煤粉壓力燃燒特性及動(dòng)力學(xué)分析

左啟偉，蒼大強(qiáng),趙　軍，楊靜波1,，安　霞

(1.北京科技大學(xué)冶金與生態(tài)工程學(xué)院，北京　100083；2.北京科技大學(xué)鋼鐵冶金新技術(shù)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京　100083；3.唐山鋼鐵集團(tuán)有限責(zé)任公司技術(shù)中心，河北唐山　063016)

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煤粉壓力燃燒特性及動(dòng)力學(xué)分析

左啟偉1,2，蒼大強(qiáng)1,2,趙軍3，楊靜波1,3，安霞3

(1.北京科技大學(xué)冶金與生態(tài)工程學(xué)院，北京100083；2.北京科技大學(xué)鋼鐵冶金新技術(shù)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京100083；3.唐山鋼鐵集團(tuán)有限責(zé)任公司技術(shù)中心，河北唐山063016)

摘要：利用加壓熱重分析天平，采用非等溫燃燒方法對國內(nèi)某鋼鐵廠高爐典型噴吹煤粉的燃燒特性及反應(yīng)動(dòng)力學(xué)參數(shù)進(jìn)行了實(shí)驗(yàn)研究。研究了在0.1,1.1,2.1,3.1,4.1 MPa壓力等級下試樣煤粉的著火溫度、最大燃燒速率溫度、燃盡溫度、綜合燃燒特性指數(shù)(S)、最大燃燒速率等燃燒特征參數(shù)，計(jì)算了煤粉燃燒過程的活化能(E)和指前因子(A)。結(jié)果表明，北區(qū)煤粉在壓力等級由0.1 MPa升至4.1 MPa的燃燒過程中，著火點(diǎn)溫度最多下降了85.7 K，失重峰值溫度最多提前了249.3 K，燃盡溫度最多下降了375 K，最大燃燒速率最多提升了10倍，燃燒特性指數(shù)最大為常壓下的33.6倍；兩段熱解活化能和指前因子的對數(shù)值之間存在動(dòng)力學(xué)補(bǔ)償效應(yīng)；煤粉的反應(yīng)控制條件及燃燒方式轉(zhuǎn)變的臨界壓力為3.1 MPa。

關(guān)鍵詞：煉鐵；煤粉；壓力熱重分析；燃燒；動(dòng)力學(xué)參數(shù)；臨界壓力

左啟偉，蒼大強(qiáng),趙軍，等.煤粉壓力燃燒特性及動(dòng)力學(xué)分析[J].河北科技大學(xué)學(xué)報(bào),2016,37(1):88-95.

煤粉在直吹管內(nèi)被熱風(fēng)加速到100～200 m/s，在高爐的回旋區(qū)內(nèi)停留的時(shí)間只有十幾個(gè)毫秒。因此，限制煤粉噴吹量提升的重要因素之一是煤粉在風(fēng)口前的燃燒速率太低[1-3]，大量未燃的煤粉隨氣流進(jìn)入到高爐渣中，導(dǎo)致煤粉利用率降低，煤焦置換比減小，引起爐況不順，制約高爐的正常生產(chǎn)[4-5]。壓力燃燒可以提高煤粉在高爐回旋區(qū)的燃燒速率，是改良煤粉燃燒狀況的重要途徑。

實(shí)驗(yàn)室中測定煤粉燃燒特性的方法有較多，其中熱天平方法(即熱重法)的應(yīng)用最為廣泛[6-9]。王賢華等[10]研究了神府煙煤的熱解特性及動(dòng)力學(xué)分析，王春波等[11]研究了煙煤壓力下煤粉燃燒灰的礦相演變。

本文采用熱分析方法[12]，模擬了北區(qū)煤粉在不同壓力等級下的燃燒過程，對燃燒動(dòng)力學(xué)參數(shù)進(jìn)行分析，對活化能(E)和指前因子(A)的對數(shù)值進(jìn)行線性擬合，為煤粉在有壓力的高爐風(fēng)口燃燒提供真實(shí)可靠的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)。

1實(shí)驗(yàn)部分

1.1　實(shí)驗(yàn)原料

實(shí)驗(yàn)用的煤粉來自中國某鋼鐵企業(yè)北區(qū)高爐噴煤用煤粉，其工業(yè)分析見表1，元素分析和彈筒發(fā)熱值如表2所示，分析方法依照GB/T 212—2001，GB/T 214—2001進(jìn)行。

表1　北區(qū)煤粉工業(yè)分析

注：表中數(shù)據(jù)均為空干基。

表2　北區(qū)煤粉元素分析及彈筒發(fā)熱值

1.2　實(shí)驗(yàn)設(shè)備及方法

煤粉燃燒設(shè)備為北京恒久科學(xué)儀器廠生產(chǎn)的型號(hào)為TFT的壓力熱天平，整套該設(shè)備的組成系統(tǒng)包括測試天平、充氣系統(tǒng)和溫制控系統(tǒng) 、氣氛壓力維持閥、自動(dòng)記錄采集系統(tǒng)等。

將煤粉在105 ℃下干燥2 h，壓力分別設(shè)定為0.1，1.1，2.1，3.1，4.1 MPa 5個(gè)等級。然后將10.0 mg左右煤粉試樣放入差熱天平的坩堝內(nèi)，盡量保持每次煤粉的加入量相同，一般裝入量為額定容積的2/3，材質(zhì)為氧化鋁。

向差熱天平通入適量的空氣打壓，并以10 ℃/min的升溫速率升至1 000 ℃，加熱過程維持燃燒氛圍的壓力為設(shè)定壓力，北區(qū)煤粉燃燒完全。在實(shí)驗(yàn)煤粉燃燒過程中，系統(tǒng)動(dòng)態(tài)采集數(shù)據(jù)，并將數(shù)據(jù)轉(zhuǎn)化為可視圖像。

1.3　北區(qū)煤粉燃燒性評價(jià)指標(biāo)

燃燒特性指數(shù)(S)可以用來考察煤粉的燃燒狀況[13]，S的數(shù)值越大，表明北區(qū)煤粉的燃燒特性越好。

(1)

式(1)中，(dw/dt)max為北區(qū)煤粉的最大燃燒速率，%/min；(dw/dt)mean為北區(qū)煤粉的平均燃燒速率，%/min；Ti為北區(qū)煤粉的著火溫度，K；Tf為北區(qū)煤粉的燃盡溫度，K。

北區(qū)煤粉的著火溫度的確定方式可以用TG-DTG法確定[14]，具體方法如圖1所示。

圖1　著火溫度與燃盡溫度示意圖Fig.1　Sketch diagram of ignition temperature and burn-out temperature

在DTG曲線最大值處作溫度軸的垂線 ，交北區(qū)煤粉熱重曲線于A點(diǎn)，通過A點(diǎn)作TG曲線的延長切線，交煤粉失重為0(初始點(diǎn))的水平直線于一點(diǎn)，C點(diǎn)所對應(yīng)的水平軸溫度Ti點(diǎn)就是北區(qū)煤粉的著火溫度，燃盡溫度Tf定義為北區(qū)煤粉質(zhì)量變化率為98%且穩(wěn)定時(shí)的溫度，即圖中E點(diǎn)，也是F點(diǎn)所對應(yīng)的失重溫度，燃燒時(shí)間定義為從開始著火溫度到質(zhì)量穩(wěn)定溫度所經(jīng)歷的時(shí)間。

2結(jié)果與討論

2.1　煤粉在壓力下的燃燒過程分析

依據(jù)北區(qū)煤粉燃燒實(shí)驗(yàn)所得到的數(shù)據(jù)繪制圖像，如圖2—圖7所示。由不同壓力等級下的熱重曲線和微分熱重曲線(見圖1)可以看出，煤粉的燃燒過程受壓力影響是顯著的。在壓力等級不斷升高的情況下，煤粉的燃燒速率也提高，在壓力為3.1MPa時(shí)達(dá)到最大，隨后在增加壓力的條件下燃燒反而滯后，燃燒曲線的形狀也有明顯的改變。從DTG曲線可以看出，失重的最大速率向低溫區(qū)域轉(zhuǎn)移，失重峰形狀由平滑寬闊向陡峭變化，表明煤粉的燃燒特性由平緩向急速燃燒方向發(fā)展。

圖2　北區(qū)煤粉壓力熱重曲線Fig.2　TG curves of Beiqu pulverized coal

由圖2可以看出，隨著燃燒環(huán)境壓力的升高，失重速率加快，在壓力達(dá)到3.1MPa時(shí)燃燒特性發(fā)生改變，如果繼續(xù)提高壓力等級，失重速率呈下降趨勢。學(xué)者王賢華等[10]認(rèn)為，在系統(tǒng)壓力小于3MPa的情況下，隨著壓力的升高，煤粉顆粒在熱解之前首先是膨脹的，并且隨著壓力等級的升高，膨脹度有所加大，此種情況改善了煤顆粒內(nèi)部的孔洞結(jié)構(gòu)，從而促進(jìn)了有機(jī)官能團(tuán)在低溫下的裂解。當(dāng)系統(tǒng)壓力超過3MPa時(shí)，隨著壓力等級的進(jìn)一步升高，高壓力狀態(tài)不利于神府煤的熱解行為移向高溫，另一特點(diǎn)是最大失重速率顯著降低，其原因?yàn)橄到y(tǒng)壓力過高不利于揮發(fā)分的析出和鍵斷裂。王春波等[11]認(rèn)為煤粉常壓時(shí)的非均相著火逐漸轉(zhuǎn)變?yōu)榫嘀穑?dāng)壓力升高到3MPa開始再次向非均相著火過渡，并在5MPa時(shí)完全轉(zhuǎn)變成非均相著火。

經(jīng)過實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證及理論分析，并且對燃燒過程中煤灰的微觀形貌分析，認(rèn)為燃燒特性改變是兩者的綜合因素的結(jié)果，在前期燃燒側(cè)重于結(jié)構(gòu)變化，而后期燃燒則是燃燒狀態(tài)為主要控制因素。

2.2　燃燒特性分析

在北區(qū)煤粉的壓力燃燒過程中，煤粉揮發(fā)分析出快慢和多少影響著火燃燒過程。在北區(qū)煤粉壓力燃燒過程實(shí)驗(yàn)中顯著影響揮發(fā)分析出的主要特征參數(shù)有:1) 開始燃燒溫度Ti，K; 2 ) 最大燃燒速率(dw/dt)max，%/min；該數(shù)值越大，表明燃燒過程越劇烈；3)失重峰值溫度T，K;該數(shù)值越小，表明燃燒高峰向低溫移動(dòng)，容易燃燒，著火溫度降低[15-16]。煤粉燃燒后期表征在熱重曲線上就是質(zhì)量不再變化，曲線趨于平直，失重恒定且為質(zhì)量的2%時(shí)對應(yīng)的溫度為燃盡溫度，用Tf來表示。

2.2.1北區(qū)煤粉著火溫度和燃燒特性分析

著火特性的重要特征參數(shù)之一是著火溫度，該參數(shù)可以表征北區(qū)煤粉著火的難易程度。在本實(shí)驗(yàn)中采用熱重曲線法來確定著火溫度，并以微分熱重曲線加以校核，雖稍有差異，其影響基本可忽略。

結(jié)果如表3所示，當(dāng)燃燒氛圍的氣壓由常壓0.1 MPa分別升至1.1，2.1，3.1，4.1 MPa時(shí)，北區(qū)煤粉的著火溫度分別下降了58.6，73.3，80.8，85.7 K。

表3　煤粉壓力等級燃燒綜合燃燒特性指數(shù)

注：Ti為開始燃燒溫度；T為DTG曲線峰值對應(yīng)的失重峰值溫度；(dw/dt)max為最大燃燒速率；(dw/dt)mean為平均燃燒速率；Tf為燃盡溫度。

從圖3—圖7的微分熱重曲線可以看出，隨著壓力的增加，失重峰值溫度提前，4.1MPa與0.1MPa相比，溫度提前了249.3K，效果顯著。對比失重峰的形狀可以看出，失重峰更加陡直，表明反應(yīng)更加集中劇烈。

圖3　0.1 MPa時(shí)的DTG曲線Fig.3　DTG curve under pressure of 0.1 MPa

圖4　1.1 MPa時(shí)的DTG曲線Fig.4　DTG curve under pressure of 1.1 MPa

圖5　2.1 MPa時(shí)的DTG曲線Fig.5　DTG curve under pressure of 2.1 MPa

圖6　3.1 MPa時(shí)的DTG曲線Fig.6　DTG curve under pressure of 3.1 MPa

圖7　4.1 MPa時(shí)的DTG曲線Fig.7　DTG curve under pressure of 4.1 MPa

2.2.2燃燒速率和綜合燃燒特性指數(shù)分析

從表4中可以看出，北區(qū)煤粉的最大燃燒速率受壓力影響明顯，當(dāng)壓力由常壓0.1 MPa分別升至1.1，2.1，3.1，4.1 MPa時(shí)，北區(qū)煤粉的最大燃燒速率由3.25 %/min升高為12.5，20.2，27.5，32.5 %/min，最多升至原來的10倍，平均燃燒速率也有提高，但不如最大燃燒速率明顯。

表4　北區(qū)煤粉不同壓力等級下燃燒動(dòng)力學(xué)參數(shù)表

對于燃盡溫度Tf來說，0.1 MPa時(shí)的燃盡溫度為1 023 K，4.1 MPa時(shí)則降低為648 K，下降了375 K，表明壓力對燃盡溫度影響明顯。

燃燒特性指數(shù)S是綜合評價(jià)燃燒性能的參數(shù)，試樣的燃燒特性指數(shù)越大，其燃燒特性越佳。從表4中可以看出，當(dāng)壓力由常壓0.1MPa分別升至1.1，2.1，3.1，4.1MPa時(shí)，北區(qū)煤粉的S值分別為7.06，13.8，25.5和35.9，最多為常壓的33.6倍，由圖8可以看出，S值隨壓力升高而快速增大。

圖8　綜合燃燒特性指數(shù)變化趨勢Fig.8　General burn exponent trend

3.1MPa是煤粉燃燒的臨界轉(zhuǎn)變壓力，隨著壓力等級的升高，綜合燃燒特性指數(shù)S升高，4.1 MPa下的S值大于3.1 MPa，燃燒反應(yīng)的速率常數(shù)隨著壓力的升高而升高，但是反應(yīng)的擴(kuò)散通量在壓力達(dá)到臨界值時(shí)達(dá)到峰值，壓力繼續(xù)升高，擴(kuò)散通量減小，因此，燃燒效果降低，總之，在3.1 MPa時(shí)燃燒效果最好。

2.3　北區(qū)煤粉壓力下的燃燒動(dòng)力學(xué)分析

2.3.1燃燒動(dòng)力學(xué)過程分析

北區(qū)煤粉壓力下燃燒為非等溫、非均相燃燒反應(yīng)過程，反應(yīng)速率常數(shù)k與煤粉熱解速率dα/dt以及燃燒計(jì)算函數(shù)f(α)存在線性關(guān)系[17-18]，三者間的關(guān)系可以用式(2)表示

(2)

式(2)中，α為北區(qū)煤粉燃燒過程中的失質(zhì)量；A為反應(yīng)的指前因子；E為燃燒過程的活化能；R為氣體熱力學(xué)常數(shù)；f(α)為北區(qū)煤粉燃燒動(dòng)力學(xué)反應(yīng)函數(shù)；T為燃燒率等于α?xí)r對應(yīng)的反應(yīng)溫度；t為燃燒率為α?xí)r的升溫時(shí)間。

f(α)可以表達(dá)為

f(α)=(1-α)n,

(3)

式(3)中，指數(shù)n為北區(qū)煤粉的燃燒級數(shù)。

燃燒率α的表達(dá)式為

(4)

式(4)中，mi，mt和m∞分別定義為反應(yīng)開始前、反應(yīng)具體時(shí)刻和反應(yīng)結(jié)束時(shí)的反應(yīng)物質(zhì)量。

升溫速率可以定義為

(5)

將式(3)和式(5)代入式(2) 得到：

(6)

北區(qū)煤粉燃燒反應(yīng)一般可視為一級反應(yīng)，因此對式(6)進(jìn)行積分變換得到

(7)

2.3.2北區(qū)煤粉壓力燃燒動(dòng)力學(xué)參數(shù)解析

北區(qū)煤粉的壓力燃燒過程可以分為第1階段和第2階段。分界點(diǎn)為DTG曲線上最大燃燒速率對應(yīng)的溫度，對前后2個(gè)階段各自分析，所得的動(dòng)力學(xué)參數(shù)結(jié)果如表4所示。

由表4數(shù)據(jù)和圖5的擬合結(jié)果可以看出，活化能與指前因子有著一致的變化趨勢。對北區(qū)煤粉反應(yīng)的活化能與指前因子數(shù)值的關(guān)系處理，其結(jié)果如圖9所示。

圖9　直線擬合圖Fig.9　Linear fitting

由圖9可見，顯然活化能E與指前因子A的對數(shù)值之間有較好的線性關(guān)系，即兩者存在著動(dòng)力學(xué)補(bǔ)償效應(yīng)，可用關(guān)系式(式(8))表達(dá):

lnA=kE+b，

(8)

式(8)中，k和b定義為補(bǔ)償參數(shù)。

經(jīng)過擬合，可以得到：lnA=0.109 87E-2.277 1,R2=0.997 29。

崔洪等[19]認(rèn)為，用動(dòng)力學(xué)補(bǔ)償效應(yīng)參數(shù)來描述燃燒反應(yīng)過程特征比用動(dòng)力學(xué)參數(shù)或曲線峰值溫度來描述好，其原因?yàn)榍罢卟皇苌郎厮俾实葘?shí)驗(yàn)條件因素的影響。

由圖10和圖11可以看出，隨著壓力的增加，第1階段和第2階段的活化能、指前因子對數(shù)值均呈波浪形變化，在1.1MPa時(shí)第1次達(dá)到波峰，活化能達(dá)到最大值，隨后下降，第2階段在2.1MPa達(dá)到波谷，活化能達(dá)到最小值，隨后加壓則活化能持續(xù)上漲，第1階段則持續(xù)下降，在3.1MPa達(dá)到波谷，活化能最小，指前因子對數(shù)值也有類似的變化規(guī)律。

從Arrhenius方程k=Ae-E/RT( k為反應(yīng)速率常數(shù))可以看出，在較低溫度下，活化能的數(shù)值越小，反應(yīng)速率是越大的；而在較高溫度下，活化能的值越大，反應(yīng)速率越快[20]。因而從上述反應(yīng)動(dòng)力學(xué)角度來說，3.1MPa為系統(tǒng)最小活化能，是北區(qū)煤粉反應(yīng)控制條件及燃燒方式轉(zhuǎn)變的臨界壓力。

圖10　活化能與壓力的關(guān)系Fig.10　Relationship between activation energy and pressure

圖11　指前因子對數(shù)值與壓力的關(guān)系Fig.11　Relationship between ln A and pressure

3結(jié)論

1) 北區(qū)煤粉燃燒壓力由0.1 MPa升至4.1 MPa的過程中，著火溫度最多下降了85.7 K，失重峰值溫度最多提前了249.3 K，燃盡溫度最多下降了375 K，最大燃燒速率最多提升了10倍， 燃燒特性指數(shù)S最大為常壓下的33.6倍，表明煤粉在壓力下的燃燒性能優(yōu)于常壓下的燃燒。

2) 動(dòng)力學(xué)分析結(jié)果表明，煤粉在壓力下的燃燒反應(yīng)可視為一級反應(yīng)，并可求得反應(yīng)動(dòng)力學(xué)參數(shù)活化能和指前因子。進(jìn)一步發(fā)現(xiàn)，北區(qū)煤粉壓力下燃燒的兩段熱解活化能E和指前因子對數(shù)值lnA之間存在線性關(guān)系(lnA=0.109 87E-2.277 1)，即存在動(dòng)力學(xué)補(bǔ)償效應(yīng)。

3) 從北區(qū)煤粉動(dòng)力學(xué)反應(yīng)角度分析，第1階段的活化能與第2階段的活化能有相同的變化趨勢，綜合二者可知，3.1 MPa為反應(yīng)控制條件及燃燒方式轉(zhuǎn)變的臨界壓力。

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Combustion characteristics and kinetic analysis of pulverized coal under different pressure grades

ZUO Qiwei1,2, CANG Daqiang1,2, ZHAO Jun3,YANG Jingbo1,3, AN Xia3

(1.School of Metallurgical and Ecological Engineering, University of Science &Technology Beijing, Beijing 100083, China;2.State Key Laboratory of Advanced Metallurgy, Beijing 100083, China; 3.Technology Center, Tangshan Iron and Steel Company Limited, Tangshan, Hebei 063016, China)

Abstract:By using thermo gravimetric balance, experimental research on combustion characteristics and dynamics parameters of the typical coal injection from some domestic steelworks are conducted with non-isothermal method. The combustion characteristic parameters of the sample pulverized coal such as ignition temperature, peak temperature at maximum weight loss rate, burnout temperature, general burn exponent(S), and maximum combustion rate are studied under pressure grades of 0.1, 1.1, 2.1, 3.1 and 4.1 MPa, the activation energy (E) and pre-exponential factor in the combustion process are calculated. The results show that when the pressure increases from 0.1 to 4.1 MPa, ignition temperature decreases by 85.7 K at most, peak temperature at maximum weight loss rate decreases by 249.3 K at most, burnout temperature decreases by 375 K at most, maximum weight loss rate increases by 10 times, andSincreases by 33.6 times at most. It is also shown that there exists a kinetic complementation betweenEand lnAfrom the view point of dynamics, and the critical pressure of pulverized coal reaction control requirement and combustion mode transform is 3.1 MPa for the pulverized coal.

Keywords:iron making; pulverized coal; pressure thermo gravimetric analysis; combustion; kinetics parameters; critical pressure

通訊作者：蒼大強(qiáng)教授。E-mail:cangdaqiang@metall.ustb.edu.cn

作者簡介：左啟偉(1980—),男,河北唐山人,博士研究生，主要從事煤粉燃燒方面的研究。

基金項(xiàng)目：國家自然科學(xué)基金(51034008)

收稿日期：2015-04-16；修回日期：2015-06-12；責(zé)任編輯：王海云

中圖分類號(hào)：TF536.1

文獻(xiàn)標(biāo)志碼：A

doi:10.7535/hbkd.2016yx01015

文章編號(hào)：1008-1542(2016)01-0088-08