核設(shè)施周圍環(huán)境土壤中Sr-90的測(cè)量及評(píng)價(jià)

秦文超，趙仝，鄒凱

（中國(guó)核電工程有限公司，北京100840）

核設(shè)施周圍環(huán)境土壤中Sr-90的測(cè)量及評(píng)價(jià)

秦文超，趙仝，鄒凱

（中國(guó)核電工程有限公司，北京100840）

Sr-90屬裂變產(chǎn)物中對(duì)人體危害較大的放射性核素，在核設(shè)施運(yùn)行前及運(yùn)行期間的流出物及環(huán)境監(jiān)測(cè)中對(duì)Sr-90測(cè)量和評(píng)價(jià)意義重大。通過(guò)對(duì)土壤中Sr-90的來(lái)源及測(cè)量方法進(jìn)行簡(jiǎn)要介紹，說(shuō)明制樣過(guò)程中需注意的問(wèn)題，對(duì)13個(gè)地區(qū)、274個(gè)數(shù)據(jù)進(jìn)行統(tǒng)計(jì)分析結(jié)果表明土壤中Sr-90的放射性活度濃度主要分布在0.15～13.00 Bq·kg-1，0.15～5.0 Bq·kg-1的數(shù)據(jù)占比96%以上，該分析結(jié)論可在核設(shè)施周圍環(huán)境土壤中Sr-90的活度濃度水平測(cè)量方法建立、測(cè)量結(jié)果分析及評(píng)價(jià)時(shí)參考使用。

土壤；Sr-90；統(tǒng)計(jì)分析；數(shù)據(jù)分布

鍶（Sr）屬堿土族金屬元素，化學(xué)性質(zhì)與鈣相似，進(jìn)入人體后易沉積在骨骼上［1］。Sr-90同位素半衰期較長(zhǎng)，屬裂變產(chǎn)物中對(duì)人體危害較大的放射性核素，因此在核設(shè)施運(yùn)行期間的環(huán)境影響評(píng)價(jià)中對(duì)Sr-90的測(cè)量及評(píng)價(jià)意義重大，在應(yīng)急行動(dòng)水平中對(duì)于食物中的Sr-90活度有明確要求［2］。人體攝入Sr-90的途徑主要包括吸入及食入，其中食入的植物中的Sr-90主要來(lái)源于土壤中Sr-90的轉(zhuǎn)移［3］。在我國(guó)國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)、核行業(yè)技術(shù)規(guī)范、環(huán)保部技術(shù)規(guī)范中對(duì)核設(shè)施周圍環(huán)境土壤樣品中Sr-90的測(cè)量提出了明確的要求［4-5］，對(duì)其測(cè)量方法也給出了詳細(xì)規(guī)范［6］。尤其對(duì)于我國(guó)正在大力發(fā)展的核動(dòng)力廠建設(shè)，在核動(dòng)力廠廠址選擇階段的輻射環(huán)境本底初步調(diào)查、首次裝料前的輻射環(huán)境兩年本底調(diào)查、運(yùn)行期間的輻射環(huán)境常規(guī)測(cè)量中均要對(duì)土壤中的Sr-90進(jìn)行取樣測(cè)量。

隨著我國(guó)核工業(yè)及核環(huán)境輻射監(jiān)測(cè)的發(fā)展，核設(shè)施周圍環(huán)境土壤中Sr-90的測(cè)量工作也在逐步研究完善，并形成了監(jiān)測(cè)要求、技術(shù)規(guī)范、質(zhì)量保證措施等相關(guān)標(biāo)準(zhǔn)規(guī)范。近年環(huán)境土壤中Sr-90測(cè)量設(shè)備及手段的更新，對(duì)環(huán)境土壤中Sr-90的測(cè)量過(guò)程中的關(guān)鍵步驟有了新的研究結(jié)果。但對(duì)環(huán)境土壤中Sr-90的本底水平分布情況缺少數(shù)據(jù)支持，對(duì)各地區(qū)環(huán)境土壤中Sr-90活度濃度水平的分析評(píng)價(jià)缺少基準(zhǔn)。

筆者簡(jiǎn)要說(shuō)明了土壤中Sr-90的來(lái)源及測(cè)量方法，通過(guò)部分省市的環(huán)境土壤樣品中Sr-90的測(cè)量結(jié)果數(shù)據(jù)進(jìn)行分析，重點(diǎn)說(shuō)明土壤中Sr-90的水平分布，以期對(duì)土壤中Sr-90的評(píng)價(jià)提供數(shù)據(jù)支持，為核設(shè)施環(huán)境實(shí)驗(yàn)室建設(shè)提供技術(shù)參考。

1 Sr-90 的來(lái)源及特性

Sr-90是核裂變產(chǎn)物中的重要核素。核設(shè)施周圍環(huán)境土壤中的Sr-90主要來(lái)源于核爆炸試驗(yàn)的沉降灰沉降、核事故的沉降灰沉降、核設(shè)施排出的氣載流出物跟隨沉降灰沉降、核設(shè)施廢液排放后的生物圈循環(huán)及遷移等［7］。Sr-90為純?chǔ)路派湫院怂?，半衰期?8.79 a，其β衰變子體為Y-90（半衰期為64.2 h），通常通過(guò)測(cè)量與Sr-90處于平衡的子體Y-90的活度來(lái)推算Sr-90的活度［8］。

2 測(cè)量流程及方法

2.1 土壤樣品的采樣方法

土壤樣品的采樣，使用土壤采集器或?qū)Ｓ貌蓸隅P，在相對(duì)開(kāi)闊的未耕區(qū)采取垂直深10 cm的表層土。一般在10 m×10 m的范圍內(nèi)，采用梅花形布點(diǎn)或根據(jù)地形采用蛇形布點(diǎn)進(jìn)行采樣，單個(gè)樣品的采點(diǎn)不少于3個(gè)。每個(gè)樣品取2～3 kg土壤。在現(xiàn)場(chǎng)取出石塊、草根等雜物后裝在雙層塑料袋內(nèi)密封，再置于同樣大小的布袋中保存。采樣完成后填寫采樣記錄表［5］。

2.2 樣品預(yù)處理

樣品運(yùn)至實(shí)驗(yàn)室，除去沙石、雜草等，然后稱重。置于搪瓷盤中攤開(kāi)晾干，碾碎過(guò)120目篩，105℃恒溫干燥至恒重，計(jì)算樣品失水量。于已經(jīng)編號(hào)的廣口瓶中密封保存，備用［5］。

2.3 樣品制樣

鑒于環(huán)境土壤樣品中Sr-90的放射性活度濃度水平較低，通常需將待測(cè)目標(biāo)從環(huán)境樣品中進(jìn)行分離、提純、濃縮等制樣處理后再進(jìn)行測(cè)量。目前環(huán)境土壤樣品中Sr-90的制樣主要有兩種方法，分別為發(fā)煙硝酸法和萃取色層法，后者目前在國(guó)內(nèi)應(yīng)用較多［8］。萃取色層法的主要處理流程可參見(jiàn)圖1。

圖1 萃取色層法主要處理流程圖Fig.1The main steps and flows of the extraction chromatography method

在環(huán)境土壤樣品Sr-90的制樣過(guò)程中，應(yīng)注意以下幾點(diǎn)：1）色層柱材質(zhì)選擇：是制樣實(shí)驗(yàn)過(guò)程中的關(guān)鍵步驟之一。在原行業(yè)標(biāo)準(zhǔn)EJ/T 1035—1996中采用的色層粉，在EJ/T 1035—2011采用了P204翠淋樹(shù)脂［9］；2）制樣過(guò)程中需對(duì)Bi-210進(jìn)行去除，以避免對(duì)Sr-90測(cè)量的影響。Bi-210在環(huán)境土壤中的含量為8～222 Bq·kg-1，如不考慮Bi-210的影響，Sr-90的分析結(jié)果會(huì)大大偏高［8］；3）在進(jìn)行草酸鹽沉淀時(shí)應(yīng)注意pH值的控制，以保證Sr、Y定量沉淀，不破壞其平衡［8］；4）制樣過(guò)程中還需注意Sr、Fe的含量對(duì)Sr回收率的影響［8］。

2.4 物理測(cè)量

Sr-90的測(cè)量一般采用低本底α/β測(cè)量?jī)x進(jìn)行測(cè)量，單個(gè)樣品需測(cè)量24 h。近年部分科研院所及實(shí)驗(yàn)室嘗試?yán)玫捅镜滓后w閃爍體計(jì)數(shù)器進(jìn)行Sr-90的測(cè)量工作。此外，也有利用高純鍺γ譜儀探測(cè)器進(jìn)行Sr-90測(cè)量的研究報(bào)道。

3 測(cè)量數(shù)據(jù)分析與評(píng)價(jià)

隨著我國(guó)近年核工業(yè)的發(fā)展，尤其核電站的建設(shè)及運(yùn)行，積累的大量環(huán)境土壤樣品中Sr-90的測(cè)量數(shù)據(jù)。筆者共收集了13個(gè)地區(qū)、274個(gè)環(huán)境土壤樣品中Sr-90的放射性活度濃度測(cè)量結(jié)果，所有測(cè)量結(jié)果均采用萃取色層法得到，13個(gè)地區(qū)分布見(jiàn)圖2。鑒于篇幅關(guān)系未給出274個(gè)測(cè)量結(jié)果詳細(xì)列表，僅給出各地區(qū)的土壤中Sr-90放射性活度濃度測(cè)量統(tǒng)計(jì)結(jié)果范圍，詳見(jiàn)表1。需要說(shuō)明的是由于執(zhí)行測(cè)量的單位不同，其采樣量、樣品處理及制樣環(huán)節(jié)、測(cè)量時(shí)間等不同，導(dǎo)致其探測(cè)下限、測(cè)量結(jié)果的誤差略會(huì)有不同。

圖2 土壤Sr-90測(cè)量數(shù)據(jù)所屬的13個(gè)地區(qū)分布圖Fig.2The 13 regions distribution of the measurement results of the Sr-90 in environment solid

通過(guò)對(duì)274個(gè)測(cè)量結(jié)果數(shù)據(jù)分析，各地區(qū)測(cè)量結(jié)果年均值統(tǒng)計(jì)分布對(duì)比見(jiàn)圖3，274個(gè)數(shù)據(jù)的統(tǒng)計(jì)分布結(jié)果見(jiàn)圖4。由以上分析可知，所獲取數(shù)據(jù)中的環(huán)境土壤樣品、Sr-90的放射性活度濃度主要分布在0.15～13.0 Bq·kg-1之間。圖3表現(xiàn)出各地測(cè)量水平范圍的大小差異較大。測(cè)量結(jié)果范圍中昌江地區(qū)、秦山地區(qū)等數(shù)據(jù)變化范圍較小。嘉峪關(guān)、龍游等地區(qū)測(cè)量結(jié)果范圍較大，原因?yàn)閭€(gè)別點(diǎn)位測(cè)量結(jié)果較高。如嘉峪關(guān)地區(qū)，10個(gè)測(cè)量值中僅有一個(gè)點(diǎn)位的測(cè)量結(jié)果為12.60 Bq·kg-1，其余測(cè)量結(jié)果基本在1.05～3.97 Bq·kg-1范圍內(nèi)。由圖4可知，測(cè)量數(shù)據(jù)主要集中在0.15～5.0Bq·kg-1，占比96%以上，而超出5.0 Bq·kg-1的數(shù)據(jù)較少，僅占4%。環(huán)境土壤樣品中Sr-90測(cè)量結(jié)果可參考上述結(jié)論進(jìn)行分析及評(píng)價(jià)。

1）統(tǒng)計(jì)分析結(jié)果對(duì)環(huán)境土壤中Sr-90實(shí)驗(yàn)室測(cè)量方法建立的參考意義

一般情況下，由于環(huán)境土壤中Sr-90的活度濃度水平較低，擬對(duì)其進(jìn)行測(cè)量的實(shí)驗(yàn)室需采用合適的測(cè)量方法方能得到測(cè)量結(jié)果。通過(guò)上述數(shù)據(jù)統(tǒng)計(jì)分析可知，環(huán)境土壤中Sr-90的放射性活度濃度主要分布在0.15～13.0 Bq·kg-1之間，0.15～5.0 Bq·kg-1占比96%以上。因此建議實(shí)驗(yàn)室在環(huán)境土壤樣品Sr-90測(cè)量方法程序建立過(guò)程中方法探測(cè)下限宜低于0.15 Bq·kg-1，才可能測(cè)出環(huán)境土壤中Sr-90實(shí)際的活度濃度水平。

表113 個(gè)地區(qū)的環(huán)境土壤樣品中Sr-90的測(cè)量水平范圍Table 1The range of Sr-90 radioactivity concentration in the environment soil of 13 regions

圖313 個(gè)地區(qū)環(huán)境土壤樣品中Sr-90水平分布比較Fig.3The comparison of Sr-90 radioactivity concentration level in the environment soil of 13 regions

2）統(tǒng)計(jì)分析結(jié)果對(duì)環(huán)境土壤中Sr-90測(cè)量結(jié)果分析的參考意義

如果環(huán)境土壤Sr-90測(cè)量結(jié)果中出現(xiàn)低于0.15 Bq·kg-1或高于13.0 Bq·kg-1的測(cè)量值，需進(jìn)一步核實(shí)測(cè)量結(jié)果的準(zhǔn)確性，分析整個(gè)測(cè)量過(guò)程中的可能影響因素及誤差來(lái)源，如有必要需再次進(jìn)行采樣測(cè)量，條件允許的還可進(jìn)行不同實(shí)驗(yàn)室間的比對(duì)分析。經(jīng)過(guò)核實(shí)對(duì)于測(cè)量值確實(shí)低于0.15 Bq·kg-1的，再次采樣測(cè)量時(shí)可考慮采用提高樣品采樣量、降低測(cè)量環(huán)境本底、提高回收率、提高測(cè)量時(shí)間（但一般不超過(guò)24 h）等措施來(lái)降低測(cè)量方法的探測(cè)下限。對(duì)于測(cè)量值高于13.0 Bq·kg-1的，需分析實(shí)驗(yàn)過(guò)程中是否出現(xiàn)過(guò)交叉污染、是否有其他核設(shè)施異常排放等導(dǎo)致測(cè)量結(jié)果偏高等原因，并應(yīng)再次進(jìn)行采樣測(cè)量，如可能還需對(duì)采樣點(diǎn)周圍水體、劑量率等有關(guān)聯(lián)的環(huán)境樣品一并進(jìn)行測(cè)量，最終確認(rèn)結(jié)果無(wú)誤。

3）統(tǒng)計(jì)分析結(jié)果對(duì)環(huán)境土壤中Sr-90活度濃度水平評(píng)價(jià)的參考意義

按照我國(guó)建設(shè)項(xiàng)目環(huán)境影響評(píng)價(jià)的要求，一般在核設(shè)施運(yùn)行前需對(duì)廠址所在地區(qū)的環(huán)境現(xiàn)狀進(jìn)行調(diào)查和評(píng)價(jià)。在進(jìn)行環(huán)境土壤中Sr-90活度濃度評(píng)價(jià)時(shí)，在確認(rèn)其測(cè)量結(jié)果無(wú)誤后，對(duì)于Sr-90活度濃度低于0.15 Bq·kg-1的地區(qū)可認(rèn)為所調(diào)查地區(qū)為低本底/水平地區(qū)，在核設(shè)施運(yùn)行以后，需重點(diǎn)關(guān)注這類區(qū)域的Sr-90活度濃度水平的變化。對(duì)于Sr-90活度濃度測(cè)量結(jié)果高于13.0 Bq·kg-1的地區(qū)，可認(rèn)為所調(diào)查地區(qū)屬于高本底/水平地區(qū)，在對(duì)核設(shè)施運(yùn)行期間環(huán)境影響評(píng)價(jià)時(shí)應(yīng)對(duì)環(huán)境本底值予以扣除，以免過(guò)高估計(jì)了核設(shè)施排放的Sr-90對(duì)環(huán)境的影響。

圖4274 個(gè)環(huán)境土壤中Sr-90測(cè)量數(shù)據(jù)統(tǒng)計(jì)分布圖Fig.4The statistical distribution of 274 measurement data of Sr-90 in environment soil注：圖中橫坐標(biāo)為土壤Sr-90測(cè)量結(jié)果分布，單位為Bq·kg-1；縱坐標(biāo)為樣品個(gè)數(shù)。

5 結(jié)論

筆者對(duì)環(huán)境土壤中Sr-90的來(lái)源及測(cè)量方法進(jìn)行了簡(jiǎn)要的說(shuō)明。環(huán)境土壤中Sr-90的測(cè)量過(guò)程分為采樣、制樣及物理測(cè)量3部分。采樣一般采用梅花形布點(diǎn)或蛇形布點(diǎn)進(jìn)行采樣，采樣量通常為2～3 kg。所使用的制樣方法為萃取色層法，制樣過(guò)程中應(yīng)注意草酸鹽沉淀時(shí)pH值的控制、色層柱材質(zhì)的選擇、對(duì)Bi-210的去除等關(guān)鍵因素。物理測(cè)量設(shè)備一般采用低本底α/β測(cè)量?jī)x。

通過(guò)13個(gè)地區(qū)、274個(gè)數(shù)據(jù)進(jìn)行統(tǒng)計(jì)分析可知，環(huán)境土壤樣品中Sr-90的放射性活度濃度主要分布在0.15～13.0 Bq·kg-1之間，0.15～5.0 Bq·kg-1之間的數(shù)據(jù)占比96%以上。該統(tǒng)計(jì)結(jié)果可在在核設(shè)施周圍環(huán)境土壤中Sr-90的測(cè)量方法建立、測(cè)量結(jié)果分析及評(píng)價(jià)時(shí)參考使用。

對(duì)于擬進(jìn)行環(huán)境土壤中Sr-90活度濃度測(cè)量的實(shí)驗(yàn)室，所建立的測(cè)量方法探測(cè)下限宜低于0.15 Bq·kg-1。當(dāng)環(huán)境土壤中Sr-90活度濃度出現(xiàn)低于0.15 Bq·kg-1或者高于13.0 Bq·kg-1的測(cè)量結(jié)果時(shí)，應(yīng)注意重新檢查整個(gè)測(cè)量過(guò)程，以確認(rèn)測(cè)量結(jié)果的正確性。在進(jìn)行環(huán)境土壤中Sr-90現(xiàn)狀評(píng)價(jià)時(shí)，對(duì)于低于對(duì)于Sr-90活度濃度低于0.15 Bq·kg-1的地區(qū)可認(rèn)為該地區(qū)為低本底（背景）地區(qū)，對(duì)于測(cè)量結(jié)果高于13.0 Bq·kg-1的地區(qū)，可認(rèn)為該地區(qū)屬于為高本底（背景）地區(qū)。

［1］陸應(yīng)江.放射性同位素鍶90的危害與預(yù)防［J］. Labour Protection，1984，（10）：31.

［2］GB18871—2002.電離輻射防護(hù)與輻射源安全基本標(biāo)準(zhǔn)［S］.北京：標(biāo)準(zhǔn)出版社，2002：182-183.

［3］韓寶華，李建國(guó).Sr-90、Cs-137在我國(guó)野生植物中轉(zhuǎn)移系數(shù)的研究現(xiàn)狀［J］.輻射防護(hù)通訊，2007，27（5）：20-23.

［4］GB 6249—2011.核動(dòng)力廠環(huán)境輻射防護(hù)規(guī)定［S］.北京：標(biāo)準(zhǔn)出版社，2011：7.

［5］HJ/T 61—2001.輻射環(huán)境監(jiān)測(cè)技術(shù)規(guī)范［S］.北京：標(biāo)準(zhǔn)出版社，2001：3-12.

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［7］ТюРюканова Э Б.生物圈中的鍶-90［J］.原子能農(nóng)業(yè)譯叢，1981，（4）：45-48.

［8］潘自強(qiáng).電離輻射環(huán)境監(jiān)測(cè)與評(píng)價(jià)［M］.北京：原子能出版社，2009.

［9］李少婷，劉少輝.咸寧核電廠周圍土壤放射性水平調(diào)查［J］.輻射防護(hù)通訊，2013，33（3）：34-36.

The measurement and analysis of Sr-90 in soil samples of the environment around nuclear facilities

QIN Wenchao，ZHAO Tong，ZOU Kai
（China Nuclear Power Engineering Co.Ltd.，Beijing 100840，China）

Strontium-90 is a kind of radioactive nuclide and toxic to human body.It is important to measure and analyze the effluent and environment of Sr-90 in the nuclear facilities.The source and the measurement method are introduced.And the key issues in the measurement process are described.274 measurement results of 13 regions of the country are analyzed by statistics method. The radioactivity concentrations of Sr-90 in the environment soil are distributed in the range of 0.15～13.00 Bq·kg-1mainly.And over 96%of the concentration value are distributed in the range of 0.15～5.0 Bq·kg-1.The analysis results provide reference to the measurement method building，measurement result analysis，and radioactivity level review of Sr-90 in the environment soil.

soil；Sr-90；statistics analysis；data distribution

X8

A

1672-0636（2016）04-0244-05

10．3969/j．issn．1672-0636．2016．04．009

2016-03-30；

2016-04-27

秦文超（1985—），女，內(nèi)蒙古赤峰人，工程師，從事核輻射監(jiān)測(cè)設(shè)計(jì)工作。E-mail：qinwc@cnpe.cc