氨氰浸金原理及研究進(jìn)展

枟紹英，趙樞兵，白枧梅，趙栃成，高志明，柉 冰，桚玉新

(華北理工大學(xué) 礦業(yè)工程學(xué)院，河北 唐山 063009)

氨氰浸金原理及研究進(jìn)展

枟紹英，趙樞兵，白枧梅，趙栃成，高志明，柉 冰，桚玉新

(華北理工大學(xué) 礦業(yè)工程學(xué)院，河北 唐山 063009)

氨氰浸出技術(shù)自從發(fā)明以來(lái)就被認(rèn)為是從含銅難處樅金礦資源中恒擇性回收金的一種有效方法。系統(tǒng)總結(jié)柚目前國(guó)內(nèi)外氨氰浸金的研究進(jìn)展，主要包括氨氰浸金的基本原樅、浸出動(dòng)枵學(xué)研究、溶液化學(xué)研究、氨氰浸金實(shí)驗(yàn)室實(shí)驗(yàn)及工業(yè)應(yīng)用研究現(xiàn)狀，對(duì)氨氰浸金過(guò)程中存在的問(wèn)題及其未來(lái)的發(fā)展趨勢(shì)做柚評(píng)價(jià)。

冶金技術(shù)；氨氰浸出；金；動(dòng)枵學(xué)；溶液化學(xué)；研究進(jìn)展

含銅金礦石是常見(jiàn)的難處理礦產(chǎn)資源之一，其難以處理的原因是在采用傳統(tǒng)氰化法浸出時(shí)，由于銅礦物的溶解會(huì)大大增加氰化鈉的耗量，降低金的溶解速率，同時(shí)會(huì)對(duì)浸出貴液中金的回收造成影響。根據(jù)計(jì)算，當(dāng)?shù)V石中含有易于作用的銅礦物時(shí)，氰化鈉的質(zhì)量耗量為易溶銅的2.7倍。在普通氰化條件下氧化銅礦物及次生硫化銅礦物例如赤銅礦、藍(lán)銅礦、輝銅礦、孔雀石等能夠迅速且完全的溶解于氰化鈉溶液中。原生硫化銅被認(rèn)為是對(duì)氰化影響最小的一種難溶銅礦物，其溶解率也有5.6%～20%[1-2]。目前針對(duì)這類(lèi)含銅難處理金礦，一般采用2種方法回收金：金銅分步提取與選擇性浸金。金銅分步提取工藝主要包括硫酸浸銅-氰化浸金、焙燒浸銅-氰化浸金、生物浸出及加壓氧化浸出等[3-4]。選擇性浸金工藝則包括硫代硫酸鹽法、硫脲法、石硫合劑法、碘化浸金法等非氰浸出方法[5-6]及氨氰浸出法。氨氰浸金自發(fā)明以來(lái)就被認(rèn)為是從含銅難處理金礦中選擇性回收金的一種有效方法。

為了促進(jìn)氨氰浸金工藝的研究及發(fā)展，本文系統(tǒng)總結(jié)了氨氰浸金的基本原理、浸出動(dòng)力學(xué)及溶液化學(xué)研究、氨氰浸金實(shí)驗(yàn)室實(shí)驗(yàn)及工業(yè)應(yīng)用研究現(xiàn)狀，并對(duì)存在的問(wèn)題及其未來(lái)的發(fā)展趨勢(shì)做了評(píng)價(jià)。

1 氨氰浸金基本原理

自1901年Hunt第一次提出利用氨氰體系浸金以來(lái)，國(guó)內(nèi)外多個(gè)研究機(jī)構(gòu)及學(xué)者對(duì)其機(jī)理進(jìn)行了研究，但仍未形成統(tǒng)一的結(jié)論，在研究初期主要存在以下3種浸金機(jī)理。

反應(yīng)(1)認(rèn)為金是被一種混合的Cu(II)-NH3-CN-配合物浸出的，氨被認(rèn)為能使 Cu(II)的活性降低到能抑制它與CN-起反應(yīng)的水平。反應(yīng)(2)認(rèn)為氨能使可溶性的 Cu(II)的數(shù)量控制在痕量的水平，足夠使金氧化，但不會(huì)使氰化物氧化。反應(yīng)(3)認(rèn)為氨能形成一種反應(yīng)活性的混合配合物，在有氧氣存在的條件下將金氧化。

針對(duì)這種情況，La Brooy等[7]經(jīng)過(guò)研究，提出在氨氰浸金體系中，發(fā)生的反應(yīng)如式(4)～(9)所示，并且指出，氧化速率和銅沉淀取決于溶液電位，而溶液電位是由Cu(NH3)42+濃度控制的。因此，在充氣浸出溶液中，必須要監(jiān)測(cè)并控制銅的總濃度和電位值，來(lái)保證Cu(NH3)42+濃度不能太高。

2 氨氰浸金動(dòng)力學(xué)及溶液化學(xué)研究

La Brooy等[7]在1991年第一次系統(tǒng)地利用拋光的銅和金的旋轉(zhuǎn)圓盤(pán)考察了氨氰浸金過(guò)程中銅及金的浸出速率。在充氣、pH值為10.5的條件下，對(duì)所有人工合成的純的氰化物溶液包括 NaCN、Cu(CN)43-、Cu(CN)32-、Cu(CN)2-在有或者沒(méi)有氨存在的情況下的浸金速率進(jìn)行了研究，當(dāng)氰化物濃度為1 g/L時(shí)，與游離CN-的浸金速率相比，配離子Cu(CN)43-浸金速率不變，配離子Cu(CN)32-的浸金速率降低了50%，配離子Cu(CN)2-的浸金速率則為0。當(dāng) NH3的濃度為 1 g/L時(shí)，NaCN、Cu(CN)43-、 Cu(CN)32-溶液的浸出速率降低，這是因?yàn)榘痹诮鸨砻娴膹?qiáng)烈吸附，阻礙了氰化物離子的接觸。但是當(dāng)利用Cu(CN)2-溶液進(jìn)行浸金時(shí)，氨的加入對(duì)浸出有利，這是因?yàn)榘钡募尤胱柚沽私鸨砻?AuCN·CuCN的生成。

Zheng等[8]進(jìn)行了更詳細(xì)的電化學(xué)和旋轉(zhuǎn)圓盤(pán)研究，結(jié)果表明在含銅的氰化物溶液中，銅氰配合物參與了金的浸出反應(yīng)。在含銅和氰化物的溶液中加入氨，會(huì)降低金的溶解速率，但是當(dāng)氰化物和銅的摩爾比接近1:1時(shí)，氨的加入可促進(jìn)金的浸出。

Vukcevic[9]通過(guò)熱力學(xué)計(jì)算證明 Au(CN)2-和Cu(CN)2-的產(chǎn)生是可能的，動(dòng)力學(xué)研究結(jié)果表明銅的氰化浸出速度通常比金快，并且由于銅消耗溶液中的氰化物導(dǎo)致金的浸出受到抑制。

Jeffrey等[10]利用線性掃描伏安法及旋轉(zhuǎn)電化學(xué)石英晶體微天平進(jìn)行氨氰浸金體系中的電化學(xué)和動(dòng)力學(xué)研究，結(jié)果表明在有Cu(I)存在的情況下氰化浸金體系非常復(fù)雜。這是因?yàn)镃u(I)與氰化物的配離子，降低了溶液中游離CN-的濃度，在有游離CN-存在的條件下，Cu(CN)32-可以浸金而Cu(CN)2-則不能。在沒(méi)有銅存在的條件下，氨的加入阻礙了金的浸出，但是加入Cu(CN)2-后金的浸出速率增加很快。在有游離CN-存在的溶液中浸金，作為氨的配合物的Cu2+的加入對(duì)浸出效果有嚴(yán)重不利影響，這是因?yàn)镃u2+與游離CN-發(fā)生反應(yīng)。但是假如加入足夠的氨保持Cu2+的穩(wěn)定而不與Cu(I)氰配合物反應(yīng)，Cu2+則可以作為額外的氧化劑存在。

謝敏雄等[11]通過(guò)對(duì)氰化溶液中銅氰配位數(shù)的理論計(jì)算，得到不同的氰化鈉濃度下配位數(shù)的變化趨勢(shì)及大小，并且計(jì)算出流程中銅消耗的氰化鈉用量，對(duì)含銅金礦的氰化生產(chǎn)工藝具有指導(dǎo)作用。

Rees等[12]利用熱力學(xué)數(shù)據(jù)計(jì)算了多種金屬離子與氰化物形成的配離子對(duì)金的浸出作用。根據(jù)能斯特方程的計(jì)算結(jié)果，在低氰化鈉濃度條件下，金屬離子先與氰化物形成配合物，然后分解釋放出游離氰化物浸金。

Lu等[13]利用熱力學(xué)數(shù)據(jù)計(jì)算了不同條件下(銅氰摩爾比、氰化鈉濃度、pH值及溫度)銅氰配合物離子的分布規(guī)律及平衡電勢(shì)，并繪制出了對(duì)應(yīng)的電位-pH值圖，分析結(jié)果得到了電化學(xué)測(cè)試的驗(yàn)證。

3 氨氰浸金應(yīng)用現(xiàn)狀

氨氰浸金第一個(gè)專利是Hunt于1901年提出的，后經(jīng)Jarman (1905)、Edquist (1937)、Putnam (1950)等人[7]進(jìn)一步發(fā)展，在西澳的Paris實(shí)施了堆浸工業(yè)試驗(yàn)。

20世紀(jì)90年代，國(guó)外學(xué)者對(duì)TORCO選廠的焙燒尾礦進(jìn)行了實(shí)驗(yàn)室實(shí)驗(yàn)研究，并最終進(jìn)行了工業(yè)生產(chǎn)。實(shí)驗(yàn)室實(shí)驗(yàn)及工業(yè)生產(chǎn)結(jié)果表明：利用氨氰體系浸出含銅尾礦，其中金品位3.1 g/t，銅品位0.8%～1%，最終金的浸出率為85%～90%，浸出貴液含金5～6 mg/L，銅100～200 mg/L，氰化鈉耗量也大大降低[14-15]。但是在生產(chǎn)過(guò)程中發(fā)現(xiàn)氧氣的加入對(duì)金浸出有很大作用，而前期研究結(jié)果表明氧氣對(duì)氨氰浸金過(guò)程無(wú)甚影響。截至目前，尚未有明確的理論結(jié)果來(lái)解釋這一現(xiàn)象。

夏光祥等[16]針對(duì)含銅金精礦進(jìn)行了氨氰浸出試驗(yàn)研究，結(jié)果表明與通常的氰化法相比NaCN用量可減少70%，并且金的浸出率有所提高，所得貴液含銅相當(dāng)于銅的浸出率約5%。

方兆珩等[17]分析了氰氨混合溶液中銅和其它金屬離子的熱力學(xué)平衡取向，并針對(duì)含高銅硫化礦的金礦進(jìn)行浸出，取得了良好的效果。

鄧彤[18]對(duì)含銅金精礦采用加氨、鐵穩(wěn)定劑等方法，在相同的氰化物用量下可將常規(guī)氰化時(shí)不足30%的金氰化率提高到97%。

蔡世軍等[19]指出，黑龍江老柞山金礦采用氨氰浸出技術(shù)處理含銅金礦石(含銅0.35%)，金回收率由原來(lái)的 77.84%提高到 84.22%，回收率提高了6.38%，并且節(jié)約了大量的NaCN。

田國(guó)峰等[20]對(duì)某含銅金精礦進(jìn)行氨氰浸出條件的實(shí)驗(yàn)，指出氨氰體系浸出金的機(jī)理可能是銅氨配離子充當(dāng)氧化劑，而氰銅配離子(以 Cu(CN)32-為主)充當(dāng)浸金劑。

林鴻漢[21]針對(duì)含銅熱壓酸浸渣利用氨氰法進(jìn)行了工藝實(shí)驗(yàn)研究，詳細(xì)地考查了各操作條件對(duì)金銀浸出率的影響，最終金、銀的浸出率分別達(dá)到98.3%、82.7%。

程?hào)|會(huì)等[22]針對(duì)山西某地含銅金精礦進(jìn)行氨氰法、硫脲、硫代硫酸鹽和分步浸取法多種浸出方法的對(duì)比試驗(yàn)，結(jié)果表明氨氰法具有浸出率高、試劑廉價(jià)、工藝簡(jiǎn)單等明顯的優(yōu)點(diǎn)，是該含銅金礦石回收金的有效方法。

李敦舫[23]通過(guò)含銅氰化液中 Cu-NH3-CN-H2O系離子平衡濃度數(shù)學(xué)模型的分析和數(shù)值計(jì)算，得到了氰化液中總銅濃度、游離氨濃度、游離氰根濃度、氰化液pH值和電位發(fā)生變化時(shí)氰化液中離子平衡組成的變化情況，從理論上初步分析了氨水在氨化浸金中的作用。

針對(duì)國(guó)外某含銅氧化金礦石，科研人員分別進(jìn)行了氨氰選擇性浸金的研究[3,24-25]，實(shí)驗(yàn)內(nèi)容包括攪拌浸出、柱浸等，結(jié)果表明氨氰法對(duì)于含銅氧化金礦石具有良好的選擇性。

針對(duì)某含硫化銅金礦，Bas等[26]采用氰化法、氨預(yù)處理及氨氰法進(jìn)行處理，結(jié)果表明氨預(yù)處理和氨氰浸出法在含硫化銅的金礦的處理中具有廣闊的應(yīng)用前景。

張文波[27]對(duì)某堿性碳酸鹽型難選冶含銅金礦進(jìn)行氨氰浸出-炭浸工藝研究，最終金的浸出率達(dá)到86.0%，在載金炭上銅金比約為 2.0，金吸附率近100%，不存在銅、TDS逐漸累積等問(wèn)題。

薛麗華等[28]介紹了銅氨配合物的性質(zhì)，分析討論了催化作用及氧化作用機(jī)理，不僅對(duì)深入了解硫代硫酸鹽浸金的浸金原理有用，而且對(duì)氨氰浸金原理的理解同樣有著促進(jìn)作用。

為了處理含銅氧化金礦，中國(guó)某礦業(yè)公司的海外企業(yè)新建了一個(gè)2000 t/d規(guī)模的選廠。該選廠采用氨氰浸金工藝，浸出貴液采用濃密機(jī)三段逆流洗滌，貴液進(jìn)入后續(xù)的處理。在給礦金品位3～6 g/t、銅品位0.7%左右(銅的氧化率大于90%)的條件下，采用氨氰浸金工藝，金的浸出率達(dá)到80%～90%，銅的浸出率較低，貴液中銅離子濃度小于100 mg/L，對(duì)金的吸附效果影響不大。最終金的綜合回收率達(dá)到70%～85%，實(shí)現(xiàn)了含銅難處理氧化金礦中金的選擇性浸出的工業(yè)應(yīng)用。

4 結(jié)語(yǔ)與展望

目前，氨氰浸金技術(shù)在浸金基本原理、動(dòng)力學(xué)、溶液化學(xué)及應(yīng)用等方面均有了較為深入的研究，氨氰浸金工藝作為一種從含銅氧化金礦中選擇性回收金的方法已在部分選礦廠工業(yè)生產(chǎn)中得到了應(yīng)用，并取得了較好的結(jié)果。但是氨氰浸金的基本理論研究仍存在不足之處，例如氨氰浸出過(guò)程中作為氧化劑的可能是 Cu(NH3)42+、O2，甚至也有可能是Cu(CN)3(NH3)22-，目前尚無(wú)明確的結(jié)論，部分研究結(jié)果也表明不同礦石在有或者無(wú)O2的條件下，金的浸出結(jié)果也截然不同。故為了更好的深入了解氨氰浸金工藝，為工業(yè)生產(chǎn)提供技術(shù)依據(jù)，促進(jìn)黃金產(chǎn)業(yè)的發(fā)展，尚需對(duì)氨氰浸金的基本理論研究進(jìn)行更為系統(tǒng)、深入的研究。

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Principle and Research Progress of Gold Extraction with Ammonia-cyanide Solution

LI Shaoying, ZHAO Libing, BAI Limei, ZHAO Liucheng, GAO Zhiming, LIANG Bing, MA Yuxin
(College of Mining Engineering, North China University of Science and Technology, Tangshan 063009, Hebei, China)

Since the ammonia-cyanide leaching was developed in 1901, it has been considered as an effective method for selective extraction of gold from the refractory oxidized copper-gold ore. The latest status around the world of gold extraction using the ammonia-cyanide method is systematically reviewed in the present paper, including basic principle of the method, leaching dynamic, solution chemistry, laboratory tests and industrial application. The existing problem is discussed, and future developments are also prospected.

metallurgy; ammonia-cyanide leaching; gold; dynamics; solution chemistry; research progress

TF111，TF831

A

1004-0676(2016)04-0066-05

2015-11-16

國(guó)家自然科學(xué)基金（51604118）、河北省自然科學(xué)基金(E2016209345)、河北省高等學(xué)校青年人才拔尖計(jì)劃(BJ2016042)。

李紹英，男，博士，講師，工程師，研究方向：貴金屬選冶及難處理礦產(chǎn)綜合回收。E-mail：muzi1201@126.com