一鍋反應(yīng)連同水熱合成法合成兩種配位化合物及結(jié)構(gòu)表征

何振洋,王海霞,和東亮,趙珊珊,胡冬華

(長春中醫(yī)藥大學(xué) 藥學(xué)院,藥材合成與設(shè)計實驗室,吉林 長春 130117)

一鍋反應(yīng)連同水熱合成法合成兩種配位化合物及結(jié)構(gòu)表征

何振洋,王海霞,和東亮,趙珊珊,胡冬華

(長春中醫(yī)藥大學(xué) 藥學(xué)院,藥材合成與設(shè)計實驗室,吉林 長春 130117)

摘要：目的:合成金屬-有機配位化合物。方法:通過環(huán)保經(jīng)濟的一鍋反應(yīng),用水熱合成法合成兩種金屬-有機配位化合物,1號:[四(吡唑)-銅(Ⅱ)],2號:[四(咪唑)-銅(Ⅱ)]。這兩種金屬-有機配位化合物的結(jié)構(gòu)先通過單晶X射線衍射分析得到單晶數(shù)據(jù),然后通過SHELXL軟件解析,元素分析,核磁共振波譜分析和紅外光譜分析。結(jié)果:單晶X-射線結(jié)構(gòu)測定表明,1號晶體結(jié)構(gòu)單元是由四個吡唑分子和一個銅(Ⅱ)陽離子構(gòu)成,2號晶體是由四個咪唑分子和一個銅(Ⅱ)陽離子構(gòu)成。結(jié)論:結(jié)構(gòu)和光譜學(xué)分析表明,每個配位化合物分子都是由四個給電子基團和一個金屬陽離子配位絡(luò)合形成的,然后所有分子通過非共價鍵聚集在一起,形成一個個緊密的結(jié)構(gòu)單元,之后在空間上擴展,從而形成了穩(wěn)定的三圍網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)。這兩種晶體結(jié)構(gòu)相似,二者的空間群都是單斜P。

關(guān)鍵詞：配位化合物;一鍋反應(yīng);水熱合成法;X射線衍射分析;空間群

1引言

一鍋反應(yīng)是在金屬-有機合成領(lǐng)域中用途廣泛的一種前沿方法[1]。國外很多學(xué)者使用一鍋反應(yīng)合成了許多新的絡(luò)合物,采用這種方法,可以通過簡單分離直接獲得產(chǎn)物,而不用經(jīng)過多步分離,這就可以克服常規(guī)的多步反應(yīng)帶來的難以控制的一些麻煩。該實驗原料廉價易得,反應(yīng)路線較短,只有一個簡單的分離和純化過程,所以大大縮短了合成循環(huán)。實驗證明這種方法具有相對較高的收益率,而且產(chǎn)品容易獲得[2]。在優(yōu)先考慮保護資源和環(huán)境以及注重實驗效率的基礎(chǔ)上,一鍋反應(yīng)法的合成路線是簡短而有效的[3~9],而且這種方法已被證明是經(jīng)濟且環(huán)保的。

一鍋反應(yīng)經(jīng)常與水熱合成法聯(lián)用。水熱合成法是指在一個密封的反應(yīng)釜中進行反應(yīng)時,以水為介質(zhì),通過高溫高壓,創(chuàng)造一個合適的反應(yīng)環(huán)境,這樣,金屬陽離子和有機配體之間就可以完成配位反應(yīng),然后經(jīng)過重結(jié)晶,分離和進一步處理,就可以得到目的產(chǎn)物[2]。水熱合成法,不僅可以提高反應(yīng)物的反應(yīng)效率,使反應(yīng)具有可控性,還可以根據(jù)反應(yīng)的需要調(diào)整溫度、介質(zhì)、反應(yīng)時間,提高了反應(yīng)的可調(diào)變性。

對兩種目標(biāo)產(chǎn)物結(jié)構(gòu)的檢測,采用了X射線單晶衍射法,它是目前國際上最精確的結(jié)構(gòu)測定方法之一,并配合元素分析,核磁共振光譜和紅外光譜進行分析。單晶X-射線衍射采用日本理學(xué)R-RAXIS 型面探(IP)單晶衍射儀。所有晶體結(jié)構(gòu)均用SHELXL-97軟件包,采用直接法解析,并用最小二乘法進行結(jié)構(gòu)精修。

(2)通過模擬數(shù)據(jù)與工程實測數(shù)據(jù)對比,兩者對于強夯振動速度的變化較為吻合,ABAQUS軟件模擬具有一定的可靠性,對強夯設(shè)計施工具有指導(dǎo)價值。

(3)強夯作用下,邊坡坡面質(zhì)點水平徑向振動速度隨距夯點距離的增大先增大后減小,垂直豎直向振動速度隨距夯點距離的增大而減小,邊坡坡面對強夯振動水平徑向速度有放大作用。

(4)從地表的隆起范圍可得,強夯作用的影響范圍大于4.0m,且隨著強夯能級的增加,其水平影響范圍和夯沉量都在增加。通過地表土體變形,可為強夯施工中能級選擇與夯間距的布置提供參考。

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2實驗材料和方法

2.1　實驗材料:

實驗藥品:硝酸銅,咪唑,吡唑,溴化鉀等。所有藥品均為分析純試劑(無需純化)。實驗儀器:78-1磁力加熱攪拌器;ZK-82B型電熱真空干燥箱;Perkin-Elmer 2400 CHN元素分析儀;ICP等離子體色譜分析儀;德國Bruker DRX-400型核磁共振波譜儀[20];Alpha Centaurt FT/IR 紅外光譜儀;[21]日本理學(xué)R-RAXIS 型面探(IP)單晶衍射儀。

2.2　實驗方法:

(1)吡唑(0.103g),硝酸銅(0.16g)和蒸餾水(15mL)一起加入燒杯中,磁力攪拌4h后,將混合物倒入15mL的不銹鋼反應(yīng)釜中,然后密閉。反應(yīng)釜放入電熱真空干燥箱中,保持364K的溫度。72h后,關(guān)閉電熱真空干燥箱。取出反應(yīng)釜,釜體溫度降低到室溫后打開。將反應(yīng)溶液傾入一個燒杯中,在室溫下靜置直至結(jié)晶析出,一段時間后有深綠色的晶體析出,將這些晶體分離后,用蒸餾水洗滌并在室溫下干燥得到1號晶體(圖1)。

圖1　反應(yīng)合成路線1

(2)咪唑(0.103g),硝酸銅(0.16g)和蒸餾水(15mL)一起加入燒杯中。磁力攪拌4h后,將混合物倒入15mL的不銹鋼反應(yīng)釜中,然后密閉。反應(yīng)釜放入電熱真空干燥箱中,維持364K的溫度。72h后,關(guān)閉電熱真空干燥箱。取出反應(yīng)釜,待釜體溫度降低至室溫后打開。將反應(yīng)溶液傾入一個燒杯中,在室溫下靜置直至結(jié)晶析出。一段時間后發(fā)現(xiàn)有灰綠色晶體析出,將這些晶體分離后,用蒸餾水洗滌并在室溫下干燥得到2號晶體(圖2)。

圖2　反應(yīng)合成路線2

2.3　檢測方法

元素分析:[19]C,H和N的元素分析采用Perkin-Elmer 2400 CHN元素分析儀;金屬元素采用ICP等離子體色譜分析儀 (ICP)。

核磁共振波譜:采用德國Bruker DRX-400型核磁共振波譜儀[15~18]。

紅外光譜(IR):采用Alpha Centaurt FT/IR 紅外光譜儀,[21]測定范圍400~4000cm-1,KBr壓片[11~14]。

X射線單晶衍射:采用日本理學(xué)R-RAXIS 型面探(IP)單晶衍射儀。

3結(jié)果與討論

(1)兩種配位化合物是在水溶液中使用一鍋反應(yīng)合成的,目標(biāo)產(chǎn)物晶體質(zhì)量良好,不溶于水,但它們可溶于多種有機溶劑,如甲醇和乙醇,其結(jié)構(gòu)已通過X射線單晶衍射分析確定,X射線衍射是由石墨衍射單色MoKα輻射(λ= 0.71073),數(shù)據(jù)被收集在游標(biāo)的卡伯CCD中。這兩種配位化合物的結(jié)構(gòu)用SHELXL-97程序[22-24]解析,用最小二乘法修正,對配位化合物中的非氫原子進行了磁各向異性精修。其中1號晶體經(jīng)證實是[四(吡唑)-銅(Ⅱ)],2號晶體是[四(咪唑)-銅(Ⅱ)],二者結(jié)構(gòu)十分相似,都是單斜P。二者晶相數(shù)據(jù)記錄在表1和表2中。

表1　配位化合物1的晶相數(shù)據(jù)

從表1和表2中,可以知道配位化合物1和2的構(gòu)成元素、分子式、分子量、晶體系統(tǒng)類型、晶胞參數(shù)、晶體單元體積。并且還可以知道這兩種配位化合物的晶體結(jié)構(gòu)空間群是相同的,都是屬于Monoclinic P 1 21/n 1 (14),即單斜P。晶體結(jié)構(gòu)可以通過WinGx[25],Diamond3和Mercury3.3觀察記錄[26],并清晰精確的顯示出來。二者的結(jié)構(gòu)分別在圖3和圖4中顯示。

表2　配位化合物2的晶相數(shù)據(jù)

圖3和圖4表明了這兩種配位化合物的分子排布和結(jié)構(gòu),結(jié)果顯示出二者的結(jié)構(gòu)相似,十分新穎獨特。這兩種配位化合物分別是1號:[四(吡唑)-銅(Ⅱ)]和2號:[四(咪唑)-銅(Ⅱ)]。相鄰分子之間是通過分子間作用力連接起來形成穩(wěn)定空間結(jié)構(gòu)的。

(2)元素分析測試結(jié)果記錄在表3和表4。從表3和表4中,可以發(fā)現(xiàn),這兩種配位化合物的元素水平實測值與計算值非常接近,并且與X射線單晶衍射測定分析結(jié)果一致。

圖3　配位化合物1號

圖4　配位化合物2號

(3)配位化合物1和2的氫譜和碳譜是由德國Bruker DRX-400型核磁共振波譜儀檢測的,檢測溶劑是氘代氯仿。配位化合物1的1H NMR和13C NMR譜的數(shù)據(jù)分別顯示于圖5和圖6,配位化合物2的1H NMR和13C NMR譜的數(shù)據(jù)分別顯示于圖7和圖8。

表3　配位化合物1的元素分析

表4　配位化合物2的元素分析

圖5　配位化合物1的氫譜

從1號晶體的氫譜中,可以知道結(jié)構(gòu)單元中的4個吡唑基團上的氫原子化學(xué)環(huán)境相同,以其中一個吡唑基團為例,(-C1H2)和(-C3H4)化學(xué)位移在7.55ppm,單峰,由于疊加效應(yīng)峰強增大;(-C2H3)化學(xué)位移在6.25ppm,單峰;(-N2H1)化學(xué)位移在13.70ppm;其它吡唑基團與之相同。該結(jié)果與X射線衍射結(jié)果一致。

圖6　配位化合物1的碳譜

從1號晶體的碳譜中,可以知道結(jié)構(gòu)單元中的四個吡唑基團上的碳原子的化學(xué)環(huán)境相同,以其中一個吡唑基團為例,(-C4H6)和(-C6H8)化學(xué)位移在133.3ppm,單峰,由于疊加效應(yīng)而使峰強度增大;(-C5H7)化學(xué)位移在104.7ppm,單峰;其它吡唑基團與之相同。此結(jié)果與單晶-X射線衍射結(jié)果一致。

圖7　配位化合物2的氫譜

從2號晶體的氫譜中,可以知道因為結(jié)構(gòu)單元中的四個咪唑基團上的氫原子的化學(xué)環(huán)境相同,所以譜圖中的氫吸收峰均為單峰,以其中一個咪唑基團為例,(-C1H1)化學(xué)位移在7.70ppm,單峰;(-C2H2)和(-C3H3)化學(xué)位移在7.13ppm,單峰;由于疊加效應(yīng)而使峰強度增大;(-N8H16)化學(xué)位移在13.40;其它咪唑基團與之相同。結(jié)果與單晶-X射線衍射結(jié)果保持一致。

圖8　配位化合物2的碳譜

從2號晶體的碳譜中,可以知道結(jié)構(gòu)單元中的四個咪唑基團上的碳原子化學(xué)環(huán)境是相同的,以其中一個咪唑基團為例,(-C5H5)和(-C6H6)化學(xué)位移在122.3ppm,單峰;由于疊加效應(yīng)而使峰強度增大;(-C4H4)化學(xué)位移在136.2ppm,單峰;其它咪唑基團與之相同。這個結(jié)果和單晶-X射線衍射結(jié)果是一致的。

(4)對這兩個配位化合物進行了紅外光譜檢測,紅外振動吸收光譜的波長范圍是從400~4000cm-1。配位化合物1和配位化合物2的紅外波譜分別見于圖9和圖10。

圖9　配位化合物1的紅外波譜

圖10　配位化合物2的紅外波譜

配位化合物1:在圖9中,1530cm處的紅外吸收峰是吡唑環(huán)的V(C = N)。在1449~1483cm-1之間的紅外吸收峰群是吡唑環(huán)上的V(C = C),在1395~1302cm-1之間的紅外吸收峰群是吡唑環(huán)的V(= CH)。在2880~2695cm-1之間的吸收峰是吡唑環(huán)上的V(= C-H);吡唑環(huán)的V(N-H)是3134cm-1。在862~668cm-1之間的吸收峰群屬于吡唑環(huán)上的γ(= C-H)。V(Cu-N)的吸收峰有兩個,分別在529cm-1處和424cm-1處。與單晶-X射線衍射所得數(shù)據(jù)分析一致。

配位化合物2:在圖10中,1545cm-1處的紅外吸收峰屬于V(C=N)。在1460~1515cm-1之間的紅外吸收峰組屬于咪唑環(huán)上的V(C = C),在1405~1305cm-1之間的紅外吸收峰組屬于V(= C-H)。在2890~2690cm-1之間的吸收峰是咪唑環(huán)上的V(= C-H);咪唑環(huán)上的V(N-H)產(chǎn)生的峰是在3156cm-1處。在862~670cm-1之間的吸收峰組屬于吡唑環(huán)的γ(= C-H)。V(Cu-N)的峰有兩個,分別在538cm-1處和414cm-1處。與單晶衍射實驗所得數(shù)據(jù)一致。因此,我們對已經(jīng)得到的這兩種配位化合物的結(jié)構(gòu)推斷是正確的。

4結(jié)語

本研究使用一鍋反應(yīng),水熱法合成出來兩種配位化合物,1號:[四(吡唑)-銅(Ⅱ)],2號:[四(咪唑)-銅(Ⅱ)]。這種合成方法不僅環(huán)保節(jié)能,而且簡單易行,產(chǎn)物產(chǎn)量高、純度高。這兩種配合物的結(jié)構(gòu)通過X射線單晶衍射儀進行準(zhǔn)確測定,并且輔助進行了元素分析,核磁共振分析和紅外光譜分析。其結(jié)果證明,我們已經(jīng)合成的這兩種配位化合物不但結(jié)構(gòu)相似,而且新穎獨特。我們知道,吡唑和咪唑具有殺菌和殺蟲的藥理活性,由于它們參與了配位化合物的合成,再加上金屬離子的參與,使藥理活性大大提高,這兩種金屬有機配位化合物有望被廣泛應(yīng)用在抗菌殺蟲領(lǐng)域中。目前相關(guān)研究工作正在進行中。

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中圖分類號：O625

文獻(xiàn)標(biāo)識碼：A

文章編號：1674-9944(2015)05-0257-05

收稿日期：2015-03-23

作者簡介：何振洋(1989—),男,河南商丘人,吉林省長春市長春中醫(yī)藥大學(xué)碩士研究生。

通訊作者：胡冬華(1977—),女,黑龍江綏化人,女,博士,副教授,主要從事中藥有效成分的提取分離,合成和設(shè)計研究。

Synthesis and Structural Characterization of Two Coordination Compounds Based on Hydrothermal Synthesis and One Pot Reaction

He Zhenyang,Wang Haixia,He Dongliang,Zhao Shanshan,Hu Donghua

(DrugMaterialsSynthesisDesignLab,CollegeofPharmacy,ChangchunUniversityofChineseMedicine,Changchun130117,China)

Abstract:The objective of the article is to synthesize two metal-organic coordination compounds.Two metal-organic coordination compounds are synthesized by the method of hydrothermal synthesis method together with the environmental and economical one-pot reaction.The first compound is [4 (pyrazolyl)-Cu (II)] and the second is [4 (imidazole)-Cu(Ⅱ)].Both structures are detected by single-crystal X-ray diffraction analysis and single crystal data is parsed by SHELXL software,elemental analysis,nuclear magnetic resonance spectroscopy and infrared spectroscopy.The results are as following:the single-crystal X- ray structure determination shows that the crystal structural unit of [4 (pyrazolyl)-Cu (II)] is composed of four pyrazol molecules and one Cu (II) cation,while the crystal structural unit of [4 (imidazole)-Cu (II)] is constituted by four imidazole molecules and one copper (II) cation.In the end,the article summarizes that through the structure and spectroscopy analysis,each complex compound molecule is composed of four electron-donating groups and one metal cation.Then all molecules are coordinated by non-covalent bonds,forming a compact structural unit.Then they spread over the space,forming a stable 3-D spatial structure.The two crystal structures are similar and the space groups of them are both monoclinic P.

Key words:coordination compounds;one-pot reaction;hydrothermal synthesis method;X-ray diffraction analysis;space group