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    重慶西部紅層淺層地下水中“三氮”污染現(xiàn)狀及影響因素分析*

    2016-03-13 02:25:07郭勁松重慶大學(xué)城市建設(shè)與環(huán)境工程學(xué)院重慶400030重慶市環(huán)境科學(xué)研究院重慶401147
    環(huán)境污染與防治 2016年6期
    關(guān)鍵詞:紅層居民區(qū)硝酸鹽

    趙 麗 張 韻 張 丹 郭勁松 敖 亮(1.重慶大學(xué)城市建設(shè)與環(huán)境工程學(xué)院,重慶 400030;.重慶市環(huán)境科學(xué)研究院,重慶 401147)

    氮污染物在地下水中的賦存形式主要表現(xiàn)為氨氮、亞硝酸鹽氮和硝酸鹽氮,統(tǒng)稱“三氮”。近年來,隨著城鎮(zhèn)生活污水的大量排放以及農(nóng)業(yè)氮肥的過量施用,氮污染已經(jīng)成為淺層地下水污染的重大問題之一[1]。國土資源部發(fā)布的《2014中國國土資源公報(bào)》[2]顯示,全國202個(gè)地級(jí)市4 896個(gè)地下水監(jiān)測(cè)點(diǎn)中61.5%的點(diǎn)位水質(zhì)呈較差或極差狀態(tài),主要超標(biāo)指標(biāo)為“三氮”、總硬度、溶解性總固體、鐵、錳等。重慶西部紅層淺層地下水是當(dāng)?shù)鼐用竦闹饕嬘盟矗∷绞蕉酁椴唤?jīng)任何處理的直接飲用。飲用水中過量的“三氮”將直接或間接影響人體健康,如亞硝酸鹽氮可直接將血紅蛋白中的Fe2+氧化成Fe3+,從而降低血液的載氧容量,可引發(fā)高鐵血紅蛋白癥、肝損害以及癌癥等疾病,嚴(yán)重者可導(dǎo)致死亡[3],硝酸鹽氮和氨氮可在體內(nèi)被還原或氧化成亞硝酸鹽氮,間接威脅人體健康。因此,開展重慶西部紅層淺層地下水中“三氮”污染的調(diào)查對(duì)保障當(dāng)?shù)鼐用耧嬘盟踩陵P(guān)重要。本研究在重慶西部的工業(yè)用地、農(nóng)田、居民區(qū)和林地共布設(shè)52個(gè)地下水監(jiān)測(cè)點(diǎn),對(duì)淺層地下水中“三氮”的污染現(xiàn)狀、分布特征及影響因素進(jìn)行了研究和分析,以期為紅層淺層地下水飲用安全提供指導(dǎo),為地下水氮污染防控和治理提供參考。

    1 研究方法

    1.1 樣品采集

    在重慶西部紅層區(qū)共布設(shè)52個(gè)地下水監(jiān)測(cè)點(diǎn),包括農(nóng)田16個(gè),林地、居民區(qū)和工業(yè)用地各12個(gè),共采集兩次,其中2013年11月只采集28個(gè)監(jiān)測(cè)點(diǎn),2014年11月52個(gè)監(jiān)測(cè)點(diǎn)全部采集,共計(jì)80個(gè)樣品。第1天,實(shí)施洗井操作,實(shí)時(shí)測(cè)定pH、溫度、電導(dǎo)率(EC)、溶解氧(DO)、氧化還原電位(ORP)等指標(biāo),直到測(cè)量值穩(wěn)定時(shí)洗井結(jié)束。第2天,使用貝勒管于水面下0.5~1.0 m處采集地下水樣品,分裝于2個(gè)聚乙烯塑料瓶中,其中一瓶用濃硫酸酸化處理用于測(cè)定氨氮,另外一瓶用于測(cè)定硝酸鹽氮和亞硝酸鹽氮。

    1.2 測(cè)試指標(biāo)及評(píng)價(jià)方法

    溫度、pH、EC采用美國HACH公司的HQ11D酸度計(jì)現(xiàn)場(chǎng)測(cè)定;DO采用HQ40D便攜式DO儀現(xiàn)場(chǎng)測(cè)定;ORP采用HQ30D便攜式ORP測(cè)定儀現(xiàn)場(chǎng)測(cè)定;氨氮、硝酸鹽氮和亞硝酸鹽氮分別采用納氏試劑分光光度法、紫外分光光度法和N-(1-萘基)-乙二胺分光光度法于48 h內(nèi)完成測(cè)定?!叭钡某瑯?biāo)情況按《地下水質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》(GB/T 14848—93)中的Ⅲ類標(biāo)準(zhǔn)進(jìn)行評(píng)價(jià)。

    2 結(jié)果與分析

    2.1 “三氮”污染現(xiàn)狀

    由表1可知,重慶西部紅層淺層地下水中硝酸鹽氮的檢出率為100.0%,質(zhì)量濃度為0.41~32.90 mg/L,均值為4.29 mg/L,超標(biāo)率為2.5%,最大超標(biāo)倍數(shù)為0.6倍,超標(biāo)點(diǎn)位主要集中于工業(yè)用地,說明硝酸鹽氮污染主要由工業(yè)排放造成的。氨氮檢出率為100.0%,質(zhì)量濃度為0.03~9.18 mg/L,均值為0.38 mg/L,超標(biāo)率為27.5%,最大超標(biāo)倍數(shù)為44.9倍,超標(biāo)點(diǎn)位主要位于農(nóng)田和生活區(qū),說明氨氮主要由生活污水排放和農(nóng)田含氮化肥的過量施用造成的。亞硝酸鹽氮的檢出率為22.5%,質(zhì)量濃度為0.01~0.93 mg/L,均值為0.04 mg/L,超標(biāo)率為20.0%,最大超標(biāo)倍數(shù)為45.5倍,超標(biāo)點(diǎn)位主要位于農(nóng)田和林地內(nèi)。從超標(biāo)率看,氨氮是紅層淺層地下水中“三氮”的主要污染指標(biāo),其次依次是亞硝酸鹽氮和硝酸鹽氮。從飲用水安全的角度看,亞硝酸鹽氮具有直接的、顯著的毒性,雖然其檢出率只有22.5%,但超標(biāo)率高達(dá)20.0%,也就是88.9%的檢出點(diǎn)位都超標(biāo),因此紅層淺層地下水直接飲用存在安全隱患。變異系數(shù)可以反映“三氮”空間分布的差異性。氨氮、亞硝酸鹽氮和硝酸鹽氮的變異系數(shù)分別為376.3%、375.0%、134.8%,說明不同采樣點(diǎn)的“三氮”含量差異較大。

    與國內(nèi)其他區(qū)域的地下水中“三氮”濃度相比(見表2),重慶西部紅層地下水中硝酸鹽氮濃度處于較低水平,遠(yuǎn)低于滇池流域、關(guān)中盆地和淮北平原,與太湖流域濃度相當(dāng);氨氮濃度處于中等水平,與滇池流域和淮北平原濃度相當(dāng);亞硝酸鹽氮濃度濃度與其他區(qū)域相當(dāng),但均值超過GB/T 14848—93中的Ⅲ類標(biāo)準(zhǔn)限值(≤0.02 mg/L)。亞硝酸鹽氮作為中間體,主要由氨氮和硝酸鹽氮轉(zhuǎn)化而來, 高濃度亞硝酸鹽氮的存在說明“三氮”污染尚有新的污染源正在不斷產(chǎn)生,應(yīng)該引起重視,排查污染源,及時(shí)控制污染途徑。

    2.2 “三氮”隨時(shí)間的變化趨勢(shì)

    表1 “三氮”檢出情況Table 1 Results of detected ammonia nitrogen,nitrite nitrogen and nitrate nitrogen

    表2 其他區(qū)域地下水中“三氮”質(zhì)量濃度Table 2 Concentrations of ammonia nitrogen,nitrite nitrogen and nitrate nitrogen in groundwater from other areas mg/L

    由于個(gè)別采樣點(diǎn)采樣期間正好受到明顯的污染,不能代表其正常的污染水平,因此將這些異常點(diǎn)剔除。剔除異常點(diǎn)后,分別將2013、2014年“三氮”的均值與2003、2004年《重慶市地下水監(jiān)測(cè)年報(bào)》[8-9]公布的數(shù)據(jù)進(jìn)行比較,結(jié)果見圖1。由圖1可見,2013、2014年“三氮”濃度明顯高于2003、2004年。硝酸鹽氮增幅最大,2013、2014年分別是2003、2004年的24.4、7.5倍;亞硝酸鹽氮增幅最小,2013、2014年分別是2003、2004年的6.6、1.4倍。分析原因可能是,近10年來隨著工農(nóng)業(yè)的迅速發(fā)展,隨之產(chǎn)生的點(diǎn)源污染和面源污染增加,導(dǎo)致“三氮”在地下水中的含量增加,污染日趨嚴(yán)重。

    圖1 地下水中“三氮”的時(shí)間變化趨勢(shì)分析Fig.1 Temporal variation of ammonia nitrogen,nitrite nitrogen and nitrate nitrogen in groundwater

    2.3 “三氮”在不同用地類型中的濃度分布

    由表1的變異系數(shù)可知,不同采樣點(diǎn)的“三氮”含量差異較大,主要可能與用地類型有關(guān)。圖2比較了農(nóng)田、居民區(qū)、林地和工業(yè)用地中的“三氮”濃度。硝酸鹽氮在工業(yè)用地中的平均質(zhì)量濃度最高,為8.64 mg/L;其次依次為農(nóng)田和居民區(qū),平均質(zhì)量濃度分別為3.74、3.58 mg/L;林地最低,平均質(zhì)量濃度為1.95 mg/L。氨氮在農(nóng)田地下水中的質(zhì)量濃度最高,達(dá)到0.80 mg/L;然后依次為居民區(qū)、工業(yè)用地和林地,平均質(zhì)量濃度分別為0.14、0.12、0.10 mg/L。與氨氮的分布規(guī)律相似,亞硝酸鹽氮也是在農(nóng)田地下水中平均質(zhì)量濃度最高,為0.08 mg/L;其次為林地,平均質(zhì)量濃度為0.03 mg/L;居民區(qū)和工業(yè)用地的平均質(zhì)量濃度均為0.01 mg/L。需要特別說明的是,氨氮和亞硝酸鹽氮在居民區(qū)的地下水中尚未超標(biāo),因此目前“三氮”對(duì)居民區(qū)的飲用水來說尚處于安全狀態(tài)。

    2.4 “三氮”分布的影響因素分析

    “三氮”在包氣帶-地下水系統(tǒng)中的遷移轉(zhuǎn)化是一個(gè)復(fù)雜的過程,涉及一系列物理、化學(xué)、生物過程,如吸附、礦化、硝化、反硝化等。

    圖2 不同用地類型地下水中“三氮”的質(zhì)量濃度分布Fig.2 Concentrations of ammonia nitrogen,nitrite nitrogen and nitrate nitrogen in groundwater of different land types

    2.4.1 地下水埋深對(duì)“三氮”分布的影響

    包氣帶位于地面以下潛水面以上,是大氣降水和地表水與地下水發(fā)生聯(lián)系并進(jìn)行水分交換的地帶。包氣帶一方面可以阻擋、吸附一部分污染物進(jìn)入地下水,另一方面可以為硝化、反硝化提供條件使“三氮”形態(tài)發(fā)生轉(zhuǎn)化。研究區(qū)內(nèi)紅層地下水埋藏較淺,地下水埋深受地形地貌影響較大,本研究52個(gè)監(jiān)測(cè)點(diǎn)的地下水埋深為0.2~24.4 m。包氣帶分布不連續(xù),局部區(qū)域存在包氣帶缺失現(xiàn)象,地下水極易受到污染。

    將地下水埋深分為0~<1、1~<5、5~<10、≥10 m 4段,每段的硝酸鹽氮與氨氮的質(zhì)量比(硝酸鹽氮/氨氮)平均值如圖3所示。不同埋深段的硝酸鹽氮/氨氮平均值為31.2~74.1,說明研究區(qū)地下水中“三氮”以硝酸鹽氮為主要存在形態(tài),這是由于硝酸鹽氮不易被土壤吸附且極易溶于水,因此易于在地下水中累積而成為地下水中“三氮”的主要存在形式[10]。地下水埋深越深,硝酸鹽氮所占的比例越大,主要是由于地下水埋深越深的區(qū)域包氣帶相對(duì)越厚,能為硝化反應(yīng)提供良好的條件,有助于氨氮向硝酸鹽氮轉(zhuǎn)化;反之,在地下水埋深較淺或者包氣帶缺失區(qū)域,硝酸鹽氮/氨氮相對(duì)較小,部分監(jiān)測(cè)點(diǎn)甚至出現(xiàn)了氨氮濃度大于硝酸鹽氮濃度的現(xiàn)象,本研究中氨氮檢出的最高濃度所在點(diǎn)位即屬于這種情況,氨氮質(zhì)量濃度高達(dá)9.18 mg/L,而硝酸鹽氮僅為2.03 mg/L,同時(shí)也說明地下水埋深越淺越易遭受氨氮污染[11-13]。

    圖3 硝酸鹽氮/氨氮與地下水埋深的關(guān)系Fig.3 Relationship between nitrate nitrogen/ ammonia nitrogen and groundwater depth

    表3 “三氮”與環(huán)境因子的相關(guān)性分析1)Table 3 Correlations between ammonia nitrogen,nitrite nitrogen,nitrate nitrogen and environmental factors

    注:1)*表示在置信度(雙側(cè))為0.05時(shí)顯著相關(guān);**表示在置信度(雙側(cè))為0.01時(shí)極顯著相關(guān)。

    2.4.2 用地類型對(duì)“三氮”分布的影響

    用地類型是影響土壤中“三氮”分布的重要因素,這是因?yàn)椴煌玫仡愋偷妮斎胛廴驹床煌?,包氣帶中的生物化學(xué)條件也不同[14-15]。 由圖2已知,硝酸鹽氮在不同用地類型地下水中的分布為工業(yè)用地>農(nóng)田>居民區(qū)>林地,說明硝酸鹽氮主要來源于工業(yè)污染。氨氮和亞硝酸鹽氮在農(nóng)田地下水的含量遠(yuǎn)大于其他用地類型,說明氨氮和亞硝酸鹽氮主要與農(nóng)田氮肥施用有關(guān)[16-18]。重慶西部的農(nóng)田主要為小片農(nóng)田,種植作物以蔬菜為主,施肥量較大,研究區(qū)內(nèi)2014年化肥施用量為511 kg/hm2。居民區(qū)的“三氮”主要來自生活污水及人畜糞便的排放,所研究的居民區(qū)大多缺乏完善的污水收集系統(tǒng),生活污水直接排放。林地的“三氮”主要來源為植物凋落物、生物固氮和大氣沉降等,主要為天然源,因此林地地下水中“三氮”含量明顯比其他用地類型低。此外,由于農(nóng)田和林地土壤中植物根系發(fā)達(dá),土壤通氣狀況良好,更有利于微生物的生長(zhǎng),因此氨氮和硝酸鹽氮可在硝化菌和反硝化菌的作用下轉(zhuǎn)化為亞硝酸鹽氮,導(dǎo)致這兩類用地類型中亞硝酸鹽氮濃度明顯高于另外兩類用地類型。

    2.4.3 環(huán)境因子對(duì)“三氮”分布的影響

    有研究顯示,pH、DO、ORP等環(huán)境因子是影響地下水“三氮”分布的重要因素[7]47-48,[19-20]。因此,表3分析了“三氮”與地下水中pH、EC、DO、ORP等環(huán)境因子的相關(guān)性。結(jié)果表明,硝酸鹽氮與ORP在置信度(雙側(cè))為0.01時(shí)有極顯著的正相關(guān)性,因?yàn)楦逴RP的氧化性條件有利于硝化的發(fā)生,促進(jìn)氨氮向硝酸鹽氮轉(zhuǎn)化;氨氮與EC之間在置信度(雙側(cè))為0.05時(shí)具有顯著的正相關(guān)性。

    3 結(jié) 論

    (1) 重慶西部紅層淺層地下水中硝酸鹽氮的檢出率為100.0%,質(zhì)量濃度為0.41~32.90 mg/L,均值為4.29 mg/L,超標(biāo)率為2.5%;氨氮檢出率為100.0%,質(zhì)量濃度為0.03~9.18 mg/L,均值為0.38 mg/L,超標(biāo)率為27.5%;亞硝酸鹽氮的檢出率為22.5%,質(zhì)量濃度為0.01~0.93 mg/L,均值為0.04 mg/L,超標(biāo)率為20.0%。

    (2) 與2003、2004年相比,2013、2014年“三氮”污染明顯加重。亞硝酸鹽氮超標(biāo)應(yīng)引起重視,但目前居民區(qū)的地下水尚處于安全狀態(tài)。

    (3) 硝酸鹽氮主要來源于工業(yè)污染;氨氮與亞硝酸鹽氮主要來源于農(nóng)田氮肥施用。

    (4) 地下水埋深、用地類型和EC、ORP等環(huán)境因子對(duì)地下水中的“三氮”分布和遷移轉(zhuǎn)化有顯著影響。

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