蘇南三市秋冬季PM2.5中水溶性離子和元素特征及源解析

湯莉莉,湯蕾,花艷,江蓉馨,崔云霞,程穆寧,許明君

(1.南京信息工程大學(xué) 環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院,江蘇 南京 210044;2.江蘇省環(huán)境監(jiān)測中心,江蘇 南京210036;

3.江蘇省環(huán)境科學(xué)研究院,江蘇 南京 210036;4.揚(yáng)州市環(huán)境監(jiān)測中心站,江蘇 揚(yáng)州 225007)

蘇南三市秋冬季PM2.5中水溶性離子和元素特征及源解析

湯莉莉1,2,湯蕾1,花艷1,江蓉馨1,崔云霞3,程穆寧3,許明君4

(1.南京信息工程大學(xué) 環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院,江蘇 南京 210044;2.江蘇省環(huán)境監(jiān)測中心,江蘇 南京210036;

3.江蘇省環(huán)境科學(xué)研究院,江蘇 南京 210036;4.揚(yáng)州市環(huán)境監(jiān)測中心站,江蘇 揚(yáng)州 225007)

摘要：2010年11月16日至12月17日在南京、常州、蘇州三城市設(shè)置采樣點,24 h采集大氣PM2.5樣品,并測定其水溶性無機(jī)離子和元素的濃度,在此基礎(chǔ)上討論P(yáng)M2.5及無機(jī)組分的時空分布特征。結(jié)果表明,采樣期間,PM2.5污染較嚴(yán)重,且蘇州最重,常州次之,南京最輕,南京、蘇州、常州日均濃度分別是國家二級標(biāo)準(zhǔn)(75 μg/m3)的1.44、2.32、1.53倍;三市PM2.5離子組分中,陰離子均以和為主,陽離子以Ca2+和Mg2+為主;蘇州Na+和Cl-之間的相關(guān)性較高,其受到海鹽輸送影響較大;三城市PM2.5中Ca是最主要元素,Al次之。運(yùn)用主成分法分析南京、常州和蘇州PM2.5的來源可知,三城市PM2.5受多個污染源影響,包括生物質(zhì)燃燒、地表揚(yáng)塵、五金工業(yè)及汽車尾氣排放等。

關(guān)鍵詞：PM2.5;水溶性離子;無機(jī)元素

中圖分類號：

文章編號：1674-7097(2015)05-0686-08P435

文獻(xiàn)標(biāo)志碼：碼：A

doi：10.13878/j.cnki.dqkxxb.20120718001

Abstract:The atmospheric PM2.5samples are collected day and night in Nanjing,Changzhou and Suzhou from 16 November to 17 December 2010,the concentrations of water-soluble ions and elements are analyzed,and the characteristics of PM2.5and inorganic elements are discussed.Results show that the daily mean values of PM2.5in Nanjing,Suzhou and Changzhou are more than the national air quality criteria(75 μg/m3).The pollution of PM2.5in Suzhou is the most serious,Changzhou the less,and Nanjing the least.SO42-,NO3-,Ca2+and Mg2+are the major inorganic ions in PM2.5in the three cities.The correlation analysis shows that there is a significant correlation between Na+and Cl-in Suzhou,which is influenced by sea salt transportation.Ca and Al are the major elements in PM2.5in the three cities.The principal component analysis shows that PM2.5in the three cities is influenced by many pollution sources,which include biomass burning,surface dust,five metals factory and automotive exhaust emission.

收稿日期：2013-04-12；改回日期：2015-03-31

基金項目:國家自然科學(xué)基金資助項目(41275151;41505121);科技部公益性行業(yè)(氣象)科研專項項目(GYHY(QX)2007-6-26);江蘇高校優(yōu)勢學(xué)科建設(shè)工程資助項目;江蘇省青藍(lán)工程云霧降水物理學(xué)與氣溶膠研究創(chuàng)新團(tuán)隊項目;江蘇省普通高校研究生科研創(chuàng)新計劃(CXZZ110613);湖北省氣象局科技發(fā)展基金面上項目(2014Y05)

通信作者：牛生杰,教授,研究方向為云霧降水研究,niusj@nuist.edu.cn.

Characteristics and source apportionment of water-soluble

ions and elements in PM2.5in three cities of South Jiangsu in

autumn and winter

TANG Li-li1,2,TANG Lei1,HUA Yan1,JIANG Rong-xin1,CUI Yun-xia3,

CHENG Mu-ning3,XU Ming-jun4

(1.School of Environmental Science and Engineering,NUIST,Nanjing 210044,China;

2.Jiangsu Environment Monitoring Center,Nanjing 210036,China;

3.Jiangsu Environmental Science Research Institute,Nanjing 210036,China;

4.Yangzhou Environment Monitoring Center,Yangzhou 225007,China)

Key words:PM2.5;water-soluble ions;inorganic element

0引言

大氣顆粒物(也稱氣溶膠)是指分散在大氣中的固態(tài)或液態(tài)顆粒狀物質(zhì)(唐孝炎等,2006),其可通過呼吸系統(tǒng)進(jìn)入人體。流行病研究表明,大部分有毒有害物質(zhì)易富集在PM2.5粒子上(錢凌等,2008)。大氣顆粒物在輻射衰減和成云過程中也起著重要作用,顆粒物粒徑越小,存留時間越長,在大氣中易進(jìn)行長距離輸送(Bardouki et al.,2003),進(jìn)而調(diào)節(jié)和影響全球氣候(Seinfeld and Pandis,1998)。同時,PM2.5也是影響大氣能見度的重要因素(李令軍和高慶生,2001)。

目前,我國大氣PM2.5污染問題非常突出,1995—1996年,廣州、武漢、蘭州、重慶PM2.5年平均質(zhì)量濃度為57～160 μg/m3(魏復(fù)盛等,2001);王薈等(2003)在2001年8月和11月,對南京五個采樣點進(jìn)行PM2.5觀測,PM2.5的日均值最高達(dá)500 μg/m3;李龍鳳等(2005)于2003年7月至2004年6月在廣州城區(qū)觀測大氣PM2.5,其日平均濃度為127 μg/m3,超標(biāo)日數(shù)占全部樣本數(shù)的88.9%。由于PM2.5的影響,北京、廣州等很多大中城市出現(xiàn)不同程度的灰霾現(xiàn)象。隨著PM2.5污染的不斷加重,PM2.5污染特征引起越來越多專家學(xué)者的重視,宋宇等(2002)利用PMF方法對北京PM2.5進(jìn)行源解析,除未知源外,PM2.5主要有六類來源:地面揚(yáng)塵、建筑源、生物質(zhì)燃燒、二次源、機(jī)動車排放和燃煤;王瑋等(2000)利用化學(xué)質(zhì)量平衡模型CMB法(Chemical Mass Balance,CMB)對北京市城區(qū)和郊區(qū)PM2.5來源解析,城區(qū)機(jī)動車排放對細(xì)粒子的貢獻(xiàn)最大,其次是煤炭燃燒,特別是冬季燃煤的貢獻(xiàn)顯著高于秋季,表明人為污染對PM2.5的影響較大。這些研究主要集中在一些大城市,如北京、上海、南京等(孔春霞等,2010;湯莉莉等,2013),對二線城市PM2.5的污染特征研究甚少;且多數(shù)研究只著眼于一個地區(qū),或一個城市的不同區(qū)域,而沒有對同一區(qū)域的多個城市進(jìn)行綜合研究。

隨著工業(yè)、農(nóng)業(yè)、交通運(yùn)輸業(yè)等排放的大氣污染物不斷增加,城市化發(fā)展,作為長江三角洲中心城市的南京、常州和蘇州空氣質(zhì)量不斷下降。其中,PM2.5是影響城市空氣質(zhì)量和人體健康狀況的重要因素。因此研究這三個地區(qū)PM2.5的污染特征和來源對于了解長三角蘇南地區(qū)的城市大氣PM2.5污染狀況,制定大氣防治對策具有重要意義。

1實驗部分

1.1　樣品的采集

采樣地點設(shè)置在南京(118°44′E,32°30′N),蘇州(120°36′E,31°17′N)、常州(119°57′E,31°45′E)。三個采樣點都位于居民和教學(xué)區(qū),毗鄰公路,受汽車尾氣排放和生活污染源的共同影響。運(yùn)用BGI生產(chǎn)的PQ200 PM2.5采樣器進(jìn)行PM2.5樣品的采集,采樣時間為2010年11月16日—12月18日,其中南京和常州采用每日24 h連續(xù)采樣方式,而蘇州則是以12 h為周期進(jìn)行連續(xù)采樣,采樣流量為均為100 L/min。

采樣前將空白采樣膜置于溫度(20～25 ℃)、濕度(30%～40%)相對恒定的室內(nèi)平衡,24 h 后第一次稱量,再平衡 24 h 后第二次稱量,兩次稱量值取平均值為空白采樣膜最終質(zhì)量,取誤差不超過0.004 mg的空白膜進(jìn)行采樣。此外,每7 d放置 1個現(xiàn)場空白。采樣后的濾膜放入冰箱保存,稱量前恒重24 h后進(jìn)行稱量。

1.2　樣品的前處理

水溶性陰陽離子的樣品制備:濾膜剪碎后放入燒杯中,加入25mL超純水(電阻率:18.3 MΩ·cm),超聲提取25 min,在搖床上振蕩1 h后靜置,然后用一次性針筒式微孔濾膜(0.22 μm)過濾,濾液轉(zhuǎn)移到具塞試管中。

元素組分的樣品制備:取濾膜剪碎后放入消煮管加入15 mL王水,置于消煮爐消煮半小時后,過濾定容至25 mL,冰箱保存。

1.3　樣品的分析測定

水溶性陰陽離子分析:運(yùn)用瑞士萬通生產(chǎn)的Intelligent Ion Chromatography-Professional IC 850離子色譜儀對樣品進(jìn)行分析,該儀器能夠?qū)﹃庩栯x子同時進(jìn)行自動檢測。儀器包括一個分離柱(Metrosep A Supp 7-250陰離子;Metrosep C 4-150陽離子)、保護(hù)柱(Metrosep A Supp 4/5陰離子;Metrosep C4 GUARD陽離子)、電導(dǎo)率探測conductivity detector。測定的相對偏差在1.07% ～4.15%以內(nèi),加標(biāo)回收率均在97%～101%范圍以內(nèi)。

元素組分的樣品分析:運(yùn)用美國熱電公司IRIS IntripidⅡ電感耦合等離子發(fā)射光譜質(zhì)譜儀(ICP-MS),測定的相對偏差在0.67% ～3.05%以內(nèi)。元素的加標(biāo)回收率均在91%～105%范圍以內(nèi)。

2分析與討論

2.1　大氣PM2.5質(zhì)量濃度特征

PM2.5質(zhì)量濃度是目前評價大氣質(zhì)量的主要依據(jù)之一,也是大部分流行病學(xué)調(diào)查的基礎(chǔ)(Jiménez et al.,2009;Díaz and Dominguez,2009)。1997年美國國家環(huán)保署(United States Enviromnetal Protection Agency,US EPA)公布的PM2.5的標(biāo)準(zhǔn),規(guī)定其日均值為65 μg/m3,年均值為15 μg/m3。我國2012年公布的《環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》,規(guī)定PM2.5日均和年均的二級標(biāo)準(zhǔn)分別為75 μg/m3和35 μg/m3。采樣期間沒有沙塵等特殊天氣過程,以晴天為主,偶有霧霾和下雨天。本文以PM2.5的濃度來劃分清潔天氣和污染天氣,PM2.5濃度低于國家二級標(biāo)準(zhǔn)時,為清潔天氣,反之為污染天氣。

表1是采樣期間蘇南三市的PM2.5質(zhì)量濃度情況,由表可知,秋冬季節(jié),南京、蘇州、常州三個城市PM2.5日均值均超過了國家二級標(biāo)準(zhǔn)75 μg/m3,質(zhì)量濃度均值分別是國家二級標(biāo)準(zhǔn)的1.44、2.32、1.53倍。其中蘇州PM2.5污染最為嚴(yán)重,其最大濃度為國家二級標(biāo)準(zhǔn)的5.28倍,南京污染最輕,但其最大值也超過了國家標(biāo)準(zhǔn)。近三十多天的采樣期間,南京、蘇州、常州的污染天數(shù)分別為20、24、22 d,超標(biāo)率達(dá)67%、80%、73%。南京的污染狀況與2001年相比,日均值濃度明顯增高,說明PM2.5污染日益嚴(yán)重,需要加強(qiáng)治理。

表1　南京、常州和蘇州秋冬季PM2.5質(zhì)量濃度平均值

采樣期間PM2.5日均值的變化情況如圖1所示,可以看出,三個城市PM2.5的濃度變化趨勢基本一致,蘇州的日均值除了11月18日、11月21日、11月29日、11月30日4 d,均高于南京和常州,三市的總PM2.5濃度在11月21日達(dá)到最高值,11月22日到達(dá)最低值。由當(dāng)時的氣象數(shù)據(jù)可知,11月21日出現(xiàn)了霧霾天氣,風(fēng)速較小,大氣層結(jié)比較穩(wěn)定,不利于污染物的擴(kuò)散,而11月22日出現(xiàn)了大風(fēng)天氣,加快了污染物的稀釋,所以這一天PM2.5濃度急劇下降。

圖1　南京、常州和蘇州PM2.5質(zhì)量濃度的變化(單位:mg/m3)Fig.1　Variation of average mass concentration of PM2.5 in Nanjing,Changzhou and Suzhou(units:mg/m3)

2.2　大氣PM2.5中水溶性離子組分特征

蘇南三市PM2.5中水溶性離子的質(zhì)量濃度,在污染天氣時均高于清潔天氣,陰陽離子與PM2.5的濃度變化具有一致性,說明二次氣溶膠是PM2.5的主要成分。這三地的城市化和工業(yè)化水平較高,機(jī)動車數(shù)量增長迅猛,導(dǎo)致汽車尾氣污染源釋放較重,同時人口密集,居民生活等對PM2.5有一定貢獻(xiàn)。由表2可知,蘇州的陰陽離子濃度普遍高于南京和常州,其中Cl-離子濃度尤其高,這是由于蘇州較南京、常州離東海較近,空氣中PM2.5的組分受海鹽的影響比較大。

表2　南京、常州、蘇州PM2.5中水溶性離子日均質(zhì)量濃度

圖2是南京、常州、蘇州采樣期間PM2.5中Cl-與Na+相關(guān)性。由圖可知,其相關(guān)系數(shù)分別為0.539 8、0.603 7、0.972 3,南京、常州Cl-與Na+的相關(guān)性較小,蘇州相關(guān)性較大,這與上述蘇州受海鹽的影響結(jié)論一致。

圖2　南京(a)、常州(b)、蘇州(c)PM2.5中Cl-與Na+的相關(guān)性Fig.2　Correlation between Cl- and Na+ in PM2.5 in (a)Nanjing,(b)Changzhou and (c)Suzhou

圖3　南京(a)、常州(b)和蘇州(c)PM2.5中NO3-/SO42-值的序列特征Fig.3　Sequence characteristics of NO3-/SO42- in PM2.5 in (a)Nanjing,(b)Changzhou and (c)Suzhou

2.3　大氣PM2.5無機(jī)元素組分特征

圖4給出了蘇南三市PM2.5中元素分布,可見,這三個地區(qū)PM2.5中Ca是最主要元素,Al次之,此外Mg和B的濃度也較高,其他元素濃度較低。南京在12月11—12日PM2.5中出現(xiàn)較高濃度的K,這個時期正好是秸稈焚燒,說明秸稈焚燒對PM2.5貢獻(xiàn)較大,嚴(yán)重影響了空氣質(zhì)量。從圖4中還可以看出,常州的元素濃度普遍高于同時期南京和蘇州,說明該時期,常州的五金加工業(yè)對空氣質(zhì)量有一定影響。

圖4　南京(a)、常州(b)和蘇州(c)PM2.5中元素濃度特征(單位:μg/m3)Fig.4　Element concentration characteristics of PM2.5 in (a)Nanjing,(b)Changzhou and (c)Suzhou(units:μg/m3)

2.4　大氣細(xì)粒子污染的源解析

大氣顆粒物中包含不少地殼物質(zhì)和痕量元素,現(xiàn)已發(fā)現(xiàn)存在于氣溶膠粒子中的元素種類達(dá)七十余種(Fang et al.,1999)。不同類型的的污染源,所排放的主要元素也不相同。全球排放清單表明(Yue and Fraser,2004;Wang et al.,2006;銀燕等,2009;Kerminen et al.,2013),多數(shù)認(rèn)為Be、Co、Mo、Sb、和Se主要來自燃煤排放,而As、Cd和Cu主要來自冶煉廠和二次有色金屬廠,Mn和Cr主要來自制鐵、煉鋼和鐵合金的工廠。Mn、Zn和Fe來自鐵錳煉制過程。煉鋼過程產(chǎn)生的Cr蒸氣可以以大氣氧化物的形式沉積在各種大氣顆粒物的表面。水泥工業(yè)是大氣中Cr另外一個潛在的來源。大氣中Pb的來源廣泛,其中有50%來自于汽油燃燒。但隨著無鉛汽油的使用,Pb的含量應(yīng)該急劇減少。其他主要的來源有燃煤、鋼鐵工業(yè)和水泥廠。顆粒物Pb和Cl、Br主要來自機(jī)動車排放。而顆粒物Pb與Ca來自肥料工業(yè)或水泥工業(yè)。元素Ni和V來自電廠的燃油過程。天然源對Ni和V的貢獻(xiàn)很低,分別為14%和16%。因此,Ni和V可以用作燃油電廠和各類工業(yè)燃油源的指示劑。Ti主要來自顏料噴霧,另外還有少量來自土壤、瀝青工業(yè)和燃煤鍋爐和電廠等。

主成分分析是氣溶膠分析來源常用的方法,本文使用主成分分析法分析了南京、常州和蘇州PM2.5來源的主要因子。主成分分析通過少數(shù)的幾個變量(或因子)來綜合反映全部變量(因子)的大部分信息(屈家安和曹杰,2014)。應(yīng)用SAS統(tǒng)計分析軟件對南京、常州和蘇州秋冬季PM2.5中的元素、水溶性離子濃度數(shù)據(jù)進(jìn)行了最大方差旋轉(zhuǎn)的主成分因子分析,結(jié)合前述分析討論。

表3是南京地區(qū)秋冬季節(jié)PM2.5中不同組分主要因子的分析,共識別出3個因子,其累計方差貢獻(xiàn)為93.535%。因子1與K、Ca、Na、Cd、Cu、Fe、Mn、Pb等元素相關(guān)性較高,其主要代表生物質(zhì)燃燒、地表土壤揚(yáng)塵、柴油燃燒等污染源排放,貢獻(xiàn)為79.045%;因子2與Mg、Al、B、Zn、Cl等有較好的相關(guān)性,主要來源于汽車尾氣、化石燃料不完全燃燒、工業(yè)排污等,貢獻(xiàn)為9.075%;因子3與Cr、SO42-、NO3-等具有高相關(guān)性,主要來自燃煤、某些制造行業(yè),其貢獻(xiàn)為5.414%。

表3　南京PM2.5中不同組分的主要因子分析

表4是常州PM2.5中不同組分主要因子分析,共識別出4個因子,其累計方差貢獻(xiàn)為86.997%。因子1與K、Ca、Na、Mg、Al、B、Fe、Mn、Cr等元素相關(guān)性較高,可以認(rèn)為該因子主要代表地表揚(yáng)塵、生物質(zhì)燃燒,五金工業(yè),汽車尾氣排放源,其貢獻(xiàn)為58.849%;因子2與Cl、SO42-、NO3-有較高的相關(guān)性,該因子主要代表工業(yè)排污、燃煤,貢獻(xiàn)為19.793%;因子3與Cd、Cu等有高相關(guān)性,主要來源于柴油動力燃燒,方差貢獻(xiàn)為8.354%;因子4與Pb、Zn、F等相關(guān)性高,可認(rèn)為該因子代表化石燃料不完全燃燒、鋼鐵冶煉等排放源,其貢獻(xiàn)為5.992%。

表5是蘇州PM2.5中不同組分主要因子分析,識別出4個因子,其累計方差貢獻(xiàn)為92.078%。因子1與K、Ca、Mg、Fe、Mn、Pb等元素相關(guān)性較高,可以認(rèn)為該因子主要代表地表揚(yáng)塵、生物質(zhì)燃燒、五金工業(yè)、汽車尾氣等,其方差貢獻(xiàn)為59.218%;因子2與F、SO42-、NO3-有較高的相關(guān)性,該因子主要代表工業(yè)排污、燃煤,其方差貢獻(xiàn)為16.780%;因子3與Al、B、Cd、Cl等有高相關(guān)性,主要來源于柴油動力燃燒,方差貢獻(xiàn)為9.595%;因子4與Na、Cu、Cr、Zn等相關(guān)性高,可以認(rèn)為該因子代表化石燃料不完全燃燒、鋼鐵冶煉等排放源,其方差貢獻(xiàn)為6.485%。

表4　常州PM2.5中不同組分的主要因子分析

表5　蘇州PM2.5中不同組分的主要因子分析

綜上所述,南京、常州和蘇州三市PM2.5的來源比較一致,大部分來自于五金工業(yè)排放、生物質(zhì)燃燒和汽車尾氣以及地表揚(yáng)塵的排放,除此之外,燃煤也是PM2.5的一項重要來源,南京燃煤對PM2.5的貢獻(xiàn)較常州和蘇州少。

3結(jié)論

1)南京、蘇州、常州的PM2.5污染比較嚴(yán)重,超標(biāo)率分別達(dá)67%、80%、73%,其中蘇州污染最重,南京污染最輕,這與冬季西北氣流有關(guān)。

2)南京、常州、蘇州PM2.5陰離子主要以SO42-和 NO3-為主,陽離子以Ca2+和Mg2+為主,二次氣溶膠對城市大氣PM2.5有重要貢獻(xiàn);由于蘇州臨近東海,受海鹽氣溶膠的影響較大,所以Na+和Cl-之間有很好的相關(guān)性。

3)南京、常州、蘇州PM2.5中Ca是最主要元素,Al次之,南京地區(qū)在采樣期間,PM2.5濃度受秸稈焚燒影響,K離子濃度明顯增大。

4)這三個城市PM2.5受多個污染源影響,南京主要受生物質(zhì)燃燒、地表揚(yáng)塵、柴油燃燒等的影響;常州主要受地表揚(yáng)塵、生物質(zhì)燃燒、五金工業(yè)、汽車尾氣排放等的影響;蘇州主要受地表揚(yáng)塵、生物質(zhì)燃燒、五金工業(yè)、汽車尾氣等的影響。

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(責(zé)任編輯：劉菲)

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