正滲透汲取液的研究進展

郭婧軒，楊望臻，于水利

（同濟大學(xué)污染控制與資源化研究國家重點實驗室，上海200092）

專論與綜述

正滲透汲取液的研究進展

郭婧軒，楊望臻，于水利

（同濟大學(xué)污染控制與資源化研究國家重點實驗室，上海200092）

正滲透是以膜兩側(cè)汲取液和原料液之間的滲透壓差為驅(qū)動力，使水從原料液（較低滲透壓）一側(cè)自發(fā)傳遞到汲取液（較高滲透壓）一側(cè)的膜分離技術(shù)。汲取液是影響正滲透分離性能的重要因素之一，然而目前使用的大多數(shù)汲取液面臨反向溶質(zhì)滲透嚴(yán)重和再生能耗高的問題，這導(dǎo)致了正滲透性能的顯著下降。簡要介紹了近幾年國內(nèi)外主要研究的新型汲取液，分析總結(jié)了不同汲取液的優(yōu)點及其應(yīng)用范圍。

正滲透；汲取液；滲透壓；再生

正滲透技術(shù)作為一種新興的低能耗綠色膜分離技術(shù)，近年來已經(jīng)廣泛應(yīng)用于海水淡化、物料分離等［1］。相比于傳統(tǒng)的靠壓力驅(qū)動的膜分離技術(shù)，如微濾、超濾、納濾、反滲透等，正滲透具有低能耗、低污染、高回收率等優(yōu)點，是近年來水處理領(lǐng)域研究的熱點。正滲透系統(tǒng)由原料液（FS）、汲取液（DS）和正滲透膜組成。正滲透膜是一種選擇性透過膜，原料液中的水可以自由通過，但大部分溶質(zhì)分子和離子會被截留下來，由此可以將原料液中的水分離出來。理想的汲取液溶質(zhì)應(yīng)該具備以下特征［2］：①在水中溶解度高、相對分子質(zhì)量小，能產(chǎn)生較高的滲透壓；②無毒，在水中能夠安全存在；③與正滲透膜有化學(xué)兼容性，不與膜發(fā)生化學(xué)反應(yīng)，且不能將膜降解；④容易與水分離并能重復(fù)利用。近幾年，除了對傳統(tǒng)汲取液（如無機鹽汲取液）進行了優(yōu)化研究，也出現(xiàn)了有機離子鹽［3］、聚電解質(zhì)［4］、磁性納米顆粒、高分子水凝膠等新型汲取液。本文介紹了汲取液的最新研究進展。

1 無機鹽汲取液

在傳統(tǒng)汲取液中，由氨水和二氧化碳?xì)怏w制成的高濃度熱敏性氨鹽被認(rèn)為是最有發(fā)展前景的汲取液，其產(chǎn)生的滲透壓高，并可利用低溫?zé)嵩矗◤U熱、太陽能等）通過加熱的方法循環(huán)使用［5-6］。一價離子無機鹽產(chǎn)生的滲透壓高，但反向鹽滲透嚴(yán)重。高價離子無機鹽可以減少鹽的反向滲透，但是相比于具有相同滲透壓的NaCl，產(chǎn)生的水通量更小，如MgCl2、MgSO4、CuSO4、Na3PO4［7］。CuSO4再生昂貴，并會引起環(huán)境的二次污染。

混合無機鹽汲取液是將幾種無機鹽混合形成的，利用不同組分無機鹽的性質(zhì)和相互間的協(xié)同作用，產(chǎn)生更好的效果。NH4Cl和NH4HCO3混合后可以顯著提高水通量［8］，MgCl2和NaCl混合可以產(chǎn)生顯著的協(xié)同作用［9］，摻入少量二價離子和有機離子有助于減少鹽的反向滲透，且滲透壓與純NaCl相比幾乎沒有降低［10］。

2 有機物汲取液

用于正滲透汲取液的有機物主要包括：2－甲基咪唑類有機物［11］、六價磷腈鹽［12］、EDTA及其復(fù)合物［13-14］、二甲醚［15］、聚電解質(zhì)［4］、表面活性劑［16］等。其中聚電解質(zhì)和表面活性劑是近幾年的研究重點。高溶解度的有機物在水中電離后產(chǎn)生的離子多，產(chǎn)生的滲透壓高，且有機物一般相對分子質(zhì)量大于無機鹽，可以減輕溶質(zhì)的反向滲透。

2.1 聚電解質(zhì)

聚電解質(zhì)是具有離子化基團的聚合物，在水中發(fā)生解離［17］，釋放到溶液中的離子稱為反離子。聚電解質(zhì)相對分子質(zhì)量大，分子結(jié)構(gòu)舒展膨脹，用作正滲透汲取液可以顯著減輕反向溶質(zhì)滲透，且通過超濾就可以再生，能耗相對小。由于發(fā)生解離后釋放大量的離子，因此能產(chǎn)生與無機鹽可比的滲透壓。但是，隨著聚電解質(zhì)濃度的增大，溶液的粘度會增大，會出現(xiàn)較為嚴(yán)重的濃差極化現(xiàn)象。常用的聚電解質(zhì)汲取液有：聚丙烯酸鈉（PAA－Na）［4］，聚天冬氨酸鈉（PAsp－Na）［18］，聚酰胺－胺－羧酸鈉（PAMAM－COONa）［19］。

聚電解質(zhì)與其他汲取液混合后產(chǎn)生的水通量更大。Dey等［20］發(fā)現(xiàn)磁性納米顆粒會促進聚電解質(zhì)的正滲透性能。PAA－Na修飾后的磁性納米顆粒（PAA－MNPs）相比于單獨PAA－Na具有更大的滲透壓（大約為30倍），產(chǎn)生的水通量大約為2倍。將聚電解質(zhì)以最佳濃度涂覆到納米顆粒表面，聚合物鏈形成伸展構(gòu)象使得水通量更大。熱敏聚電解質(zhì)聚N－異丙基丙烯酰胺共聚丙烯酸（PNA）作汲取液，反應(yīng)后的汲取液酸化并加熱至70℃后，由于疏水締合可以聚集，從而與水分離，所以PNA可以通過簡單的離心或重力沉降回收，且回收率都高達89%［21］。

2.2 表面活性劑

表面活性劑是有機分子和兩親性分子的共混物，呈現(xiàn)雙結(jié)構(gòu)單元：親水性基團（極性基團的頭部）和疏水性基團（長烴鏈的尾部）。在濃度高于臨界膠束濃度（CMC）、溫度高于Krafft溫度（TK）時，由于表面活性劑單體中可逆膠體的凝聚，溶液中可以自發(fā)地產(chǎn)生膠束。由于單體具有兩親性，當(dāng)濃度高于CMC時會發(fā)生單體聚集。表面活性劑做汲取液可以顯著地減少溶質(zhì)的反向滲透，表面活性劑的疏水尾部與FO膜間的吸引作用，減小了膜孔徑，是減少反向鹽通量的主要因素?？捎米髡凉B透汲取液的表面活性劑主要有：聚苯乙烯磺酸鈉（PSS）［16］，兩性表面活性劑甘氨酸、L－脯氨酸及甘氨酸甜菜堿［22］等。表面活性劑與其他汲取液混合后能更有效地降低反向溶質(zhì)滲透。0.5 mmol／L表面活性劑Triton X－100與0.55 mol／L Na3PO4混合作汲取液，反向鹽通量（Js）僅為0.13 g／（m2·h）［23］。0.1 mol／L的EDTA－2Na與0.5 mmol／L的Triton X－100作汲取液，Js可達到零。由于溶質(zhì)的高電荷和大尺寸，稀釋后的汲取液僅通過納濾就可去除95%的溶質(zhì)分子，減少了汲取液再生的能耗［24］。

表面活性劑的種類、濃度和相對分子質(zhì)量是決定正滲透性能的主要因素。較長分子鏈的表面活性劑CMC較低，因此滲透壓和水通量也較低，但是再生容易，且能減輕反向溶質(zhì)滲透。在一定范圍內(nèi)濃度越高產(chǎn)生的水通量越大，但當(dāng)濃度超過該范圍后，溶液粘度會逐漸增大，水通量降低。相對分子質(zhì)量越大，滲透壓越低，產(chǎn)生的水通量越小。

2.3 其他有機物

2－甲基咪唑類有機化合物是由2－甲基咪唑改性得到的親水化合物，改性后帶電的化合物相比于中性化合物的水通量更大，反向溶質(zhì)通量更小。六價磷腈鹽在水中解離后產(chǎn)生的離子多，產(chǎn)生的滲透壓高，適用于海水淡化［13］。然而由于該鹽pH值為8，對CA膜會產(chǎn)生部分水解［12］。EDTA在高pH值條件下表現(xiàn)為高電荷的化合物，從而限制了離子的反向滲透。同時高電荷離子也使溶液的再生更容易，而且EDTA鹽對環(huán)境和人體無毒無害。EDTAMgNa2、EDTA－CaNa2、EDTA－MnNa2、EDTA－ZnNa2等EDTA復(fù)合物在水中溶解度高，分子大小適中，分子結(jié)構(gòu)舒展，無毒，粘度低，滲透壓高［14］。二甲醚（DME）溶解度高且易揮發(fā)，對人體的毒性很低［15］，能產(chǎn)生較大的水通量。且稀釋后汲取液中的DME可以室溫下?lián)]發(fā)得到純凈的水，明顯降低了汲取液回收所需要的能量。

3 磁性納米顆粒汲取液

Ling等［25］首次提出高水溶性磁性納米顆粒作為汲取液應(yīng)用于FO中，磁性納米顆粒沒有反向溶質(zhì)通量，且可通過磁場捕獲進行再生，但是在分離的過程中磁性納米顆粒易發(fā)生團聚現(xiàn)象。為了減輕團聚問題并提高磁性納米顆粒的滲透壓，研究人員對磁性納米顆粒的表面進行改性。磁性納米顆粒表面的親水性和顆粒大小是影響FO水通量的重要因素。親水性越強，粒徑越小，產(chǎn)生的水通量越大，但是粒徑小會影響磁分離效果。Ge等［26］通過改變聚乙二醇和三乙酰丙酮鐵的物質(zhì)的量比合成了不同粒徑（4.2～17.5 nm）的磁性納米顆粒，具有良好的分散性，且產(chǎn)生的滲透壓很高。檸檬酸鹽改性的磁性納米顆粒（cit－MNPs）具有高表面負(fù)電荷和高表面電荷密度，理論上可以產(chǎn)生較大的滲透壓，且合成的cit－MNPs具有超疏水性。由于cit－MNPs與CTA膜會發(fā)生相互作用，因此他們發(fā)明了一種新型的FO系統(tǒng)——磁場控制FO系統(tǒng)（MFC－FO）［27］，該系統(tǒng)可將磁性納米顆粒與正滲透膜隔離，從而可以明顯地提高水通量。MFC－FO系統(tǒng)在傳統(tǒng)FO系統(tǒng)的基礎(chǔ)上增加了2塊釹永磁鐵（400 mT），其中一塊磁鐵放置在原料液側(cè)，另一塊放置在汲取液側(cè)。由于磁極相同，它們可以靜止在一個適當(dāng)?shù)木嚯x，在2個磁體中間有一個虛擬的磁中性區(qū)，在那里的磁性粒子將永遠(yuǎn)保持靜止?fàn)顟B(tài)。當(dāng)只有汲取液側(cè)有磁體時，磁性納米顆粒將與膜分離并沉積在磁體表面，從而可以使磁性納米顆粒發(fā)揮其最大的滲透壓，增大水通量。

4 高分子水凝膠汲取液

Li等［28］首次發(fā)現(xiàn)離子型高分子水凝膠可以用作正滲透汲取液。高分子水凝膠的分子結(jié)構(gòu)中有大量的親水基團，可以吸收大量的水，吸水后的水凝膠聚合物鏈伸展，形成溶脹壓力。這種溶脹壓力是正滲透的主要驅(qū)動力。這種汲取液主要的優(yōu)點是它們可以在環(huán)境刺激下產(chǎn)生可逆的體積變化或?qū)崿F(xiàn)溶液－凝膠之間的相變轉(zhuǎn)換。丙烯酸鈉（PSA）水凝膠產(chǎn)生的水通量最高，但脫水效果不好；N－異丙基丙烯酰胺（PNIPAM）水凝膠脫水效果好，但水通量低。近幾年一些研究人員對其進行改性，如加入含塑性聚氨酯（TPU）的超細(xì)纖維能增強水?dāng)U散能力，產(chǎn)生的水通量是普通高分子水凝膠的2倍［29］。摻入吸收光的碳顆?？梢栽谧匀还庹丈湎伦匀话l(fā)熱，從而增強加熱脫水效果，且改性后溶脹比更高，水通量更高［30］。Amir等［31］合成一種雙層聚合物水凝膠層：靠近原料液的一層是由PSA和PNIPAM顆粒構(gòu)成的，主要起吸附水的作用，從而產(chǎn)生滲透壓；遠(yuǎn)離原料液的一層是由PNIPAM顆粒構(gòu)成的，在較低溫度（32℃）下就可以實現(xiàn)脫水。在太陽能的作用下這種水凝膠層可以快速脫水再生，從而節(jié)省更多的能量。

離子電荷密度和粒徑大小是決定水凝膠正滲透性能的主要因素。離子電荷越多，產(chǎn)生的水通量越大。因此離子型水凝膠比非離子型水凝膠產(chǎn)生的水通量更大。小顆粒的初始膨脹率比大顆粒更高，產(chǎn)生的水通量更大，但是小顆粒脫水回收難。

5 應(yīng)用型汲取液

在大多數(shù)應(yīng)用中，F(xiàn)O必須加上其他分離過程形成混合FO系統(tǒng)，如FO－RO、FO－UF、FO－NF、FO－MD。附加的過程通常需要壓力，因此會增加整個系統(tǒng)的能耗和運行成本。Shaffer等［32］從熱力學(xué)原理和實際動力學(xué)的要求進行分析，認(rèn)為FO不能減少分離的最低能耗。如何用最少的能量將汲取液與純水分離，從而得到純凈的水是目前國內(nèi)外正滲透汲取液的主要研究方向。

傳統(tǒng)汲取液中只有葡萄糖無需進一步分離，但是葡萄糖的滲透壓低，產(chǎn)生的水通量?。?3］。近年來，針對不同的實際應(yīng)用產(chǎn)生了一系列無需分離的新型汲取液，如肥料［34-35］、木質(zhì)素磺酸鈉（NALS）［36］，陰離子型聚丙烯酰胺［37-38］、可再生葡萄糖酸鹽（GLU－K）［39］等，此類汲取液可直接或進一步處理后應(yīng)用于實際。

混合肥料作汲取液雖然產(chǎn)生的滲透壓和水通量略低于單獨使用混合肥料中的成分做汲取液而產(chǎn)生的滲透壓之和，但得到的稀釋后汲取液更適合直接滴灌施肥，且某些情況下能減少汲取液溶質(zhì)的反向滲透［40］。NALS稀釋后可用于生態(tài)恢復(fù)［36］。陰離子型聚丙烯酰胺雖然產(chǎn)生的水通量不是很大，但是通量穩(wěn)定，稀釋后可用作聚驅(qū)采油的驅(qū)油劑。GLUK產(chǎn)生的水通量高、反向溶質(zhì)通量低，且可進一步用于果汁再濃縮［39］。

6 可切換極性溶劑汲取液

可切換極性溶劑是由二氧化碳、水和叔胺（SPS）組成的混合溶液，可以產(chǎn)生很高的滲透壓（大于13 Osm／kg），一旦汲取液被稀釋，溶劑中的可切換極性部分可通過將引入的1.01×105Pa二氧化碳變?yōu)?.01×105Pa空氣或氮氣并稍微加熱便可從極性相轉(zhuǎn)移為非極性，機械分離得到純凈的水。為避免濃差極化，微量的SPS可以通過RO過程分離。分離的非極性相可以通過重新加入1.01×105Pa的二氧化碳再生，且再生后滲透壓依然很大。但是，SPS對HTI公司的正滲透CTA膜有降解作用，但對TFC反滲透膜沒有降解作用，因此這種汲取液的廣泛應(yīng)用需要研發(fā)出更穩(wěn)定不易分解的正滲透膜［41］。Christopher等［42］將水和可切換極性溶液1-環(huán)己基哌啶（CHP）混合并暴露于二氧化碳中形成濃縮碳酸氫銨水溶液（CHP-H2CO3），具有大于5.05×107Pa的高滲透壓，且溶液與聚酰胺膜兼容。

7 結(jié)語

汲取液是決定正滲透性能的主要因素之一，如何優(yōu)化現(xiàn)有汲取液尋找新型汲取液，得到高滲透壓低溶質(zhì)反向滲透和易再生的汲取液是汲取液的主要研究方向。傳統(tǒng)無機鹽類汲取液產(chǎn)生的滲透壓高，但溶質(zhì)反向滲透嚴(yán)重；有機物汲取液可以顯著地減小溶質(zhì)的反向滲透，但滲透壓小，通量??；磁性納米顆粒和高分子水凝膠幾乎沒有反向溶質(zhì)通量且再生能耗低，但產(chǎn)生的滲透壓低，生產(chǎn)成本高；可切換極性溶液再生容易，但會對膜有降解作用；應(yīng)用型汲取液的應(yīng)用范圍較窄，但針對不同的實際應(yīng)用開發(fā)新的無需分離的應(yīng)用型汲取液也是很好的出路。

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Research progress of draw solution in forward osmosis

GUO Jing-xuan，YANG Wang-zhen，YU Shui-li
（State Key Laboratory of Pollution Control and Resource Reuse,Tongji University,Shanghai 200092,China）

Forward osmosis(FO)is a kind of membrane separation technology,which use the osmotic pressure difference between the draw solution at the two sides of membranes and the feed solution as the driving force,and transport water from feed solution side(lower osmotic pressure)to draw solution side(higher osmotic pressure)automatically.Draw solution is one of the key factors affecting the separation performance of forward osmosis;however,most recently used draw solution is troubled by serious draw solute leakage and high energy consumption of regeneration,the FO performance always declined obviously.Novel kinds of draw solutions in recent researches of China and aborad were introduced with the advantages and application ranges of them analyzed and summarized at the same time.

forward osmosis;draw solution;osmotic pressure;regeneration

X703.5

A

1009－2455（2016）06－0001－05

郭婧軒（1992-），女，黑龍江哈爾濱人，碩士研究生，主要研究方向為正滲透在采油廢水處理中的應(yīng)用，（電子信箱）sophiainicecity@163.com；通訊作者：于水利（1962-），男，山東榮城人，教授，博士生導(dǎo)師，主要研究方向為膜分離與飲用水處理技術(shù)，（電子信箱）ysl@#edu.cn。

2016-07-17

國家自然科學(xué)基金資助項目（51578390）