退役鋰動力電池預(yù)測技術(shù)研究

周向陽，鄒幽蘭，趙光金，楊娟

(1.中南大學(xué)冶金與環(huán)境學(xué)院，湖南長沙410083；2.電力研究院河南電網(wǎng)，河南鄭州450052)

退役鋰動力電池預(yù)測技術(shù)研究

周向陽1，鄒幽蘭1，趙光金2，楊娟1

(1.中南大學(xué)冶金與環(huán)境學(xué)院，湖南長沙410083；2.電力研究院河南電網(wǎng)，河南鄭州450052)

鋰動力電池從電動汽車上退役后仍有高達80%的剩余容量，有較高的利用價值。分析了開展退役電池研究的現(xiàn)實背景，闡述了國內(nèi)外對鋰動力電池預(yù)測研究現(xiàn)狀與發(fā)展動態(tài)，介紹了電池品質(zhì)預(yù)測技術(shù)研究方法，特別提出退役鋰動力電池在電力系統(tǒng)儲能方面的利用及其關(guān)鍵技術(shù)。通過實際應(yīng)用各種預(yù)測技術(shù)，最終確定退役電池的綜合品質(zhì)(荷電狀態(tài)，內(nèi)阻和材料劣化程度等)，從而進一步提高鋰動力電池的利用率。

退役鋰動力電池；電化學(xué)阻抗；荷電狀態(tài)；壽命預(yù)測

未來新能源汽車產(chǎn)業(yè)重點發(fā)展插電式混合動力汽車、純電動汽車和燃料電池汽車。預(yù)計2020年新能源汽車將實現(xiàn)產(chǎn)業(yè)化，而電動汽車主要采用鋰離子電池作為動力源。鋰離子電池的壽命一般為2～3年，一輛電動汽車的電池組包含80～120塊單體鋰離子電池。假設(shè)每輛電動汽車上載有100塊單體鋰電池，則2015年全國市場上投入使用的動力鋰離子電池數(shù)量將達1億塊。目前而言，已經(jīng)有數(shù)量可觀的動力電池退役待利用，將來還陸續(xù)會產(chǎn)生大量退役鋰動力電池。鋰電池從電動汽車上退役后仍有高達80%的剩余容量，有較高的利用價值。本文面向國家大力發(fā)展電動汽車的戰(zhàn)略目標，考慮對電動汽車“退役”后的動力鋰電池(簡稱退役電池)的有效再利用，特別是用于電力系統(tǒng)儲能，以實現(xiàn)延長電池壽命、降低電池使用及儲能成本，提高新能源的利用率，對其相關(guān)研究進展與技術(shù)進行了詳細地闡述。

1 國內(nèi)外鋰電預(yù)測研究現(xiàn)狀和發(fā)展動態(tài)

國內(nèi)外關(guān)于鋰離子電池性能的研究已較為深入，但在可靠性壽命預(yù)計方面的報道仍然比較少見。從電動車上退役的鋰電池因數(shù)量龐大(數(shù)以噸記)，剩余容量較高，但差異性較大，而成為了國內(nèi)外專家開發(fā)再利用的熱點。2010年9月，ABB宣布與通用汽車公司簽署合作協(xié)議，探索利用通用雪佛蘭Volt的車載動力鋰電池建設(shè)經(jīng)濟型儲能系統(tǒng)的可能性。2010年9月，日產(chǎn)汽車與住友商事宣布，兩公司共同研究電動汽車(EV)配備的鋰電池再利用技術(shù)。GS湯淺、三菱商事、三菱汽車及Lithium Energy Japan(LEJ)四家公司于2011年1月26日，開展三菱電動汽車用鋰電池回收再利用的試驗研究。國內(nèi)，中國電力科學(xué)研究院及國網(wǎng)電力科學(xué)研究院等研究機構(gòu)在新的鋰電池用于儲能方面開展了一系列的研究，比亞迪公司、河南環(huán)宇賽爾新能源科技有限公司等設(shè)計制造了部分不同容量的儲能系統(tǒng)，但對退役電池用于電力系統(tǒng)儲能研究尚處于論證探索階段。

今后電動汽車將實現(xiàn)快速發(fā)展和普及，對退役電池實施梯級利用是電動汽車產(chǎn)業(yè)健康可持續(xù)發(fā)展不可或缺的一環(huán)，可以完善電動汽車清潔發(fā)展鏈條，兼具環(huán)境、社會、經(jīng)濟等綜合效益。未來幾年在全國各大中城市將會建設(shè)大量電動汽車智能充換電站，這些充換電站自成網(wǎng)絡(luò)體系，是現(xiàn)成的動力鋰電池收集、分類網(wǎng)點，省去了收集網(wǎng)點的建設(shè)、管理成本，可以大大降低梯級利用及回收處理成本。提早展開退役電池梯級利用相關(guān)基礎(chǔ)、產(chǎn)業(yè)化研究，具有經(jīng)濟、資源及環(huán)境等綜合效益。

2 電池品質(zhì)預(yù)測技術(shù)研究方法

研究電池的壽命及劣化程度等需要解決的基本問題主要有：荷電狀態(tài)的估計[1-3]、內(nèi)阻的估計[4-5]、壽命的估計[6-8]。為了最大限度發(fā)揮退役鋰動力電池的剩余容量，應(yīng)考慮電池本身的性能和外部應(yīng)力兩方面的因素影響下，測量電池荷電狀態(tài)、內(nèi)阻、容量等重要參數(shù)的變化，并根據(jù)得到的電池壽命衰減與電池內(nèi)部參數(shù)變化對應(yīng)的關(guān)系，確定電池的品質(zhì)。

首先根據(jù)材料正負極、電解液等的不同，對退役電池組進行初步分類。然后根據(jù)電池的現(xiàn)有容量，內(nèi)阻和特性曲線進一步分選，得到一致性較好的電池歸于一類，便于建立不同類型，不同失效形式下的標準模型庫。這樣利用各項測試技術(shù)可為每一類退役電池建立如下三種模型：

(1)電池內(nèi)阻的估計，即阻抗模型研究。電池的整個壽命歷程與阻抗的變化密切相關(guān)。因此，電池的阻抗模型研究成為了電池制造、分選、預(yù)測、監(jiān)控領(lǐng)域的熱點；

(2)電池荷電狀態(tài)預(yù)估。這是針對退役電池荷電容量在80%～60%之間的電池而言，這類電池從電動車上淘汰下來后進行一次充電后，電池的電能存儲量是有限的，如何精確估計其剩余容量，是使用前期必須考慮的，因此有必要分析電池退役前在線和離線辨識；

(3)退役電池的壽命估計。電池后期應(yīng)用所處的環(huán)境千變?nèi)f化，溫度、放電制度等不同，都會影響鋰電池的壽命。有必要對鋰電池壽命的預(yù)估進行分析研究。

2.1 退役電池電化學(xué)阻抗譜(EIS)預(yù)測技術(shù)

(1)EIS的發(fā)展

在電化學(xué)性能的研究過程中，多采用交流阻抗譜法。20世紀50年代，Delahay[9]就已經(jīng)從理念上系統(tǒng)地討論了用交流方法研究電化學(xué)過程動力學(xué)的問題。60年代初，荷蘭物理化學(xué)家J.H.Sluyters[10]在實驗中實現(xiàn)了電化學(xué)阻抗譜方法(簡稱EIS)在電化學(xué)過程研究上的應(yīng)用，成為電化學(xué)阻抗譜的創(chuàng)始人。此后，電化學(xué)阻抗譜成為電化學(xué)研究中最活躍的一個分支。近年來，國際上定期舉行電化學(xué)學(xué)術(shù)會議，每次會議在理論和應(yīng)用上都有很多新的進展。在1992年之前，國內(nèi)對電池惡化程度的預(yù)測技術(shù)還是比較落后的，一些企業(yè)對電池狀態(tài)的測試采用的都是比較粗糙的方法，很難達到精確的估計。但是近年來，由于電池行業(yè)的壯大，很多學(xué)者對電池的狀態(tài)進行了高度的關(guān)注，研發(fā)出很多對電池進行預(yù)測的設(shè)備，并融入了現(xiàn)代控制理論，使預(yù)測設(shè)備更具有數(shù)字化、自動化。目前國內(nèi)外已經(jīng)有很多研究機構(gòu)把這種電化學(xué)阻抗譜方法引入到了電池的建模和研制的過程中，這證明把這種方法應(yīng)用于電池的預(yù)測技術(shù)的研究過程中是可行的。

(2)EIS的測試原理

電化學(xué)阻抗譜方法是一種以小振幅的正弦波電位(或電流)為擾動信號的電化學(xué)測量方法。電化學(xué)阻抗譜方法又是一種頻域的測量方法，它以測量得到的頻率范圍很寬的阻抗譜來研究電極系統(tǒng)，因而能比其他常規(guī)的方法得到更多的動力學(xué)信息及電極界面結(jié)構(gòu)的信息。而電極結(jié)構(gòu)的變化能真實地反映出電池性能的變化，因此把這種方法應(yīng)用于電池預(yù)測中是科學(xué)的。電化學(xué)阻抗譜是電極系統(tǒng)在符合阻抗基本條件時電極系統(tǒng)的阻抗頻譜。通過對電池的內(nèi)部結(jié)構(gòu)和工作原理的分析，結(jié)合電極動力學(xué)的原理，應(yīng)用電化學(xué)阻抗譜法，通過測得的實驗數(shù)據(jù)建立電池阻抗模型，并通過數(shù)據(jù)求得模型中的元件參數(shù)。通過分析模型中的參數(shù)與電池荷電狀態(tài)以及容量的關(guān)系，為阻抗模型中的有關(guān)參數(shù)的預(yù)測提供理論依據(jù)[11-12]。

(3)EIS研究方法在電池預(yù)測技術(shù)中的應(yīng)用

近年來，研究了不同品質(zhì)下電池的歐姆內(nèi)阻與極化內(nèi)阻之間的關(guān)系，估計電池總內(nèi)阻在不同應(yīng)力(溫度，充放電倍率)影響下的變化規(guī)律，找出電池內(nèi)阻與電池壽命之間的關(guān)系。將EIS這種重要的電化學(xué)研究方法引入到電池的預(yù)測領(lǐng)域。

首先，從鋰電池的阻抗模型進行深入地分析研究，從中找出與鋰電池壽命相關(guān)的參數(shù)關(guān)系，進而為鋰電池的壽命估計提供可靠理論依據(jù)。

其次，模型的正確建立為所提出的歐姆內(nèi)阻和極化內(nèi)阻的預(yù)測提供了理論依據(jù)；將這種模型與常規(guī)的預(yù)測方法相結(jié)合，可提高電池分類后的一致性，提高電池組的性能和使用壽命。若這種基于阻抗模型參數(shù)的預(yù)測方法應(yīng)用于電池出廠預(yù)測的實驗臺上，將會推進電池行業(yè)的前進，創(chuàng)造可觀的經(jīng)濟和社會效益。

2.2 電池荷電狀態(tài)(SOC)預(yù)測技術(shù)

(1)SOC預(yù)測法的現(xiàn)實意義

鋰離子電池的參數(shù)都具有非線性和時變的特性，在實車運行時，電池的等效直流內(nèi)阻、容量[13]、荷電狀態(tài)等隨著電池的壽命[14]、充放電狀態(tài)[15-16]及溫度[17]等因素變化。在線估算電池SOC值將有效降低電池的過充和過放作用，電池的性能可被充分使用。從而提高系統(tǒng)的可靠性，后期的維護成本也大大降低。因此有必要在線估計電池的參數(shù)[18-20]。參數(shù)估計為基于模型的各種現(xiàn)代控制算法的應(yīng)用提供基礎(chǔ)，使這些理論得到推廣和應(yīng)用。此外，模型的參數(shù)為電池管理系統(tǒng)的離線仿真分析提供基礎(chǔ)，延長電池的使用壽命，同時確保電池退役后進行合理儲能利用提供判斷依據(jù)[21]。

(2)SOC預(yù)測的方法研究

動力電池SOC在線估計的方法有很多：安時積分法[22]、放電試驗法[23]、開路電壓法[24]、負載電壓法、內(nèi)阻計算法、線性模型法[25]、神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)法和卡爾曼濾波法等很多方法。在實際應(yīng)用場合，由于存在安時積分的累計誤差，并且隨著使用時間的增加誤差會逐漸增加。因此，安時積分法對電池的SOC進行估算并不能取得很好的效果。開路電壓法只適合電動汽車的離線預(yù)測。零負載電壓法是在開路電壓法的基礎(chǔ)上，為實時預(yù)測需要作修改得來。但其參數(shù)受溫度、電流、充放電狀態(tài)等非線性因素的影響，很難計算精確，且這些參數(shù)的微小變化會對OCV的計算造成較大的誤差，從而影響到SOC的估算精度。內(nèi)阻計算法受很多非線性因素的影響，與SOC值之間不存在確定的一一對應(yīng)關(guān)系，計算誤差較大。經(jīng)過上述分析，單純通過測量交流阻抗來計算SOC值并不能得到很準確的結(jié)果。其它在線辨識電池的準確模型，如利用人工智能、模糊控制、神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)等方法辨識電池的準確模型是將影響SOC的各種因素綜合到電池模型中，可提高SOC的估算精度。目前國內(nèi)外絕大多數(shù)成果停留在計算機仿真結(jié)果階段，離具體實際應(yīng)用還有距離。

2.3 鋰動力電池的壽命預(yù)測技術(shù)

(1)壽命預(yù)測的現(xiàn)實意義

電池退役后，鋰電池的壽命測試是一個非常復(fù)雜的過程，因為鋰電池應(yīng)用所處的環(huán)境千變?nèi)f化，溫度、放電制度等不同，都會影響鋰電池的壽命。因此有必要對鋰電池的壽命的預(yù)估進行分析研究，基于這樣的背景，建立鋰離子電池循環(huán)壽命模型無論是對性能研究的進一步完善，還是對可靠性壽命預(yù)計都具有現(xiàn)實意義。

(2)壽命預(yù)測的研究方法

目前，國外對電池壽命預(yù)測的研究已有很多。日本的索尼株式會社研究了一種使用電池的端電壓和剩余容量之間關(guān)系的方法計算電池剩余容量。通過對電池容量的精確估計進而與電池標稱容的比值來計算電池的劣化程度。美國的先進充電技術(shù)公司，尤里波德里查斯基等人[26]提出了一種電池的狀態(tài)或電量參數(shù)(比如電池的當(dāng)前電量和電池的最大充電容量)的快速測定方法。

國內(nèi)提出了一個快速預(yù)測鋰離子電池容量的方法，其特征在于：根據(jù)鋰離子電池容量的充放電曲線特性，分析充放電曲線的特征數(shù)據(jù)進而推算出鋰離子電池的劣化程度。阿城繼電器股份有限公司[27]提出了采用自適應(yīng)神經(jīng)模糊系統(tǒng)進行電池劣化程度預(yù)測的建模方法，模型綜合了多變量對劣化程度計算的影響，達到了對電池劣化程度準確估計的目的。哈爾濱子木科技有限公司[28]也對鋰離子電池的劣化程度的預(yù)測有所研究。通過分析鋰離子電池開路電壓與鋰離子電池交流內(nèi)阻的與電池容量的關(guān)系，將人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)應(yīng)用到鋰離子電池的容量預(yù)測和模型的建立中，提出了一種通過部分放電來快速預(yù)測鋰離子電池容量的方法。進而通過對容量的預(yù)測來預(yù)測鋰離子電池的壽命。

河南電網(wǎng)研究院聯(lián)合中南大學(xué)也進行了相關(guān)壽命測試的工作，主要內(nèi)容有充放電容量、倍率性能、高低溫、常溫循環(huán)性能等。將性能預(yù)測結(jié)果進行統(tǒng)計，分析，第一種是從模型庫找函數(shù)進行匹配預(yù)測，然后反推產(chǎn)生這種函數(shù)的原因，第二種是從物理意義建模，并進行驗證。通過兩者對比，驗證壽命模型的預(yù)測精度，建立電池循環(huán)壽命標準模型庫。

(3)數(shù)據(jù)處理方法研究

在電池壽命預(yù)測試驗中涉及大量數(shù)據(jù)，通常都需采用數(shù)據(jù)擬合方法來探索這些數(shù)據(jù)隱含的內(nèi)在規(guī)律[29-30]。如插值法、曲線擬合法、最小二乘法、遺傳規(guī)劃算法等。插值法預(yù)測曲線走向時，只與離散數(shù)據(jù)最后幾個點的走向有關(guān)。不能很好地反應(yīng)整體的變化規(guī)律。最小二乘法要求預(yù)先確定方程的結(jié)構(gòu)形式，然后再進行函數(shù)結(jié)構(gòu)的參數(shù)估計。但實際中很難準確判定方程的結(jié)構(gòu)形式，尤其是在數(shù)據(jù)量比較大的情況，很難估計數(shù)據(jù)間的關(guān)系，而擬合的精度往往就更不理想了。遺傳規(guī)劃算法是一種隨機性很強的全局搜索優(yōu)化算法，通常要預(yù)先對其進行改進，以提高收斂的性能，使其更適合實際應(yīng)用。其它方法還有如多元散亂數(shù)據(jù)多項式插值、基于剖分的方法、Sibson方法，Shepard方法、Kriging方法、薄板樣條、徑向基函數(shù)方法等。由于動力電池的SOC，阻抗及壽命數(shù)據(jù)是由大量的浮點型數(shù)據(jù)組成，基于上述分析可選擇將最小二乘法和遺傳規(guī)劃算法相結(jié)合的算法，利用遺傳規(guī)劃算法對擬合函數(shù)的結(jié)構(gòu)進行辨識，然后采用最小二乘法對擬合函數(shù)的參數(shù)進行辨識，這樣互補的算法擬合函數(shù)是最優(yōu)秀的，精度也是在所有算法中最優(yōu)的。對退役鋰電池的壽命預(yù)測也可采用Matlab、ZSimpWin軟件建立基于遺傳算法的電化學(xué)阻抗譜結(jié)合最小二乘法的數(shù)據(jù)擬合處理。

3 總結(jié)

目前，國內(nèi)外普遍從電池的荷電狀態(tài)、內(nèi)阻及壽命三部分開展電池測試研究，已取得了一定的研究結(jié)果。但電池SOC預(yù)測及壽命預(yù)測與真實值之間普遍存在誤差，誤差隨著電池壽命的增大而減小，SOC標準誤差大多在3%～5%之間。壽命預(yù)測標準誤差大多在±10次左右。進一步研究可在此基礎(chǔ)上將誤差逐步縮小，盡量與實際值相接近，如能實現(xiàn)這一目標，將極大的提高電池的實際使用性能，改善電池的使用環(huán)境。把這種方法應(yīng)用在實際應(yīng)用中，會給生產(chǎn)電池的商家?guī)碡S厚的經(jīng)濟效益，將會促進電池行業(yè)的發(fā)展。

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Life prediction of retired lithium batteries

ZHOU Xiang-yang1，ZOU You-lan1，ZHAOGuang-jin2，YANG Juan1
(1.SchoolofMetallurgical Science and Engineering，Central South University，Changsha Hunan 410083，China; 2.Henan Electric Pow erCorporation，Electric PowerResearch Institute，Zhengzhou Henan 450052，China)

Electric vehicle batteries can be w idely reused after retiring from electric vehicles for its high residual capacity o f 80%.The research background and deve lopment of the prediction technology of retired batteries were elaborated.The usage of electric vehicle batteries and its technology w ere put fo rwarded in the energy storage of power system.The quality of electric vehicle batteries(such as the charge of state SOC，the internal resistance and the degree of m aterial deg radation)was determ ined via the app lication of these prediction techniques to further im prove the utilization rate of the electric vehicle batteries.

retired lithium batteries;internal resistance;state of charge(SOC);life p rediction

TM 912

A

1002-087 X(2016)07-1352-04

2015-12-02

國家自然科學(xué)基金(51204209；51274240)；河南電網(wǎng)科技支撐項目(HNDLKJ[2012]001-1)

周向陽(1969—)，男，湖南省人，教授，主要研究方向為工業(yè)電化學(xué)。

楊娟，講師，博士