• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    石墨相氮化碳/磷酸銀復(fù)合光催化劑的研究進(jìn)展

    2020-08-24 12:56:26湯春妮
    當(dāng)代化工 2020年6期
    關(guān)鍵詞:光催化劑催化活性原位

    摘????? 要:總結(jié)了國(guó)內(nèi)外g-C3N4/Ag3PO4復(fù)合材料的制備方法、應(yīng)用研究、光催化機(jī)理、穩(wěn)定性和再生、多元g-C3N4/Ag3PO4復(fù)合光催化劑等方面的研究進(jìn)展,以其對(duì)今后的研究提供參考。

    關(guān)? 鍵? 詞:石墨相氮化碳;磷酸銀;光催化;復(fù)合結(jié)構(gòu)

    中圖分類(lèi)號(hào):TQ032.41; O643.36????? 文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼: A????? 文章編號(hào): 1671-0460(2020)06-1090-06

    Research Progress of Graphitic Carbon Nitride/Silver? Phosphate Composite Photocatalyst

    TANG Chun-ni

    (Department of Chemical Engineering of Shaanxi Institute of Technology, Xian Shaanxi 710300, China)

    Abstract: The preparation method, application research, photocatalytic mechanism, stability and regeneration of g-C3N4/Ag3PO4 composite photocatalyst were reviewed and summarized as well as research progress of g-C3N4/Ag3PO4-based multiple composite photocatalysts at home and abroad. This paper can provide some reference for the future research.

    Key words: Graphitic carbon nitride; Silver phosphate; Photocatalysis; Composite structure

    環(huán)境污染和能源危機(jī)是阻礙人類(lèi)社會(huì)可持續(xù)發(fā)展的兩大挑戰(zhàn),而光催化技術(shù)是一種非常有前景的解決途徑,其核心是光催化材料的開(kāi)發(fā)和應(yīng)用。近10年來(lái),石墨相氮化碳(g-C3N4)和磷酸銀(Ag3PO4)是被廣泛研究的可見(jiàn)光光催化劑。Ag3PO4具有很高的量子產(chǎn)率和光催化活性,但也具有易被光腐蝕和水中溶解度較大等缺陷,構(gòu)建復(fù)合結(jié)構(gòu)是解決缺陷的有效途徑之一[1]。g-C3N4是一種具有2D層狀結(jié)構(gòu)的非金屬離域π共軛類(lèi)聚合物,具有穩(wěn)定性好、比表面積大、電特性良好、無(wú)毒、成本低、制備方便等優(yōu)點(diǎn),是構(gòu)建復(fù)合光催化劑的優(yōu)質(zhì)候選材料。將Ag3PO4和g-C3N4復(fù)合不僅可以提高光生載流子的分離和傳輸、促進(jìn)結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性,而且g-C3N4高比表面積可以提供更多的活性吸附和反應(yīng)位點(diǎn)以及調(diào)整能帶結(jié)構(gòu),因此將Ag3PO4和g-C3N4復(fù)合是一種獲得高效穩(wěn)定復(fù)合光催化劑的有效方法。本文梳理總結(jié)了國(guó)內(nèi)外g-C3N4/Ag3PO4復(fù)合光催化劑的制備方法、應(yīng)用研究、光催化機(jī)理、穩(wěn)定性和再生、多元g-C3N4/Ag3PO4復(fù)合光催化劑等方面的研究進(jìn)展,以其對(duì)今后的研究提供參考。

    1. 制備方法

    1.1? 溶劑揮發(fā)誘導(dǎo)自組裝法

    溶劑揮發(fā)誘導(dǎo)自組裝法是利用溶劑在固體或液體表面揮發(fā)時(shí),誘導(dǎo)分子、納米粒子等自組裝成特殊結(jié)構(gòu)的方法。Liu等[2]在60 ℃下采用水作為溶劑將類(lèi)球狀A(yù)g3PO4和g-C3N4納米片揮發(fā)誘導(dǎo)自組裝成Ag3PO4@g-C3N4核殼結(jié)構(gòu)復(fù)合物,在30 min可見(jiàn)光照射下可降解97%亞甲基藍(lán)(MB),而且循環(huán)運(yùn)行穩(wěn)定性也較好。Xiu等[3]將一定量類(lèi)球狀A(yù)g3PO4加入到g-C3N4甲醇分散液中,攪拌直至甲醇完全揮發(fā)得到g-C3N4覆蓋Ag3PO4表面的復(fù)合物,作者將其光催化活性的增強(qiáng)主要?dú)w因于g-C3N4與Ag3PO4的協(xié)同作用提高了電子空穴對(duì)的分離效率。Tang等[4]將構(gòu)建g-C3N4/Ag3PO4異質(zhì)結(jié)和形貌控制相結(jié)合,將四面體狀A(yù)g3PO4和g-C3N4納米片乙醇溶液攪拌揮發(fā)組裝成g-C3N4/Ag3PO4{111}異質(zhì)結(jié)光催化劑,其表現(xiàn)出顯著增強(qiáng)的光催化清除氮氧化物(NOx)活性和穩(wěn)定性。

    1.2? 水相原位沉淀法

    水相原位沉淀法是目前制備g-C3N4/Ag3PO4復(fù)合物最常用的方法。采用原位沉淀法制備g-C3N4/ Ag3PO4復(fù)合物通常是將AgNO3加入到g-C3N4分散液中,使Ag+被充分吸附在g-C3N4表面,然后加入磷酸鹽沉淀劑使其沉淀,由于g-C3N4的空間位阻在g-C3N4上生長(zhǎng)的Ag3PO4顆粒尺寸往往比制備單一Ag3PO4顆粒尺寸小,g-C3N4和Ag3PO4二者接觸也比溶劑揮發(fā)誘導(dǎo)自組裝法制備的更緊密??梢圆捎貌煌某恋韯┲苽鋸?fù)合物,常用的沉淀劑包括磷酸氫二鈉(Na2HPO4[5-8]、磷酸鈉(Na3PO4[9-13]、磷酸二氫鈉(NaH2PO4[14]、磷酸氫二氨((NH42HPO4[15]和磷酸氨((NH43PO4[16]等。Jiang等[6]用Na2HPO4做沉淀劑用水相原位沉淀法制備磷酸銀/多孔石墨化氮化碳(Ag3PO4/p-g-C3N4)復(fù)合物,研究發(fā)現(xiàn)通過(guò)改變AgNO3的初始質(zhì)量濃度,可以控制載體Ag3PO4納米顆粒的大?。?~200 nm),而催化活性又與催化劑形貌密切相關(guān)。也有研究者通過(guò)在復(fù)合物制備過(guò)程中添加助劑來(lái)控制復(fù)合物中形成的Ag3PO4的形貌。Zhang等[17]利用在反應(yīng)過(guò)程中加入氨水(NH3·H2O)形成銀氨離子([Ag(NH32]+?)來(lái)控制銀離子(Ag+)和磷酸根(PO43-)的反應(yīng)速度,從而制備出立方體狀A(yù)g3PO4與g-C3N4復(fù)合物,而立方體狀A(yù)g3PO4是暴露出高效{100}晶面的。除了大部分用是g-C3N4或p-g-C3N4納米片制備復(fù)合物外,還有一些學(xué)者用其他形貌的g-C3N4用來(lái)制備復(fù)合物。Tian等[18]利用制備的棒狀g-C3N4納米棒/Ag3PO4納米粒子復(fù)合物,表現(xiàn)出很好地光解水制氧效果。

    1.3? 有機(jī)相原位沉淀法

    在不同的溶劑系統(tǒng)中發(fā)生沉淀反應(yīng),會(huì)對(duì)復(fù)合物的形貌、物理性質(zhì)等產(chǎn)生影響[19-21]。Tateishi等[19]利用在乙醇體系中利用磷酸(H3PO4)制備出g-C3N4/四面體狀A(yù)g3PO4復(fù)合物,g-C3N4作為束縛四面體Ag3PO4粒子的載體,光催化產(chǎn)氧和降解甲基橙(MO)的實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,在四面體Ag3PO4高活性平面具有優(yōu)異光催化性能的基礎(chǔ)上,與g-C3N4雜化進(jìn)一步提高了光催化活性。

    Deonikar等[21]研究了不同溶劑體系(蒸餾水,乙二醇和四氫呋喃)對(duì)Ag3PO4/g-C3N4復(fù)合材料結(jié)構(gòu)或物理性能的影響(見(jiàn)圖1),并預(yù)測(cè)了可能的結(jié)構(gòu)生長(zhǎng)機(jī)制。結(jié)果表明在四氫呋喃體系中形成了菱形十二面體狀A(yù)g3PO4/g-C3N4復(fù)合物表現(xiàn)出最好的光催化效果。通過(guò)控制反應(yīng)的溶劑體系,將構(gòu)建異質(zhì)結(jié)和形貌控制相結(jié)合,是提高復(fù)合物光催化性能和穩(wěn)定性的一種有效方法。

    1.4? 其他方法

    除了以上幾種方法外,還有機(jī)械攪拌法、原位水熱法和離子置換法等方法來(lái)制備g-C3N4/Ag3PO4。Chen等[22]將g-C3N4和Ag3PO4的水溶液在室溫下機(jī)械攪拌24 h后過(guò)濾烘干得到復(fù)合物。Zhao等[23]將AgNO3水溶液滴加到Na3PO4水溶液中,隨后加入一定量的g-C3N4,再將其150 ℃水熱12 h得到,不同配比的Ag3PO4/g-C3N4復(fù)合材料具有不同的帶隙和形貌,并通過(guò)形成異質(zhì)結(jié)降低了光腐蝕和自腐蝕。張?chǎng)析蔚?sup>[24]將Na2HPO4水溶液和三聚氰胺分散蒸干后按制備純g-C3N4的煅燒方法煅燒后研磨,再將其加入過(guò)量的AgNO3水溶液中,超聲分散、避光靜置、抽濾洗滌、干燥研磨,即得性能提升的微量Ag3PO4改性g-C3N4的光催化劑。

    1. 應(yīng)用研究

    2.1? 光催化降解水相中污染物

    利用g-C3N4/Ag3PO4復(fù)合材料降解水相中污染物主要包括降解有機(jī)染料(MB[17]、MO[15]、羅丹明B(RhB)[6]等)、藥品(雙氯芬酸[25]、四環(huán)素[26]、磺胺甲惡唑[20, 27]等)、其他有機(jī)物(對(duì)氯苯酚[5]、雙酚A[8]、對(duì)硝基苯酚[21]、四溴二苯醚[28]、苯酚[29]等)。Sun等[15]測(cè)試了制備的g-C3N4/Ag3PO4復(fù)合物在可見(jiàn)光下對(duì)MO、苯酚、雙酚A和RhB的光催化降解效果,結(jié)果表明,相比于Ag3PO4和g-C3N4,g-C3N4/Ag3PO4(質(zhì)量比為1∶4)表現(xiàn)出顯著增強(qiáng)的光催化效果。Zhang等[25]研究發(fā)現(xiàn)Ag3PO4/g-C3N4 (質(zhì)量分?jǐn)?shù)30%)復(fù)合物表現(xiàn)出最好的光催化降解非甾體抗炎藥雙氯芬酸的效果,其光降解速率分別是g-C3N4和Ag3PO4的34.8和6.4倍,表明g-C3N4/Ag3PO4是一種很有前景的清除藥物污染的光催化劑。

    2.2? 光催化清除氣相中污染物

    g-C3N4/Ag3PO4復(fù)合材料也可以用來(lái)清除氣相污染物,如NOx、乙烯(C2H4)、異丙醇(IPA)[30]等。Zhang等[25]研究發(fā)現(xiàn)在可見(jiàn)光(λ>400 nm)照射下,Ag3PO4/20%g-C3N4的光催化脫硝能力為15.52%,在290 nm照射下可以提高到41.76%。Chen等[22]研究了在氙燈下產(chǎn)品光催化氧化氣態(tài)污染物C2H4的效果,結(jié)果表明與純Ag3PO4和g-C3N4相比,g-C3N4- Ag3PO4復(fù)合材料對(duì)乙烯的光降解效率明顯提高,其活性最高的是復(fù)合材料是m(g-C3N4)∶m(Ag3PO4)=7∶3。Shen等[30]研究發(fā)現(xiàn)最佳光催化劑m(Ag3PO4)∶m(g-C3N4)=1∶1在可見(jiàn)光照射下能顯著分解苯酚,降解速率分別比純g-C3N4和Ag/Ag3PO4分別高出近60倍和2.5倍,而且經(jīng)過(guò)3次循環(huán)運(yùn)行試驗(yàn),其光催化劑仍保持較高的光催化活性。

    2.3 ?光解水制氧

    也可以利用g-C3N4/Ag3PO4復(fù)合材料中Ag3PO4價(jià)帶空穴(h+)的高氧化性能光解水制氧[13,18-19,31]。Yang[13]等以LED燈為光源、AgNO3為電子受體,研究了復(fù)合材料光催化產(chǎn)氧的效果。結(jié)果表明不同原料制備的g-C3N4對(duì)對(duì)復(fù)合材料的化學(xué)、光物理和催化性能的影響很大,相比于三聚氰胺為原料制備的M-C3N4/Ag3PO4和以氰胺和硅模版為原料制備的介孔-C3N4/Ag3PO4,以三聚氰酸和三聚氰胺為混合原料制備的H-C3N4/Ag3PO4表現(xiàn)出最快的反應(yīng)速率和最高產(chǎn)氧量(約20 μmol·L-1)。并且他們還通過(guò)用二亞硝基二氨鉑(DDP)取代AgNO3來(lái)驗(yàn)證AgNO3在光解水制氧過(guò)程中的重要作用。

    2.4 ?光催化還原CO2制燃料

    g-C3N4/Ag3PO4復(fù)合光催化劑可以利用其g-C3N4導(dǎo)帶電子(e-)高還原性能光催化還原CO2制燃料[7]。He等[7]首次研究報(bào)到了光催化復(fù)合材料Ag3PO4/g-C3N4在模擬陽(yáng)光照射下將CO2轉(zhuǎn)化為燃料的活性。研究表明,在g-C3N4上引入Ag3PO4,提高了g-C3N4的吸光性能,通過(guò)異質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu)有效促進(jìn)了電子-空穴對(duì)的分離,最終提高了Ag3PO4/g-C3N4的光催化CO2還原性能。最優(yōu)配比的Ag3PO4/g-C3N4光催化劑CO2轉(zhuǎn)換速率高達(dá)57.5 μmol·h?1·g ?1,比g-C3N4和P25高6.1和10.4倍,此研究發(fā)現(xiàn)了光催化劑Ag3PO4/g-C3N4在環(huán)境保護(hù)和能源生產(chǎn)中的新應(yīng)用。

    2.5 ?光解水制氫

    黃宇晴[31]在具有分級(jí)3D孔道結(jié)構(gòu)的g-C3N4上沉積Ag3PO4,發(fā)現(xiàn)經(jīng)過(guò)Ag3PO4修飾的介孔g-C3N4能有效地促進(jìn)光生電荷轉(zhuǎn)移,抑制光生載流子和電荷的復(fù)合。在可見(jiàn)光(λ>420 nm)下復(fù)合材料在不加助催化劑的條件下進(jìn)行光催化產(chǎn)氫,其最高產(chǎn)氫效率可以達(dá)到34.57 μmol·h-1,表明其是一種很有前途的分解水復(fù)合光催化劑。

    1. 光催化機(jī)制和反應(yīng)動(dòng)力學(xué)研究

    3.1? 光催化機(jī)制研究

    g-C3N4/Ag3PO4復(fù)合材料光催化機(jī)制研究主要采用理論計(jì)算、活性基團(tuán)捕獲實(shí)驗(yàn)、原位電子自旋共振(in-situ ESR)技術(shù)和光致發(fā)光(PL)技術(shù)等。目前g-C3N4/Ag3PO4復(fù)合材料的光催化機(jī)理主要有三種:交錯(cuò)式、直接Z字式、間接Z字式。Jiang等[6]認(rèn)為g-C3N4/Ag3PO4在可見(jiàn)光照射下光催化降解RhB的光催化機(jī)制為交錯(cuò)式,即g-C3N4導(dǎo)帶(CB)激發(fā)的e-轉(zhuǎn)移至Ag3PO4的 CB上,而Ag3PO4價(jià)帶(VB)上h+轉(zhuǎn)移至g-C3N4的VB上(見(jiàn)圖2(a)),隨后h+,e-在發(fā)生一系列的氧化還原反應(yīng),其中h+對(duì)光催化降解RhB起主導(dǎo)作用。Meng等[14]通過(guò)活性基團(tuán)捕獲實(shí)驗(yàn)(異丙醇(IPA,·OH淬滅劑)、苯醌(BQ,·O2?清除劑)和草酸(AO,h+清除劑)),ESR技術(shù)(用電子自旋共振波譜儀測(cè)試自由基的種類(lèi),用5,5-二甲基-1-吡咯啉-N-氧化物(DMPO)作為捕獲劑,將樣品分別分散在DMPO水溶液和甲醇溶液中用來(lái)檢測(cè)DMPO-·OH和DMPO-·O2?信號(hào)),PL技術(shù)(以對(duì)苯二甲酸(TA)為分子探測(cè)檢測(cè)催化劑表面生成的·OH)和理論分析認(rèn)為g-C3N4/Ag3PO4光催化清除

    MB的光催化機(jī)制為直接Z字式:Ag3PO4導(dǎo)帶的電子直接與g-C3N4價(jià)帶的空穴復(fù)合(圖2(b)),Ag3PO4的VB上高氧化性h+氧化OH-產(chǎn)生·OH,而g-C3N4的CB上的e-可以和溶解氧O2結(jié)合產(chǎn)生·O2?。He等[7]通過(guò)活性基團(tuán)捕獲實(shí)驗(yàn),分析催化劑能帶位置、O2/·O2?和·OH, H+/H2O的標(biāo)準(zhǔn)還原電位,以及復(fù)合材料的成分分析,綜合提出Ag3PO4/g-C3N4復(fù)合物光催化還原CO2的為Ag3PO4、Ag和g-C3N4組成的間接Z字式(Ag3PO4和g-C3N4原位生成的銀納米粒子(Ag Nps)作為電荷分離中心)促進(jìn)了光生載流子的分離(圖2(c))。Yang等[13]借助成分分析、理論分析和ESR技術(shù),提出g-C3N4納米棒/Ag3PO4光解水產(chǎn)氧的機(jī)制為間接Z字式,通過(guò)在復(fù)合材料中生成Ag Nps作為Ag3PO4和g-C3N4之間的交聯(lián)橋梁,形成了間接Z字式,從而實(shí)現(xiàn)了更好的電荷分離和更高的催化性能。

    3.2? 光催化反應(yīng)動(dòng)力學(xué)

    Xu等[9]研究g-C3N4/Ag3PO4復(fù)合物在可見(jiàn)光照射下MB脫色過(guò)程的動(dòng)力學(xué)特性,采用擬一級(jí)動(dòng)力學(xué)模型對(duì)實(shí)驗(yàn)結(jié)果進(jìn)行模擬計(jì)算,方程為ln(C0/C)=kt,其中k為表觀一階速率常數(shù),t為反應(yīng)時(shí)間,C0和C分別為在照射前和反應(yīng)t時(shí)間時(shí)MB的質(zhì)量濃度,擬合結(jié)果表明反應(yīng)過(guò)程符合擬一級(jí)動(dòng)力學(xué)。萬(wàn)婷[10]等認(rèn)為常規(guī)光譜檢測(cè)結(jié)果只能反映光催化初始階段發(fā)色基團(tuán)隨時(shí)間的變化情況,而忽略了后續(xù)產(chǎn)生的中間物質(zhì)的氧化過(guò)程,其采用光-微熱量-熒光光譜聯(lián)用系統(tǒng)獲取了g-C3N4@Ag3PO4光降解RhB的原位熱力學(xué)和動(dòng)力學(xué)信息和三維熒光光譜信息,探究了光催化降解RhB的反應(yīng)路徑和決策步驟。結(jié)果表明,光催化降解過(guò)程先后經(jīng)歷了表觀吸熱、熱平衡以及穩(wěn)定放熱三個(gè)階段。在光催化前10 min內(nèi)只破壞RhB及含熒光發(fā)色基團(tuán)的中間產(chǎn)物,10 min后含苯環(huán)的中間產(chǎn)物開(kāi)環(huán)和最終礦化為CO2、水以及其他無(wú)機(jī)物等,而且該階段是一個(gè)擬零級(jí)反應(yīng)過(guò)程,為光催化反應(yīng)的決速步驟。

    4? 催化劑穩(wěn)定性和再生研究

    制備g-C3N4/Ag3PO4復(fù)合材料,不僅可以利用穩(wěn)定g-C3N4的包覆作用減少Ag3PO4的水中溶解度提高穩(wěn)定性,而且通過(guò)形成異質(zhì)結(jié)使Ag3PO4表面多余的e-被及時(shí)轉(zhuǎn)移大大減少光腐蝕而提高穩(wěn)定性。Yang等[12]合成了Ag3PO4/g-C3N4,通過(guò)循環(huán)光催化降解RhB實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)復(fù)合物中Ag3PO4的穩(wěn)定性相對(duì)于單一Ag3PO4材料得到了提高,其原因?yàn)閺?fù)合材料形成穩(wěn)定的異質(zhì)結(jié)。在光照條件下,Ag Nps在材料界面上的演化形成了原位Z字結(jié)構(gòu),Ag Nps作為Ag3PO4和g-C3N4的電子和空穴的存儲(chǔ)和重組中心,改善了復(fù)合材料內(nèi)部的電荷分離。但在光解水循環(huán)實(shí)驗(yàn)中觀察到,盡管復(fù)合材料的光穩(wěn)定性增強(qiáng)了,但部分活性Ag3PO4的仍然被分解為金屬Ag,研究者認(rèn)為這是由于在系統(tǒng)中水氧化過(guò)快與二次還原過(guò)程失去平衡造成的。Wang等[32]研究發(fā)現(xiàn)用磷酸氫銨鈉(NaNH4HPO4)和過(guò)氧化氫(H2O2)再生Ag/ Ag3PO4/g-C3N4,可完全恢復(fù)復(fù)合催化劑的光催化活性,表明這種再生方法可以實(shí)現(xiàn)Ag/Ag3PO4/ g-C3N4復(fù)合光催化劑的實(shí)際應(yīng)用。

    5? 多元g-C3N4/Ag3PO4復(fù)合光催化劑

    為了進(jìn)一步改善提高催化劑的性能,學(xué)者們制備出g-C3N4/Ag3PO4基三元或四元復(fù)合光催化劑,如Ag/Ag3PO4/g-C3N4[32]、AgCl/Ag3PO4/g-C3N4[27]、g- C3N4/Ag3PO4/Ag2MoO4[33]、Ag3PO4/g-C3N4/Znln2S4 [26]、 EB/g-C3N4/Ag3PO4[34](EB為膨潤(rùn)土)、Ag3PO4/g- C3N4/硅藻土[35]、g-C3N4/Ag3PO4/NCDs(NCDs為氮摻雜碳量子點(diǎn))[36]、g-C3N4/ CNTs/Ag3PO4(CNTs為碳納米管)[37]、g-C3N4/MoS2/Ag3PO4[38]、Ag3PO4/WS2/ g-C3N4[39]、Ag3PO4/ GO/g-C3N4[40](GO為氧化石墨烯)、Ag3PO4/graphdiyne/g-C3N4(graphdiyne 為石墨炔)[41]、Ag3PO4/Ag/graphene/g- C3N4(graphene為石墨烯)[42]、g-C3N4/Fe3O4/ Ag3PO4/Co3O4[43]等。Zhou等[27]采用陰離子交換法合成了不同摩爾比的AgCl/Ag3PO4/ g-C3N4復(fù)合材料。表征分析表明在制備混合光催化劑過(guò)程中,AgCl膜以核-殼結(jié)構(gòu)覆蓋了Ag3PO4納米粒子表面,且不生成Ag0。光催化結(jié)果表明,復(fù)合光催化劑AgCl/Ag3PO4/ g-C3N4(質(zhì)量分?jǐn)?shù)43%)在磺胺甲惡唑的分解過(guò)程中表現(xiàn)出最高的光催化活性。在g-C3N4的價(jià)帶上產(chǎn)生和轉(zhuǎn)移的h+和AgCl中產(chǎn)生的Cl0主要是光降解的主要是反應(yīng)性氧化種類(lèi)。Wang等[37]研究了一種新型g-C3N4/ CNTs/Ag3PO4光催化劑的光催化性能。CNTs均勻分布于g-C3N4納米片和Ag3PO4納米顆粒之間,可以在Z-Scheme反應(yīng)過(guò)程中作為g-C3N4和Ag3PO4之間的電子介質(zhì),顯著提高納米復(fù)合材料g-C3N4/CNTs/ Ag3PO4的光催化性能和穩(wěn)定性。Mousavi等[43]研究了一種新型磁性可分離的g-C3N4/Fe3O4/Ag3PO4/Co3O4納米復(fù)合材料在可見(jiàn)光照射下降解RhB、MB、MO、苯酚等效果。降解效率最高納米復(fù)合材料的光催化活性分別是g-C3N4、g-C3N4/Fe3O4、g-C3N4/Fe3O4/ Ag3PO4(質(zhì)量分?jǐn)?shù)20%)和g-C3N4/Fe3O4/Co3O4(質(zhì)量分?jǐn)?shù)20%)樣品的16.8倍、15.7倍、4.6倍和5.1倍。光催化活性的顯著提高歸功于可見(jiàn)光的大量捕獲和復(fù)合過(guò)程中載流子的抑制。

    6? 結(jié)論

    將石墨相氮化碳和磷酸銀復(fù)合,在二者界面處形成的異質(zhì)結(jié)可以實(shí)現(xiàn)光生電子-空穴對(duì)的有效分離,同時(shí)有利于反應(yīng)物的吸附,是一種獲得穩(wěn)定高效g-C3N4/Ag3PO4復(fù)合光催化劑的有效方法。此外,在g-C3N4/Ag3PO4的結(jié)構(gòu)基礎(chǔ)上,可以再?gòu)?fù)合其他材料,進(jìn)一步改善提高復(fù)合材料的性能。目前g-C3N4/Ag3PO4基光催化劑的開(kāi)發(fā)應(yīng)用研究還處于基礎(chǔ)研究階段,但其在制氧、治理環(huán)境污染物等領(lǐng)域表現(xiàn)出廣闊的應(yīng)用前景。

    參考文獻(xiàn):

    [1]湯春妮, 樊君. 金屬/磷酸銀復(fù)合光催化劑的研究進(jìn)展[J]. 當(dāng)代化工, 2016, 45(09): 2249-2251.

    [2]LIU L, QI Y, LU J, et al. A stable Ag3PO4@g-C3N4 hybrid core@ shell composite with enhanced visible light photocatalytic degradation[J].?Applied Catalysis B: Environmental,?2016, 183: 133-141.

    [3]XIU Z, BO H, WU Y, et al. Graphite-like C3N4 modified Ag3PO4 nanoparticles with highly enhanced photocatalytic activities under visible light irradiation[J]. Applied Surface Science, 2014, 289: 394-399.

    [4]TANG C, LIU E, FAN J, et al. A graphitic-C3N4-hybridized Ag3PO4 tetrahedron with reactive {111} facets to enhance the visible-light photocatalytic activity[J].?RSC Advances,?2015, 5(112): 91979-91987.

    [5]REN Y, ZHAO Q, LI X, et al. 2D Porous graphitic C3N4 nanosheets/ Ag3PO4 nanocomposites for enhanced visible-light photocatalytic degradation of 4-chlorophenol[J]. Journal of nanoparticle research, 2014, 16(8): 2532.

    [6]JIANG D, ZHU J, CHEN M, et al. Highly efficient heterojunction photocatalyst based on nanoporous g-C3N4 sheets modified by Ag3PO4 nanoparticles: synthesis and enhanced photocatalytic activity[J]. Journal of colloid and interface science, 2014, 417: 115-120.

    [7]HE Y, ZHANG L, TENG B, et al. New application of Z-scheme Ag3PO4/g-C3N4 composite in converting CO2 to fuel[J]. Environmental science & technology, 2014, 49(1): 649-656.

    [8]MEI J, ZHANG D, LI N, et al. The synthesis of Ag3PO4/g-C3N4 nanocomposites and the application in the photocatalytic degradation of bisphenol A under visible light irradiation[J]. Journal of Alloys and Compounds, 2018, 749: 715-723

    [9]XU H, ZHAO H, SONG Y, et al. g-C3N4/Ag3PO4 composites with synergistic effect for increased photocatalytic activity under the visible light irradiation[J]. Materials Science in Semiconductor Processing, 2015, 39: 726-734.

    [10]萬(wàn)婷, 李星星, 黃在銀, 等. g-C3N4@Ag3PO4光催化降解羅丹明B過(guò)程的原位光-微熱量-熒光光譜研究[J]. 高等學(xué)?;瘜W(xué)學(xué)報(bào), 2017, 38(12): 2226-2230.

    [11]KATSUMATA H, SAKAI T, SUZUKI T, et al. Highly efficient photocatalytic activity of g-C3N4/Ag3PO4 hybrid photocatalysts through Z-scheme photocatalytic mechanism under visible light[J]. Industrial & Engineering Chemistry Research, 2014, 53(19): 8018-8025.

    [12]YANG X, TANG H, XU J, et al. Silver phosphate/graphitic carbon nitride as an efficient photocatalytic tandem system for oxygen evolution[J]. ChemSusChem, 2015, 8(8): 1350-1358.

    [13]YANG X, CHEN Z, XU J, et al. Tuning the morphology of g-C3N4 for improvement of Z-scheme photocatalytic water oxidation[J]. ACS applied materials & interfaces, 2015, 7(28): 15285-15293.

    [14]MENG S, NING X, ZHANG T, et al. What is the transfer mechanism of photogenerated carriers for the nanocomposite photocatalyst Ag3PO4/g-C3N4, band–band transfer or a direct Z-scheme[J]. Physical Chemistry Chemical Physics, 2015, 17(17): 11577-11585.

    [15]SUN M, ZENG Q, ZHAO X, et al. Fabrication of novel g-C3N4 nanocrystals decorated Ag3PO4 hybrids: enhanced charge separation and excellent visible-light driven photocatalytic activity[J]. Journal of hazardous materials, 2017, 339: 9-21.

    [16]HE P, SONG L, ZHANG S, et al. Synthesis of g-C3N4/Ag3PO4 heterojunction with enhanced photocatalytic performance[J]. Materials Research Bulletin, 2014, 51: 432-437.

    [17]ZHANG J, LYU J, DAI K, et al. Facile and green synthesis of novel porous g-C3N4/Ag3PO4 composite with enhanced visible light photocatalysis[J]. Ceramics International, 2017, 43(1): 1522-1529.

    [18]TIAN L, XIAN X., CUI X, et al. Fabrication of modified g-C3N4 nanorod/ Ag3PO4 nanocomposites for solar-driven photocatalytic oxygen evolution from water splitting[J]. Applied Surface Science, 2018, 430: 301-308.

    [19]TATEISHI I, KATSUMATA H, SUZUKI T, et al. Z-scheme photocatalytic activity of g-C3N4/tetrahedral Ag3PO4 hybrids under visible light[J]. Materials Letters, 2017, 201: 66-69.

    [20]ZHOU L, ZHANG W, CHEN L, et al. Z-scheme mechanism of photogenerated carriers for hybrid photocatalyst Ag3PO4/g-C3N4 in degradation of sulfamethoxazole[J]. Journal of colloid and interface science, 2017, 487: 410-417.

    [21]DEONIKAR V G, REDDY K K, CHUNG W J, et al. Facile synthesis of Ag3PO4/g-C3N4 composites in various solvent systems with tuned morphologies and their efficient photocatalytic activity for multi-dye degradation[J]. Journal of Photochemistry and Photobiology A: Chemistry, 2019, 368: 168-181.

    [22]CHEN X, HUANGX, YI Z. Enhanced Ethylene Photodegradation Performance of g-C3N4–Ag3PO4 Composites with Direct Z‐Scheme Configuration[J].?Chemistry–A European Journal,?2014, 20(52): 17590-17596.

    [23]ZHAO Z, FAN J, LIU W, et al. In-situ hydrothermal synthesis of Ag3PO4/g-C3N4 composite and their photocatalytic decomposition of NOx[J].?Journal of Alloys and Compounds,?2017, 695: 2812-2819.

    [24]張?chǎng)析危?徐莉, 李磊, 等. 微量 Ag3PO4改性g-C3N4的可見(jiàn)光催化活性研究[J]. 河北科技大學(xué)學(xué)報(bào), 2015, 36(3): 255-262.

    [25]ZHANG W, ZHOU L, SHI J, et al. Synthesis of Ag3PO4/G-C3N4 composite with enhanced photocatalytic performance for the photodegradation of diclofenac under visible light irradiation[J]. Catalysts, 2018, 8(2): 45.

    [26]GUO F, CAI Y, GUAN W, et al. Ag3PO4 nanoparticles decorated on sheet-on-sheet structured g-C3N4/Znln2S4 for enhanced photocatalytic activity[J]. Materials Letters, 2017, 201: 62-65.

    [27]ZHOU L, ZHANG W, CHEN L, et al. A novel ternary visible-light- driven photocatalyst AgCl/Ag3PO4/g-C3N4: synthesis, characteriza- tion, photocatalytic activity for antibiotic degradation and mechanism analysis[J]. Catalysis Communications, 2017, 100: 191-195.

    [28]LIANG C, ZHANG L, GUO H, et al. Photo-removal of 2,2′,4, 4′- tetrabromodiphenyl ether in liquid medium by reduced graphene oxide bridged artificial Z-scheme system of Ag@Ag3PO4/g-C3N4[J]. Chemical Engineering Journal, 2019, 361: 373-386.

    [29]LIU J X, WANG Y F, WANG Y W, et al. Synthesis, regeneration and photocatalytic activity under visible-light irradiation of Ag/ Ag3PO4/g-C3N4 hybrid photocatalysts[J]. ActaPhysico-Chimica- Sinica, 2014, 30(4): 729-737.

    [30]SHEN Y, ZHU Z, WANG X, et al. Synthesis of Z-scheme g-C3N4/Ag/ Ag3PO4 composite for enhanced photocatalytic degradation of phenol and selective oxidation of gaseous isopropanol[J]. Materials Research Bulletin, 2018, 107: 407-415.

    [31]黃宇晴. 氮化碳及其復(fù)合結(jié)構(gòu)的可控合成與光催化性能研究[D]. 黑龍江大學(xué), 2017.

    [32]WANG Y, LIU J, WANG Y, et al. Regeneration of novel visible- light-driven Ag/Ag3PO4@C3N4 hybrid materials and their high photocatalytic stability[J]. Materials Science in Semiconductor Processing, 2014, 25: 330-336.

    [33]LIU W, SHEN J, YANG X, et al. Dual Z-scheme g-C3N4/Ag3PO4/Ag2MoO4 ternary composite photocatalyst for solar oxygen evolution from water splitting[J]. Applied Surface Science, 2018, 456: 369-378.

    [34]MA J, HUANG D, ZHANG W, et al. Nanocomposite of exfoliated bentonite/g-C3N4/Ag3PO4 for enhanced visible-light photocatalytic decomposition of Rhodamine B[J]. Chemosphere, 2016, 162: 269-276.

    [35]范海波, 任啟芳, 余淼, 等. 磷酸銀/類(lèi)石墨氮化碳-硅藻土復(fù)合材料的制備及可見(jiàn)光催化性能[J]. 材料導(dǎo)報(bào), 2019, 33(20): 3383-3389.

    [36]MIAO X, YUE X, JI Z, et al. Nitrogen-doped carbon dots decorated on g-C3N4/Ag3PO4 photocatalyst with improved visible light photocatalytic activity and mechanism insight[J]. Applied Catalysis B: Environmental, 2018, 227: 459-469.

    [37]WANG W, WANG L, LI W, et al. Fabrication of a novel g-C3N4/Carbon nanotubes/Ag3PO4 Z-scheme photocatalyst with enhanced photocatalytic performance[J]. Materials Letters, 2019, 234: 183-186.

    [38]TIAN L, YANG X, CUI X, et al. Fabrication of dual direct Z-scheme g-C3N4/MoS2/Ag3PO4 photocatalyst and its oxygen evolution performance[J]. Applied Surface Science, 2019, 463: 9-17.

    [39]張衛(wèi)平. TiO2和Ag3PO4基光催化材料的制備、結(jié)構(gòu)與性能及密度泛函理論研究[D]. 廣州:華南理工大學(xué), 2016.

    [40]YAN J, SONG Z, WANG X, et al. Enhanced photocatalytic activity of ternary Ag3PO4/GO/g-C3N4 photocatalysts for Rhodamine B degradation under visible light radiation[J]. Applied Surface Science, 2019, 466: 70-77.

    [41]SI H Y, MAO C J, ZHOU J Y, et al. Z-scheme Ag3PO4/graphdiyne/g-C3N4 composites: Enhanced photocatalytic O2 generation benefiting from dual roles of graphdiyne[J]. Carbon, 2018, 132: 598-605.

    [42]CUI X, TIAN L, XIAN X, et al. Solar photocatalytic water oxidation over Ag3PO4/g-C3N4 composite materials mediated by metallic Ag and graphene[J]. Applied Surface Science, 2018, 430: 108-115.

    [43]MOUSAVI M, HABIBI-YANGJEH A. Novel magnetically separable g-C3N4/Fe3O4/Ag3PO4/Co3O4 nanocomposites: visible-light-driven photocatalysts with highly enhanced activity[J]. Advanced Powder Technology, 2017, 28(6): 1540-1553.

    猜你喜歡
    光催化劑催化活性原位
    物歸原位
    幼兒100(2024年19期)2024-05-29 07:43:34
    可見(jiàn)光響應(yīng)的ZnO/ZnFe2O4復(fù)合光催化劑的合成及磁性研究
    未培養(yǎng)微生物原位培養(yǎng)技術(shù)研究進(jìn)展
    Pr3+/TiO2光催化劑的制備及性能研究
    稀土La摻雜的Ti/nanoTiO2膜電極的制備及電催化活性
    環(huán)化聚丙烯腈/TiO2納米復(fù)合材料的制備及可見(jiàn)光催化活性
    BiVO4光催化劑的改性及其在水處理中的應(yīng)用研究進(jìn)展
    g-C3N4/TiO2復(fù)合光催化劑的制備及其性能研究
    Fe3+摻雜三維分級(jí)納米Bi2WO6的合成及其光催化活性增強(qiáng)機(jī)理
    LaCoO3催化劑的制備及其在甲烷催化燃燒反應(yīng)中的催化活性
    国产精品一区二区性色av| 久久久久久久国产电影| 极品少妇高潮喷水抽搐| 国内少妇人妻偷人精品xxx网站| 久热这里只有精品99| 国产伦在线观看视频一区| 欧美高清成人免费视频www| 在线亚洲精品国产二区图片欧美 | 精品人妻一区二区三区麻豆| 青春草亚洲视频在线观看| 中国三级夫妇交换| 亚洲天堂av无毛| 亚洲国产精品专区欧美| 国产永久视频网站| 国产爱豆传媒在线观看| 在线看a的网站| 国产熟女欧美一区二区| 亚洲色图av天堂| 99久久九九国产精品国产免费| 网址你懂的国产日韩在线| 少妇的逼水好多| 成人欧美大片| 欧美变态另类bdsm刘玥| 麻豆成人av视频| 欧美+日韩+精品| 国产成人精品一,二区| 男人爽女人下面视频在线观看| 精品一区二区免费观看| 丝瓜视频免费看黄片| 在现免费观看毛片| 一级毛片电影观看| 伊人久久国产一区二区| 色婷婷久久久亚洲欧美| 国产av不卡久久| 日本免费在线观看一区| 一级爰片在线观看| 日韩亚洲欧美综合| av在线天堂中文字幕| 国产成人免费观看mmmm| 爱豆传媒免费全集在线观看| 亚洲美女视频黄频| 有码 亚洲区| 午夜亚洲福利在线播放| 麻豆精品久久久久久蜜桃| 男女那种视频在线观看| 国产成人freesex在线| 永久网站在线| 99久久精品热视频| 美女xxoo啪啪120秒动态图| 免费av毛片视频| 青青草视频在线视频观看| 在现免费观看毛片| 亚洲精品乱码久久久v下载方式| 国产成人一区二区在线| 大陆偷拍与自拍| 亚洲精品视频女| 久久99热这里只有精品18| 日韩大片免费观看网站| 免费观看性生交大片5| 国产黄色视频一区二区在线观看| 中文字幕人妻熟人妻熟丝袜美| 熟女av电影| 制服丝袜香蕉在线| 视频区图区小说| 久久久精品欧美日韩精品| 婷婷色综合www| tube8黄色片| 国产成人精品福利久久| 22中文网久久字幕| 亚洲国产欧美在线一区| 欧美成人a在线观看| 高清欧美精品videossex| 男男h啪啪无遮挡| 亚洲一级一片aⅴ在线观看| 99久久九九国产精品国产免费| 欧美3d第一页| 女的被弄到高潮叫床怎么办| 成人漫画全彩无遮挡| 亚洲不卡免费看| 男女啪啪激烈高潮av片| 欧美日韩视频精品一区| 哪个播放器可以免费观看大片| 日本-黄色视频高清免费观看| 伦理电影大哥的女人| 国产精品久久久久久精品电影小说 | 亚洲成人中文字幕在线播放| 人妻系列 视频| 一级毛片电影观看| 爱豆传媒免费全集在线观看| 男人舔奶头视频| 国产精品一区二区三区四区免费观看| 麻豆乱淫一区二区| 2018国产大陆天天弄谢| 亚洲av日韩在线播放| 国产精品不卡视频一区二区| 能在线免费看毛片的网站| 啦啦啦中文免费视频观看日本| 一区二区三区四区激情视频| 亚洲国产精品成人综合色| 国产成人免费无遮挡视频| 国精品久久久久久国模美| 久久99热这里只频精品6学生| 精品久久国产蜜桃| 亚洲国产精品专区欧美| 中文字幕av成人在线电影| 亚洲va在线va天堂va国产| 免费观看性生交大片5| av免费在线看不卡| 18禁裸乳无遮挡动漫免费视频 | 国产毛片a区久久久久| 一个人看视频在线观看www免费| 人人妻人人看人人澡| 成人午夜精彩视频在线观看| av在线老鸭窝| 少妇的逼水好多| 看免费成人av毛片| 国产精品一区二区在线观看99| 人人妻人人澡人人爽人人夜夜| 久久韩国三级中文字幕| 久久久亚洲精品成人影院| 伊人久久精品亚洲午夜| 久久久久国产网址| 大陆偷拍与自拍| 中文字幕av成人在线电影| 免费av不卡在线播放| 另类亚洲欧美激情| 日韩视频在线欧美| 免费少妇av软件| 亚洲精品日本国产第一区| 亚洲精品国产av成人精品| 亚洲综合精品二区| 中文乱码字字幕精品一区二区三区| 国产成人aa在线观看| 国产精品一二三区在线看| 亚洲精品456在线播放app| 亚洲久久久久久中文字幕| 女的被弄到高潮叫床怎么办| 久久久久久久久久久丰满| 精品亚洲乱码少妇综合久久| 99久国产av精品国产电影| 人妻制服诱惑在线中文字幕| 国产黄片美女视频| 国产永久视频网站| 99久久精品热视频| 3wmmmm亚洲av在线观看| 美女主播在线视频| 又粗又硬又长又爽又黄的视频| 观看美女的网站| 一级毛片我不卡| 亚洲最大成人手机在线| av播播在线观看一区| 在线观看人妻少妇| 99久国产av精品国产电影| 视频中文字幕在线观看| 99久久中文字幕三级久久日本| 欧美日韩视频精品一区| 亚洲欧美一区二区三区黑人 | 一区二区三区免费毛片| 99热国产这里只有精品6| 国产永久视频网站| 国产黄片美女视频| 在线看a的网站| 在线看a的网站| 国产精品.久久久| 夜夜爽夜夜爽视频| 十八禁网站网址无遮挡 | 一区二区av电影网| 亚洲一级一片aⅴ在线观看| 丰满乱子伦码专区| 久久久久网色| 中文资源天堂在线| 亚洲成人中文字幕在线播放| 久久韩国三级中文字幕| 午夜精品一区二区三区免费看| 国产午夜福利久久久久久| 黄片wwwwww| 日本爱情动作片www.在线观看| 18禁动态无遮挡网站| 国产午夜精品一二区理论片| 婷婷色麻豆天堂久久| 久久精品综合一区二区三区| 免费在线观看成人毛片| 亚洲欧美日韩东京热| 欧美bdsm另类| 嫩草影院精品99| 熟女人妻精品中文字幕| 欧美成人午夜免费资源| av专区在线播放| 亚洲国产高清在线一区二区三| 一级毛片 在线播放| 毛片一级片免费看久久久久| 极品少妇高潮喷水抽搐| 亚洲欧美一区二区三区黑人 | 高清毛片免费看| 寂寞人妻少妇视频99o| 国产精品国产三级国产av玫瑰| 麻豆乱淫一区二区| 麻豆久久精品国产亚洲av| 成人漫画全彩无遮挡| 尤物成人国产欧美一区二区三区| 91午夜精品亚洲一区二区三区| 久久精品久久精品一区二区三区| 国产淫语在线视频| 日日撸夜夜添| 中文字幕制服av| av在线蜜桃| 亚洲精品久久午夜乱码| 一级毛片aaaaaa免费看小| 日本午夜av视频| 老司机影院成人| 亚洲人成网站在线观看播放| 精华霜和精华液先用哪个| 亚洲一级一片aⅴ在线观看| 亚洲四区av| 联通29元200g的流量卡| 哪个播放器可以免费观看大片| 久久韩国三级中文字幕| 欧美潮喷喷水| 免费观看a级毛片全部| 国精品久久久久久国模美| 国产乱人偷精品视频| 永久网站在线| 最近最新中文字幕免费大全7| 26uuu在线亚洲综合色| 青春草视频在线免费观看| 成年版毛片免费区| 深夜a级毛片| 一本色道久久久久久精品综合| 青春草亚洲视频在线观看| 美女cb高潮喷水在线观看| 熟妇人妻不卡中文字幕| kizo精华| 2022亚洲国产成人精品| 欧美日韩一区二区视频在线观看视频在线 | 在线观看美女被高潮喷水网站| 色哟哟·www| 国产免费一区二区三区四区乱码| 久久人人爽人人片av| 久久久久久久久久久丰满| 国产精品不卡视频一区二区| 九九在线视频观看精品| 午夜福利网站1000一区二区三区| 久久精品久久久久久久性| 女的被弄到高潮叫床怎么办| 精品一区二区三卡| 亚洲最大成人中文| 午夜福利高清视频| 中国三级夫妇交换| 性插视频无遮挡在线免费观看| 超碰97精品在线观看| 日韩在线高清观看一区二区三区| 人妻夜夜爽99麻豆av| 一本色道久久久久久精品综合| 午夜亚洲福利在线播放| 国产成人免费无遮挡视频| 中文字幕亚洲精品专区| 特级一级黄色大片| 欧美97在线视频| 日韩成人伦理影院| 精品熟女少妇av免费看| 日韩人妻高清精品专区| 亚洲精品乱久久久久久| 亚洲aⅴ乱码一区二区在线播放| 日本黄色片子视频| 精品一区二区三卡| 欧美日韩综合久久久久久| 亚洲精品亚洲一区二区| 中国国产av一级| 国产精品99久久99久久久不卡 | 最近中文字幕高清免费大全6| 美女内射精品一级片tv| 免费观看性生交大片5| 麻豆精品久久久久久蜜桃| 三级国产精品片| 性色av一级| 欧美日韩在线观看h| 国产乱来视频区| 亚洲精品456在线播放app| 精品久久久久久久人妻蜜臀av| 岛国毛片在线播放| 精品人妻视频免费看| 国产一区二区亚洲精品在线观看| 亚洲国产精品成人综合色| 久久精品夜色国产| 国产精品一二三区在线看| 国产探花在线观看一区二区| 黄色日韩在线| 国产一区二区三区av在线| 亚洲精品色激情综合| 日韩免费高清中文字幕av| 女的被弄到高潮叫床怎么办| 搞女人的毛片| 神马国产精品三级电影在线观看| 国产真实伦视频高清在线观看| 午夜激情久久久久久久| 久久6这里有精品| 久久久色成人| 新久久久久国产一级毛片| 国产精品.久久久| 97人妻精品一区二区三区麻豆| 国产免费一区二区三区四区乱码| 亚洲av中文字字幕乱码综合| 少妇人妻一区二区三区视频| 国内精品宾馆在线| 成人美女网站在线观看视频| 99久久精品一区二区三区| 国产精品99久久99久久久不卡 | 亚洲国产精品999| 欧美国产精品一级二级三级 | 日韩av不卡免费在线播放| 精品国产乱码久久久久久小说| 男人爽女人下面视频在线观看| 伊人久久精品亚洲午夜| 亚洲精品乱久久久久久| 一级黄片播放器| 日本熟妇午夜| 日本wwww免费看| 麻豆乱淫一区二区| 女人久久www免费人成看片| 一级片'在线观看视频| 成人亚洲精品av一区二区| 寂寞人妻少妇视频99o| 亚洲av一区综合| 人妻少妇偷人精品九色| 十八禁网站网址无遮挡 | 精品人妻一区二区三区麻豆| 亚洲aⅴ乱码一区二区在线播放| 熟妇人妻不卡中文字幕| 插逼视频在线观看| 观看美女的网站| 男人添女人高潮全过程视频| 精品国产乱码久久久久久小说| 亚洲欧美一区二区三区国产| 99精国产麻豆久久婷婷| 噜噜噜噜噜久久久久久91| 亚洲天堂国产精品一区在线| 亚洲精品久久久久久婷婷小说| 欧美xxxx黑人xx丫x性爽| 97超碰精品成人国产| 菩萨蛮人人尽说江南好唐韦庄| 久久久久国产精品人妻一区二区| 久久鲁丝午夜福利片| av免费在线看不卡| 一级av片app| 永久免费av网站大全| 91久久精品国产一区二区成人| 欧美潮喷喷水| 日韩制服骚丝袜av| 国产视频内射| 免费观看在线日韩| 国产综合精华液| 天堂网av新在线| 精品国产三级普通话版| 亚洲欧美一区二区三区国产| 久久女婷五月综合色啪小说 | 国产黄色视频一区二区在线观看| 国产精品一区二区三区四区免费观看| 亚洲av免费在线观看| 国产亚洲一区二区精品| 国产精品一区二区三区四区免费观看| 午夜福利高清视频| 国产精品女同一区二区软件| 免费人成在线观看视频色| 日本色播在线视频| 日韩免费高清中文字幕av| 麻豆成人av视频| 各种免费的搞黄视频| 国产精品伦人一区二区| 亚洲精品日韩在线中文字幕| 综合色av麻豆| 男人添女人高潮全过程视频| 久久99热这里只有精品18| 春色校园在线视频观看| 国产一区二区三区综合在线观看 | 午夜日本视频在线| 王馨瑶露胸无遮挡在线观看| 久久久久久久久久成人| 亚洲综合色惰| 插阴视频在线观看视频| 欧美性感艳星| 国产日韩欧美在线精品| 少妇人妻一区二区三区视频| 禁无遮挡网站| 白带黄色成豆腐渣| 欧美日韩视频高清一区二区三区二| 精品视频人人做人人爽| 欧美日韩精品成人综合77777| 禁无遮挡网站| www.av在线官网国产| 亚洲最大成人中文| 久久久久久久久久人人人人人人| 永久免费av网站大全| 久久97久久精品| 99热这里只有精品一区| 3wmmmm亚洲av在线观看| 亚洲精品国产成人久久av| 国产精品一区www在线观看| 亚洲国产日韩一区二区| 国产成人精品婷婷| 韩国高清视频一区二区三区| 亚洲av日韩在线播放| 亚洲最大成人av| 亚洲美女搞黄在线观看| 交换朋友夫妻互换小说| 欧美少妇被猛烈插入视频| 大陆偷拍与自拍| 国产精品女同一区二区软件| 99热这里只有是精品50| 欧美日韩在线观看h| 最近2019中文字幕mv第一页| 国产免费一级a男人的天堂| 成人无遮挡网站| 小蜜桃在线观看免费完整版高清| 日韩大片免费观看网站| 晚上一个人看的免费电影| 亚洲精品乱码久久久久久按摩| 久久影院123| 久久久成人免费电影| 我要看日韩黄色一级片| 久久久久九九精品影院| 直男gayav资源| 日日啪夜夜撸| 男人和女人高潮做爰伦理| 身体一侧抽搐| 热99国产精品久久久久久7| 国产一区二区三区综合在线观看 | 欧美zozozo另类| 欧美一级a爱片免费观看看| 1000部很黄的大片| 大片免费播放器 马上看| 一级毛片aaaaaa免费看小| 少妇人妻久久综合中文| 简卡轻食公司| 亚洲久久久久久中文字幕| 国产午夜精品久久久久久一区二区三区| 王馨瑶露胸无遮挡在线观看| 三级经典国产精品| 大片电影免费在线观看免费| 国产久久久一区二区三区| 成人免费观看视频高清| 一边亲一边摸免费视频| 亚洲人成网站高清观看| 久久久久精品久久久久真实原创| 久热久热在线精品观看| 国产 一区精品| 18禁裸乳无遮挡免费网站照片| 老师上课跳d突然被开到最大视频| 国内揄拍国产精品人妻在线| 国产老妇伦熟女老妇高清| 成人亚洲欧美一区二区av| 国产精品爽爽va在线观看网站| 国产亚洲av嫩草精品影院| 一级毛片 在线播放| 啦啦啦在线观看免费高清www| 日本黄色片子视频| av在线蜜桃| 黑人高潮一二区| 国产日韩欧美亚洲二区| 中国三级夫妇交换| 免费看日本二区| 汤姆久久久久久久影院中文字幕| 男插女下体视频免费在线播放| 岛国毛片在线播放| 亚洲欧洲日产国产| 黄色欧美视频在线观看| 最新中文字幕久久久久| 亚洲人与动物交配视频| 老司机影院毛片| 久久精品久久精品一区二区三区| 免费av观看视频| 精品午夜福利在线看| 亚洲精品乱码久久久v下载方式| 亚洲激情五月婷婷啪啪| 国产精品熟女久久久久浪| 国产高清不卡午夜福利| 国产av国产精品国产| 伦精品一区二区三区| 日日撸夜夜添| 久久久久久久久久久丰满| 日韩精品有码人妻一区| 如何舔出高潮| 22中文网久久字幕| 久久精品久久久久久久性| 日韩不卡一区二区三区视频在线| 在线免费十八禁| 国产精品偷伦视频观看了| 国产91av在线免费观看| 亚州av有码| 人妻 亚洲 视频| 国产精品女同一区二区软件| 国产高清不卡午夜福利| 亚洲欧美一区二区三区国产| 精品久久久久久久久亚洲| 久热久热在线精品观看| 亚洲自拍偷在线| 国产精品伦人一区二区| 一区二区三区精品91| 婷婷色综合www| 日韩伦理黄色片| 亚洲va在线va天堂va国产| 99视频精品全部免费 在线| 日韩免费高清中文字幕av| 成人亚洲欧美一区二区av| av卡一久久| av福利片在线观看| 国产精品久久久久久av不卡| av天堂中文字幕网| 日本一二三区视频观看| 成人亚洲欧美一区二区av| 国产免费一区二区三区四区乱码| 亚洲成人av在线免费| 91精品伊人久久大香线蕉| 日韩成人伦理影院| 欧美国产精品一级二级三级 | 国产欧美另类精品又又久久亚洲欧美| 极品少妇高潮喷水抽搐| 久久99热这里只有精品18| 亚洲图色成人| 亚洲欧洲国产日韩| 美女高潮的动态| 亚洲自拍偷在线| 国产大屁股一区二区在线视频| 日韩强制内射视频| 免费av不卡在线播放| 亚洲人与动物交配视频| 亚洲国产av新网站| 小蜜桃在线观看免费完整版高清| 美女内射精品一级片tv| 亚洲精品亚洲一区二区| 久久久久久久久久久丰满| 久久久精品94久久精品| 欧美最新免费一区二区三区| 最近2019中文字幕mv第一页| 99热国产这里只有精品6| 中文字幕久久专区| 视频中文字幕在线观看| 国内精品美女久久久久久| 国产精品久久久久久精品古装| 高清日韩中文字幕在线| 欧美高清成人免费视频www| 嫩草影院入口| 日韩av不卡免费在线播放| 免费看av在线观看网站| 欧美精品人与动牲交sv欧美| 春色校园在线视频观看| 在线看a的网站| 毛片女人毛片| 久久久久国产精品人妻一区二区| 成人亚洲精品一区在线观看 | 搞女人的毛片| 亚洲精品色激情综合| 日本一本二区三区精品| 国产一区亚洲一区在线观看| 欧美潮喷喷水| 中国国产av一级| 国产精品麻豆人妻色哟哟久久| 五月玫瑰六月丁香| 国产成人a区在线观看| 各种免费的搞黄视频| 黄色欧美视频在线观看| 九色成人免费人妻av| 免费少妇av软件| 夫妻午夜视频| 成人综合一区亚洲| 各种免费的搞黄视频| 欧美成人a在线观看| 久久久精品免费免费高清| 久久综合国产亚洲精品| 麻豆成人av视频| 亚洲,一卡二卡三卡| 国产白丝娇喘喷水9色精品| 18禁在线无遮挡免费观看视频| 最近中文字幕2019免费版| 王馨瑶露胸无遮挡在线观看| 国产男女超爽视频在线观看| 大香蕉97超碰在线| 午夜福利网站1000一区二区三区| 建设人人有责人人尽责人人享有的 | 日韩精品有码人妻一区| 日本三级黄在线观看| 国产 一区精品| 嘟嘟电影网在线观看| 最新中文字幕久久久久| 国产久久久一区二区三区| 亚洲精品乱久久久久久| 久久这里有精品视频免费| 亚洲精品乱久久久久久| 久久久精品免费免费高清| 中国国产av一级| 国产精品.久久久| 久久国内精品自在自线图片| 成人毛片60女人毛片免费| 亚洲欧美日韩另类电影网站 | 在线天堂最新版资源| 乱系列少妇在线播放| 国产黄频视频在线观看| 亚洲国产成人一精品久久久| 99热网站在线观看| 午夜视频国产福利| 国产av国产精品国产| 免费观看av网站的网址| 久久久久性生活片| 亚洲欧美成人综合另类久久久| 亚洲三级黄色毛片| 国产综合精华液| 熟女电影av网| 亚洲精品成人av观看孕妇| 看非洲黑人一级黄片| 国产高清三级在线| 在线观看国产h片| 看免费成人av毛片| 毛片女人毛片| 自拍偷自拍亚洲精品老妇| 国产精品久久久久久久久免| 18禁裸乳无遮挡动漫免费视频 |