幾種礦物材料對(duì)Cd污染土壤中Cd形態(tài)分布及植物有效性的影響

謝　霏，余海英，李廷軒，張錫洲，鄭子成，陳光登

（四川農(nóng)業(yè)大學(xué)資源學(xué)院，成都611130）

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幾種礦物材料對(duì)Cd污染土壤中Cd形態(tài)分布及植物有效性的影響

謝霏，余海英*，李廷軒，張錫洲，鄭子成，陳光登

（四川農(nóng)業(yè)大學(xué)資源學(xué)院，成都611130）

摘要：?用盆栽試驗(yàn)，研究了海泡石、鈣基膨潤(rùn)土、鈉基膨潤(rùn)土、漢白玉和石灰5種礦物材料不同添加量對(duì)Cd污染土壤pH、有效Cd、Cd形態(tài)分布及小白菜生物量、Cd含量的影響。結(jié)果表明：幾種礦物材料均可顯著提高土壤pH，并顯著降低土壤有效態(tài)Cd含量，且降低幅度隨添加量的增加而增大。與對(duì)照相比，添加礦物材料后土壤pH提高0.1～0.7個(gè)單位，有效Cd含量降低9.19％～18.92％。幾種礦物材料對(duì)土壤Cd形態(tài)的影響均以酸提取態(tài)和殘?jiān)鼞B(tài)的變化較為明顯，酸提取態(tài)Cd比例降低3.27％～8.68％，殘?jiān)鼞B(tài)Cd比例升高1.35％～4.75％，添加海泡石和鈉基膨潤(rùn)土處理的變化更為突出。小白菜地上部和根部Cd含量隨礦物材料用量的增加而降低，分別較對(duì)照降低16.03％～42.95％和20.69％～50.34％，海泡石、鈉基膨潤(rùn)土和石灰的降低效果更好。值得注意的是，除海泡石和鈣基膨潤(rùn)土外，施用鈉基膨潤(rùn)土、漢白玉和石灰在降低小白菜Cd含量的同時(shí)亦可造成其地上部生物量的顯著降低。

關(guān)鍵詞：礦物材料；Cd；形態(tài)分布；植物有效性

謝霏，余海英，李廷軒，等.幾種礦物材料對(duì)Cd污染土壤中Cd形態(tài)分布及植物有效性的影響[J].農(nóng)業(yè)環(huán)境科學(xué)學(xué)報(bào)，2016，35（1）：61-66.

XIE Fej，YU Haj-yjng，LI Tjng-xuan，et a1. Effects of some mjnera1s on fractjons and phytoavaj1abj1jty of Cd jn Cd-contamjnated soj1[J]. Journal of Agro-Environment Science，2016，35（1）：61-66.

目前，由土壤重金屬污染帶來的環(huán)境生態(tài)和食品安全問題已受到人們的廣泛關(guān)注。在眾多重金屬污染物中，Cd以其移動(dòng)性強(qiáng)、毒性高、污染面積廣被列為“五毒之首”[1]。當(dāng)土壤Cd累積到一定程度時(shí)就會(huì)引起土壤質(zhì)量的惡化，并對(duì)作物的生長(zhǎng)和發(fā)育產(chǎn)生危害，甚至通過地面揚(yáng)塵、地表徑流和食物鏈等途徑對(duì)人畜健康產(chǎn)生威脅[2]。部分地區(qū)因農(nóng)田土壤污染導(dǎo)致的農(nóng)產(chǎn)品Cd超標(biāo)事件如“鎘米事件”、“尿鎘超標(biāo)”等已引起社會(huì)的強(qiáng)烈反響。因此，對(duì)Cd污染土壤的修復(fù)治理刻不容緩。

在眾多的修復(fù)方法中，原位化學(xué)鈍化修復(fù)利用外源添加的鈍化劑與污染土壤中的重金屬發(fā)生沉淀、吸附、離子交換、絡(luò)合及氧化還原等反應(yīng)，從而?變重金屬在土壤中的賦存形態(tài)，降低其在土壤環(huán)境中的遷移性和生物有效性，減少植物對(duì)重金屬的吸收[3]。原位鈍化修復(fù)因其易于實(shí)施、見效快等優(yōu)點(diǎn)而被認(rèn)為是一種行之有效的修復(fù)技術(shù)，對(duì)抑制植物吸收Cd、實(shí)現(xiàn)Cd污染土壤的安全利用等具有重要的現(xiàn)實(shí)意義[4]。蔬菜特別是葉類蔬菜對(duì)Cd的吸收積累能力較強(qiáng)，導(dǎo)致其Cd含量超標(biāo)現(xiàn)象尤為突出[5-6]。已有報(bào)道表明，某些堿性物質(zhì)、含磷物質(zhì)、粘土礦物、鐵錳氧化物以及有機(jī)物料等可鈍化土壤中Cd，降低土壤Cd的活性，從而減少葉類蔬菜體內(nèi)的Cd含量[7-10]。然而，不同材料的鈍化修復(fù)效果依土壤性質(zhì)、重金屬污染類型及程度、材料的種類及用量等的不同而差異明顯[11-12]。因此，本研究?取Cd污染土壤的盆栽試驗(yàn)，選用取材方便、環(huán)境友好且符合重金屬鈍化原理的海泡石、鈣基膨潤(rùn)土、鈉基膨潤(rùn)土、漢白玉和石灰作為供試材料，以小白菜為指示植物，研究其對(duì)土壤pH、有效態(tài)Cd含量、Cd形態(tài)分布以及小白菜生物量與Cd含量的影響，以期為當(dāng)?shù)谻d污染土壤的原位鈍化修復(fù)及蔬菜的安全生產(chǎn)提供理論參考。

1　材料與方法

1.1供試材料

土壤：?自四川省雙流縣永安鎮(zhèn)牧馬坪，土壤類型為水稻土，其基本性質(zhì)：pH 7.1、有機(jī)質(zhì)22.00 g. kg-1、全氮1.44 g.kg-1、堿解氮78.00 mg.kg-1、速效磷5.90 mg.kg-1、速效鉀37.00 mg.kg-1。自然風(fēng)干后過2 mm篩，按5 mg.kg-1土的Cd量加入CdC12.2.5H2O溶液與土壤充分混勻，陳化1年后土壤全Cd含量為5.20 mg.kg-1，有效態(tài)Cd含量為2.02 mg.kg-1。

礦物材料：海泡石（pH 8.38，120目）、鈣基膨潤(rùn)土（pH 8.56，100目）、鈉基膨潤(rùn)土（pH 9.67，100目）、漢白玉（pH 8.66，100目）和石灰（pH 12.39，100目）。

植物：小白菜（Brassica chinensis L.），品種為快客35。

肥料：尿素（N 46％）、磷酸二氫鉀（P2O552％、K2O 34％）、硫酸鉀（K2O 54％），均為分析純。

1.2試驗(yàn)設(shè)計(jì)與?理

試驗(yàn)中5種礦物材料均設(shè)3個(gè)添加量：石灰為土重的0.1％、0.3％和0.5％，海泡石、鈉基膨潤(rùn)土、鈣基膨潤(rùn)土、漢白玉均為土重的1％、3％和5％。以不添加礦物材料為對(duì)照，共16個(gè)處理，每個(gè)處理3次重復(fù)，共48盆，隨機(jī)排列。氮（N）、磷（P2O5）、鉀（K2O）肥用量分別為0.30、0.18、0.24 g.kg-1。

?用土培盆栽試驗(yàn)，在四川農(nóng)業(yè)大學(xué)有防雨設(shè)施的網(wǎng)室中進(jìn)行。按照試驗(yàn)設(shè)計(jì)的施用比例將礦物材料與陳化后的Cd污染土壤充分混勻后裝入容積為3 L的塑料盆中，每盆裝土2.5 kg，同時(shí)以溶液形式施入底肥。平衡14 d后將小白菜種子以每盆15粒直播于盆中，待小白菜長(zhǎng)至兩片真葉時(shí)間苗，每盆定苗6株。生長(zhǎng)過程中不定期澆水，使土壤含水量保持在田間持水量的70％左右。

在小白菜生長(zhǎng)25 d后?樣。植株樣品?用自來水沖洗再用去離子水潤(rùn)洗，洗凈后用吸水紙擦干，分為地上部和根部，稱鮮重。在105℃殺青0.5 h，然后75℃烘干至恒重，稱干重，樣品粉碎備用。在小白菜收獲后?集盆中土樣，風(fēng)干后過篩備用。

1.3測(cè)定項(xiàng)目及方法

土壤基本理化性質(zhì)?用常規(guī)分析方法測(cè)定[13]；植株Cd含量和土壤Cd全量分別?用HNO3-HC1O4和HNO3-HC1O4-HF消化，原子吸收分光光度計(jì)測(cè)定[1]；土壤有效態(tài)Cd含量?用DTPA提取，原子吸收分光光度計(jì)測(cè)定；土壤Cd形態(tài)分析?用BCR法[11]。

1.4數(shù)據(jù)?理

統(tǒng)計(jì)分析?用DPS 11.0，多重比較選擇LSD法；圖表制作?用Orjgjn 8.0和Exce1 2010。

2　結(jié)果與分析

2.1礦物材料對(duì)土壤pH和有效態(tài)Cd含量的影響

由表1可知，添加礦物材料可顯著提高土壤pH。與對(duì)照相比，海泡石、鈣基膨潤(rùn)土、鈉基膨潤(rùn)土、漢白玉和石灰分別使土壤pH升高0.1～0.3、0.1～0.3、0.4～0.7、0.3～0.3、0.2～0.3個(gè)單位。其中5％鈉基膨潤(rùn)土處理下的增幅最大，且與其他處理間的差異均達(dá)顯著水平。

與對(duì)照相比，添加不同礦物材料后土壤有效態(tài)Cd含量均顯著降低，降幅為9.19％～18.92％，且降幅隨礦物材料用量的增加而明顯增大（表1）。不同礦物材料相同添加量水平下，土壤有效態(tài)Cd含量無顯著差異；同一材料不同添加量下，土壤有效態(tài)Cd含量在高量和低量處理間的差異均達(dá)顯著水平。

2.2添加礦物材料對(duì)土壤Cd形態(tài)分布的影響

由表2可知，與對(duì)照相比，添加不同礦物材料后污染土壤中酸提取態(tài)Cd含量顯著降低，可氧化態(tài)Cd和殘?jiān)鼞B(tài)Cd含量均顯著增加，可還原態(tài)Cd含量無顯著變化。從其分配比例來看，添加礦物材料后，污染土壤中酸提取態(tài)Cd比例降低，降幅為3.27％～8.68％；而可氧化態(tài)Cd、可還原態(tài)Cd和殘?jiān)鼞B(tài)Cd比例升高，其中殘?jiān)鼞B(tài)Cd的比例升高最為明顯，增幅為1.35％～4.75％。這表明，礦物材料的添加可促使土壤中的Cd由活性較高的形態(tài)向活性較低的形態(tài)轉(zhuǎn)化，從而在一定程度上穩(wěn)定了土壤中的Cd。幾種礦物材料中，海泡石和鈉基膨潤(rùn)土對(duì)土壤Cd形態(tài)的影響效果相當(dāng)，不但較其他幾種礦物材料的效果更佳，而且影響效果隨添加量的增加而增加。

表1　不同礦物材料對(duì)土壤pH和有效態(tài)Cd含量的影響Tab1e 1 Effects of djfferent mjnera1s on soj1 pH and avaj1ab1e Cd content

表2　不同礦物材料對(duì)土壤Cd形態(tài)分布的影響Tab1e 2 Effects of djfferent mjnera1s on Cd fractjons jn soj1

2.3礦物材料對(duì)小白菜地?部和根部Cd含量的影響

由表3可知，添加礦物材料后，小白菜地上部Cd含量均顯著低于對(duì)照，且隨著材料添加量的增加而降低。從礦物材料種類來看，幾種礦物材料對(duì)小白菜地上部Cd含量的降低效果表現(xiàn)為鈉基膨潤(rùn)土>石灰>海泡石>漢白玉>鈣基膨潤(rùn)土。就同一礦物材料不同用量而言，海泡石和鈣基膨潤(rùn)土高量處理下的降低幅度顯著高于低量處理，鈉基膨潤(rùn)土、漢白玉和石灰各用量間均無顯著差異。

不同礦物材料對(duì)小白菜根部Cd含量的影響與地上部存在明顯不同，但同樣較對(duì)照顯著降低。從礦物材料種類來看，幾種礦物材料對(duì)小白菜根部Cd含量的降低效果表現(xiàn)為海泡石>石灰>鈉基膨潤(rùn)土>鈣基膨潤(rùn)土>漢白玉。就礦物材料用量而言，海泡石、鈣基膨潤(rùn)土、鈉基膨潤(rùn)土和石灰高量處理的Cd降低效果均顯著高于低量處理，漢白玉各用量間的差異均不顯著。

表3　不同礦物材料對(duì)小白菜地?部和根部Cd含量的影響Tab1e 3 Effects of djfferent mjnera1s on Cd content jn shoot and root of Brassicachinensis L.

綜合來看，高量處理下的海泡石、鈉基膨潤(rùn)土和石灰對(duì)小白菜Cd含量的降低效果更為突出。

2.4不同礦物材料對(duì)小白菜生物量的影響

由圖1可知，不同礦物材料對(duì)小白菜生物量的影響因礦物材料類型的不同而差異顯著。與對(duì)照相比，1％海泡石處理顯著增加了小白菜地上部生物量，而鈉基膨潤(rùn)土、漢白玉和石灰在各用量水平上均顯著降低了地上部生物量；1％鈣基膨潤(rùn)土顯著增加了根部生物量，而5％的鈉基膨潤(rùn)土處理和石灰的不同用量處理均顯著降低了根部生物量，其余各處理相比對(duì)照差異不明顯。5種礦物材料中，鈉基膨潤(rùn)土、漢白玉和石灰對(duì)小白菜的生長(zhǎng)有顯著的抑制作用，而海泡石和鈣基膨潤(rùn)土處理在顯著降低小白菜Cd含量的同時(shí)，亦能保證其生物量不受影響。

圖1　不同礦物材料對(duì)小白菜地?部（A）和根部（B）生物量的影響Fjgure 1 Effects of djfferent mjnera1s on bjomass jn shoot（A）and root（B）of Brassica chinensis L.

3　討論

3.1幾種礦物材料對(duì)土壤Cd活性的影響

不同材料施入土壤后，主要是通過調(diào)節(jié)土壤理化性質(zhì)，使重金屬發(fā)生沉淀、吸附、絡(luò)合等反應(yīng)，從而降低重金屬的活性，進(jìn)而降低重金屬對(duì)植物和人體的毒害，達(dá)到修復(fù)重金屬污染土壤的目的[14]。本研究結(jié)果表明，幾種礦物材料顯著提高了土壤pH，有效態(tài)Cd含量顯著降低（表1）。土壤重金屬的吸附-解吸、沉淀-溶解等均受pH的強(qiáng)烈影響，因而其固定與土壤pH密切相關(guān)[15]。郭利敏等[16]和王林等[17]研究表明，施用石灰和海泡石等材料使土壤中pH升高，土壤有效態(tài)Cd含量下降；周歆等[18]研究結(jié)果表明，石灰石和海泡石配施顯著提高了土壤pH，從而顯著降低土壤有效性較高的可交換態(tài)Cd含量。

土壤中重金屬總量是評(píng)價(jià)重金屬污染程度、對(duì)生物毒害及環(huán)境影響程度的重要指標(biāo)，但不能較好地反映重金屬的生物有效性，因?yàn)橹亟饘俚纳镉行圆粌H與其總量有關(guān)，更大程度上取決于其存在的形態(tài)[19]。本研究中，幾種材料均能降低土壤酸提取態(tài)Cd比例，提高可氧化態(tài)、可還原態(tài)和殘?jiān)鼞B(tài)Cd比例，使土壤中Cd從有效性較高的形態(tài)向有效性較低的形態(tài)轉(zhuǎn)化，從而降低土壤Cd活性（表2）。王林等[20]施用黏土礦物和雞糞促進(jìn)土壤Cd由活性高的可交換態(tài)向活性低的殘?jiān)鼞B(tài)或有機(jī)結(jié)合態(tài)轉(zhuǎn)化，從而顯著降低了Cd的生物有效性。

3.2幾種礦物材料對(duì)小白菜吸收Cd的影響

本研究結(jié)果顯示，在Cd污染土壤中添加不同礦物材料均顯著降低小白菜植株內(nèi)Cd含量（表2），抑制了小白菜對(duì)Cd的吸收，與謝運(yùn)河等[21]研究赤泥和石灰對(duì)玉米吸收Cd的影響結(jié)果一致。不同材料降低小白菜對(duì)Cd的吸收主要是由于降低了土壤Cd的活性，但不同材料可能存在不同的作用機(jī)制。首?，幾種礦物材料均使土壤pH顯著升高，而土壤pH的升高，一方面可增加土壤表面的可變負(fù)電荷，促進(jìn)土壤膠體對(duì)Cd2+的吸附，并促使土壤中的Cd2+生成Cd（OH）2或CdCO3沉淀；另一方面，由于溶液中的氫離子濃度降低，氫離子的競(jìng)爭(zhēng)作用減弱，使碳酸鹽、有機(jī)質(zhì)和鐵錳氧化物等與重金屬的結(jié)合更為牢固，從而增強(qiáng)Cd的穩(wěn)定性[22-23]。此外，海泡石為纖維狀層鏈結(jié)構(gòu)的富鎂硅酸鹽礦物，它本身較大的比表面積和豐富的孔隙、層狀結(jié)構(gòu)間含有大量水分和可交換的陽離子等特性，使其具有較強(qiáng)的吸附和離子交換能力；膨潤(rùn)土是以蒙脫石為主的層狀鋁硅酸鹽礦物，層間域?qū)χ亟饘匐x子具有較好的吸附和離子交換能力，因此可以吸附固定土壤中的Cd2+，降低被植物吸收的可能性[17]；石灰和漢白玉的主要成分分別為Ca（OH）2和CaCO3，二者含有的Ca2+對(duì)重金屬離子具有拮抗作用，可與Cd2+競(jìng)爭(zhēng)植物根表的吸收位點(diǎn)，從而減少植物對(duì)Cd的吸收[24]。

3.3幾種礦物材料對(duì)小白菜生長(zhǎng)的影響

本研究中，幾種礦物材料對(duì)小白菜的生長(zhǎng)均無明顯的促進(jìn)作用，除海泡石、鈣基膨潤(rùn)土外，在鈉基膨潤(rùn)土、漢白玉和石灰各處理下小白菜的生物量還有顯著的降低（圖1）。一方面，本研究中的礦物材料基本不含氮磷鉀等營(yíng)養(yǎng)元素，施用后對(duì)土壤肥力影響不大；另一方面，試驗(yàn)中土壤Cd污染水平下的小白菜仍能正常生長(zhǎng)，并未表現(xiàn)出受抑制的癥狀。因此，幾種礦物的施用雖然顯著降低了Cd的生物有效性，但并未通過抑制Cd的活性達(dá)到減輕重金屬毒害，提高生物產(chǎn)量的目的。相反，隨著這些堿性物質(zhì)的添加，Na+、Ca2+等含量升高，土壤原有的酸堿平衡、養(yǎng)分環(huán)境以及某些微量元素的有效性等均會(huì)發(fā)生?變，從而對(duì)小白菜的生長(zhǎng)產(chǎn)生不利影響[25-26]。同時(shí)，本研究中海泡石處理雖然對(duì)小白菜的生長(zhǎng)影響不顯著，但隨著施用量的增加，其生物量亦表現(xiàn)出下降的趨勢(shì)。范美蓉等[27]研究結(jié)果也表明，當(dāng)赤泥施用量超過0.75％（W/W）時(shí)，水稻生長(zhǎng)有減緩的趨勢(shì)，產(chǎn)量有所下降。由此可見，如何兼顧C(jī)d污染土壤鈍化材料在降低土壤Cd活性、減少植物Cd吸收以及增產(chǎn)穩(wěn)產(chǎn)中的綜合效應(yīng)，除了要確定適宜的種類和用量，還應(yīng)考慮一些配套的土壤管理措施才能得以實(shí)現(xiàn)。

4　結(jié)論

幾種礦物材料均能顯著降低土壤有效態(tài)Cd含量，其降低程度隨添加量的增加而增大；礦物材料對(duì)土壤Cd形態(tài)的影響主要是使土壤中的Cd由活性較高的酸提取態(tài)向活性較低的殘?jiān)鼞B(tài)轉(zhuǎn)化。礦物材料的施用能顯著降低小白菜地上部和根部Cd含量，其中海泡石、鈉基膨潤(rùn)土和石灰的降低效果較好，而幾種礦物材料中僅海泡石和鈣基膨潤(rùn)土能保證小白菜的生長(zhǎng)不受抑制。綜上，幾種礦物材料中海泡石的鈍化修復(fù)效果最佳，但其田間效應(yīng)還需進(jìn)一步研究。

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Effects of some minerals on fractions and phytoavailability of Cd in Cd-contaminated soil

XIE Fej，YU Haj-yjng*，LI Tjng-xuan，ZHANG Xj-zhou，ZHENG Zj-cheng，CHEN Guang-deng
（Co11ege of Resources，Sjchuan Agrjcu1tura1 Unjversjty，Chengdu 611130，Chjna）

Abstract：A pot experjment was carrjed out to study the effects of fjve mjnera1s（sepjo1jte，Ca-bentonjte，Na-bentonjte，whjte marb1e，and 1jme）at three app1jcatjon rates on soj1 pH，avaj1ab1e Cd，and Cd fractjons as we11 as p1ant bjomass and Cd content of Brassica chinensis L. jn Cd-contamjnated soj1. App1yjng the fjve mjnera1s sjgnjfjcant1y jncreased soj1 pH by 0.1～0.7，decreased soj1 avaj1ab1e Cd by 9.19％～18.92％ jn a dose-effect manner，compared to the contro1 treatment. App1jcatjons of mjnera1s dramatjca11y changed acjd extractab1e Cd and resjdua1 Cd whjch was more promjnent jn sepjo1jte and Na-bentonjte treatments. Compared wjth the contro1 treatment，the proportjon of acjd extractab1e Cd decreased by 3.27％～8.68％ and that of the resjdua1 Cd jncreased by 1.35％～4.75％ jn mjnera1 treatments. The Cd content jn both shoot and root of Brassica chinensis L. jn mjnera1 treatments decreased by 16.03％～42.95％ and 20.69％～50.34％，respectjve1y，compared wjth the contro1. Sepjo1jte，Na-bentonjte and 1jme showed better performance jn reducjng the Cd content of Brassica chinensis L. However，app1jcatjons of mjnera1s remarkab1y decreased shoot bjomass of Brassica chinensis L.，compared to the contro1，except sepjo1jte and Ca-bentonjte.

Keywords：mjnera1s；Cd；fractjon djstrjbutjon；phytoavaj1abj1jty

*通信作者：余海英E-maj1：hajyjngaa1@163.com

作者簡(jiǎn)介：謝霏（1991—），女，四川南充人，碩士研究生，主要從事土壤污染防控與安全生產(chǎn)研究。E-maj1：xjefej1016@163.com

基金項(xiàng)目：四川省科技支撐計(jì)劃（2014NZ0008）；四川省教育廳項(xiàng)目（14ZB0017）；四川農(nóng)業(yè)大學(xué)學(xué)科雙支計(jì)劃資助（2014）

收稿日期：2015-08-13

中圖分類號(hào)：X53

文獻(xiàn)標(biāo)志碼：A

文章編號(hào)：1672-2043（2016）01-0061-06doj：10.11654/jaes.2016.01.008