乏燃料后處理廠草酸钚沉淀器臨界安全分析研究

邵 增,易 璇,霍小東

(中國(guó)核電工程有限公司，北京100840)

乏燃料后處理廠草酸钚沉淀器臨界安全分析研究

邵 增,易 璇,霍小東

(中國(guó)核電工程有限公司，北京100840)

本文對(duì)乏燃料后處理廠中钚尾端工藝環(huán)節(jié)的關(guān)鍵設(shè)備草酸钚沉淀器進(jìn)行了臨界控制方法和參數(shù)的詳細(xì)分析。針對(duì)連續(xù)沉淀器的工藝和結(jié)構(gòu)特點(diǎn)，對(duì)易裂變物質(zhì)的狀態(tài)進(jìn)行了一系列分析，比較了均勻溶液和懸浮顆粒溶液反應(yīng)性的差別。對(duì)單個(gè)沉淀器和多個(gè)沉淀器并行工作的情況分別進(jìn)行了臨界安全分析，并分別研究了不含中子毒物、布置中子毒物層以及布置中子毒物棒等情況下能達(dá)到的最大處理能力。選取了臨界安全基準(zhǔn)實(shí)驗(yàn)國(guó)際評(píng)價(jià)中的相似實(shí)驗(yàn)方案進(jìn)行了驗(yàn)證計(jì)算，分析了所用程序計(jì)算此類問題的不確定度。本文開展的臨界安全分析研究總結(jié)了連續(xù)沉淀器臨界安全控制的規(guī)律性結(jié)論，可為后續(xù)連續(xù)沉淀器的工藝設(shè)計(jì)及今后的工程應(yīng)用提供參考。

乏燃料后處理；草酸钚；沉淀器；臨界安全分析；中子毒物

草酸钚沉淀器是乏燃料后處理廠中钚尾端處理工藝環(huán)節(jié)的關(guān)鍵設(shè)備之一，是獲得最終產(chǎn)品PuO2粉末必經(jīng)的一個(gè)生產(chǎn)工段。早期設(shè)計(jì)使用的批式沉淀器生產(chǎn)能力不能滿足大型乏燃料后處理廠的需要，由于受臨界安全限制，設(shè)備也不能簡(jiǎn)單放大設(shè)計(jì)，所以不適合繼續(xù)采用批式沉淀器，而應(yīng)優(yōu)先采用連續(xù)沉淀器[1]。

本文根據(jù)連續(xù)沉淀器的工藝和結(jié)構(gòu)特點(diǎn)，研究了草酸钚沉淀器反應(yīng)性計(jì)算的規(guī)律，對(duì)單個(gè)沉淀器和多個(gè)沉淀器并行工作的情況分別進(jìn)行了臨界安全分析，并分別研究了不含中子毒物和布置中子毒物兩種情況下能達(dá)到的最大處理能力。

1 連續(xù)沉淀器

連續(xù)沉淀器的主要功能是將硝酸钚溶液轉(zhuǎn)化成草酸钚，生成的沉淀經(jīng)后續(xù)工段的過濾、焙燒后轉(zhuǎn)化成二氧化钚最終產(chǎn)品。

圖1給出了一種連續(xù)沉淀器的主要結(jié)構(gòu)簡(jiǎn)要示意圖，3個(gè)沉淀器同時(shí)工作在手套箱內(nèi)，通過向其中的硝酸钚溶液加入草酸實(shí)現(xiàn)草酸钚的連續(xù)沉淀。在攪拌作用下，硝酸中的草酸钚懸浮液溢出，匯集后在重力作用下流入到過濾器。

圖1 連續(xù)沉淀器主要結(jié)構(gòu)簡(jiǎn)要示意圖Fig.1 Main configuration brief sketch picture of successive precipitator

2 沉淀懸浮液反應(yīng)性

根據(jù)沉淀器的運(yùn)行模式，草酸钚沉淀器中的料液成分主要為硝酸钚、硝酸、亞硝酸等的水溶液，沉淀開始后還會(huì)有草酸加入。轉(zhuǎn)化的過程中，料液成分中還含有草酸钚的沉淀。草酸钚沉淀過程中，钚的濃度正常約為30g/L，計(jì)算中按照假想事故工況下60gPu/L考慮。

草酸鹽沉淀前溶液為均勻液體，沉淀形成的顆粒直徑在μm量級(jí)，呈懸浮狀態(tài)，首先比較了均勻溶液到懸濁溶液狀態(tài)下反應(yīng)性的變化。對(duì)懸濁溶液狀態(tài)，當(dāng)固體沉淀在溶液中呈球狀柵格排列時(shí)的反應(yīng)性最大，模擬顆粒在溶液中均勻分布，通過改變柵距來分析反應(yīng)性的變化。

對(duì)草酸钚沉淀顆粒的大小，根據(jù)對(duì)相似沉淀草酸亞鐵懸浮漿液和母液的激光粒度測(cè)試結(jié)果，沉淀顆粒直徑大致呈正態(tài)分布，均值約為6～8μm，沉淀顆粒直徑在20μm以下的約占98%以上。分別選取了顆粒半徑為0.01μm、0.1μm、1.0μm、10μm、100μm、0.5mm、1mm七種情況進(jìn)行分析。

對(duì)硝酸钚沉淀Pu(C2O4)2·6H2O，其密度與絡(luò)合水分子的數(shù)目相關(guān)。該沉淀過濾后濾餅的質(zhì)量體積比為0.7g/cm3，但考慮濾餅含水率及疏松程度的不確定性，假設(shè)沉淀顆粒的密度的可能值分別為0.7g/cm3、1.5g/cm3、3.0g/cm3、5.0g/cm3、7.0g/cm3、9.0g/cm3、11.0g/cm3。

圖2給出了反應(yīng)性最大的沉淀顆粒的密度11.0g/cm3下的無限系統(tǒng)反應(yīng)性隨钚水體積比的變化，其他沉淀顆粒密度下的計(jì)算結(jié)果與此類似。從圖中的計(jì)算結(jié)果可以看出，只有沉淀顆粒在100μm及以上時(shí)，非均勻的顆粒分布反應(yīng)性才比均勻溶液大一些，在100μm以下量級(jí)的沉淀溶液中，均一化考慮與非均勻的顆粒分布考慮對(duì)反應(yīng)性的影響很小，而絕大多數(shù)沉淀顆粒直徑在20μm以下，因此可以使用均一化的溶液進(jìn)行沉淀器的臨界安全控制方法的研究。

圖2 不同懸浮溶液反應(yīng)性隨钚水體積比的變化Fig.2 Reactivity change by Pu-H2O volume ratio for different suspending solution

3 沉淀器單體臨界安全分析

以60gPu/L作為后續(xù)分析使用的濃度，單個(gè)沉淀器模型考慮為圓柱形，全水反射邊界條件。keff的計(jì)算限值保守考慮為0.9。計(jì)算程序采用從英國(guó)引進(jìn)的三維蒙特卡羅程序MONK-9A。

首先建立無限長(zhǎng)圓柱模型，容器壁為5mm的不銹鋼，分析最大的容器內(nèi)徑，計(jì)算結(jié)果為：?jiǎn)蝹€(gè)沉淀器的最大允許內(nèi)半徑為10.0cm。

分析了有限長(zhǎng)圓柱模型下，容器高度與最大內(nèi)半徑的關(guān)系，分別選擇了10cm、20 cm、30 cm、40 cm、50 cm、60 cm、80 cm和100cm等八種容器高度，計(jì)算結(jié)果為：對(duì)應(yīng)的最大允許內(nèi)半徑分別為15.8 cm、12.2 cm、11.3 cm、10.8 cm、10.5 cm、10.41 cm和10.2cm。

內(nèi)半徑的尺寸決定了可以安全操作的最大處理量，內(nèi)半徑尺寸越大，處理量就越大。實(shí)際應(yīng)用中，還可以通過使用中子毒物來增加處理量。

中子毒物的布置不能妨礙正常工藝操作流程。對(duì)沉淀器來說，溶液進(jìn)入容器后，需進(jìn)行攪拌，然后溢流至過濾器中。因此毒物不能阻止溶液的正常流動(dòng)和攪拌過程，除考慮在容器壁上附著一層毒物，或沿軸向布置幾根毒物棒，不考慮布置橫向的毒物板或毒物棒，不考慮布置拉西環(huán)等散布的毒物圈；為不影響流動(dòng)和攪拌的均勻性，不考慮將容器布置成環(huán)狀；為不影響钚的產(chǎn)品質(zhì)量，也不考慮使用可溶中子毒物。

首先分析了在容器內(nèi)壁或外壁布置一層中子毒物(外加包殼)的情形，選定高度60cm、內(nèi)半徑10.58cm作為進(jìn)一步分析的基礎(chǔ)模型，經(jīng)計(jì)算，毒物層的厚度為0.5cm時(shí)，對(duì)反應(yīng)性的降低程度最大，毒物在外側(cè)的情況，最大容器內(nèi)半徑為12.5cm；在內(nèi)測(cè)時(shí)，最大為12.6cm。最大允許內(nèi)半徑尺寸相差0.1cm的情況下，優(yōu)先選用毒物布置在外側(cè)的方案。

分析了在圓柱容器中心布置一根毒物棒的情形。假設(shè)可以在容器正中心布置一根毒物棒(外加包殼)，該毒物棒可以通過支撐結(jié)構(gòu)維持在毒物中心不會(huì)發(fā)生移動(dòng)。從計(jì)算結(jié)果可以看出，最大容器內(nèi)半徑與毒物棒半徑的差值即最大間距值較為穩(wěn)定，平均為10.5cm。

實(shí)際上，工藝不允許在設(shè)備中間加毒物棒，它將影響渦流流動(dòng)狀態(tài)。

分析了沉淀器內(nèi)部外圍加一圈中子毒物棒時(shí)的情形。根據(jù)控制棒干涉效應(yīng)的敏感性分析，選定毒物棒半徑1.3cm，包殼厚0.35cm，包殼外半徑1.7cm，間距6.2cm，棒中心距容器內(nèi)壁3.0cm，此時(shí)反應(yīng)性控制的效果較好，分析這種布置下能達(dá)到的最大內(nèi)半徑。分別分析了沉淀器內(nèi)半徑14cm、15cm、16cm、17cm，對(duì)應(yīng)布置11根、12根、13根、14根毒物棒四種情形，計(jì)算模型見圖3所示，計(jì)算結(jié)果表明，keff隨內(nèi)半徑增大而增大，對(duì)12根毒物棒的情形，將直徑稍微縮小，毒物棒等比例內(nèi)移，計(jì)算能夠滿足限值要求的內(nèi)半徑，最大內(nèi)半徑為14.8cm。

容器內(nèi)半徑為17cm、外圍布置14根毒物棒時(shí)，如果將毒物棒布置向中心移時(shí)，保持毒物棒間距不變、根數(shù)減少的情況下，計(jì)算模型見圖4 所示，計(jì)算結(jié)果見圖5所示。從圖中可以看出，當(dāng)所布置的中子毒物棒向內(nèi)靠攏時(shí)，雖然毒物棒的數(shù)目減少，但由于毒物棒所在圓周內(nèi)外的溶液分布更為平均，系統(tǒng)整體反應(yīng)性呈下降趨勢(shì)，到所在圓周距內(nèi)壁8cm時(shí)，只需布置9根毒物棒，反應(yīng)性最小，之后隨毒物棒數(shù)目繼續(xù)減少和溶液分布不均又逐漸上升。

通過以上對(duì)各種布置的沉淀器單體模型進(jìn)行的詳細(xì)分析，歸納出了60cm圓柱高度情況下，各可行方案下可能達(dá)到的橫截面積數(shù)值，見表1所示。從表中可以看出布置中子毒物總能提高容器單位高度的容量，在容器內(nèi)壁布置毒物層的效果比在容器外壁布置效果稍好，在溶液中布置毒物棒的效果要好于在容器壁上布置毒物層，毒物棒的位置對(duì)臨界安全控制的效果影響很大，相同毒物棒尺寸下，布置越均勻控制效果越好。

圖3 沉淀器內(nèi)部外圍布置中子毒物棒計(jì)算模型圖Fig.3 Modeling of precipitator with neutron rods placed at its inside periphery

圖4 中子毒物棒布置所在半徑變化時(shí)的計(jì)算模型圖Fig.4 Modeling of precipitator with different neutron rods placement radiuses

圖5 中子毒物棒布置所在圓周半徑變化時(shí)的反應(yīng)性計(jì)算結(jié)果Fig.5 Results of precipitator with different neutron rods placement radiuses

方案說明內(nèi)半徑/cm橫截面積/cm2不使用中子毒物10.0314.16容器外壁布置毒物層11.93447.09容器內(nèi)壁布置毒物層12.05455.97中心布置一根半徑2.0cm的毒物棒12.55476.41容器外圍布置一圈半徑1.3cm的毒物棒14.80(對(duì)應(yīng)12根毒物棒)579.18容器1/2半徑處布置一圈半徑1.3cm的毒物棒17.0(對(duì)應(yīng)9根毒物棒)826.21

4 多個(gè)沉淀器臨界安全分析

在后處理廠中所使用的沉淀發(fā)生器，可能為了提高處理量，常采用多個(gè)沉淀器并行處理的方式，因此基于前面沉淀器單體模型的分析結(jié)果，開展了沉淀器多體模型的臨界安全控制方法的分析。

考慮在一個(gè)手套箱內(nèi)等間距布置3個(gè)沉淀器，呈正三角形分布，分別分析了沉淀器之間不布置任何材料和沉淀器之間布置中子毒物隔板兩種情形，每種情形又考慮了沉淀器單體內(nèi)不使用中子毒物、使用中子毒物層和使用中子毒物棒三種情況。

圖6給出了其中使用中子毒物棒的沉淀器多體模型圖，其余情況與此類似。圖7給出了各種情況下的沉淀器多體模型計(jì)算結(jié)果。從圖中可以看出，沉淀器間距越大，最大允許內(nèi)半徑越大；除單體已使用毒物層的情況外，有毒物板情況下，最大允許內(nèi)半徑要比無毒物板的情況大，但隨著間距增大，差值逐漸變小。

圖6 外圍布置毒棒的沉淀器多體模型圖Fig.6 Modeling of multi-precipitator with neutron rods placed at its inside periphery(a) 不布置中子毒物質(zhì)；(b) 布置中子毒物質(zhì)

5 臨界基準(zhǔn)實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證

為驗(yàn)證MONK-9A程序計(jì)算其中布置固體中子毒物棒的钚溶液系統(tǒng)keff的可靠性，選取了與本文所分析系統(tǒng)相似程度較高的臨界安全基準(zhǔn)實(shí)驗(yàn)國(guó)際評(píng)價(jià)(ICSBEP)[2]中編號(hào)為PU-SOL-THERM-033的46個(gè)實(shí)驗(yàn)方案，這些方案均由兩個(gè)圓柱容器組成，中間的容器裝有钚的硝酸鹽溶液，溶液的钚濃度從99.1g/1到356g/1之間變化，外面的容器裝有等液面的水反射層。钚溶液中布置不同數(shù)目的中子毒物棒，典型的布置方式見圖8所示。

圖7 沉淀器多體模型計(jì)算結(jié)果Fig.7 Result of multi-precipitator modeling

圖8 選定臨界基準(zhǔn)實(shí)驗(yàn)中子毒物棒典型布置方式Fig.8 Typical poison tube configurations of the selected criticality benchmark experiment

MONK9A程序計(jì)算得到這46個(gè)臨界基準(zhǔn)實(shí)驗(yàn)方案keff的均值為0.9910，因此，MONK9A計(jì)算此類型的臨界問題時(shí)的偏倚值為0.0090。圍繞該平均值0.9984的均方根誤差為0.0046，根據(jù)T分布表，自由度為45時(shí)達(dá)到95%的置信水平下的系數(shù)為2.0129，0.0090+2.0129×0.0046=0.0183，因此MONK9A計(jì)算此類型臨界問題時(shí)的計(jì)算方法的不確定度為1830pcm。

0.95-0.0183=0.9317，本文選取0.9作為初步設(shè)計(jì)階段keff的計(jì)算限值，是保守合理的，也為后續(xù)設(shè)計(jì)的改進(jìn)優(yōu)化和設(shè)備制造的不確定度留有了一定裕量。

6 結(jié)論

本文對(duì)沉淀器進(jìn)行了臨界控制方法和參數(shù)的分析。對(duì)易裂變物質(zhì)的狀態(tài)進(jìn)行了一系列分析，比較了均勻溶液和懸浮顆粒溶液反應(yīng)性的差別。此外對(duì)沉淀器可優(yōu)化的結(jié)構(gòu)參數(shù)進(jìn)行了敏感性分析，得到了以下結(jié)論：

絕大多數(shù)沉淀燃料小球顆粒在20μm以下，懸浮液反應(yīng)性與均勻溶液相同；超過該尺寸，不均勻溶液最佳慢化點(diǎn)的反應(yīng)性要大于均勻溶液；

通過在容器內(nèi)壁或外壁布置中子毒物層，可以增加容器處理量；毒物布置在內(nèi)壁的效果要稍好于布置在外壁，但差別不大，可優(yōu)先選擇毒物布置在容器外壁的方案；

在容器內(nèi)布置中子毒物棒的臨界安全控制效果好于在容器壁上布置中子毒物層，且布置越均勻，控制效果越好；

多個(gè)沉淀器并行處理，距離越近，相互作用越大，允許的單個(gè)容器最大內(nèi)半徑越??；在容器之間布置毒物隔板，限制之間的相互作用，可增加允許的單個(gè)容器最大內(nèi)半徑尺寸。

因此對(duì)連續(xù)沉淀器進(jìn)行詳細(xì)設(shè)計(jì)時(shí)，可以考慮從沉淀器的直徑尺寸、容器壁設(shè)置中子毒物層、容器內(nèi)設(shè)置中子毒物棒、多個(gè)容器間的距離、容器間設(shè)置毒物隔板等方面綜合考慮進(jìn)行臨界安全控制。本文總結(jié)的連續(xù)沉淀器臨界安全控制的規(guī)律性結(jié)論，可為后續(xù)的工藝設(shè)計(jì)及今后的工程應(yīng)用提供參考。

[1] 李銳柔，核燃料后處理廠钚尾端工藝方案的探討 [J]. 原子能科學(xué)技術(shù)，2012年9月，第46卷增刊：188-191.

[2] Gilles Poullot, Nicolas Leclaire. Water-reflected Cylinders of Plutonium (3.13 or 4.23%240Pu) Nitrate Solutions Poisoned with Borated Pyrex Tubes or Raschig Rings and Not Poisoned[R], NEA/NSC/DOC/(95)03/I, 2005.

Criticality Safety Analysis Research for Plutonium Oxalate Precipitator of Spent Fuel Reprocessing Plant

SHAO Zeng, YI Xuan，HUO Xiao-dong

(China Nuclear Power Engineering Co, Beijing, 100840)

This paper makes a detail analysis on criticality control method and parameter for plutonium oxalate precipitator of plutonium conversion technologic stage in spent fuel reprocessing plant. Based on the technologic and structural characteristic of successive precipitator, a series of analysis is carried out on fissile material state, and the reactivity difference is compared between homogeneous and suspending particle solution. Criticality safety analysis is made for both single precipitator and parallel working multi-precipitator and the probable maximum processing capacities is analyzed for conditions without neutron poison, with neutron poison layer and with neutron poison rods. Similar experiment cases are selected from the International Criticality Safety Benchmark and the uncertainty of the calculation code is analyzed when used to calculate this type of problems. The criticality safety analysis research in this paper summarizes a regularity conclusion on the criticality safety control for successive precipitator, and can provide reference for the following technologic design and engineering practice.

Spent fuel reprocessing；Plutonium oxalate；Precipitator；Criticality safety analysis；Neutron poison

2015-08-22

邵 增(1985—)，男，山東滕州人，工程師，主要從事臨界安全和次臨界能源堆方面的研究

TL245

A

0258-0918(2016)06-0874-07