電子注激勵(lì)石墨烯表面等離子體激元的研究

龔 森，胡 旻，鐘任斌，陳曉行，張 平，趙 陶，劉盛綱(1. 電子科技大學(xué)物理電子學(xué)院太赫茲研究中心 成都 610054；2. 太赫茲科學(xué)協(xié)同創(chuàng)新中心 成都 610054)

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電子注激勵(lì)石墨烯表面等離子體激元的研究

龔 森1,2，胡 旻1,2，鐘任斌1,2，陳曉行1,2，張 平1,2，趙 陶1,2，劉盛綱1,2
(1. 電子科技大學(xué)物理電子學(xué)院太赫茲研究中心 成都 610054；2. 太赫茲科學(xué)協(xié)同創(chuàng)新中心 成都 610054)

【摘要】對(duì)垂直與平行運(yùn)動(dòng)電子注激勵(lì)石墨烯表面等離子體激元進(jìn)行了詳細(xì)分析與對(duì)比。理論分析與數(shù)值計(jì)算的結(jié)果表明，電子注垂直激勵(lì)時(shí)，石墨烯表面等離子體激元包含豐富的頻率分量，沿傳播方向衰減，并伴隨有度越輻射；平行激勵(lì)時(shí)，其工作頻率可通過(guò)調(diào)節(jié)電子注能量或石墨烯化學(xué)勢(shì)進(jìn)行調(diào)諧，且沿傳播方向沒(méi)有衰減，沒(méi)有渡越輻射。優(yōu)化電子注能量與石墨烯化學(xué)勢(shì)等參數(shù)可使電子注激勵(lì)的石墨烯表面等離子體激元具有最大功率。電流密度大于500 A/cm2的直流電子注可與石墨烯表面等離子體激元發(fā)生注波互作用，從而對(duì)其進(jìn)行持續(xù)地激勵(lì)并放大。

關(guān) 鍵 詞電子注; 石墨烯; 表面等離子體激元; 太赫茲; 頻率調(diào)諧

Study on the Electron Beam Excitation of Graphene Surface Plasmon Polartions

GONG Sen1,2, HU Min1,2, ZHONG Ren-bin1,2, CHEN Xiao-xing1,2, ZHANG Ping1,2, ZHAO Tao1,2and LIU Sheng-gang1,2
(1. Terahertz Research Centre, School of Physical Electronics, University of Electronic Science and Technology of China Chengdu 610054; 2. Cooperative Innovation Centre of Terahertz Science Chengdu 610054)

Abstract Graphene surface plasmon polaritons have been widely used in terahertz devices in modern science and technologies. In this paper, the excitation of graphene surface plasmon polaritons by perpendicularly and parallel moving electron beams is investigated in details by using Maxwell equations and boundary conditions. The theoretical analysis and numerical calculations show that graphene surface plasmon polaritons excited by perpendicular electron beam contain plenty of frequency components which attenuate along with propagation, whereas those excited by parallel electron beam are coherent and tunable, without attenuation along with propagation. The largest power of the excited graphene surface plasmon polaritons can be obtained by optimizing the electron beam energy and the chemical potential of the graphene sheet. And the further study show that graphene surface plasmon polaritons can be excited and amplified by continually moving electron beam when the current density of the beam is large enough. These results are of significance for the applications of graphene in terahertz devices.

Key words electron beam; graphene; surface plasmon polaritons; terahertz; tunable operating frequency

表面等離子體激元(SPPs)是由金屬中自由電子的集體振蕩引起的慢波[1]，它在現(xiàn)代科學(xué)與技術(shù)中有諸多應(yīng)用，如傳感器、近場(chǎng)成像、輻射增強(qiáng)等[2-6]。研究表明，摻雜或偏置電壓的石墨烯具有與金屬相似的性質(zhì)：當(dāng)其介電常數(shù)實(shí)部為負(fù)時(shí)，它同樣滿足SPPs存在的邊界條件[7]。與金屬SPPs頻率主要位于光波段不同，由于石墨烯載流子濃度大致為1013/cm[7]，基于石墨烯的SPPs(G-SPPs)的頻率主要位于太赫茲頻段[8-9]，且其相對(duì)介電常數(shù)可通過(guò)改變石墨烯的摻雜濃度或偏置電壓進(jìn)行調(diào)節(jié)[9]。G-SPPs在光學(xué)與光電子學(xué)中具有廣泛的應(yīng)用，如超快激光、太陽(yáng)能電池、光調(diào)制、光探測(cè)器與光輻射等[10]。文獻(xiàn)[9-11]報(bào)道了基于G-SPPs的幾乎覆蓋整個(gè)太赫茲頻段的可調(diào)諧輻射源，這對(duì)于太赫茲科學(xué)技術(shù)與應(yīng)用具有重要意義。

研究表明平面波和自由電子注均可以激勵(lì)起G-SPPs[7,12-15]。對(duì)于平面波激勵(lì)，由于G-SPPs為慢波，需要利用特殊結(jié)構(gòu)以實(shí)現(xiàn)波矢匹配，如棱鏡[7]等；而自由電子注可直接而有效地激勵(lì)G-SPPs[9,13-15]。本文對(duì)電子注垂直與平行激勵(lì)的G-SPPs的性質(zhì)進(jìn)行了對(duì)比，分析了電子注能量與石墨烯化學(xué)勢(shì)(通過(guò)摻雜或偏置電壓控制)對(duì)激勵(lì)G-SPPs的影響，并對(duì)直流電子注激勵(lì)G-SPPs進(jìn)行了研究。

由于石墨烯僅有單原子層厚度，可使用等效電流密度對(duì)其電磁特性進(jìn)行描述[7]。石墨烯的電導(dǎo)包含帶內(nèi)與帶間電導(dǎo)，在太赫茲波段起主導(dǎo)作用的為帶內(nèi)電導(dǎo)[16-18]：

式中，Cμ為化學(xué)勢(shì)；kB為玻爾茲曼常數(shù)；為普朗克常數(shù)，取溫度弛豫時(shí)間

1 垂直激勵(lì)

垂直激勵(lì)G-SPPs的結(jié)構(gòu)示意圖，如圖1a所示的內(nèi)視圖，I區(qū)為真空，II區(qū)為覆蓋有石墨烯的介質(zhì)基底，電子注沿Z方向從真空向介質(zhì)基底勻速運(yùn)動(dòng)。根據(jù)電磁理論，電子注在垂直穿過(guò)真空與覆蓋有石墨烯的介質(zhì)基底的分界面時(shí)，同時(shí)激勵(lì)渡越輻射(TR) 與G-SPPs[19-22]。具體推導(dǎo)過(guò)程與垂直激勵(lì)金屬SPPs類似[22]，有：

式中，k⊥為垂直于電子注運(yùn)動(dòng)方向的波矢；0ε為真空中的介電常數(shù)；q為電子注電量；u0為速度。且有：

圖1　電子注垂直激勵(lì)G-SPPs

通過(guò)等離子體極點(diǎn)近似[23]，得到G-SPPs在遠(yuǎn)區(qū)的徑向電場(chǎng)場(chǎng)強(qiáng)，如圖2所示。圖2a為垂直激勵(lì)G-SPPs在固定頻率(10、15、20 THz)處的場(chǎng)強(qiáng)與電子注能量的關(guān)系?？梢?jiàn)，G-SPPs場(chǎng)強(qiáng)隨電子注能量先增大后減小，在電子注能量為100 eV(β=u0/c=0.02)左右時(shí)，G-SPPs具有最大場(chǎng)強(qiáng)。這是因?yàn)椋?lì)的輸入能量隨著電子注能量增加而增大，導(dǎo)致G-SPPs場(chǎng)強(qiáng)增大；而另一方面，當(dāng)電子注能量進(jìn)一步增大，電子注與石墨烯的作用時(shí)間減小，導(dǎo)致激勵(lì)的G-SPPs場(chǎng)強(qiáng)減小。并且垂直激勵(lì)G-SPPs的場(chǎng)強(qiáng)隨頻率升高而增大，這是因?yàn)槭╇妼?dǎo)的實(shí)部隨頻率升高而減小，進(jìn)而使G-SPPs的損耗減小。圖2b為垂直激勵(lì)G-SPPs的場(chǎng)強(qiáng)在固定頻率(10、15、20 THz)處與石墨烯化學(xué)勢(shì)的關(guān)系?？梢?jiàn)，相同頻率分量的G-SPPs的強(qiáng)度隨化學(xué)勢(shì)升高而降低，這是由于化學(xué)勢(shì)升高使石墨烯電導(dǎo)率實(shí)部增加，導(dǎo)致G-SPPs的損耗增強(qiáng)。

圖2　電子注垂直激勵(lì)G-SPPs的場(chǎng)強(qiáng)

2 平行激勵(lì)

當(dāng)電子注平行于石墨烯表面運(yùn)動(dòng)時(shí)，電子注的投射場(chǎng)為沿石墨烯表面?zhèn)鞑サ?，包含豐富頻率分量的慢波[22]，它能與G-SPPs直接波矢匹配，從而激勵(lì)G-SPPs。

圖3a的內(nèi)視圖為平行激勵(lì)G-SPPs的結(jié)構(gòu)示意圖，電子注在真空中平行于石墨烯表面勻速運(yùn)動(dòng)。根據(jù)邊界條件，平行電子注激勵(lì)的G-SPPs在真空中的頻域表達(dá)式為：

平行激勵(lì)G-SPPs的工作頻率由如圖3a中的工作點(diǎn)(色散曲線與電子線的交點(diǎn))決定[22]。當(dāng)電子注能量為100 eV(β=0.02)時(shí)，工作點(diǎn)為A，對(duì)應(yīng)G-SPPs的工作頻率為10.3 THz，與圖3b中的功率譜吻合。由圖3b的內(nèi)視圖中G-SPPs的電場(chǎng)分布可見(jiàn)，平行激勵(lì)時(shí)沒(méi)有TR伴隨發(fā)生，并且激勵(lì)的G-SPPs沿傳播方向不發(fā)生衰減。這是由于此時(shí)G-SPPs的相速與電子注運(yùn)動(dòng)速度一致，它跟隨電子注一起運(yùn)動(dòng)，可持續(xù)地從電子注獲得能量以補(bǔ)償其損耗。隨著基底介電常數(shù)的升高，G-SPPs的色散曲線下移，使其工作頻率降低。另外，由于單層石墨烯僅單原子層厚度，G-SPPs只有對(duì)稱模，其色散曲線總是在介質(zhì)中光速線右側(cè)，從而不能通過(guò)增大激勵(lì)電子注能量的方式使之轉(zhuǎn)換為輻射場(chǎng)[9]。

圖3　電子注平行激勵(lì)G-SPPs

不同能量電子注平行激勵(lì)固定化學(xué)勢(shì)0.15 eV石墨烯所得的G-SPPs的功率譜如圖4a所示?？梢?jiàn)，G-SPPs的工作頻率隨電子注能量降低而升高，當(dāng)電子注能量從125 eV(β=0.022)變化至50 eV(β=0.014)時(shí)，G-SPPs的工作頻率從9 THz調(diào)諧至14 THz。其工作頻率的變化與圖4b中色散曲線相吻合，當(dāng)電子注能量降低，工作點(diǎn)向更大波矢方向移動(dòng)，使G-SPPs工作頻率升高。G-SPPs的功率隨著電子注能量的降低先增加后減小，在電子注能量為85 eV(β=0.018)時(shí)激勵(lì)的G-SPPs具有最大功率。這是由于，一方面電子注能量降低使G-SPPs工作頻率升高，損耗減小，從而導(dǎo)致激勵(lì)的功率反而增大；另一方面，隨著電子注能量的繼續(xù)降低，激勵(lì)G-SPPs的輸入能量太小，以致G-SPPs的功率同樣開(kāi)始減小。

圖4　平行激勵(lì)G-SPPs的功率譜

圖5　平行激勵(lì)G-SPPs的功率譜，固定電子能量β=0.02

固定能量100 eV(β=0.02)電子注平行激勵(lì)不同化學(xué)勢(shì)石墨烯所得的G-SPPs的功率譜如圖5a所示。由圖可見(jiàn)，G-SPPs的工作頻率隨化學(xué)勢(shì)的升高而增大，當(dāng)石墨烯化學(xué)勢(shì)從0.05 eV調(diào)節(jié)至0.25 eV時(shí)，G-SPPs的工作頻率從4 THz調(diào)諧至17.5 THz。其工作頻率的變化與圖5b中的色散曲線一致，隨著石墨烯化學(xué)勢(shì)升高，工作點(diǎn)隨G-SPPs的色散曲線上移而上移，使G-SPPs工作頻率升高。并且G-SPPs的功率隨化學(xué)勢(shì)先升高后降低，在化學(xué)勢(shì)0.15 eV時(shí)取得最大值。這是由于一方面化學(xué)勢(shì)升高，使石墨烯具有更大的電流密度，導(dǎo)致激勵(lì)的G-SPPs的功率增大；另一方面，由于化學(xué)勢(shì)升高，使工作點(diǎn)對(duì)應(yīng)的G-SPPs的損耗逐步增大，導(dǎo)致激勵(lì)G-SPPs的功率開(kāi)始減小。

3 直流電子注激勵(lì)

圖6　直流電子注激勵(lì)G-SPPs(h=10 nm)

與傳統(tǒng)周期結(jié)構(gòu)中的表面波類似，由于G-SPPs為慢波，當(dāng)直流電子注的電流密度足夠大時(shí)，電子注可與G-SPPs發(fā)生注波互作用，從而持續(xù)地激勵(lì)并放大G-SPPs。直流電子注平行激勵(lì)G-SPPs的結(jié)構(gòu)示意圖如圖6a的內(nèi)視圖所示，電子注平行于石墨烯表面運(yùn)動(dòng)。根據(jù)電磁理論，得出激勵(lì)G-SPPs的熱腔色散方程[24]：

式中，Ma、Mb分別為：

根據(jù)式(3)得出電流密度為1 000 A/cm2的直流電子注平行激勵(lì)G-SPPs的熱腔色散曲線，如圖6a所示。當(dāng)電子注的速度略大于被激勵(lì)G-SPPs的相速，且互作用增長(zhǎng)率大于石墨烯損耗時(shí)，G-SPPs可從直流電子注獲得能量，從而持續(xù)地激勵(lì)并放大G-SPPs。不同電流密度的直流電子注激勵(lì)G-SPPs的增長(zhǎng)率與損耗如圖6b所示。由圖可見(jiàn)，增長(zhǎng)率隨直流電子注的電流密度增大而增大。當(dāng)電流密度大于500 A/cm2時(shí)，增長(zhǎng)率大于石墨烯中的損耗，此時(shí)直流電子注可以持續(xù)激勵(lì)并放大G-SPPs。該結(jié)果表明，G-SPPs的起振電流遠(yuǎn)小于金屬SPPs的起振電流1e6 A/cm2[25]，更有利于實(shí)際應(yīng)用。

4 激勵(lì)方式的對(duì)比

通過(guò)以上分析可知，不同激勵(lì)方式激發(fā)的G-SPPs具有不同的性質(zhì)，這是由于不同的激勵(lì)方式具有不同的激發(fā)機(jī)制。對(duì)于垂直電子注激勵(lì)，G-SPPs的波矢來(lái)源于垂直運(yùn)動(dòng)電子傳遞給石墨烯中載流子的動(dòng)量，因而垂直激勵(lì)的G-SPPs包含豐富的頻率分量并伴隨激發(fā)渡越輻射。由于垂直激勵(lì)的G-SPPs在傳播過(guò)程中沒(méi)有持續(xù)的能量輸入，其在傳播過(guò)程中由于歐姆損耗而衰減。對(duì)于平行電子注激勵(lì)，由于電子注投射場(chǎng)的相速小于真空的光速，并包含豐富的頻率分量，所以該投射場(chǎng)能直接與G-SPPs波矢匹配，從而激勵(lì)G-SPPs，其工作頻率由工作點(diǎn)決定。因而，平行運(yùn)動(dòng)電子注激勵(lì)的G-SPPs是相干的，其工作頻率能被電子注能量或石墨烯化學(xué)勢(shì)調(diào)諧。并且，由于平行激勵(lì)的G-SPPs的相速與電子注運(yùn)動(dòng)速度一致，它在傳播過(guò)程中可持續(xù)地從電子注獲得能量以補(bǔ)償損耗，使其在傳播方向沒(méi)有衰減。對(duì)于直流電子注激勵(lì)，G-SPPs通過(guò)注波互作用獲得能量，因而電子注電流密度需大于起振電流密度。

5 結(jié) 束 語(yǔ)

本文研究了垂直電子注、平行電子注與連續(xù)直流電子注對(duì)G-SPPs的激勵(lì)，并進(jìn)一步研究了電子注能量與石墨烯化學(xué)勢(shì)等不同參數(shù)對(duì)激勵(lì)G-SPPs的影響。結(jié)果表明，垂直激勵(lì)的G-SPPs包含豐富的頻率分量，其沿傳播方向衰減，并伴隨激發(fā)場(chǎng)強(qiáng)遠(yuǎn)小于G-SPPs的渡越輻射。平行激勵(lì)的G-SPPs只有一個(gè)頻率分量，其工作頻率能夠被電子注能量與石墨烯化學(xué)勢(shì)兩者調(diào)諧，并可通過(guò)調(diào)節(jié)這兩個(gè)參數(shù)使激勵(lì)的G-SPPs獲得最大功率。當(dāng)連續(xù)直流電子注的電流密度大于500 A/cm2時(shí)，電子注與G-SPPs發(fā)生注波互作用，G-SPPs被持續(xù)激勵(lì)并放大。以上結(jié)果對(duì)于分析研究G-SPPs的性質(zhì)、豐富其實(shí)際應(yīng)用具有重要的意義，并對(duì)發(fā)展基于其的太赫茲器件具有一定的理論指導(dǎo)作用。

參 考 文 獻(xiàn)

[1] RAETHE H. Surface plasmons on smooth and rough surfaces and on gratings[M]. Berlin, Heidelberg: Springer-Verlag Press, 1988.

[2] HOMOLA J, YEE S S, GAUGLITZ G. Surface plasmon resonance sensors: Review[J]. Sens Actuators B Chem，1999, 54(12): 3-15.

[3] HOMOLA J. Present and future of surface plasmon resonance biosensors[J]. Anal Bioanal Chem, 2003, 377(3): 528-539.

[4] POHL D W. Near-field optics and the surface plasmon polariton[M]. Berlin, Heidelberg: Springer-Verlag Press, 2001.

[5] LIU S, ZHANG P, LIU W, et al. Surface polariton Cherenkov light radiation source[J]. Phys Rev Lett, 2012, 109(15): 153902.

[6] AMES W L, DEREUX A, EBBESEN T W. Surface plasmon subwavelength optics[J]. Nature, 2003, 424(6950): 824-830.

[7] BLUDOV Y V, FERREIRA A, PERES N M R, et al. A primer on surface plasmon-polaritons in graphene[J]. International Journal of Modern Physics B, 2013, 27(10): 1341001.

[8] RYZHII M, RYZHII V. Injection and population inversion in electrically induced p–n junction in graphene with split gates[J]. Jpn J Appl Phys Part 2, 2007, 46: L151-L153.

[9] LIU S, ZHANG C, HU M, et al. Coherent and tunable terahertz radiation from graphene surface plasmon polaritons excited by an electron beam[J]. Appl Phys Lett, 2014, 104(20): 201104.

[10] GRIGORENKO A, POLINI M, NOVOSELOV K. Graphene plasmonics[J]. Nat Photonics, 2012, 6(11): 749.

[11] ZHAN T, HAN D, HU X, et al. Tunable terahertz radiation from graphene induced by moving electrons[J]. Phys Rev B, 2014, 89(24): 245434.

[12] GAO W, SHI G, JIN Z, et al. Excitation and active control of propagating surface plasmon polaritons in graphene[J]. Nano Lett, 2013, 13(8): 3698.

[13] ZHOU W, LEE J, NANDA J, et al. Atomically localized plasmon enhancement in monolayer graphene[J]. NatNanotechnol, 2012, 7(3): 161.

[14] TETSUYUKI O. Efficiency and angular distribution of graphene-plasmon excitation by electron beam[J]. Journal of the Physical Society of Japan, 2014, 83(5): 054705.

[15] ABAJO F J. Multiple excitation of confined graphene plasmons by single free electrons[J]. ACSNANO, 2014, 7(12): 11409-11419.

[16] YANG K, AREZOOMANDAN S, RODRIGUEZ B S. The linear and non-linear THz properties of graphene[J]. Terahertz Sci Technol, 2013, 6(4): 223.

[17] HANSON W G. Dyadic Green’s functions and guided surface waves for a surface conductivity model of graphene[J]. J Appl Phys, 2008, 103(6): 064302.

[18] WANG B, ZHANG X, YUAN X, et al. Optical coupling of surface plasmons between graphene sheets[J]. Appl Phys Lett, 2012, 100(13): 131111.

[19] BASS F G, YAKOVENKO V M. Theory of radiation from a charge passing through an electrically inhomogeneous medium[J]. Sov Phys Usp, 1965, 8(3): 420-444.

[20] 劉盛綱. 相對(duì)論電子學(xué)[M]. 北京：科學(xué)出版社, 1987. LIU Sheng-gang. Relativistic electronics[M]. Beijing: Science Press, 1987.

[21] GINZBRUG V L, TSYTOVICH V N. Transition radiation and transition scattering[M]. New York, USA: Adam Hilger Press, 1990.

[22] GONG S, HU M, ZHONG R, et al. Electron beam excitation of surface Plasmon polaritons[J]. Optics Express, 2014, 22(16): 19252.

[23] FORD G W, WEBER W H. Electromagnetic interactions of molecules with metal[J]. Phys Rep, 1984, 113(4): 195-287.

[24] 劉盛綱. 微波電子學(xué)導(dǎo)論[M]. 北京: 國(guó)防工業(yè)出版社, 1985. LIU Sheng-gang. Introduction to microwave electronics [M]. Beijing: National Defense Industry Press, 1985.

[25] HU M, ZHANG Y, YANG Y, et al. Terahertz radiation from interaction between an electron beam and a planar surface plasmon structure[J]. Chin Phys B, 2009, 18(9): 3877-3882.

編 輯 黃 莘

作者簡(jiǎn)介：龔森(1985 ? )，男，博士生，主要從事電子注激勵(lì)表面等離子體激元輻射方面的研究.

基金項(xiàng)目：國(guó)家重點(diǎn)基礎(chǔ)研究發(fā)展計(jì)劃(2014CB339801)；國(guó)家自然科學(xué)基金(61231005, 11305030, 61211076)；國(guó)家高技術(shù)研究發(fā)展計(jì)劃(2011AA010204)

收稿日期：2014 ? 12 ? 19；修回日期： 2015 ? 11 ? 03

中圖分類號(hào)TN201

文獻(xiàn)標(biāo)志碼A

doi:10.3969/j.issn.1001-0548.2016.01.011