浙江姚江平原特大洪水滯留沉積物中重金屬特征及磁診斷探討

鄭　潔，戴雪榮，師育新，吳紫陽，席雅娟（華東師范大學地理科學學院，上海200241）

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浙江姚江平原特大洪水滯留沉積物中重金屬特征及磁診斷探討

鄭潔，戴雪榮*，師育新，吳紫陽，席雅娟
（華東師范大學地理科學學院，上海200241）

摘要：為探討洪水滯留沉積物中重金屬元素的含量、分布特征及其污染磁診斷有效性，以浙江姚江現(xiàn)代特大洪水滯留沉積物為例，洪水退去后及時沿平原段河岸自上游入城段到下游出城段系統(tǒng)采集24件表層沉積物樣，開展了重金屬元素實驗分析和磁性參數(shù)測量。結果表明，8種重金屬元素Cu、Zn、Cr、Cd、Pb、Ni、Mn和Fe平均含量分別為175.23、400.74、145.32、0.83、43.71、32.12、564.35 mg·kg-1和4.37%，除Fe不與當?shù)睾恿鞯啄喑练e物重金屬背景值進行比較外，其余各元素均不同程度超背景值，其中Cu、Cd 和Zn最嚴重，分別是背景值的10.88、6.75、6.32倍；重金屬元素含量沿入城段-城區(qū)段-出城段呈遞增趨勢，在城區(qū)汊流段含量最高接近嚴重污染，指示了重金屬元素受城市工業(yè)化的深刻影響。上述重金屬元素含量的空間變化在沉積物磁性參數(shù)上也有良好體現(xiàn)，其中頻率磁化率（xfd）和飽和等溫剩磁的矯頑參數(shù)（S-100mT）與Cu、Zn、Cr、Cd、Pb、Ni含量具有顯著正相關關系，表明磁學方法同樣可用來指示洪水滯留沉積物的重金屬污染，但洪水期間復雜的沉積環(huán)境以及人類污染物質輸移等因素影響，增加了利用磁學手段定量診斷重金屬污染的復雜性。

關鍵詞：重金屬；磁性參數(shù)；洪水；滯留沉積物；姚江

鄭潔，戴雪榮，師育新,等.浙江姚江平原特大洪水滯留沉積物中重金屬特征及磁診斷探討[J].農業(yè)環(huán)境科學學報, 2016, 35（2）：364-371.

2013年10月7日“菲特”臺風登陸我國大陸。受其影響，位于浙江東北部的甬江-姚江流域發(fā)生了超歷史最高水位的流域性大洪水，姚江多處水位站如余姚、丈亭最高水位重現(xiàn)期達100年[1]，給余姚市造成巨大經濟損失。同時，洪水挾帶的大量泥沙在高水位滯留環(huán)境下沉積，形成典型洪水滯留沉積物[2-3]。隨著城市化和工業(yè)化進程的加快，工業(yè)生產、交通運輸和大氣沉降使沉積物中包含越來越多的重金屬[4]。重金屬污染具有強累積性、生物毒性和不可逆性等特點，對生態(tài)系統(tǒng)以及人體健康構成嚴重的潛在威脅。目前，河流沉積物中重金屬的研究受到國內外廣泛關注，研究范疇主要包括：重金屬的總量和分布特征[5-7]，重金屬的質量控制基準和背景值[8]，重金屬污染評價[9-10]以及重金屬污染的磁診斷[11-13]等。但這些研究中，樣品采集都是在河流水位平常年份進行的，對于2013年由臺風造成的特大洪水滯留沉積物中重金屬元素的研究，尚未有成果發(fā)表。國內外學者已揭示磁性參數(shù)可以表征重金屬污染[11-16]，但研究對象主要集中在某些環(huán)境系統(tǒng)中，如現(xiàn)代湖泊、河流及潮灘沉積物[11-12]，交通道路土壤和城市表土[13-15]，大氣懸浮物及降塵[16]等，對現(xiàn)代特大洪水沉積物的磁學診斷研究較為薄弱。本文在前人研究的基礎上，進一步探討特大洪水期間滯留沉積物中重金屬元素的空間分布特征，并結合沉積物的磁學特征對其進行磁診斷討論，既是一次有益的探索，也將進一步充實這方面研究成果。

姚江作為甬江的一條主要支流，兩岸人口居住密度大且工農業(yè)生產發(fā)展迅猛，城市交通與工業(yè)生產污染日益嚴重。洪水期間，洪峰水位高達5.33 m（吳淞高程，下同），持續(xù)超過警戒線3.77 m，由于干支流排水不暢，余姚市區(qū)近七成被淹。探討這一特大洪水期間滯留沉積物中重金屬特征，將對姚江乃至甬江流域水環(huán)境綜合評價和生態(tài)功能的恢復提供理論依據(jù)，同時對保護人體健康具有現(xiàn)實意義。

圖1　研究區(qū)及樣點分布圖Figure 1 Map for study area and sampling sites

1　材料與方法

1.1研究區(qū)概況

姚江年徑流量15.6×108m3，流域總面積2440 km2，干流長106 km，起源于四明山脈，沿途主要經過余姚市和寧波市的江北區(qū)和海曙區(qū)，納入甬江后出海（圖1）。流域屬亞熱帶季風氣候，年均降水量達1500 mm，降水季節(jié)差異明顯，洪澇災害頻繁。姚江自西向東穿過余姚市區(qū)，并在中心城區(qū)分為姚江干流、南汊流的蘭墅江和北汊流的候青江三段，隨后又合并，經蜀山閘向東出余姚市。姚江集生活飲用、農田灌溉、水利泄洪、交通運輸、漁業(yè)養(yǎng)殖、觀光旅游、納污沉降等功能于一體，受人類活動影響強烈。近年來，沿江兩岸人口和工業(yè)規(guī)模發(fā)展迅猛，2014年余姚市第二產業(yè)增值467.55億元，占地區(qū)總產值57.9%，其中電器機械和器材制造業(yè)居各行業(yè)之首（余姚市統(tǒng)計局），工業(yè)廢水以及工業(yè)煙塵和汽車尾氣排放量日益增加，造成姚江水體及周邊環(huán)境嚴重污染。

1.2樣品采集與處理

2013年10月13日，根據(jù)姚江洪水消退情況，在堆有新鮮滯留洪水沉積物的近岸地區(qū)采集具有代表性的樣品24件，分別為入城段5件（樣品編號1～5），城區(qū)干流6件（樣品編號6～11），城區(qū)汊流5件（南汊流樣品編號12～14，北汊流樣品編號15～16），出城段8件（樣品編號17～24），采樣點位置見圖1。根據(jù)研究需要，清理采樣點表層雜物，選取一處質地均勻的新鮮淺灰色洪水沉積物加以采集。用于本項實驗的樣品經低于40℃環(huán)境下烘干后碾壓分散，裝袋備用。

1.3樣品分析與測定

1.3.1重金屬總量

采用電熱板濕法進行預處理，稱取研磨后過200目篩的樣品0.1 g左右，經硝酸-氫氟酸-高氯酸高溫消解樣品后用2%硝酸定容。采用原子吸收光譜儀（AANALYST80，Perkin-Elmer）測定重金屬元素Cu、Zn、Cr、Cd、Ni、Pb、Fe和Mn的總量，其中Cu、Zn、Fe、Mn和Cr用火焰原子吸收分光光度法檢測，Cd、Ni和Pb用石墨爐分光光度法檢測。實驗過程中使用GBW07310（GSD-10）作為沉積物的質量控制，各元素測定回收率在90.4%～107.2%之間，且在實驗中做3個空白檢測和3組平行。

1.3.2磁性測量

采用常規(guī)磁測方法測量，稱取5 g左右樣品用保鮮膜包裹后置于10 mL圓柱狀聚乙烯樣品盒中，壓實、固定后進行測量。分別選用英國Bartington MS2磁化率儀和英國Molspin公司生產的交變退磁儀、脈沖磁化儀和旋轉磁力儀，具體步驟為：①低頻和高頻弱磁場中的磁化率；②交變磁場峰值為100 mT，直流磁場為0.04 mT的非滯后剩磁；③樣品經強度為300 mT的磁場磁化后所帶的剩磁；④磁場強變?yōu)? T的飽和等溫剩磁。根據(jù)測量結果，計算出單位質量磁化率（xlf）、飽和等溫剩磁（SIRM）、硬剩磁（HIRM）、非滯后剩磁（xARM）及其他比值參數(shù)，如磁化率頻率系數(shù)（xfd）、xARM/x、xARM/SIRM、S-100mT等。具體計算方法、單位參考Oldfield等[17]的研究。

1.4污染評價與方法

利用地質累積指數(shù)（Igeo）法對研究區(qū)沉積物污染現(xiàn)狀進行評價，選用浙江土壤地球化學基準統(tǒng)計參數(shù)中河流相背景值作為評價方法的參比值，其中Fe沒有總量背景值在此不予討論也不進行污染評價，Cu、Zn、Cr、Cd、Ni、Pb、Mn背景值分別為16.1、63.4、42.4、0.123、14.3、28.4、491 mg·kg-1[18]。

Igeo是德國Muller[19]提出的一種研究水環(huán)境沉積物重金屬污染的定量指標，其計算公式為：

式中：Ci為沉積物中重金屬i實測濃度值，mg·kg-1；Bi為重金屬i參比值，mg·kg-1；K為修正系數(shù)，一般取1.5。

該法充分考慮到環(huán)境重金屬污染因子、環(huán)境重金屬背景值以及導致背景值變化的地球化學作用，在沉積物重金屬污染評價領域被廣泛采用，F(xiàn)?rstner等[20]將其分為7個等級，評價標準見表1。

表1　地質累積指數(shù)（Igeo）污染等級Table 1 Pollution degrees of geo-accumulation index

2　結果與討論

2.1重金屬含量特征

姚江洪水滯留沉積物中8種重金屬元素的全量分析（表2）顯示，不同河段上重金屬含量存在一定差異，尤其在城區(qū)汊流處，表現(xiàn)出明顯的增高趨勢。其中：Cu最大值827.74 mg·kg-1，最小值59.42 mg·kg-1，平均值175.23 mg·kg-1，是背景值的10.88倍，變異系數(shù)為0.86，屬強變異，可見研究區(qū)Cu已經受到人類活動強烈影響。Cd最大值為4.93 mg·kg-1，最小值0.24 mg·kg-1，平均值0.83 mg·kg-1，是背景值的6.75倍，變異系數(shù)達1.20，為各種元素中最大值，反映研究區(qū)Cd受到人類活動強烈影響。Zn最大值1 193.34 mg·kg-1，最小值187.98 mg·kg-1，平均值400.74 mg· kg-1，是背景值的6.32倍，說明研究區(qū)Zn也受到人類活動影響。Cr最大值450.33 mg·kg-1，最小值80.23 mg·kg-1，平均值145.32 mg·kg-1，是背景值3.43倍，說明研究區(qū)Cr受人類活動影響較小。Pb最大值106.12 mg·kg-1，最小值25.73 mg·kg-1，平均值43.71 mg·kg-1，是背景值的1.54倍。Ni最大值71.14 mg·kg-1，最小值14.52 mg·kg-1，平均值32.12 mg·kg-1，是背景值的2.25倍。Mn最大值685.98 mg·kg-1，最小值485.32 mg·kg-1，平均值564.35 mg·kg-1，是背景值的1.15倍，變異系數(shù)為0.11，說明研究區(qū)Mn受人類活動影響不強烈。Fe最大值5.05%，最小值3.48%，平均值4.37%，變異系數(shù)為0.12，空間分布較為均勻。

表2　樣品重金屬含量Table 2 Content of heavy metals in deposit samples

從所有樣點重金屬元素超背景值比例來看，5種重金屬元素Cu、Cd、Zn、Cr、Ni都100%超背景值，有95.83%的樣點Pb超背景值，有91.67%的樣點Mn超背景值，表明沉積物中重金屬呈復合累積。Zn、Cr、Pb和Ni的變異系數(shù)較為相近，均在0.5左右，結合不同河段上此4種元素含量平均值可以看出，入城段、城區(qū)干流以及出城段上含量較為相近，而城區(qū)汊流上的含量明顯高出其他河段。這可能是導致其含量整體存在差異性的主要原因，也表明城區(qū)汊流存在增強此類重金屬元素的人類活動或者地表物質。

相關研究表明，河流底泥是重要的重金屬污染源[21]，在還原環(huán)境中，硫化物會加強重金屬在沉積物中的沉積和固定[22]。姚江清淤工作滯后，底泥淤積嚴重，暴雨后泄洪排水過程中，水中溶解氧下降且水體交換量大，可能使大量含重金屬污染物的底泥掀起，形成“新鮮”沉積物，從而加重洪水滯留沉積物中重金屬累積程度。同時，城市雨水徑流對河流污染的貢獻率極高[23]，洪水期間，大氣沉降、工業(yè)區(qū)排放的粉塵、道路交通造成的揚塵和汽車尾氣等地表污染顆粒物受到臺風暴雨沖刷，在地表遷移，使洪水沉積物中重金屬元素復合累積明顯。

2.2重金屬空間分布特征

圖2　樣品重金屬含量的空間變化Figure 2 Spatial variation of heavy metals in deposit samples

由圖2可知，Cu、Cd、Cr、Zn和Pb表現(xiàn)出較為相近的空間變化特征，即入城段和城區(qū)干流含量變化較為穩(wěn)定且相對較低，在城區(qū)汊流處含量顯著增加且高于其他河段，出城后變幅較大存在個別高值點。Ni與Fe和Mn的變化規(guī)律較為相似，呈多峰值分布的特點，其中南汊流處含量明顯下降，與其他元素分布特征顯著不同。以上結果說明，重金屬Cu、Cd、Cr、Zn以及Pb可能存在相似的污染源，而Ni、Fe、Mn則與其他5種元素有所不同，可能受多種因素影響。

有研究表明，重金屬污染主要在工業(yè)區(qū)和交通繁忙區(qū)較嚴重，而居民區(qū)污染較輕[24]；汽車尾氣顆粒物中含有較高的Ni和Pb，而Zn是汽車輪胎硬度添加劑，汽車輪胎磨損會產生含Zn粉塵[25]。鐵路和公路兩旁的沉積物中重金屬含量能反映交通污染狀況，研究區(qū)沉積物中15號樣點靠近汽車西站，交通幾近飽和，汽車怠速狀態(tài)久，Zn含量為572.7 mg·kg-1，Pb含量為72.3 mg·kg-1，Ni含量為68.8 mg·kg-1；16號樣點靠近余姚火車站，Zn含量為1 193.3 mg·kg-1，Pb含量為106.3 mg·kg-1，Ni含量為71.1 mg·kg-1，分別為所有樣點中各重金屬的最大值。此外，機械材料、塑料和建筑材料以及涂料中各重金屬也含有較多高濃度重金屬，南汊流附近以及出城段分布一些機械電機企業(yè)和塑料廠以及醫(yī)院衛(wèi)生站等，造成Cu、Zn、Cr、Cd和Pb在13、14、19號樣點處顯著富集。城區(qū)干流處主要分布一些住宅區(qū)，Cu、Zn、Cr、Cd和Pb含量普遍較低，但是Ni、Fe、Mn含量較高，可能與城市居民所產生的生活垃圾有關。不同河段重金屬累積分異與姚江沿岸不同工業(yè)類型、發(fā)達程度以及交通和城鎮(zhèn)化水平有關。

2.3重金屬污染評價

由表3可知，研究區(qū)受到多種重金屬元素復合污染，其中Cu、Zn污染最為嚴重，其次為Cd和Cr。地質累積指數(shù)評價結果顯示，Cu在多數(shù)地區(qū)達中度-嚴重污染，城區(qū)汊流達嚴重污染；Zn基本為中度污染，城區(qū)汊流達中度-嚴重污染；Cr和Cd在入城段與城區(qū)干流屬無-中度污染，Cd在城區(qū)汊流為中度-嚴重污染，Cr在城區(qū)汊流和出城段均為中度污染；Pb除了城區(qū)汊流為無-中度污染外整體清潔；Ni基本屬無-中度污染。該評價結果與重金屬含量分布特征一致，表明姚江洪水沉積物中重金屬污染程度高、范圍廣。洪水期間，姚江多條支流及干流來水量大，泥沙含量也大，可能導致表層沉積物重金屬含量得到稀釋，洪水沉積物的重金屬含量可能是面污染最低值，但就整個姚江而言，重金屬總量會增加，應引起高度關注。

表3　樣品地質累積指數(shù)IgeoTable 3 Geo-accumulation index（Igeo）of deposit samples

2.4重金屬污染的磁學診斷

對比沉積物樣品磁性參數(shù)沿程分布特征（圖3）和重金屬含量沿程分布特征（圖2），發(fā)現(xiàn)某些磁參量與重金屬元素之間存在相似的變化趨勢，如：xARM與Zn、Pb；xARM/SIRM與Fe、Mn；S-100mT和xfd與Cu、Zn、Cr、Pb、Ni。其中xARM是磁性礦物單疇（SD）顆粒，尤其是穩(wěn)定單疇（SSD）顆粒的敏感指標；比值參數(shù)xARM/x和xARM/SIRM可指示亞鐵磁性礦物顆粒大小，前者比值越高則SSD顆粒越多，比值越低則顯示較多的多疇（MD）顆粒和超順磁（SP）顆粒，后者與前者類似但不受SP顆粒影響，比值越低則MD顆粒越多[26]。xlf和SIRM可以指示亞鐵磁性礦物的含量；HIRM反應不完整反鐵磁性礦物含量。S-100mT和S-300mT是剩磁與飽和等溫剩磁的比值，反應亞鐵磁性礦物與不完整反鐵磁性礦物的組成比例，磁性隨不完整反鐵磁性礦物貢獻而下降，當S-100mT大于70%時，說明磁性由亞鐵磁性礦物主導[11]。xfd常被用于鑒別沉積物中磁性礦物的粒徑和來源，反映SP顆粒對磁化率的貢獻。

相關性分析結果（表4）表明：S-100mT和xfd與Cu、Zn、Cr、Cd、Pb、Ni含量以及污染指數(shù)呈顯著正相關，反映此6種重金屬元素可能與沉積物中部分亞鐵磁性礦物有相同的來源；HIRM與Ni相關性較高，說明洪水沉積物中Ni可能與不完整反鐵磁性礦有共生性；xARM與Zn、Pb顯著正相關，表明細晶粒亞鐵磁性礦物洪水沉積物中，富集較多的Zn和Pb；xARM/SIRM 與Fe、Mn的相關性較高，表明Fe、Mn含量與亞鐵磁性礦物存在同源性或者有相似的地球化學循環(huán)過程。以上結果表明，磁性特征對重金屬含量及污染具有指示作用，可用來診斷洪水沉積物重金屬污染。

有研究表明，沉積物中氧化鐵與重金屬元素關系密切，能夠吸附重金屬并與其發(fā)生共沉淀或結合現(xiàn)象[11]。細晶粒亞鐵磁性礦物是氧化鐵的一種，具有巨大比表面積能強烈吸附重金屬元素。xfd通常是成土過程中形成的，主要在細顆粒沉積物中富集。本研究xfd與重金屬元素存在正相關性，與張衛(wèi)國等[11]在長江口潮灘沉積物重金屬磁診斷的研究一致，表明細晶粒磁性礦物對重金屬具有吸附性，或二者共存于細顆粒沉積物中。同時，xfd與重金屬元素相關性不顯著的樣點主要分布在城區(qū)汊流以及出城段上，這些樣點Igeo較高，說明受人為污染嚴重。通過野外調查發(fā)現(xiàn)，姚江城區(qū)汊流商業(yè)發(fā)達，汽車、火車交通繁忙，而出城段機械、電子、量具配制廠較多，汽車尾氣排放以及燃料燃燒等會產生大量較粗磁性顆粒物質，落入沉積物中會導致重金屬污染，且伴隨S-100mT增加，說明S-100mT對重金屬含量能作出較好的響應。

圖3　樣品磁性特征的空間變化Figure 3 Spatial variation of magnetic properties in deposit samples

表4　樣品磁性參數(shù)與重金屬含量的相關性Table 4 Correlation between magnetic susceptibility and heavy metal content in deposit samples

此外，在受人類活動影響的環(huán)境中，xlf和SIRM通常能夠較好地指示重金屬污染狀況[27]，但本研究區(qū)此兩種磁參量與各元素以及污染指數(shù)均不存在相關性，說明重金屬污染與沉積物磁性的增強不是簡單的線性關系。洪水期間，沉積物中磁性礦物和污染物質來源復雜，加上大量有機污染物質匯入姚江，水體溶解氧下降，排水不暢導致沉積物長期滯留，復雜的沉積作用造成影響重金屬、磁性礦物等的因素紛繁復雜。因此，利用磁性特征指示洪水沉積物重金屬污染，需充分考慮沉積環(huán)境的復雜性和人類活動對沉積物磁性特征和重金屬污染的影響，并加強磁性特征對污染指示的機制研究。

3　結論

（1）姚江洪水滯留沉積物中8種重金屬元素Cu、Zn、Cr、Cd、Pb、Ni、Mn和Fe，除不考慮Fe外，其余各元素依次是當?shù)睾恿鞯啄喑练e物重金屬元素背景值的10.88、6.32、3.43、6.75、1.54、2.25、1.15倍，所有樣點中Cu、Cd、Zn、Cr和Ni均100%超背景值，有95.83%樣點中Pb超背景值，有91.67%樣點中Mn超背景值，重金屬復合累積顯著。

（2）姚江洪水滯留沉積物中重金屬元素含量沿入城段-城區(qū)段-出城段呈現(xiàn)增加趨勢，城區(qū)段汊流處含量最大。重金屬污染程度高、范圍廣，Cu和Zn污染最嚴重，不同河段重金屬污染累積狀況與姚江兩岸工業(yè)類型、發(fā)達程度以及城市交通等有關。

（3）姚江洪水滯留沉積物部分磁性特征與重金屬空間變化存在相似性，磁學方法可以定性診斷洪水沉積物重金屬污染，但洪水期間復雜的沉積作用、人類活動等諸多因素，增加了重金屬污染磁診斷的復雜性。致謝：沈銘能高級實驗師指導完成重金屬實驗測定，河口海岸學國家重點實驗室張衛(wèi)國研究員給予磁測相關指導。

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Characteristics and magnetic diagnosis of heavy metals in deposits by flooding slackwater in the Yaojiang River Valley, Zhejiang Province, China

ZHENG Jie, DAI Xue-rong*, SHI Yu-xin, WU Zi-yang, XI Ya-juan
（School of Geographic Sciences, East China Normal University, Shanghai 200241）

Abstract：Floodwater often leaves lots of soil in the lower area when it recedes. It is of significance to reveal the content, spatial distribution of heavy metals in the flood slack water deposits（SWD）.Twenty-four deposits by an extra-ordinary floodwater were collected from the upper to the lower reach of the Yaojiang River in Yuyao city, Zhejiang province. The feasibility of magnetic diagnosis for heavy metal pollution was explored. Results indicated that the average content of Cu, Zn, Cr, Cd, Pb, Ni, Mn, and Fe in the SWD was 175.23, 400.74, 145.32, 0.83, 43.71, 32.12, 564.35 mg·kg-1and 4.37%, respectively, all higher than the local background values（Fe not considered pollutant here）. Copper was the most serious pollutant with 10.88 times the background value, followed by Cd and Zn, which were 6.75 and 6.32 times the background values, respectively. In spatial distribution, heavy metals displayed increasing trend from the upper to the lower reach, with the highest values occurring in the tributaries flowing through the urban areas, implying industrial impact. The spatial distribution of heavy metals was also reflected in magnetic properties of the deposits. Frequency-dependent magnetic susceptibility（xfd）and S-100mTdisplayed significant positive correlations with content of Cu, Zn, Cr, Cd, Ni and Pb. It suggested that magnetic parameters might be used as an indicator of heavy metal pollution in flood SWD. However, due to the complicated hydrodynamic environment and pollutant transfer during flood events, it is necessary to further study the use of magnetic properties as quantitative indicators of heavy metal pollution.

Keywords：heavy metal; magnetic parameters; flood; slack water deposits; Yaojiang River

*通信作者：戴雪榮E-mail：xrdai@geo.ecnu.edu.cn

作者簡介：鄭潔（1991—），女，山西大同人，碩士研究生，主要研究地貌與環(huán)境。E-mail：Jiezheng20131027@gmail.com

基金項目：國家自然科學基金項目（41071134）

收稿日期：2015-10-10

中圖分類號：X52

文獻標志碼：A

文章編號：1672-2043（2016）02-0364-08

doi:10.11654/jaes.2016.02.022