噴射成形鋁硅合金電子封裝梯度材料的研究進(jìn)展

曹福洋，于雷，侯立國(guó)，賈延?xùn)|，李海超，孫劍飛

（哈爾濱工業(yè)大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院，哈爾濱 150001）

飛機(jī)、導(dǎo)彈、衛(wèi)星等武器裝備的輕量化、高機(jī)動(dòng)性，要求其雷達(dá)系統(tǒng)體積更小、功率更大、集成化程度更高?，F(xiàn)代戰(zhàn)機(jī)和導(dǎo)彈的電子封裝系統(tǒng)，芯片裸集成于封裝盒底面，要求其膨脹系數(shù)須與GaAs或Si芯片材料具有良好的匹配度，同時(shí)具有優(yōu)良的散熱性能，可將集成電路產(chǎn)生的熱量及時(shí)散出［1—3］;另一方面，封裝殼側(cè)壁和上蓋起支撐和保護(hù)作用，須具有良好的機(jī)械性能、氣密性和可焊接性能［4］。

國(guó)內(nèi)外最新研究表明，噴射成形超高硅鋁合金（Si質(zhì)量分?jǐn)?shù)超過(guò)50%）是此類構(gòu)件的首選材料［5—11］。噴射成形的快速凝固與沉積的沖擊破碎特性，使其制備的材料具有組織細(xì)小、成分均勻等特征［12—20］。噴射成形Al-50%Si合金初生硅相小于30 μm，膨脹系數(shù)在10×10-6K-1以下，導(dǎo)熱率大于120 W/（m·K），如圖1所示，這些性能極好地滿足了高集成電路封裝襯底的要求。

圖1 Al-50%Si合金鑄態(tài)與沉積態(tài)的顯微組織Fig.1 The microstructure of as-cast after modification and spray deposited Al-50%Si alloy

然而，當(dāng)硅含量較高（質(zhì)量分?jǐn)?shù)超過(guò)40%）時(shí)，即使采用噴射成形法制備的細(xì)晶材料，其機(jī)械性能和焊接性能仍不理想，側(cè)壁的精細(xì)加工和焊接存在一定的困難。為此，應(yīng)用單位明確提出了對(duì)Al-Si合金硅梯度功能材料的需求。利用Si成分的梯度變化改善電子封裝材料的低膨脹性與焊接、精加工、氣密性之間的矛盾。低硅端具有優(yōu)良的焊接、精加工性能，滿足封裝盒側(cè)壁鉆孔、焊接、密封的需求;高硅端具有低的熱膨脹系數(shù)，滿足電路和芯片集成要求。

雙工位噴射成形技術(shù)可通過(guò)調(diào)節(jié)噴射金屬液的成分和噴射沉積工藝，以增材的方式一次性整體沉積成具有預(yù)期成分和性能梯度的復(fù)合材料。同時(shí)，雙工位噴射成形繼承了傳統(tǒng)噴射成形快速凝固組織特點(diǎn)，組織細(xì)小，成分過(guò)渡均勻，性能優(yōu)異，從成形原理上講，適于此類電子封裝用梯度材料的成形制備。

1 國(guó)內(nèi)外研究現(xiàn)狀

最先提出依靠噴射沉積工藝來(lái)獲得雙金屬成分合金的人是A.R.E.Singer。該工藝是以達(dá)到使兩類金屬相互連接融合為目的，在充滿保護(hù)氣體的氛圍中，通過(guò)控制噴射沉積時(shí)沉積層金屬傳入的熱量，將2種不同成分的合金液噴射沉積到2個(gè)軋輥上，隨后立即進(jìn)行軋制工序，最后得到兩種合金成分的材料。Singer教授利用該技術(shù)成功制出了長(zhǎng)度接近10 m的條帶［21—24］。

在噴射成形工藝發(fā)展的過(guò)程中，利用該工藝技術(shù)生產(chǎn)雙金屬合金成分材料的研究工作越來(lái)越受到研究者們的重視。20世紀(jì)90年代，噴射復(fù)合成形技術(shù)愈發(fā)引起人們的關(guān)注，當(dāng)時(shí)是采用分步式復(fù)合法，即先制備底層材料，然后采用單工位霧化器向預(yù)熱好的底層材料表面噴射沉積另一種金屬，當(dāng)預(yù)熱溫度合適、噴射工藝合理時(shí)，可實(shí)現(xiàn)底層與噴射沉積層的雙金屬?gòu)?fù)合，該分布式噴射成形復(fù)合工藝可用于制備復(fù)合管、軋輥、復(fù)合板等［25—30］。

與使用一般鑄造方法制造的高速鋼軋輥相比較，噴射沉積技術(shù)制備的高速鋼軋輥的有效年限可以是其2倍以上。噴射復(fù)合工藝如圖2所示?；趪娚涑尚渭夹g(shù)［31］，Sheifield Forge Master Roll公司制造出了直徑達(dá)400 mm，長(zhǎng)度為1 m，包套厚度在25～100 mm之間的熱、冷帶材軋機(jī)軋輥，經(jīng)過(guò)彎曲試驗(yàn)檢測(cè)后，用離心鑄造方法生產(chǎn)的軋輥的韌性相對(duì)于噴射沉積方法制造的包套軋輥的韌性要低，后者的熱加工性能與耐磨性能均得到大幅度提高［25］。奧斯普瑞等公司在制造厚壁管再切割成環(huán)件的同時(shí)，也將噴射成形工藝應(yīng)用到軋輥材料的生產(chǎn)，使噴射合金與輥心材料之間產(chǎn)生冶金結(jié)合，包套軋輥經(jīng)過(guò)熱加工以后，最后達(dá)到完全致密。與此同時(shí)，美國(guó)的BABCOCK＆WILCOX公司也在準(zhǔn)備一項(xiàng)研究，擬進(jìn)行利用噴射沉積技術(shù)，制備生產(chǎn)高速鋼復(fù)合軋輥。英國(guó)國(guó)家軋輥制造公司成功利用噴射沉積工藝制造出了組織細(xì)小的高速鋼軋輥，其中一些粗大形態(tài)的共晶碳化物得到了徹底消除，而且在沉積層和輥芯之間形成了有效的冶金結(jié)合，因而在增強(qiáng)軋輥的抗疲勞性能的同時(shí)，也使得軋輥的使用年限得到延長(zhǎng)。在國(guó)際上擁有先進(jìn)技術(shù)的瑞典Sandvik，也利用噴射成形工藝將耐腐蝕性比較高的Ni基Sanicro65合金液噴射沉積到材料成分為鉻鉬鋼的基體表面，隨后用合適的擠壓工藝將其制備成復(fù)合管坯，其中合金成分中含鉻為21%，含鉬為85%，基體預(yù)熱溫度為1000℃。

圖2 噴射成形復(fù)合軋輥制備工藝示意Fig.2 The preparation process schematic diagram of compound roll prepared by spray forming

國(guó)內(nèi)的研究者們也進(jìn)行了一些研究，而且以對(duì)鋼鐵材料方面的研究居多，這其中包括上海鋼鐵研究所的章靖國(guó)、孫德生等人，系統(tǒng)地研究了噴射沉積工藝制備高鉻鋼-碳鋼復(fù)合軋輥［32］。上海寶鋼技術(shù)中心的周燦棟等以一種新型高速鋼軋輥材料為研究對(duì)象，采用噴射沉積工藝制備，得到的高速鋼軋輥的顯微組織尺寸小，碳化物彌散在基體中，且對(duì)碳化物的種類和形態(tài)產(chǎn)生了影響，成分偏析得到有效控制［27］。中國(guó)科學(xué)院金屬研究所徐映坤、陳桂云、田沖等人，以化學(xué)成分為Al-20.3Sn-1.0Cu的合金熔液為研究對(duì)象，使用單噴霧化設(shè)備和氣體噴射掃描設(shè)備將其噴射沉積在已經(jīng)提前預(yù)熱至200℃的材料為08Al鋼板的基體上，隨后將板材在200～230℃之間進(jìn)行軋制，變形量為50%，并最終得到了沉積層厚度在2.5～3 mm之間的界面結(jié)合良好的雙金屬?gòu)?fù)合板。為了提高基體與沉積層的結(jié)合強(qiáng)度，除了進(jìn)行預(yù)熱處理之外，還預(yù)先將一層純Al沉積在基體表層上，其厚度約為0.3 mm［33］。中科院金屬研究所后來(lái)又繼續(xù)研究了通過(guò)噴射成形工藝，將成分為Al-6.5Pb-4Si-1Cu-0.5Sn的合金熔液噴射沉積到提前預(yù)熱至180～220℃之間且預(yù)先沉積一層純鋁的08F鋼帶集體上，隨后通過(guò)三輥軋機(jī)在300℃下進(jìn)行軋制，變形量控制在40% ～50%，最終獲得了復(fù)合板材［34］。沈陽(yáng)工業(yè)大學(xué)與金屬所后來(lái)又合作研究了鋁鉛合金/鋼復(fù)合板的界面結(jié)合強(qiáng)度，研究分析表明對(duì)復(fù)合板進(jìn)行退火處理后，其剪切強(qiáng)度為72 MPa，這可能是因?yàn)殇X鉛合金與鋼之間形成良好的界面結(jié)合，且在鋁基體上均勻散布著尺寸細(xì)小的Pb相粒子，退火溫度為320℃，時(shí)間為5 h［35］。寧洪龍、傅定發(fā)、陳振華等人通過(guò)合適的噴射工藝，將Al-4Si合金熔液噴射沉積到20#冷軋低碳鋼板上，獲得鋁/鋼復(fù)合板，然后采取多種熱軋工藝對(duì)其進(jìn)行軋制致密化，并對(duì)工藝機(jī)理進(jìn)行了初步研究。研究分析表明，熱軋有利于提高鋁/鋼之間的冶金結(jié)合，同時(shí)細(xì)化沉積層的組織，增加強(qiáng)度，且有利于消除界面處的孔隙［36—38］。

哈爾濱工業(yè)大學(xué)也和當(dāng)時(shí)的上海鋼鐵研究所等單位進(jìn)行了復(fù)合管材的噴射成形技術(shù)研究，分析了基體預(yù)熱、噴射工藝等對(duì)界面結(jié)合行為的影響規(guī)律［39—40］，圖3為噴射成形獲得的復(fù)合管樣品。

圖3 哈爾濱工業(yè)大學(xué)噴射成形復(fù)合管樣品（Al-Zn，F(xiàn)e-Zn）Fig.3 The photos of spray forming composite tube samples from Harbin Institute of Technology（Al-Zn，F(xiàn)e-Zn）

2 噴射成形一步法制備雙金屬?gòu)?fù)合板材的展望

以噴射成形制備鋼鐵材料軋輥技術(shù)為基礎(chǔ)，哈爾濱工業(yè)大學(xué)在雙工位噴射成形霧化技術(shù)趨于成熟的條件下，提出了進(jìn)行雙金屬（Al-12%Si和Al-50%Si）復(fù)合板一步法噴射成形的概念，即采用雙工位霧化噴射系統(tǒng)，同時(shí)噴射2種不同成分的合金，通過(guò)調(diào)節(jié)2個(gè)霧化器噴射合金的成分和霧化錐的疊加面積，可一步式制備具有成分梯度的功能材料，其原理示意圖如圖4所示。德國(guó)不萊梅大學(xué)的崔成松也以鋼為對(duì)象進(jìn)行了相似的研究，通過(guò)模擬和實(shí)驗(yàn)研究了不同碳含量的2種合金的一步式噴射成形，分析了不同噴射工藝對(duì)成分梯度的影響［41］，如圖5所示。

圖4 梯度板坯雙工位一步式噴射成形示意圖［41］Fig.4 Schematic of spray forming of a clad deposit from two different molten alloys using two gas atomizers

近期筆者課題組進(jìn)行了初步的研究，結(jié)果表明，采用雙工位霧化一步式噴射成形的復(fù)合板材，其內(nèi)部不同成分區(qū)域之間沒有明顯的冶金分界面，取而代之的是一個(gè)具有一定梯度的成分過(guò)渡區(qū)域，該區(qū)域的寬窄（梯度尺寸）可以通過(guò)調(diào)節(jié)2個(gè)霧化器射流中心距離來(lái)實(shí)現(xiàn)改變，如圖6所示。

此外，對(duì)沉積板的外形輪廓與沉積器間距的關(guān)系也進(jìn)行了初步的研究，結(jié)果表明，當(dāng)沉積器間距不超過(guò)30 mm時(shí)，板材外形輪廓基本不變，但是當(dāng)間距為40 mm時(shí)，板材出現(xiàn)臺(tái)階，產(chǎn)生較小的分界面;但間距增至60 mm時(shí)，板材出現(xiàn)明顯的臺(tái)階，分層較為嚴(yán)重，如圖7所示。

圖5 不同射流中心距離對(duì)應(yīng)的沉積層截面C成分分布（德國(guó)不萊梅）［41］Fig.5 The component distribution of C corresponding to different lengths of jet-core region

圖6 兩沉積器之間的距離對(duì)Si成分分布的影響Fig.6 The influence of the distance between the two atomizers on the component distribution of Si

然而，梯度材料的一步式噴射成形研究剛剛起步，只是進(jìn)行了初步的機(jī)理和概念性研究，距離應(yīng)用還有相當(dāng)?shù)木嚯x。一些基礎(chǔ)性理論問(wèn)題尚不十分明了，幾點(diǎn)關(guān)鍵的科學(xué)問(wèn)題也仍沒有解決。如不同材質(zhì)共沉積時(shí)的熱量、質(zhì)量傳輸作用規(guī)律和凝固行為未予研究;噴射成形工藝參數(shù)對(duì)成分梯度的形成和分布的影響規(guī)律認(rèn)識(shí)不充分，目前還未能制備出成分梯度均勻分布的產(chǎn)品，如何實(shí)現(xiàn)對(duì)梯度材料的有效致密化;高合金化元素合金梯度材料的溫度敏感性，將明顯影響材料的致密化處理工藝和材料性能?？傊荻裙δ懿牧系囊徊绞絿娚涑尚沃苽浼夹g(shù)，在冶金質(zhì)量控制、成分梯度分布機(jī)制與控制、后續(xù)致密化等方面，存在工藝基礎(chǔ)的研究空白，深入進(jìn)行上述方面的基礎(chǔ)研究十分必要。這不但具有完善噴射成形乃至凝固理論的理論意義，更有促進(jìn)梯度材料應(yīng)用，提高我國(guó)軍事實(shí)力的實(shí)際應(yīng)用價(jià)值。

圖7 兩沉積器之間的距離對(duì)外形輪廓的影響Fig.7 The influence of the distance between the two atomizers on the outline

3 結(jié)語(yǔ)

本研究以具有廣泛軍事應(yīng)用前景的Al-Si合金功能梯度板材為研究對(duì)象，針對(duì)Si梯度板制備過(guò)程中存在的上述科學(xué)問(wèn)題，開展相應(yīng)的工藝基礎(chǔ)理論研究。以期制備梯度分布均勻、高冶金質(zhì)量的Al-Si合金梯度板坯;揭示雙工位噴射成形工藝參數(shù)對(duì)噴射成形板坯內(nèi)部成分梯度分布的影響規(guī)律，建立梯度分布與工藝參數(shù)的數(shù)據(jù)庫(kù);明晰異種霧滴沉積時(shí)組織的形成機(jī)制;獲得梯度材料的梯度溫度致密化處理方法。最終，形成成分和功能梯度變化板材的噴射成形一體化制備技術(shù)，為功能梯度超高硅鋁合金復(fù)合板材的應(yīng)用提供新的工藝?yán)碚撝巍?/p>

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