泡沫發(fā)射藥能量特性計(jì)算與分析

楊偉濤, 劉 哲, 張玉成, 楊建興

(1. 西安近代化學(xué)研究所, 陜西 西安 710065; 2. 湖北凱龍化工集團(tuán)股份有限公司, 湖北 荊門 448032)

1 引 言

泡沫發(fā)射藥是使用高分子材料作為結(jié)構(gòu)骨架,引入高能添加劑組成非均質(zhì)發(fā)射藥。該類型發(fā)射藥配方是在高分子粘結(jié)劑中分散高質(zhì)量分?jǐn)?shù)的高能添加劑,如黑索今(RDX)、奧克托今(HMX)等,因其具有特殊的氣孔結(jié)構(gòu),與常規(guī)的硝化纖維素槍炮發(fā)射藥相比,由于泡沫發(fā)射藥按照滲透燃燒機(jī)理進(jìn)行能量釋放,瞬間燃燒面積和能量傳遞強(qiáng)度都遠(yuǎn)遠(yuǎn)超出常規(guī)發(fā)射藥平行層燃燒的狀況,因而獲得超高燃速,可用于無(wú)殼彈藥和高燃速?gòu)椝嶽1-2],而且方便攜帶和運(yùn)輸,具有很好的應(yīng)用前景。

泡沫發(fā)射藥是由高能添加劑、多異氰酸酯、多元醇、發(fā)泡劑(H2O)及其他添加劑通過(guò)反應(yīng)注射成型(RIM)工藝制備。將物料混合均勻后一次加入到模具中,鏈增長(zhǎng)、氣體發(fā)生及交聯(lián)等反應(yīng)在短時(shí)間內(nèi)幾乎同時(shí)進(jìn)行,1～10 s即行發(fā)泡,0.5～3 min內(nèi)發(fā)泡完畢并得到具有較高分子量并存有一定交聯(lián)密度的泡沫制品,其中固體含量可以達(dá)到80%[3-5]。2007年,B?hnlein-Mauβ J等[6]采用RIM技術(shù)制備泡沫發(fā)射藥,成功開(kāi)發(fā)出了一個(gè)半連續(xù)的注射反應(yīng)成型裝置,含能物料被均勻分散在兩種粘合劑中,然后將兩種預(yù)混物通過(guò)靜態(tài)混合器注入到模具中,物料在模具中固化、發(fā)泡,經(jīng)脫模后得到泡沫發(fā)射藥柱。

發(fā)射藥的能量特性是評(píng)價(jià)發(fā)射藥性能指標(biāo)的一個(gè)重要參數(shù)。通過(guò)對(duì)發(fā)射藥能量水平的預(yù)估,可以初步估算該發(fā)射藥的能量水平,為配方設(shè)計(jì)提供理論基礎(chǔ)。B?hnlein-Mauβ J[2]以RDX、HMX、1,3,3-三硝基氮雜環(huán)丁烷(TNAZ),六硝基六氮雜異伍茲烷(HNIW)為固體添加劑,計(jì)算了含70%單一固體組分的聚疊氮縮水甘油醚(GAP)基泡沫發(fā)射藥的能量參數(shù),提出通過(guò)可以改變粘結(jié)劑種類、提高固體含量、添加高能添加劑的方式提高發(fā)射藥的能量。但尚未闡述含能聚氨酯粘結(jié)劑理論生成焓計(jì)算方法,也未系統(tǒng)研究粘結(jié)劑結(jié)構(gòu)、固體添加劑對(duì)配方能量的影響規(guī)律。

由于泡沫發(fā)射藥內(nèi)部具有多氣孔結(jié)構(gòu),密度降低,要求泡沫發(fā)射藥具有更高的能量,以彌補(bǔ)密度降低帶來(lái)裝填密度的損失。為了系統(tǒng)分析該類發(fā)射藥的能量性能,本研究結(jié)合聚氨酯粘結(jié)劑分子結(jié)構(gòu),采用基團(tuán)估算法對(duì)含能聚氨酯粘結(jié)劑的生成焓進(jìn)行估算。設(shè)計(jì)了GAP、聚硝酸酯縮水甘油醚(PGN)、聚2,2-雙疊氮甲基氧雜環(huán)丁烷(PBAMO)、聚2-甲基-2-硝酸酯基氧雜環(huán)丁烷(PNIMMO)為多元醇,以二苯基甲烷二異氰酸酯(MDI)、甲苯二異氰酸酯(TDI)、異氟爾酮二異氰酸酯(IPDI)為多異氰酸酯,RDX、HMX、HNIW、TNAZ、3,4-二硝基呋咱基氧化呋咱(DNTF)為高能添加劑的多個(gè)泡沫發(fā)射藥配方,采用內(nèi)能法計(jì)算了不同配方的能量特性,討論了各種不同發(fā)射藥配方的能量水平,設(shè)計(jì)了火藥力分別為1250,1300,1350 kJ·kg-1等火藥力三角圖,為該類發(fā)射藥的配方設(shè)計(jì)與組分篩選提供參考。

2 泡沫發(fā)射藥粘結(jié)劑生成焓

制備聚氨酯泡沫塑料的主要原料是異氰酸酯和多元醇,在泡沫塑料的形成過(guò)程中,主要的反應(yīng)如下: 在聚氨酯泡沫配方中,異氰酸酯用量是根據(jù)配方中多元醇和水的用量來(lái)計(jì)算的。主要涉及的反應(yīng)見(jiàn)式(1)和式(2)。

式中,R為異氰酸酯其余部分,R′為聚醚主鏈。

以MDI、GAP為原料的配方為例,異氰酸酯指數(shù)為1,雙組份反應(yīng)后粘結(jié)劑的理論結(jié)構(gòu)單元如圖1所示,大結(jié)構(gòu)單元由A單元和B單元組成。根據(jù)上式中粘結(jié)劑的結(jié)構(gòu)單元,采用Van Krevelen和Chermin基團(tuán)估算法[7-8]可以對(duì)結(jié)構(gòu)單元的生成焓進(jìn)行估算。按照基團(tuán)貢獻(xiàn)的方法[7-8],計(jì)算出圖1中大結(jié)構(gòu)單元中A、B各單元的生成焓,結(jié)合各自的假定化學(xué)式計(jì)算出大結(jié)構(gòu)單元的摩爾生成焓,通過(guò)相應(yīng)的換算得到1 kg結(jié)構(gòu)單元的生成焓,結(jié)果見(jiàn)表1。在計(jì)算配方能量時(shí),由于發(fā)泡劑H2O的添加量一般小于0.5%,從而可以忽略H2O與多異氰酸酯反應(yīng)產(chǎn)物對(duì)能量的影響,同時(shí)忽略副反應(yīng)產(chǎn)物,因此,泡沫發(fā)射藥配方可以簡(jiǎn)單認(rèn)為是由如圖1所示的粘結(jié)劑與固體填料組成。

表1為TDI,IPDI,MDI與分子量為1000的GAP組成的粘結(jié)劑、MDI與不同分子量的GAP(1980、2970、3960)組成的粘結(jié)劑,MDI與分子量為1000的PGN、PBAMO、PNIMMO組成的粘結(jié)劑的分子式、氧平衡和生成焓。從表1可以看出,相同B單元時(shí),以IPDI為A段的結(jié)構(gòu)單元的生成焓最低,以MDI為A段的結(jié)構(gòu)單元的生成焓最高,主要是因?yàn)楸江h(huán)可以產(chǎn)生正生成熱[9],MDI有兩個(gè)苯環(huán),故以其為重復(fù)單元的粘結(jié)劑生成焓最高。同時(shí),由表1可知,相同A單元時(shí),隨GAP分子量的增加,粘結(jié)劑的生成焓增加。主要是因?yàn)锽段分子量增加,n值增加,GAP在粘結(jié)劑中比重增加,生成焓逐漸增大。PBAMO由于含有兩個(gè)—N3基團(tuán),可以產(chǎn)生正生成熱,因此,MDI/PBAMO具有更大的生成焓,而—ONO2—產(chǎn)生負(fù)生成熱,致使MDI/PGN和MDI/PNIMMO粘結(jié)劑的生成焓為負(fù)。從氧平衡數(shù)據(jù)分析,MDI/PGN的氧平衡更大,而提高GAP分子量,也可以提高粘結(jié)劑的氧平衡值。

圖1 MDI/GAP的理論結(jié)構(gòu)單元

Fig.1 Theoretical structure unit of MDI/GAP

表1 不同結(jié)構(gòu)單元的假定化學(xué)式及理論生成焓

Table 1 Assumed formula and theoretical enthapies of formation of different units

binder:A/Bformulationoxygenbalance/%enthalpyofformation/kJ·kg-1MDI/GAP1000C35.73H49.29O10.33N25.47-137.121369.09TDI/GAP1000C32.97H49.08O10.99N27.10-127.071353.13IPDI/GAP1000C34.11H56.85O10.56N26.05-137.621125.75MDI/GAP1980C33.36H49.82O10.23N27.58-130.131606.32MDI/GAP2970C32.43H50.03O10.19N28.41-127.381699.81MDI/GAP3960C31.93H50.14O10.17N28.86-125.891749.53MDI/PGNC31.71H42.60O28.87N8.20-89.31-1825.88MDI/PBAMOC35.30H47.02O7.06N29.74-139.162424.82MDI/PNIMMOC38.66H57.75O23.82N6.94-131.69-1747.40

3 RDX泡沫發(fā)射藥的能量示性數(shù)

RDX是當(dāng)前使用的常規(guī)高能炸藥,以RDX為固體添加劑,含量為70%,分別計(jì)算各粘結(jié)劑配方的燃?xì)饨M成及能量示性數(shù),見(jiàn)表2。由表2可見(jiàn),不同A單元的粘結(jié)劑體系的發(fā)射藥火藥力較為接近,TDI/GAP1000粘結(jié)劑能量略高,主要因?yàn)門DI/GAP1000結(jié)構(gòu)單元中A段分子量小,致使B段在結(jié)構(gòu)單元中含量高。隨著GAP分子量的增加,即n值的增加,發(fā)射藥火藥力(f)與爆溫(Tv)呈現(xiàn)非線性增加,但后期增加趨勢(shì)變緩。而且GAP分子量的增加不利于泡沫發(fā)射藥RIM成型。由于PGN是一種高密度、高氧系數(shù)的含能粘合劑,因此,以MDI/PGN為粘結(jié)劑的發(fā)射藥具有更高的火藥力。盡管GAP粘合劑具有正的生成熱,但MDI/GAP發(fā)射藥火藥力和爆溫均低于MDI/PGN發(fā)射藥。同時(shí)可以發(fā)現(xiàn),具有—N3基團(tuán)的配方,在火藥力相當(dāng)?shù)那闆r下,具有低爆溫的特點(diǎn)。

表2 GAP基發(fā)射藥能量特性

Table 2 Energy characteristics of GAP based propellants

formulation:(A/B)/RDXmaincombustiongases/(mol·kg-1)COCO2H2OH2N2Mg/g·mol-1f/kJ·kg-1Tv/KQex/kJ·kg-1(MDI/GAP1000)/RDX19.130.392.0814.2912.9120.171195.452898.333494.69(TDI/GAP1000)/RDX18.400.512.7713.6713.2720.321227.732999.833667.58(IPDI/GAP1000)/RDX18.670.442.5015.0313.0419.851200.042863.073522.14(MDI/GAP1980)/RDX18.510.462.5313.9813.3120.231233.132998.343663.27(MDI/GAP2970)/RDX18.250.492.7213.8513.4620.251247.433037.273730.00(MDI/GAP3960)/RDX18.110.502.8313.7713.5420.271254.993058.143765.94(MDI/PGN)/RDX17.161.726.908.7610.6321.991248.473300.924236.36(MDI/PBAMO)/RDX18.900.281.5514.3713.4520.181225.232972.313566.45(MDI/PNIMMO)/RDX19.840.924.3413.4910.0020.271154.412813.793530.32

以MDI/GAP1000為粘結(jié)劑,計(jì)算不同RDX含量(70%～80%)的發(fā)射藥的火藥力和爆溫,結(jié)果見(jiàn)圖2。由圖2可見(jiàn),隨著RDX含量增加,發(fā)射藥火藥力與爆溫近似線性增加,火藥力由1195.45 kJ·kg-1增加至1297.99 kJ·kg-1,爆溫由2898 K增加至3325 K。由此可見(jiàn),通過(guò)增加RDX含量的方法可以顯著增加火藥力,但也會(huì)顯著增加發(fā)射藥的爆溫。但相對(duì)制式發(fā)射藥JA2(f=1156 kJ·kg-1,Tv=3451 K,Qex=4703 kJ·kg-1)和M30(f=1102 kJ·kg-1,Tv=3093 K,Qex=4142 kJ·kg-1)[10],泡沫發(fā)射藥具有高能低爆溫的能量特性。

圖2 (MDI/GAP1000)/RDX發(fā)射藥中RDX含量對(duì)火藥力、爆溫的影響

Fig.2 Effect of RDX content onfandTvof (MDI/GAP1000)/RDX propellant

4 添加高能填料泡沫發(fā)射藥的能量示性數(shù)

在發(fā)射藥配方中,發(fā)射藥的能量與配方中C、H、O、N元素的含量有關(guān)。高能添加劑作為高能量物質(zhì),其自身的能量密度、氧平衡以及標(biāo)準(zhǔn)生成焓對(duì)發(fā)射藥的能量影響較為顯著。表3列舉幾種高能添加劑的物性參數(shù)。從表3中可以看出,HNIW的密度和氧平衡最高,DNTF的標(biāo)準(zhǔn)生成焓最高,HMX的氧平衡與RDX一致,密度比RDX大,但其標(biāo)準(zhǔn)生成焓較低。

表3 幾種高能添加劑的性能參數(shù)[11-13]

Table 3 Properties of some energetic compounds[11-13]

compoundpropertyparametermolecularformularelativemolecularmassoxygenbalance/%density/g·cm-3formationenthalpy/kJ·kg-1RDXC3H6O6N6222.117-21.611.84277.02HMXC4H8O8N8296.175-21.611.96253.30HNIWC6H6O12N12438.187-10.952.04948.23TNAZC3H4O6N12192.088-16.66-16.66280.00DNTFC6N8O8312.115-20.501.9372064.31

美國(guó)對(duì)先進(jìn)坦克炮用發(fā)射藥提出的技術(shù)指標(biāo)是: 火藥力大于1300 kJ·kg-1,火焰溫度低于3300 K,這一指標(biāo)代表了當(dāng)前發(fā)射藥研制的先進(jìn)水平[14]。固定火藥力為1300 kJ·kg-1(通過(guò)調(diào)節(jié)高能組分含量),以MDI/GAP1000為粘結(jié)劑的配方能量示性數(shù)計(jì)算結(jié)果列于表4。由表4可見(jiàn),采用高能添加劑在保持火藥力不變的前提下,能夠降低固體含量,其中(MDI/GAP1000)/DNTF配方中固含量和燃?xì)饪偰枖?shù)最低,但爆溫較其他配方明顯偏高,超過(guò)3700 K; (MDI/GAP1000)/TNAZ配方的發(fā)射藥的爆溫低于3300 K,滿足美國(guó)對(duì)先進(jìn)坦克炮用發(fā)射藥提出的技術(shù)指標(biāo)。(MDI/GAP1000)/HNIW配方能量示性數(shù)與(MDI/GAP1000)/TNAZ較為接近,爆溫略高于含TNAZ的配方。同時(shí)發(fā)現(xiàn),以高能添加劑HNIW、TNAZ和DNTF為含能組分的配方,其固含量均低于70%,而以RDX和HMX為固體填料的配方,固含量約為80%,固含量的提高,勢(shì)必會(huì)造成固體混合均勻性差、物料流動(dòng)性差及成型壓力高的問(wèn)題。

表4 以HMX、HNIW、TNAZ和DNTF為固體填料的發(fā)射藥能量特性

Table 4 Energy characteristics of TNAZ, HNIW and DNTF based propellants

formulationpropertyparameterf/kJ·kg-1Tv/KQex/kJ·kg-1Mg/g·mol-1molegas/mol·kg-1(MDI/GAP1000)/RDX:(80.25/19.75)1300.043335.684183.4720.1746.86(MDI/GAP1000)/HMX:(80.85/19.15)1300.173348.864206.0421.4246.68(MDI/GAP1000)/HNIW:(69.33/30.67)1300.023415.963925.8721.8645.75(MDI/GAP1000)/TNAZ:(69.05/30.95)1300.193293.683969.4021.0747.46(MDI/GAP1000)/DNTF:(56.7/43.3)1300.303746.913928.5823.9741.72

由于成本較高,故以高能HNIW、TNAZ、DNTF部分取代RDX,在達(dá)到發(fā)射藥能量指標(biāo)的基礎(chǔ)上,降低發(fā)射藥的成本。以(MDI/GAP1000)/RDX配方,考察不同高能添加劑取代RDX對(duì)發(fā)射藥能量特性的影響,繪制出發(fā)射藥配方的等火藥力三角圖,如圖3所示。由圖3可見(jiàn),添加HNIW和TNAZ的發(fā)射藥配方的等火藥力線基本上呈直線分布,而添加DNTF配方呈非線性分布。對(duì)于圖3a和圖3b中的含HNIW和TNAZ的發(fā)射藥配方,以等火藥力為1300 kJ·kg-1的火藥力線2為例,直線上3點(diǎn)a、b、c所對(duì)應(yīng)的RDX、HNIW(或TNAZ)、(MDI/GAP1000)質(zhì)量比分別為20/52/28、40/34.65/25.35和60/17.44/22.56,對(duì)應(yīng)的爆溫分別為3392.34,3369.40,3352.25 K,即爆溫隨RDX含量的增加而降低; 組分中RDX的質(zhì)量分?jǐn)?shù)每增加10%時(shí),HNIW和MDI/GAP1000粘結(jié)劑的質(zhì)量分?jǐn)?shù)分別平均減少約8.7%和1.4%。對(duì)于含TNAZ的發(fā)射藥配方(見(jiàn)圖3b),組分中RDX的質(zhì)量分?jǐn)?shù)每增加10%時(shí),TNAZ和MDI/GAP1000粘結(jié)劑的質(zhì)量分?jǐn)?shù)分別平均減少約8.6%和1.4%。同時(shí)由圖3b中可以看出,發(fā)射藥爆溫隨RDX含量降低而降低,等火藥力線上a點(diǎn)左側(cè)(即RDX含量不高于20%、TNAZ含量不低于52%)的(MDI/GAP1000)/RDX/TNAZ發(fā)射藥配方滿足火藥力大于1300 kJ·kg-1,爆溫低于3300 K的要求。

DNTF是一種不同于硝胺的新型高能量密度化合物,具有高生成焓、高氮含量的特點(diǎn),成為當(dāng)前高能量密度材料研發(fā)的重點(diǎn)[15-16]。由圖3c可見(jiàn),添加DNTF的發(fā)射藥配方的等火藥力線為非線性,而是存在轉(zhuǎn)折點(diǎn),等火藥力線1、2、3的轉(zhuǎn)折點(diǎn)分別為在RDX含量約為20%、30%和40%處。以等火藥力線2為例,在轉(zhuǎn)折點(diǎn)之前,組分中RDX質(zhì)量分?jǐn)?shù)每增加10%,DNTF和粘結(jié)劑的質(zhì)量分?jǐn)?shù)分別減少4.5%和5.5%,而轉(zhuǎn)折點(diǎn)后,組分中RDX質(zhì)量分?jǐn)?shù)每增加10%,DNTF和粘結(jié)劑的質(zhì)量分?jǐn)?shù)分別減少8.5%和1.5%。即在轉(zhuǎn)折點(diǎn)前,粘結(jié)劑含量變化較為明顯,而在轉(zhuǎn)折點(diǎn)后,DNTF含量變化比較明顯。表5為MDI/GAP1000/RDX/DNTF發(fā)射藥能量特性。從圖5和表4中可以看出,在火藥力線均為1300 kJ·kg-1時(shí),隨DNTF逐漸取代至完全取代RDX,發(fā)射藥的爆溫逐漸增加。由于轉(zhuǎn)折點(diǎn)的存在,DNTF配方火藥力超過(guò)1300 kJ·kg-1的面積更大,即在較大范圍內(nèi)可以實(shí)現(xiàn)火藥力大于1300 kJ·kg-1,但添加DNTF的發(fā)射藥配方爆溫較高,且爆溫隨著DNTF含量的增加而增加。

a. (MDI/GAP1000)/RDX/HNIWb. (MDI/GAP1000)/RDX/TNAZc. (MDI/GAP1000)/RDX/DNTF

圖3 泡沫發(fā)射藥等火藥力三角圖

Fig.3 Iso-force content triangular plots of foamed propellants

5 結(jié) 論

(1) MDI由于含有2個(gè)正生成焓的苯環(huán),因此以MDI為異氰酸酯的粘結(jié)劑的生成焓較含IPDI、TDI的粘結(jié)劑的生成焓高。增加含能單元的分子量,可以提高粘結(jié)劑的生成焓,但不利于發(fā)射藥反應(yīng)注射成型。以MDI/PGN為粘結(jié)劑的發(fā)射藥具有更高的火藥力。盡管GAP粘合劑具有正的生成熱,但MDI/GAP發(fā)射藥火藥力和爆溫均低于MDI/PGN發(fā)射藥。同時(shí)可以發(fā)現(xiàn),具有—N3基團(tuán)的配方,在火藥力相當(dāng)?shù)那闆r下,具有低爆溫的特點(diǎn)。

(2)添加高能量密度材料均可以實(shí)現(xiàn)在較大固體含量范圍內(nèi)(50～70%)實(shí)現(xiàn)火藥力≥1300 kJ·kg-1,其中,添加TNAZ的發(fā)射藥有望實(shí)現(xiàn)火藥力≥1300 kJ·kg-1、爆溫低于3300 K的坦克炮用發(fā)射藥的先進(jìn)指標(biāo)。在成型方面,添加高能添加劑可以降低配方中的固體組分含量,利于提高泡沫發(fā)射藥的流動(dòng)性和加工性能。

(3)添加HNIW與TNAZ的發(fā)射藥的等火藥力線近似為直線,而添加DNTF的發(fā)射藥等火藥力線存在組分含量的轉(zhuǎn)折點(diǎn),低RDX含量時(shí),改變RDX含量,粘結(jié)劑質(zhì)量變化較大,高RDX含量時(shí),變化RDX含量,DNTF質(zhì)量分?jǐn)?shù)變化較大。但添加DNTF的發(fā)射藥的轉(zhuǎn)折點(diǎn)問(wèn)題仍需開(kāi)展大量實(shí)驗(yàn)研究,進(jìn)一步確定其原因。

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