柴油機(jī)選擇性催化還原（Urea- SCR）技術(shù)研究進(jìn)展*

焦運(yùn)景紀(jì)麗偉紀(jì)曉靜（-上海柴油機(jī)股份有限公司　上?！?00438 2-天津大學(xué)機(jī)械工程學(xué)院3-北華航天工業(yè)學(xué)院）

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柴油機(jī)選擇性催化還原（Urea- SCR）技術(shù)研究進(jìn)展*

焦運(yùn)景1，2，3紀(jì)麗偉1紀(jì)曉靜1
（1-上海柴油機(jī)股份有限公司上海200438 2-天津大學(xué)機(jī)械工程學(xué)院
3-北華航天工業(yè)學(xué)院）

摘要：氮氧化物（NOx）是大氣的主要污染物之一，選擇性催化還原技術(shù)是降低車用柴油機(jī)排放NOx的有效措施。概述了尿素選擇性催化還原（Urea-SCR）技術(shù)的機(jī)理，介紹了國(guó)內(nèi)外Urea-SCR技術(shù)的發(fā)展及應(yīng)用以及數(shù)值模擬技術(shù)在SCR中的應(yīng)用及發(fā)展，提出了目前尚待研究的幾個(gè)問題，展望了SCR研究領(lǐng)域的未來發(fā)展方向。

關(guān)鍵詞：柴油機(jī)氮氧化物SCR

引言

隨著我國(guó)汽車工業(yè)的快速發(fā)展，機(jī)動(dòng)車尾氣污染已成為我國(guó)空氣污染的重要來源，其中，氮氧化物由于參與光化學(xué)煙霧和酸雨的形成而危害性更大[1]。研究表明，目前國(guó)內(nèi)機(jī)動(dòng)車NOx排放量占總排放量的31%，其中保有量?jī)H占5%的重型柴油車氮氧化合物排放量卻占汽車總排放量74%。由此可見，柴油車尤其是重型柴油車已成為我國(guó)機(jī)動(dòng)車NOx排放的主要污染源，急需重點(diǎn)控制。為了降低NOx排放，我國(guó)針對(duì)車輛排放污染的限制日益嚴(yán)格。國(guó)家“十二五”規(guī)劃提出到2015年要求氮氧化合物總量排放減少10%。

尿素選擇性催化還原（Urea-SCR）技術(shù)因其具有高效率、高選擇性、高經(jīng)濟(jì)性及耐硫等優(yōu)點(diǎn)將是未來國(guó)內(nèi)柴油機(jī)排放升級(jí)主要技術(shù)方向[2]。Urea-SCR系統(tǒng)是控制柴油機(jī)排放后處理的一種裝置，它是將尿素溶液噴射到排氣管中，尿素溶液在排氣高溫下分解為氨氣和二氧化碳，氨氣在催化劑的作用下，與NOx發(fā)生還原反應(yīng)，將NOx還原為無害的氮?dú)夂退?，從而降低柴油機(jī)的NOx排放。

1 Urea-SCR系統(tǒng)原理及基本化學(xué)反應(yīng)

Urea-SCR系統(tǒng)是控制柴油機(jī)排放后處理的一種裝置，其示意圖如圖1所示。它是將濃度為32.5%尿素溶液噴射到排氣管中，尿素溶液在排氣高溫下分解為氨氣和二氧化碳，氨氣在催化劑的作用下，與NOx發(fā)生還原反應(yīng)，將NOx還原為無害的氮?dú)夂退瑥亩档筒裼蜋C(jī)的NOx排放。

圖1　 SCR系統(tǒng)原理示意圖

1）氨氣的生成

尿素水溶液噴射進(jìn)排氣管后，在排氣管和催化轉(zhuǎn)化器中，尿素水溶液首先蒸發(fā)析出尿素顆粒———CO（NH2）2

尿素?zé)峤夥磻?yīng)，生成了等摩爾的氨氣和異氰酸：

異氰酸進(jìn)一步發(fā)生水解反應(yīng)：

2）NOx的催化還原反應(yīng)

標(biāo)準(zhǔn)SCR反應(yīng)：

快速SCR反應(yīng)：

反應(yīng)式（3）和（4）是NOx的催化還原反應(yīng)中的主要反應(yīng)；

在NH3選擇性還原NOX的同時(shí)，同樣會(huì)發(fā)生如下副反應(yīng)：

在柴油機(jī)的尾氣排放中，NOx以NO為主，NO通常占氮氧化物含量的85%～95%，因此在NOx的催化還原反應(yīng)中化學(xué)方程式（3）是最主要的反應(yīng)，但是化學(xué)方程式（4）的反應(yīng)優(yōu)先級(jí)比式（3）高，廢氣中的NO2和一部分NO能夠通過化學(xué)方程式（4）快速被消除。經(jīng)過化學(xué)方程式（3）和（4）的反應(yīng)，大部分的NOx被轉(zhuǎn)化為無害的N2和H2O。

2 Urea-SCR技術(shù)國(guó)內(nèi)外發(fā)展研究現(xiàn)狀及發(fā)展動(dòng)態(tài)

2.1國(guó)外研究發(fā)展及現(xiàn)狀

SCR技術(shù)原理首先由美國(guó)安格（Engelhard）公司于1957年發(fā)現(xiàn)并申請(qǐng)專利，其后日本成功研制出現(xiàn)今被廣泛使用的V2O5/TiO2催化劑，并于上世紀(jì)70年代在燃油和燃煤鍋爐等固定污染源上投入商業(yè)運(yùn)行[3]。近十幾年來，隨著各國(guó)機(jī)動(dòng)車輛排放法規(guī)的日益嚴(yán)格，應(yīng)用SCR技術(shù)降低車用柴油機(jī)NOx排放成了新的研究熱點(diǎn)。國(guó)外SCR系統(tǒng)研發(fā)與生產(chǎn)時(shí)間較早，技術(shù)也較成熟。美國(guó)的康明斯集成式排放控制系統(tǒng)（IEM，Integrated Emissions Management）采用了高效的SCR技術(shù)，由電控模塊對(duì)SCR排氣后處理系統(tǒng)進(jìn)行控制，該電控系統(tǒng)能夠根據(jù)發(fā)動(dòng)機(jī)的實(shí)時(shí)工作狀況，準(zhǔn)確地將適量的尿素水溶液噴入SCR裝置前端的排氣氣流中，也可根據(jù)發(fā)動(dòng)機(jī)的燃油噴射、缸內(nèi)燃燒和進(jìn)氣狀況，對(duì)SCR系統(tǒng)的噴射進(jìn)行同步控制[4]。丹麥的格倫德福斯公司和托普索科技公司合作研發(fā)出卡車用新型柴油機(jī)催化轉(zhuǎn)化器，該裝置可節(jié)省4%的耗油量，并可同時(shí)降低NOx和烴的排放量，減少柴油燃燒時(shí)產(chǎn)生的異味。為了使配備柴油機(jī)的商用客車在歐盟地區(qū)符合歐Ⅳ及歐Ⅴ排放標(biāo)準(zhǔn)，美國(guó)的戴姆勒-克萊斯勒公司已于2005年開始在其卡車和大型車上采用Urea-SCR技術(shù)來控制排放污染物[5]。德國(guó)的MAN公司采用一種調(diào)整的柴油催化轉(zhuǎn)換器（GD-CAT），以加速SCR中NOx的還原；博世（BOSCH）公司也針對(duì)SCR的應(yīng)用開發(fā)了由噴射模塊（Dosing module）和定量配給模塊（Delivery module）組成的SCR應(yīng)用系統(tǒng)。荷蘭的達(dá)富（DAF）公司為滿足歐Ⅳ及歐Ⅴ排放標(biāo)準(zhǔn)，在其12.9L排量的發(fā)動(dòng)機(jī)上采用SCR系統(tǒng)，將燃燒效率大幅度提高，發(fā)動(dòng)機(jī)燃油經(jīng)濟(jì)性提高[6]。由此可見，國(guó)外對(duì)SCR技術(shù)已較成熟。目前，國(guó)外對(duì)SCR系統(tǒng)的催化劑的研究較為熱門，主要為拓寬催化還原反應(yīng)溫度窗口[7-10]，在較寬的溫度范圍內(nèi)降低NOx排放。

2.2國(guó)內(nèi)研究現(xiàn)狀及發(fā)展

在國(guó)內(nèi)，對(duì)車用SCR系統(tǒng)的研究才剛剛起步，盡管上柴、一汽、濰柴、玉柴等國(guó)內(nèi)主要車用柴油機(jī)企業(yè)也與國(guó)外合作開發(fā)了適用于重型車用柴油機(jī)的SCR系統(tǒng)，并達(dá)到了國(guó)IV階段排放標(biāo)準(zhǔn)，但是對(duì)SCR系統(tǒng)還需要做進(jìn)一步深入的研究。近十年來，國(guó)內(nèi)一些高等院校和科研院所也開始對(duì)SCR技術(shù)進(jìn)行深入的研究，如山東大學(xué)、武漢理工大學(xué)、清華大學(xué)、浙江大學(xué)、天津大學(xué)、哈工大、重慶大學(xué)等，都展開了尾氣催化還原降NOx排放方面的技術(shù)研究。

在保證動(dòng)力性經(jīng)濟(jì)性的前提下，降低碳煙的同時(shí)，使Urea-SCR系統(tǒng)實(shí)現(xiàn)高效的NOx催化轉(zhuǎn)化效率是近年來SCR技術(shù)研究的關(guān)鍵所在。影響NOx催化轉(zhuǎn)化效率的因素主要從以下幾方面來考慮：尿素的噴射控制、噴入排氣管內(nèi)后的物理過程和化學(xué)化程、混合器內(nèi)的溫度場(chǎng)、流場(chǎng)及濃度場(chǎng)分布情況、催化劑的化學(xué)性能等。

2.3數(shù)值模擬技術(shù)在SCR中的應(yīng)用及發(fā)展

在對(duì)柴油機(jī)的后處理系統(tǒng)進(jìn)行大量試驗(yàn)研究的同時(shí)，與試驗(yàn)研究相結(jié)合的數(shù)值計(jì)算越來越受到研究工作者的重視。數(shù)值模擬研究可獲得在試驗(yàn)中無法獲取的SCR系統(tǒng)內(nèi)部信息，在短時(shí)間內(nèi)進(jìn)行廣泛的變參數(shù)研究，揭示SCR系統(tǒng)內(nèi)部流體運(yùn)動(dòng)與反應(yīng)規(guī)律；模擬計(jì)算還可有效減少SCR系統(tǒng)開發(fā)的時(shí)間和成本。

國(guó)外關(guān)于三元催化轉(zhuǎn)化器的三維模擬研究起步較早，CFD首先被應(yīng)用到三元催化轉(zhuǎn)化器的結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)中。1993年，Herman Weltens等人[11]采用CFD對(duì)催化轉(zhuǎn)化器內(nèi)部的流動(dòng)進(jìn)行了穩(wěn)態(tài)模擬；同年，Lloyd-Thomas等人[12]將CFD輔助設(shè)計(jì)的概念引入到三元催化轉(zhuǎn)化器的開發(fā)中，并用實(shí)例證明了CFD在催化轉(zhuǎn)化器設(shè)計(jì)選型中的作用。1996年，Clarkson[13-14]將簡(jiǎn)化的催化表面反應(yīng)機(jī)理應(yīng)用到催化轉(zhuǎn)化器CFD計(jì)算中，實(shí)現(xiàn)了化學(xué)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)計(jì)算與流體動(dòng)力學(xué)計(jì)算的耦合。1998年，Martin等人[15]建立了三元催化系統(tǒng)的CFD模型，并探討了不同錐擴(kuò)張管結(jié)構(gòu)對(duì)流體分配均勻性及轉(zhuǎn)化器性能的影響?，F(xiàn)在CFD與化學(xué)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)相結(jié)合的方法被廣泛用于三元催化轉(zhuǎn)化器的結(jié)構(gòu)優(yōu)化與性能評(píng)價(jià)中[16-17]。SCR催化器與三元催化轉(zhuǎn)化器內(nèi)的過程都包含氣體傳熱傳質(zhì)、多孔介質(zhì)內(nèi)流動(dòng)、催化反應(yīng)，因此三元催化轉(zhuǎn)化器的模擬研究對(duì)SCR后處理系統(tǒng)建模具有一定的借鑒作用。

2005年，DCL國(guó)際公司的Ming Chen等人[18]通過CFD模擬還原劑與排氣的混合特性，來優(yōu)化還原劑濃度的分布，從而實(shí)現(xiàn)對(duì)Urea-SCR系統(tǒng)的優(yōu)化設(shè)計(jì)。同年，Soo-Jin Jeong等人[19]對(duì)重型柴油機(jī)SCR后處理系統(tǒng)的尿素水溶液的噴射過程進(jìn)行了CFD模擬，分析了噴射壓力、噴射位置、噴孔數(shù)對(duì)催化劑入口NH3濃度不均勻性指數(shù)的影響。2011年，Subhasish Bhattacharjee等人[20]通過建立CFD模型對(duì)重型柴油機(jī)Urea-SCR系統(tǒng)內(nèi)部的尿素蒸發(fā)、熱解及水解過程進(jìn)行了模擬，預(yù)測(cè)了催化劑入口氨濃度分布，得出催化劑阻力越大，氨的濃度分布越均勻。2011年美國(guó)俄亥俄州立大學(xué)的謝明鋒等，對(duì)雙Urea-SCR系統(tǒng)的SCR模型進(jìn)行了研究，建立并發(fā)展了完整的SCR后處理系統(tǒng)控制模型和NOx傳感器模型；并在后處理控制模型的基礎(chǔ)上，對(duì)影響催化還原反應(yīng)中的標(biāo)準(zhǔn)反應(yīng)和快速反應(yīng)的主要因素進(jìn)行了研究[21-22]。同年，美國(guó)的Maruthi Devarakonda和Russell Tonkyn，研究了水和碳?xì)浠衔飳?duì)催化還原反應(yīng)中的標(biāo)準(zhǔn)反應(yīng)和快速反應(yīng)的影響[23]。

在國(guó)內(nèi)，清華大學(xué)帥石金等人[24]應(yīng)用AVL FIRE軟件對(duì)柴油機(jī)SCR系統(tǒng)內(nèi)的排氣流動(dòng)、尿素水溶液噴射霧化、液滴蒸發(fā)、尿素?zé)峤夂痛呋瘎┍砻婊瘜W(xué)反應(yīng)等整個(gè)NOx后處理過程進(jìn)行了模擬。2009年，江蘇大學(xué)的王謙采用計(jì)算流體力學(xué)和化學(xué)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)相結(jié)合的方法，運(yùn)用FIRE軟件對(duì)某Urea-SCR催化器系統(tǒng)進(jìn)行全尺寸模擬，研究分析了催化器的流場(chǎng)、尿素流動(dòng)和組份濃度的分布規(guī)律[25]。2011年，軍事交通學(xué)院聯(lián)合清華大學(xué)對(duì)配備Urea-SCR系統(tǒng)的重型柴油機(jī)達(dá)歐IV排放進(jìn)行了試驗(yàn)研究和一維數(shù)值計(jì)算分析，分別得出穩(wěn)態(tài)工況和瞬態(tài)工況下的NOx轉(zhuǎn)化效率[26]。武漢理工大學(xué)溫苗苗等人[27]采用CFD與化學(xué)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)結(jié)合的方法建立了車用Urea-SCR排氣后處理系統(tǒng)的數(shù)值模型，對(duì)尿素水溶液蒸發(fā)及熱解、催化還原化學(xué)反應(yīng)等過程進(jìn)行了模擬，并對(duì)比了不同排氣管結(jié)構(gòu)、混合器、噴嘴結(jié)構(gòu)及位置對(duì)催化器NOx轉(zhuǎn)化率的影響。雷達(dá)等人[28]利用數(shù)值方法對(duì)燃煤電站SCR內(nèi)煙氣流場(chǎng)與還原劑的濃度分布進(jìn)行分析，對(duì)比研究了噴氨格柵（AIG）、導(dǎo)流板、整流柵、混合器等流場(chǎng)優(yōu)化裝置對(duì)氨氮比不均勻性、速度不均勻性、溫度不均勻性、系統(tǒng)壓降的影響。武漢科技大學(xué)2013年發(fā)表了對(duì)SCR系統(tǒng)模型參數(shù)優(yōu)化的文章[29]，該研究采用一維數(shù)值計(jì)算對(duì)SCR模型參數(shù)進(jìn)行優(yōu)化，對(duì)發(fā)動(dòng)機(jī)瞬態(tài)工況下的NOx進(jìn)行了預(yù)測(cè)。

3　結(jié)論

綜上所述，面臨世界各國(guó)愈加嚴(yán)格的排放法規(guī)，科研工作對(duì)SCR技術(shù)的研究范圍還在不斷深入。一方面需要SCR后處理系統(tǒng)進(jìn)行精確控制；另一方面為拓寬催化還原反應(yīng)溫度窗口，以求在較寬的溫度范圍內(nèi)降低NOx排放。近年來，對(duì)SCR系統(tǒng)的催化劑的研究成為熱門課題。

針對(duì)我國(guó)國(guó)情，從目前來看，SCR技術(shù)的使用所帶來的問題主要包括如下幾個(gè)方面：

1）SCR系統(tǒng)入口處流動(dòng)、濃度的分布均勻性會(huì)極大影響整個(gè)系統(tǒng)的NOx轉(zhuǎn)化效率及NH3泄漏；

2）尿素在低溫下易結(jié)晶，從而影響轉(zhuǎn)化率。為迎接更嚴(yán)格的排放法規(guī)，還需要對(duì)現(xiàn)存的問題尋求技術(shù)突破口，并深入分析尋求解決問題的方法。

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Diesel Selective Catalytic Reduction（Urea-SCR）
Technology Research

Jiao Yunjing1，2，3，Ji Liwei1，Ji Xiaojing1
1- Shanghai Diesel Engine Co.，Ltd.（Shanghai，200438，China）2- Mechanical Institute，Tianjin University
3- North China Institute of Aerospace Engineering

Abstract：NOxis one of the main pollutants in the atmosphere, and selective catalytic reduction technology is an effective measure to reduce NOx emissions from diesel engines. The reaction mechanism of Urea-SCR is provided in the article. The technology development and application of Urea-SCR at home and abroad are introduced，and the simulation techniques and development of SCR are also overviewed. Several problems to be studied are proposed in this paper. At last，the future development direction in the field of SCR is presented.

Keywords：Diesel engine，NOx，SCR

收稿日期：（2015-04-13）

*基金項(xiàng)目：上海市博士后科研資助計(jì)劃資助，項(xiàng)目編號(hào)14R21420600。廊坊市科技支撐計(jì)劃項(xiàng)目，項(xiàng)目編號(hào)2014011054。河北省自然科學(xué) ，項(xiàng)目編號(hào)E2015409022。

作者簡(jiǎn)介：焦運(yùn)景（1971-），女，博士，研究方向?yàn)閮?nèi)燃機(jī)工作過程與排放控制。

文章編號(hào)：2095-8234（2015）03-0075-05

文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼：A

中圖分類號(hào)：TK421+.5