冶煉廠周邊農(nóng)田土壤水穩(wěn)性團聚體中鎘的分布規(guī)律

郁紅艷，阮文權(quán)，楊廣龍

（江南大學環(huán)境與土木工程學院，江蘇無錫214122）

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冶煉廠周邊農(nóng)田土壤水穩(wěn)性團聚體中鎘的分布規(guī)律

郁紅艷，阮文權(quán)，楊廣龍

（江南大學環(huán)境與土木工程學院，江蘇無錫214122）

摘要：?集冶煉廠周邊農(nóng)田表層土壤樣品，通過濕篩法獲得不同尺寸水穩(wěn)性團聚體，測定原土與團聚體層級不同化學形態(tài)鎘（Cd）含量及理化性質(zhì)，分析影響不同化學形態(tài)Cd在團聚體層級分布的主要因素。結(jié)果發(fā)現(xiàn)：土壤總Cd含量3.77 mg.kg-1，以惰性的殘渣態(tài)Cd為主，其次是潛在可利用結(jié)合態(tài)Cd；不同化學形態(tài)Cd在粉砂+粘粒組分中最易富集，而在微團聚體中不易積累；考慮團聚體質(zhì)量分配，總Cd和各化學形態(tài)Cd主要存在庫是2000～250 μm大團聚體和微團聚體；影響總Cd分布的主要因素是土壤有機碳，影響可交換態(tài)Cd和鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)Cd分布的主要因素是CEC。以上結(jié)果表明：Cd在粉砂+粘粒組分中富集以及存在于2000～250 μm大團聚體中的潛在可利用結(jié)合態(tài)Cd導致農(nóng)田土壤Cd污染風險提高。顯然，通過土壤物理組分分級和Cd的化學形態(tài)分級的途徑有助于客觀、全面地解析Cd的污染風險。

關(guān)鍵詞：農(nóng)田；團聚體；鎘；分配；污染

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2014年4月17日環(huán)境保護部和國土資源部發(fā)布的《全國土壤污染狀況調(diào)查公報》顯示重金屬鎘（Cd）是土壤中超標率最高的無機污染物，達7.0％，土壤Cd污染問題已?嚴重威脅到我國食品安全。土壤Cd污染的來源主要包括?礦、選礦、有色金屬冶煉、電鍍、合金制造以及玻璃、陶瓷、油漆和顏料等行業(yè)的“三廢”排放、農(nóng)藥/化肥的不合理施用以及大氣沉降等[1]。在土壤中，Cd一般積累在土壤表層，其存在形態(tài)可分為可交換態(tài)（EXC-Cd）、鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)（R2O3-Cd）、碳酸鹽結(jié)合態(tài)（CA-Cd）、有機結(jié)合態(tài)（OM-Cd）和殘渣態(tài)（RES-Cd），其中EXC-Cd屬生物可利用態(tài)，CA-Cd、OM-Cd和R2O3-Cd屬生物潛在可利用態(tài)，而RES-Cd屬于生物不可利用態(tài)，極其穩(wěn)定[2]。因此，不同形態(tài)Cd在土壤中的分布及含量共同決定了其生物有效性及毒性。農(nóng)田土壤中各形態(tài)Cd的分布受土壤pH值、有機質(zhì)含量、陽離子交換量（CEC）、氧化還原電位、鐵錳氧化物含量、礦物特性、共存元素等多種因素的影響[3-4]。

1　材料與方法

1.1土壤樣品采集與預?理

土樣?樣區(qū)域位于蘇南某鉛鋅冶煉廠收納水體周邊水稻-油菜輪作農(nóng)田（31°46'N，120°23'E）。2015 年3月利用不銹鋼土鉆?集0～15 cm表層土壤樣品，3個?樣點樣品各置于自封袋內(nèi)，迅速帶回實驗室。各樣點土壤樣品分別充分混合，一部分自然風干，用于測定理化性質(zhì)。另一部分去除雜物、植物根系，過8 mm尼龍篩，該過程中沿著本身裂縫分裂土塊，不人為破壞團聚體。這部分土壤樣品用于后續(xù)團聚體分級。

1.2土壤水穩(wěn)性團聚體分級

水穩(wěn)性團聚體分級?用濕篩法。具體做法：稱取100 g土樣于25℃去離子水中浸泡5 mjn，然后將其依次通過2000 μm、250 μm和53 μm的尼龍篩，篩上土樣洗至已稱重燒杯，得到三種尺寸團聚體，即>2000 μm大團聚體，2000～250 μm大團聚體及250～53 μm微團聚體。將這3種團聚體與<53 μm粉砂+粘粒組分在40℃下烘干并稱重。

1.3分析測試

土壤理化性質(zhì)測試參照《土壤農(nóng)業(yè)化學分析方法》[9]。土壤pH值用酸度計測定（水土比2.5∶1）；土壤有機碳含量用重鉻酸鉀氧化-分光光度法測定；土壤全氮含量?用半微量凱氏定氮法測定；CEC?用氯化鋇法測定。土壤Cd形態(tài)分級?用Tessjer等提出的?朱燕婉等[10]修正的連續(xù)提取法，不同形態(tài)Cd含量?用原子吸收分光光度計（AA-7000F，Shjmadzu）石墨爐法測定，并用污染農(nóng)田土壤成分分析標準物質(zhì)（GBW08303）進行Cd測定質(zhì)控。

1.4計算與統(tǒng)計分析

團聚體分級后各測定指標的回收率計算如下：

回收率（％）= [∑（單級團聚體中所測指標值×該級團聚體質(zhì)量比例）/原土中該指標測定值]×100

重金屬分布因子（Djstrjbutjon factor，DF）可評價不同粒徑土壤團聚體中重金屬富集情況[11]，如果DF> 1，則表示該重金屬富集于相應粒徑的團聚體中，其計算式如下：

DF=Cf/Cb

式中：Cb和Cf分別為原土和不同粒徑團聚體中重金屬元素的含量。

團聚體粒徑組重金屬質(zhì)量負載率（Grajn sjze fractjon meta1s 1oadjng，GSF1oadjng）可評價各粒徑團聚體中重金屬的貢獻量[11]，計算如下：

式中：Ci為重金屬元素在i粒級團聚體中的濃度；Si為i粒級團聚體的質(zhì)量百分數(shù)；n為所分的粒級個數(shù)。

?用SPSS 13.0對數(shù)據(jù)進行方差分析和相關(guān)分析。

2　結(jié)果與分析

2.1團聚體分級與土壤理化性質(zhì)

對土樣進行濕篩分級，水穩(wěn)性團聚體質(zhì)量回收率98.33％（表1）。該農(nóng)田土壤以2000～250 μm大團聚體和250～53 μm微團聚體為主，分別占比例32.5％和35.3％；其次是> 2000 μm大團聚體和<53 μm的粉砂+粘粒組分。原土有機碳含量為14.39 g.kg-1，不同粒徑團聚體中有機碳含量存在差異，粉砂+粘粒組分及2000～250 μm大團聚體的有機碳含量顯著高于原土，> 2000 μm大團聚體和微團聚體的有機碳含量低于原土，其中微團聚體中最低為11.48 g.kg-1。與有機碳分布規(guī)律不同，TN含量在團聚體層級隨著團聚體粒徑的減小逐漸降低，原土pH值為6.76，在團聚體層級，微團聚體中pH值最低，大于2000 μm大團聚體和<53 μm粉砂+粘粒組分的pH值顯著高于微團聚體和原土pH值。原土CEC為18.18 cmo1.kg-1，隨著團聚體粒徑的減小，CEC值逐漸提高，在粉砂+粘粒組分中最高達到31.75 cmo1.kg-1。

2.2原土與團聚體層級鎘的分布

原土中總Cd含量3.77 mg.kg-1，不同化學形態(tài)Cd含量變化趨勢為：RES-Cd>CA-Cd>R2O3-Cd> OM-Cd>EXC-Cd（表2）。團聚體分級沒有?變不同化學形態(tài)Cd含量的變化趨勢，但是不同形態(tài)Cd在團聚體層級的含量分布模式不同?？侰d在粉砂+粘粒組分中含量最高，在微團聚體中含量最低；EXC-Cd 和R2O3-Cd在粉砂+粘粒組分中含量最高，其他團聚體中含量無顯著差異；CA-Cd在各級團聚體中含量無顯著差異；OM-Cd在2000～250 μm大團聚體中含量最高，其次是粉砂+粘粒組分中，微團聚體和>2000 μm大團聚體中較低；RES-Cd在> 2000 μm大團聚體、粉砂+粘粒組分中含量顯著高于2000～250 μm大團聚體中含量，其在微團聚體中含量最低。

通過含量計算分布因子，結(jié)果表明，不同化學形態(tài)Cd在粉砂+粘粒組分中分布因子最高，而在微團聚體中最低（圖1）?？紤]團聚體質(zhì)量分配的質(zhì)量負載結(jié)果表明，不同化學形態(tài)Cd分配主要在2000～250 μm大團聚體和微團聚體中（圖2），與團聚體質(zhì)量分配規(guī)律一致。

圖1　團聚體層級鎘的分布因子Fjgure 1 Djstrjbutjon of Cd fractjons jn bu1k soj1 and aggregates

表1　團聚體質(zhì)量分布及原土與團聚體層級土壤理化性質(zhì)Tab1e 1 Aggregate mass djstrjbutjon and physjca1 and chemjca1 propertjes of bu1k soj1 and aggregates

表2　原土與團聚體層級鎘形態(tài)與含量Tab1e 2 Djstrjbutjon of Cd fractjons jn bu1k soj1 and aggregates

2.3理化性質(zhì)與鎘分布的相關(guān)分析

團聚體層級理化性質(zhì)與不同化學形態(tài)Cd含量線性相關(guān)系數(shù)如表3所示?？侰d含量與SOC含量顯著線性相關(guān)；EXC-Cd和R2O3-Cd含量與CEC值極顯著線性相關(guān)，與TN含量呈弱負相關(guān)關(guān)系；OM-Cd含量與SOC含量線性相關(guān)，但未達到顯著水平；RES-Cd及CA-Cd與理化性質(zhì)的相關(guān)性均達不到統(tǒng)計顯著水平。

圖2　團聚體層級鎘的質(zhì)量負載Fjgure 2 Mass 1oadjng of Cd fractjons jn soj1 aggregates

表3　團聚體層級理化性質(zhì)與鎘分布的相關(guān)系數(shù)（R）Tab1e 3 Corre1atjon coeffjcjents（R）between physjca1 and chemjca1 propertjes and Cd fractjon content of aggregates

3　討論

江蘇全省表層土壤Cd含量為0.033～22.8 mg.kg-1，平均含量為0.15 mg.kg-1[12]，本研究原土中總Cd濃度3.77 mg.kg-1，與土壤無機污染物環(huán)境質(zhì)量二級標準規(guī)定pH 6.5～7.5之間水田總Cd含量0.6 mg.kg-1（1995版）相比，超標6倍；與0.5 mg.kg-1（2008修訂版）相比，超標7倍，表明該地塊確已因冶煉廢水灌溉和排氣粉塵導致Cd污染。本研究與Hsu等[13]發(fā)現(xiàn)稻田土壤中Cd主要以R2O3-Cd存在，Ja1a1j等[14]、Zjnatj 等[15]發(fā)現(xiàn)土壤pH>7.6時Cd主要以CA-Cd存在不同，本研究對Cd進行化學形態(tài)分級后發(fā)現(xiàn)RES-Cd含量最高（表2）。這與Yang等[16]的稻田土壤研究結(jié)果相似，顯然農(nóng)田土壤Cd化學形態(tài)分布由于受控因素復雜，難以有統(tǒng)一的趨勢。對特定研究區(qū)域甚至特定污染地塊需開展針對性的研究。本研究土壤中RES-Cd含量最高，其次是CA-Cd和R2O3-Cd，可見從化學形態(tài)而言，Cd的生物有效性及毒性相對較低。

土壤中重金屬的積聚、遷移性和生物有效性與土壤顆粒組成顯著相關(guān)，一般認為細粒徑組分較粗組分更能捕集重金屬，因為細顆粒有較高的比表面積、有機質(zhì)含量、Fe/Mn/A1氧化物含量、粘粒含量等。同時，細顆粒易攜帶重金屬遷移至深層土壤、地表/地下水和空氣中，加劇環(huán)境污染[17-18]。本研究中團聚體分級表明土壤具有較高的團聚程度（表1）。Cd在各粒徑團聚體中差異性分布以及不同化學形態(tài)Cd在團聚體層級分布模式不同（表2），不僅是總Cd，各種化學形態(tài)Cd均主要富集在粉砂+粘粒組分中（表2、圖1），顯然本研究土壤中Cd的化學形態(tài)雖偏向惰性，但是在土壤物理組分中易富集到細顆粒中，則可能增加Cd對環(huán)境的污染風險。同時需要注意的是，由于濕篩方法存在不足，可能導致EXC-Cd在篩分過程中隨著水溶液再分配，從而高估其在粉砂+粘粒組分中的積聚?？紤]團聚體質(zhì)量分配，Cd的質(zhì)量負載表明總Cd和各化學形態(tài)Cd主要存在庫是2000～250 μm大團聚體和微團聚體（圖2），雖然微團聚體不易富集各化學形態(tài)Cd（圖1），但2000～250μm大團聚體中CA-Cd和OMCd，尤其是OM-Cd較高的富集（與粉砂+粘粒組分中相當?shù)姆植家蜃樱┛赡艹蔀镋XC-Cd的潛在來源[19]，因而提高Cd的生物有效性，增強對環(huán)境的污染風險。

影響土壤中各化學形態(tài)Cd分布的因素研究表明，通常土壤中Cd含量與pH、CEC、鐵錳氧化物含量和粘粒含量等正相關(guān)[20-21]，pH、有機質(zhì)含量、CEC、碳酸鹽含量提高將促使Cd從可交換態(tài)向結(jié)合態(tài)轉(zhuǎn)化[22-23]。在根際隨著與根距離的接近，土壤pH值降低導致可交換態(tài)Cd含量提高，而無機結(jié)合態(tài)Cd含量下降[24]。在團聚體層級研究影響總Cd分布的因素，F(xiàn)an等[8]發(fā)現(xiàn)黑土中SOC與Cd不相關(guān)或弱負相關(guān)，而龔倉等[11]發(fā)現(xiàn)農(nóng)耕黑土和沼澤土中，Cd分布與粒級中有機碳含量正相關(guān)，認為高含量有機碳的吸附作用是Cd解析緩慢的重要影響因素。本研究土壤SOC含量與黑土相當，團聚體層級Cd的化學形態(tài)分級結(jié)果表明SOC是影響總Cd分布的主要因素，SOC同時影響OM-Cd的分布。CEC是影響EXC-Cd和R2O3-Cd分布的主要因素，王旭等[20]的模擬研究發(fā)現(xiàn)棕壤對外源水溶性Cd的吸附主要通過離子交換機制，因此EXC-Cd易受CEC的控制。CEC的大小主要與土壤表面膠體負電荷多少有關(guān)，而膠體所帶負電荷多少又主要與土壤粘粒和有機質(zhì)等相關(guān)，土壤粘粒中含有氧化物和層狀粘粒礦物[21]，因此本研究團聚體層級R2O3-Cd受控于CEC可能主要是由粘粒含量分布引起的。一般土壤中Cd含量與氮含量無相關(guān)性或弱正相關(guān)[25]，外源氮肥通過?變土壤pH值活化結(jié)合態(tài)Cd轉(zhuǎn)變?yōu)镋XC-Cd[26]。而本研究中團聚體層級各化學形態(tài)Cd，尤其是EXC-Cd和R2O3-Cd與TN略負相關(guān)，我們推測可能與不同粒徑團聚體中氮的礦化能力有關(guān)。由于不同粒徑團聚體中氮的組成不同，且大尺寸團聚體對“有機核”的碳氮有物理包裹保護作用，使粒徑越小的團聚體含有更高比例的易分解性氮[27]，由此本研究中雖然TN含量隨著團聚體粒徑減小而降低，氮的礦化卻有可能隨著團聚體粒徑減小而增加，促進OM-Cd等轉(zhuǎn)化為EXC-Cd。

4　結(jié)論

本研究土壤總Cd含量為3.77 mg.kg-1，主要以惰性的RES-Cd為主，其次是潛在可利用的結(jié)合態(tài)CACd、R2O3-Cd、OM-Cd。濕篩團聚體分級沒有?變不同化學形態(tài)Cd含量的變化趨勢，但是不同形態(tài)Cd在團聚體層級的含量分布模式不同，不同化學形態(tài)Cd在粉砂+粘粒組分中最易富集，而在微團聚體中不易積累。考慮團聚體質(zhì)量分配，本研究土壤中總Cd和各化學形態(tài)Cd主要存在庫是2000～250 μm大團聚體和微團聚體。SOC是影響總Cd分布的主要因素，而CEC是影響EXC-Cd和R2O3-Cd分布的主要因素。從團聚體層級對不同形態(tài)Cd分布的研究表明粉砂+粘粒組分中Cd的富集以及2000～250 μm大團聚體中的潛在可利用結(jié)合態(tài)Cd均提高了環(huán)境Cd污染的風險。結(jié)合土壤物理組分分級和Cd的化學形態(tài)分級能更為全面地解析Cd污染情況，從而理解Cd的生物化學轉(zhuǎn)化。

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Distribution of cadmium in soil water-stable aggregates in farmland surrounding a smelter

YU Hong-yan，RUAN Wen-quan，YANG Guang-1ong
（Schoo1 of Envjronment and Cjvj1 Engjneerjng，Jjangnan Unjversjty，Jjangsu Wuxj 214122，Chjna）

Abstract：Soj1 samp1es were co11ected from the surface 1ayer of farm1and around a sme1ter and djvjded jnto four djfferent sjzes of water-stab1e aggregates by wet-sjevjng. Cadmjum（Cd）fractjons and soj1 physjcochemjca1 propertjes of bu1k soj1 and soj1 aggregates were measured. Corre1atjon between Cd fractjons and physjcochemjca1 propertjes were a1so ana1yzed. Content of tota1 Cd jn bu1k soj1 was average1y 3.77 mg. kg-1. The majn Cd fractjon was resjdua1 fractjon，fo11owed by potentja11y avaj1ab1e fractjons. A11 Cd fractjons were enrjched jn the sj1t and c1ay fractjons，but 1jtt1e Cd was found jn mjcroaggregates. Consjderjng the mass wejght of aggregates，tota1 Cd and varjous Cd fractjons were majn1y djstrjbuted jn 2000～250 μm macroaggregates and mjcroaggregates. The majn factor affectjng the djstrjbutjon of tota1 Cd was soj1 organjc carbon，whereas the djstrjbutjon of exchangeab1e Cd and Cd bound to jron and manganese oxjdes was prjmarj1y affected by CEC. These resu1ts suggest that the exjstence of potentja11y avaj1ab1e Cd fractjons jn the 2000～250 μm macroaggregates wou1d resu1t jn hjgh po1-1utjon rjsk，and that combjng physjca1 fractjonatjon of soj1 partjc1es and chemjca1 fractjonatjon of Cd cou1d provjde better understandjng of the nature of Cd po11utjon.

Keywords：agrjcu1tura1 soj1；aggregate；cadmjum；djstrjbutjon；po11utjon

作者簡介：郁紅艷（1979—），女，副教授，博士，主要從事土壤碳氮循環(huán)、重金屬污染研究。E-maj1：hyyu@jjangnan.edu.cn

基金項目：江南大學自主科研計劃青年基金（JUSRP11525）

收稿日期：2015-07-13

中圖分類號：X53

文獻標志碼：A

文章編號：1672-2043（2016）01-0080-06doj：10.11654/jaes.2016.01.011