土壤氡析出率的靜態(tài)累積閃爍測量方法

徐健，齊寧，韓耀照

（核工業(yè)北京地質(zhì)研究院，北京100029）

土壤氡析出率的靜態(tài)累積閃爍測量方法

徐健，齊寧，韓耀照

（核工業(yè)北京地質(zhì)研究院，北京100029）

在概述氡的遷移機(jī)制和測量氡析出率計(jì)算方法的基礎(chǔ)上，重點(diǎn)闡述了靜態(tài)累積閃爍法測量氡析出率的基本原理、附屬設(shè)備、測量步驟及影響因素。通過實(shí)驗(yàn)分析動態(tài)抽氣對靜態(tài)累積測量的影響和實(shí)際測量室外土壤表面的氡析出率，證實(shí)用閃爍法FD216測氡儀測量氡析出率是準(zhǔn)確快捷的。

氡析出率；靜態(tài)累積；閃爍法測量

20世紀(jì)二三十年代，前蘇聯(lián)和德國的一些學(xué)者，在世界范圍內(nèi)首先進(jìn)行了氡析出率和遷移的研究，并提出一些理論和相應(yīng)的計(jì)算公式（比歐、美早10年左右）。20世紀(jì)50年代開始，核工業(yè)系統(tǒng)和原北京地質(zhì)學(xué)院（現(xiàn)中國地質(zhì)大學(xué)）等單位，對包括氡析出率、遷移機(jī)制等理論進(jìn)行了一系列試驗(yàn)和研究，其中根據(jù)礦山中氡的危害進(jìn)行了射氣介質(zhì)中氡析出率的研究。特別是近20年來，國內(nèi)眾多單位和學(xué)者進(jìn)行了大量的專題研究，通過研究以氣象因素、自然條件和土壤性質(zhì)以及射氣系數(shù)等參數(shù)對氡析出率的影響，建立了土壤氡析出率的理論計(jì)算模型［1-2］。2010年我國住房和城鄉(xiāng)建設(shè)部與質(zhì)檢總局聯(lián)合發(fā)布修訂了國家強(qiáng)制性標(biāo)準(zhǔn)GB 50325-2010“民用建筑工程室內(nèi)環(huán)境污染控制規(guī)范”［3］，把測量建筑材料和土壤表面氡析出率的方法細(xì)節(jié)和具體要求寫進(jìn)了該國標(biāo)，土壤表面氡析出率值已成為衡量氡濃度的一個(gè)相關(guān)參數(shù)。

1 氡的遷移機(jī)制和氡析出率的計(jì)算

1.1 氡的遷移機(jī)制

氡從巖石、土壤等介質(zhì)的晶格中逸出并遷移到地表和大氣中需要經(jīng)歷兩個(gè)過程。第1個(gè)過程是氡從物質(zhì)的晶格中逸出成為自由氡原子。這里所指的氡一般是226Ra衰變放出的222Rn，其逸出機(jī)制主要由核反沖作用形成。當(dāng)鐳原子衰變放出氡原子和α粒子時(shí)，使氡原子獲得86 keV的動能［4］。在這個(gè)反沖動能作用下，氡將離開鐳的位置而遷移一段距離。氡在一般固體中可遷移0.02～0.07 μm的距離，在水中為0.1 μm，在空氣中為63 μm。反沖氡原子在水中和空氣中的射程約差兩個(gè)級次以上。當(dāng)物質(zhì)顆粒間的微孔隙充滿水時(shí)，氡因水中射程短而阻止在孔隙水中，成為自由氡。

第2個(gè)過程是地下自由氡向地表的遷移。理論上，擴(kuò)散和對流作用計(jì)算氡氣遷移的距離最大僅有10～20 m，而氡法找礦能找到200～400 m深的鈾礦體（千米以下的油田也多有反映）。深部找礦的實(shí)踐給擴(kuò)散和對流理論提出了挑戰(zhàn)。為了討論氡法找深部鈾礦的機(jī)理，核工業(yè)北京地質(zhì)研究院吳慧山教授提出氡的廣義遷移機(jī)制［5］，即氡的“接力傳遞”作用。具體的遷移機(jī)制，除經(jīng)典的擴(kuò)散、對流或滲透作用外，還有抽吸作用、水的作用、伴生氣體的壓力作用、泵吸作用、地?zé)嶙饔?、地震?yīng)力引起的毛細(xì)壓力的變化、鐳在氡遷移過程中的作用等10多種機(jī)制。近年來，有人提出團(tuán)簇作用，即團(tuán)簇的上浮運(yùn)移和重力下沉運(yùn)移對氡的遷移作用等。

1.2 氡析出率的一般計(jì)算公式

20世紀(jì)70年代張哲教授等學(xué)者發(fā)表文章討論關(guān)于局部靜態(tài)法在多孔介質(zhì)表面上測氡析出率。文章中不僅考慮了氡的析出和衰變，還考慮了一些影響因素，如氡的反擴(kuò)散和泄露，對最初的公式進(jìn)行了修正。

假定容器內(nèi)的本底氡活度濃度在累積過程的開始接近于0，濃度累積曲線的最初斜率與反擴(kuò)散無關(guān)，由滲漏引起的氡損失可以忽略，可以認(rèn)為累積容器內(nèi)的氡活度濃度隨累積時(shí)間t呈線性增長（一般累計(jì)時(shí)間＜3 h）。

表面氡析出率Φ按式（1）給出的計(jì)算公式［6］:

式中:C（t）—累積容器內(nèi)在兩個(gè)已給定時(shí)刻之間氡活度濃度的變化，Bq·m-3；S—累積容器與被調(diào)查的平面相接觸的有效面積，m2；V—累積容器的有效體積，m3；t—累積過程的總時(shí)間，s。

在GB 50325-2010“民用建筑工程室內(nèi)環(huán)境污染控制規(guī)范”［3］中也給出了類似的公式。氡累積的時(shí)間段內(nèi)的任意兩個(gè)時(shí)刻測定累積容器內(nèi)的氡析出量，可按下述公式計(jì)算:

式中:R—氡析出率，（Bq·m-2）·s-1；Nt1、Nt2—分別為開始和結(jié)束時(shí)刻測得的累積容器內(nèi)的氡濃度，Bq·m-3；V—累積容器與介質(zhì)表面所圍住的有效空氣體積，m3；A—累積容器所圍住的土壤表面有效面積，m2；Δt—兩個(gè)測量時(shí)刻之間的時(shí)間間隔，即t2-t1，s。

對于土壤表面氡析出率的測量而言，累積容器在地面密封的開始時(shí)刻，容器內(nèi)的氡濃度可忽略不計(jì)，一般為幾個(gè)Bq·m-3。因此，公式中Nt1設(shè)為0。公式（2）可簡化為:

2 靜態(tài)累積閃爍測量法

靜態(tài)累積是指在自然狀態(tài)、無外界擾動的條件下，由專用的氡累積容器收集氡氣，累積容器上有出氣口和進(jìn)氣口。在靜態(tài)累積氡達(dá)到一定時(shí)間后，要將累積的氡轉(zhuǎn)移到儀器測量室中，則通過短時(shí)間的抽氣來完成。抽氣則破壞了地表氡自然析出的穩(wěn)定條件，筆者稱為動態(tài)抽氣。靜態(tài)累積與動態(tài)抽氣條件下的氡析出率是不一樣的。

2.1 閃爍法測土壤氡析出率的原理

閃爍室探測器是由ZnS（Ag）閃爍室探測器、光電倍增管、前置放大器、主放大器、脈沖幅度放大器和主控板等部分組成。閃爍室多為圓柱形或圓球形結(jié)構(gòu)；采用主動流氣式測量方式或真空負(fù)壓取氣方式。氣體入口處采用濾膜過濾222Rn子體，氡進(jìn)入閃爍室后，氡及其子體釋放出的α粒子轟擊ZnS（Ag）探測器產(chǎn)生熒光，光電倍增管將光信號轉(zhuǎn)換為電脈沖信號，電脈沖信號被后續(xù)的電子學(xué)線路處理并輸出最終結(jié)果（圖1）。

圖1 閃爍法測量氡析出率流程示意圖Fig.1The procedure of measuring radon surface exhalation rate by scintillation method

2.2 氡累積容器的設(shè)計(jì)

測表面氡析出率的附屬設(shè)備主要是氡累積容器（氡聚集罩），儀器的主要技術(shù)指標(biāo)和氡累積容器設(shè)計(jì)參數(shù)見表1和2。

表1 儀器主要技術(shù)指標(biāo)Table 1The technical specification of the instrument

表2 氡累積容器設(shè)計(jì)參數(shù)Table 2The design pamameter of accumulated container

2.3 閃爍測量法的測量步驟

該法仍屬于靜態(tài)累積法測量，基本過程與其他方法類似。現(xiàn)將測量程序簡述如下，見圖2，完成一個(gè)測點(diǎn)需30 min。

圖2 靜態(tài)累積閃爍法測量氡析出率流程圖Fig.2The procedure for measuring radon surface exhalation rate by static accumulation scintillation method

3 測量影響因素

根據(jù)多孔射氣介質(zhì)氡析出率的計(jì)算公式，實(shí)際上，測量氡析出率就變成測量氡濃度的問題。測量氡濃度的準(zhǔn)確性是決定氡析出率測量不確定度的關(guān)鍵，因此測量氡析出率的主要影響因素如下。

3.1 高氡濃度子體的污染和儀器本底

由于在現(xiàn)場連續(xù)進(jìn)行測量，氡濃度可高達(dá)1 000 Bq·m-3以上，這時(shí)氡子體污染的殘留本底很高，必須校正。

3.2 氡與其短壽命子體的不平衡

在實(shí)際測量時(shí)，充完氣就馬上進(jìn)行測量，需考慮氡與其短壽命子體的不平衡帶來的影響。

3.3220Rn射氣影響

220Rn射氣的影響與累積容器的高度和容積有關(guān)，除硬件采取措施外，從測量方式上，采取了一定措施，基本上消除了220Rn射氣的影響。

3.4 動態(tài)抽氣的影響

靜態(tài)累積時(shí)間到達(dá)后，需將累積的氡氣通過抽氣轉(zhuǎn)移到ZnS閃爍室，抽氣時(shí)間計(jì)算在氡累積總時(shí)間內(nèi)。動態(tài)抽氣的時(shí)間很短，僅3 min（泵抽氣速率為1.4～1.6 L·min-1，對0.50 L的閃爍室，抽氣量已夠），計(jì)算在靜態(tài)累積時(shí)間內(nèi)。3 min的動態(tài)抽氣測量值將會對（60～100 min）靜態(tài)累積測量值帶來的誤差約有1%。

3.5 土壤特性和氣象因素對析出率的影響

氣象因素和土壤特性對析出率的測量影響是非常明顯但又難以控制。氣象因素多變，隨機(jī)性大，難以定量校正，只能采取控制測量條件的辦法。土壤特性對析出率測量的影響同樣不可忽視，但定量校正亦很困難。例如，地表潮濕的土壤應(yīng)當(dāng)對氡析出率的影響很大。

3.6 氡累積容器密封時(shí)間的選取

當(dāng)累積容器扣在多孔介質(zhì)表面上時(shí)，由于容器的邊緣氡泄漏和多孔介質(zhì)反擴(kuò)散的影響，在積累一定時(shí)間后，氡析出率與時(shí)間的線性關(guān)系被破壞。我們建議根據(jù)當(dāng)?shù)仉蔽龀雎实母叩秃屯寥揽紫抖鹊拇笮?，推薦累積時(shí)間為60～90 min，即能獲得較高的氡濃度又能使測量處于線性段。

4 靜態(tài)集氣和動態(tài)抽氣時(shí)測量土壤表面氡析出率的對比

快速閃爍測量法的測量方案是先進(jìn)行60～90 min靜態(tài)收集，再進(jìn)行3 min動態(tài)抽氣，盡管對氡聚集器的進(jìn)出口作了一些改造，在抽氣速率1.4～1.6 L·min-1的情況下，開始試驗(yàn)時(shí)發(fā)現(xiàn)動態(tài)抽氣時(shí)的氡析出率略有增高，為此，筆者對動態(tài)充氣與靜態(tài)收集時(shí)氡析出率的多次對比測量，兩種測量方法如下:

方法1:即靜態(tài)積累測量法。先單獨(dú)將聚集氡罩靜態(tài)集氣60 min，接著動態(tài)抽氣3 min，儀器立即開始測量。由于動態(tài)抽氣時(shí)間很短，僅占靜態(tài)集氣時(shí)間的1/20，若忽略其影響可視為靜態(tài)聚集氡時(shí)的氡析出率。

方法2:即動態(tài)測量法。無靜態(tài)聚集氡氣，在土壤表面扣上氡聚集罩的同時(shí)立即抽氣3 min，測量值為動態(tài)時(shí)的析出率。

兩種方法對比結(jié)果見表3。由表3可見，在土壤氡析出率測量試驗(yàn)中，大量數(shù)據(jù)（這里僅列出部分?jǐn)?shù)據(jù)）表明:閃爍室內(nèi)氡濃度隨積累時(shí)間而增長，方法2比方法1在相同時(shí)間內(nèi)測得的氡析出率高25%左右。而方法1中靜態(tài)積累60 min的析出率小于動態(tài)抽氣3 min的析出率，實(shí)際動態(tài)抽氣3 min僅占總氡聚集積累時(shí)間的1/21。由于動態(tài)抽氣時(shí)間很短，測量產(chǎn)生的誤差一般為1%～2%，可忽略其影響。氡累積的時(shí)間越長，此誤差越小。

5 土壤表面氡析出率測量結(jié)果

2011年10月，用FD216測氡儀在北京市某樹林的土坡上，做了土壤表面氡析出率的測量試驗(yàn)，測量結(jié)果見表4。在相應(yīng)測點(diǎn)上打80 cm深的孔抽氣測量了氡濃度值，并取相應(yīng)測點(diǎn)的土壤樣品測量鐳比活度。因?yàn)榈乇黼睗舛仁艿乇硗寥乐需D含量高低和均勻性的差異、土質(zhì)性質(zhì)和物理參數(shù)以及氣象條件等多種因素的影響，對于根據(jù)局部少數(shù)測點(diǎn)上的結(jié)果，很難統(tǒng)計(jì)出地表土壤氡濃度與地表氡析出率的準(zhǔn)確關(guān)系。因此，這里給出的土壤氡濃度只能作為參考數(shù)據(jù)。表中土壤樣品的鐳比活度是NaI（Tl）低本底多道分析器測得的，理論氡析出率［（Bq·m-2）·s-1］是根據(jù)相應(yīng)的鐳比活度計(jì)算出的。由表4可見，理論氡析出率比實(shí)測氡析出率普遍偏高，計(jì)算中的參數(shù)對各個(gè)測點(diǎn)都取同一值可能會帶來較大誤差。FD216儀實(shí)測的土壤氡析出率雖然僅有6個(gè)點(diǎn)，但對應(yīng)各測點(diǎn)的氡析出率、實(shí)測土壤氡濃度和理論計(jì)算氡析出率的變化趨勢基本一致。土壤表面氡析出率值與土壤氡濃度的對比關(guān)系與國標(biāo)GB 50325-2010中提出的相對變化范圍是基本符合的。

表4 土壤表面氡析出率的測量結(jié)果Table 4Measured results of surface exhalation rate in soil

6 結(jié)論

1）通過靜態(tài)累積與動態(tài)累積的析出率比對，實(shí)際動態(tài)抽氣3 min相對總積累時(shí)間很短，測量產(chǎn)生的誤差一般為1%～2%。氡累積的時(shí)間越長，此誤差越小。

2）土壤表面實(shí)測氡析出率與理論計(jì)算氡析出率的變化趨勢基本一致。土壤表面氡析出率值與土壤氡濃度的對比關(guān)系與國標(biāo)相對變化范圍是基本符合的。

靜態(tài)累積閃爍測量法是一種既能提高測量準(zhǔn)確性，又能提高工作效率的快速測量氡析出率的方法，采用靜態(tài)累積閃爍測量法的FD216型測氡儀及其附屬設(shè)備有受濕度影響小，靈敏度高和方便快捷的特點(diǎn)，該測量方案是值得推薦的。

［1］陳凌，謝建倫，黃隆.氡面析出率的測量及相關(guān)因素的考慮［J］.輻射防護(hù)通訊，1998，18（6）：29-36.

［2］陳凌，黃隆，謝建倫，等.累積法測量土壤氡析出率的模擬計(jì)算［J］.輻射防護(hù)通訊，2000，20（4）：205-209.

［3］GB 50325-2010民用建筑工程室內(nèi)環(huán)境污染控制規(guī)范［S］.北京：中國計(jì)劃出版社，2013.

［4］孫凱南.土壤氡析出率的研究［D］.北京:清華大學(xué)，2004.

［5］吳慧山.氡測量方法與應(yīng)用［M］.北京:原子能出版社，1995.

［6］ISO 11665-7 Measure of radioactivity inthe environment—Air:radon-222 Part:Accumulation method for estimating surface exhalation rate［S］. Switzerland：IX-ISD，2012.

The static accumulation measurement method of using scintillation cell for measuring radon exhalation rate in soil

XU Jian，QI Ning，HAN Yaozhao

（Beijing Research Institute of Uranium Geology，Beijing 100029，China）

Based on the overview of radon migration mechanism and calculation method for measuring radon exhalation rate，the paper mainly elaborates the basic principle，accessory equipments，steps and influence factors of measuring radon exhalation rate with static accumulation method with scintillation cell.Through the experimental analysis of influence of dynamic air extraction to static accumulation measurement and actual measurement on the soil radon exhalation rate outdoor of surface，it comfirmed that FD216 radon instrument with scintillation cell for measuring radon exhalation rate is accurate and fast.

radon exhalation rate；static accumulate；scintillation cell

P631.6＋3

A

1672-0636（2016）01-0045-05

10．3969/j．issn．1672-0636．2016．01．008

2015-06-04；

2015-08-11

徐?。?986—），男，四川廣元人，助理工程師，主要從事核儀器研發(fā)與生產(chǎn)工作。E-mail:0tiger1986@163.com