷和五環(huán)三萜烷化合物。C27-C35藿烷系列化合物分布完整，具有αβC30藿烷含量最高、αβC29藿烷含量次之的特點，檢測出Ts、C29Ts及C30*(重排藿烷)等化合物。伽馬蠟烷及C35升藿烷含量較低(圖7)。伽馬蠟烷是一種C30三環(huán)萜烷，較大的伽馬蠟烷指數(shù)(伽馬蠟烷/C30αβ藿烷)通常認為是高鹽度水體的沉積標志[38]。流沙港組烴源巖伽馬蠟烷含量較低，伽馬蠟烷指數(shù)都在0.2以下，大部分在0.1以下，指示烴源巖沉積水體為正常淡水湖泊。

圖7 烏石凹陷流沙港組烴源巖甾萜烷質(zhì)量色譜

1．Ts； 2. Tm； 3. C29αβ-30-降藿烷； 4. C29Ts； 5. C30*； 6. C29βα-30-降莫烷； 7. 奧利烷； 8. C30αβ藿烷； 9. C30βα莫烷； 10.升藿烷； 11. 伽馬蠟烷； 12. C31莫烷； 13.二升藿烷； 14.三升藿烷； 15.四升藿烷； 16.五升藿烷

Fig.7 Gas chromatograms-mass spectrograms of the steranes and terpanes in the source rocks from the Liushagang Formation, Wushi depression

4 結(jié)論

(1)烏石凹陷流沙港組烴源巖分布范圍、沉積相帶及厚度決定了東洼為主力生烴洼陷。

(2)流二段有機質(zhì)豐度最高，尤其是流二段油頁巖基本為優(yōu)質(zhì)烴源巖，有機質(zhì)類型以Ⅱ1-Ⅱ2型為主；流三段有機質(zhì)豐度次之，類型主要為Ⅱ1-Ⅱ2型；流一段有機質(zhì)豐度最低，類型以Ⅱ2-Ⅲ為主。

(3)烏石凹陷流沙港組烴源巖熱演化過程可劃分為未成熟、低成熟、成熟、高成熟4個階段，其中生烴門限深度為2900m，生烴高峰發(fā)生在3600m。

(4)豐富的4-甲基甾烷含量表明水生低等植物對烴源巖母質(zhì)來源有較大貢獻。姥植比參數(shù)顯示，流二段及流三段烴源巖沉積時總體具有還原性沉積地質(zhì)條件，流一段為偏氧化環(huán)境。低伽馬蠟烷指數(shù)顯示流沙港組沉積時期水體為淡水環(huán)境。