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    響應(yīng)面試驗(yàn)優(yōu)化超聲波輔助提取石榴皮中三萜類化合物工藝及動(dòng)力學(xué)分析

    2015-12-20 08:53:51王占一鄭丹丹王京龍金美花張立華王玉海
    食品科學(xué) 2015年22期
    關(guān)鍵詞:三萜類石榴皮超聲波

    王占一,鄭丹丹,王京龍,金美花,張立華,王玉海

    (1.棗莊學(xué)院生命科學(xué)學(xué)院,山東 棗莊 277160;2.天津醫(yī)科大學(xué)藥學(xué)院,天津 300070)

    響應(yīng)面試驗(yàn)優(yōu)化超聲波輔助提取石榴皮中三萜類化合物工藝及動(dòng)力學(xué)分析

    王占一1,鄭丹丹1,王京龍1,金美花2,張立華1,王玉海1

    (1.棗莊學(xué)院生命科學(xué)學(xué)院,山東 棗莊 277160;2.天津醫(yī)科大學(xué)藥學(xué)院,天津 300070)

    探討了超聲波輔助提取石榴皮中三萜類化合物的工藝條件,以三萜類化合物得率為考察指標(biāo),乙醇體積分?jǐn)?shù)、料液比、超聲功率和超聲時(shí)間為試驗(yàn)因素,通過(guò)單因素試驗(yàn)和Box-Behnken試驗(yàn)設(shè)計(jì)對(duì)工藝條件進(jìn)行優(yōu)化。在此基礎(chǔ)上,建立4 種數(shù)學(xué)模型對(duì)提取過(guò)程的動(dòng)力學(xué)進(jìn)行研究,采用決定系數(shù)(R2)、精準(zhǔn)因子(Af)、偏差因子(Bf)和根平均方差4 種模型評(píng)價(jià)參數(shù)對(duì)模型的適用性進(jìn)行分析。結(jié)果顯示:三萜類化合物的最佳提取條件為乙醇體積分?jǐn)?shù)71.2%、料液比1∶20.2、超聲功率318 W、超聲時(shí)間36.7 min,此條件下的三萜類化合物得率達(dá)到0.563%;兩種非線性增長(zhǎng)模型,即:Sgompertz模型和Logistic模型可以更好地?cái)M合動(dòng)力學(xué)過(guò)程。超聲波輔助提取的工藝參數(shù)及所建立動(dòng)力學(xué)數(shù)學(xué)模型,均可用于石榴皮中三萜類化合物提取過(guò)程的工程放大和優(yōu)化控制。

    石榴皮;三萜類化合物;超聲波;動(dòng)力學(xué)分析

    石榴(Punica granatum L.)又名安石榴、丹若,其干燥果皮入藥稱為石榴皮,是一種常用中藥材,始載于《雷公炮炙論》,也是《中國(guó)藥典》2010版收載品種[1]。石榴皮中生物活性物質(zhì)種類豐富,含量較高的成分除了多酚類成分外[2-4],還有熊果酸、齊墩果酸等三萜類化合物,后者已引起國(guó)內(nèi)研究人員的廣泛關(guān)注[5-6]。石榴皮中三萜類化合物,在空氣中易被氧化變質(zhì),傳統(tǒng)的溶劑提取方法,耗時(shí)較長(zhǎng)、提取效率低,不利于有效成分的浸出。超聲波輔助溶劑法,通過(guò)產(chǎn)生高效的空化效應(yīng),使提取過(guò)程能夠在短時(shí)間內(nèi)完成,從而有效避免了三萜類化合物被氧化而喪失生物活性。在國(guó)內(nèi),已有學(xué)者對(duì)該方面進(jìn)行研究,如馬雄等[7]采用超聲波輔助溶劑提取法提取石榴皮中熊果酸,并對(duì)其最佳工藝通過(guò)正交試驗(yàn)進(jìn)行探究,然而,類似的文獻(xiàn)多限于對(duì)工藝條件的優(yōu)化而提高三萜類化合物得率方面的研究,且方法單一,缺乏可靠的理論指導(dǎo),關(guān)于超聲波輔助提取動(dòng)力學(xué)方面的研究未見報(bào)道。因此,本研究以石榴皮為材料,在傳統(tǒng)溶劑提取法基礎(chǔ)上,通過(guò)Box-Behnken試驗(yàn)設(shè)計(jì),優(yōu)化超聲波強(qiáng)化輔助提取工藝條件,并通過(guò)建立提取過(guò)程的動(dòng)力學(xué)模型及評(píng)價(jià)體系,為工業(yè)化大生產(chǎn)提供理論依據(jù)。

    1 材料與方法

    1.1 材料與試劑

    石榴采自山東嶧城“萬(wàn)畝石榴園”產(chǎn)區(qū),經(jīng)棗莊學(xué)院李思健副教授鑒定為石榴科石榴(Punica granatum L.),手工取皮經(jīng)低溫干燥后粉碎到要求粒度,備用;熊果酸標(biāo)準(zhǔn)品(批號(hào):110742-201220) 中國(guó)食品藥品檢定研究院;甲醇、香草醛、冰乙酸、高氯酸、無(wú)水乙醇、蒸餾水等均為分析純。

    1.2 儀器與設(shè)備

    JA5003B型電子分析天平 上海精科儀器有限公司;TU-1800SPC型紫外-可見光分光光度計(jì) 北京普析通用儀器有限公司;HN-CQY型低溫超聲波萃取儀 上海汗諾儀器有限公司;FW135型多功能粉碎機(jī) 天津泰斯特儀器有限公司。

    1.3 方法

    1.3.1 標(biāo)準(zhǔn)曲線的制定[8-10]

    精密稱取干燥至恒質(zhì)量的熊果酸標(biāo)準(zhǔn)品5.0 mg于25 mL容量瓶中,以甲醇為溶劑溶解并定容,即得0.2 mg/mL的熊果酸標(biāo)準(zhǔn)品溶液。精確量取熊果酸標(biāo)準(zhǔn)品溶液0.00、0.20、0.40、0.60、0.80、1.00、1.20、1.40 mL,分別置于25 mL具塞玻璃比色管中,水浴加熱揮盡溶劑,加入0.6 mL 5%香草醛-冰乙酸溶液(現(xiàn)用現(xiàn)配)和2 mL高氯酸,保持60 ℃反應(yīng)20 min,冰浴冷卻后,加入冰乙酸,充分振搖,于550 nm波長(zhǎng)處測(cè)定吸光度(A),并以A值為縱坐標(biāo),熊果酸系列質(zhì)量濃度為橫坐標(biāo),繪制熊果酸標(biāo)準(zhǔn)曲線,求得回歸方程為:A=0.034C-0.032 8,R2=0.998 3,熊果酸含量在0~0.011 2 mg/mL范圍內(nèi)與A值之間線性關(guān)系良好。

    1.3.2 樣品處理

    精確稱取干燥后石榴皮粉末5 g,按照規(guī)定的料液比加入設(shè)定體積分?jǐn)?shù)的乙醇溶液,置于低溫超聲波萃取儀中,設(shè)定超聲功率,提取至設(shè)定的反應(yīng)時(shí)間。反應(yīng)結(jié)束后,離心分離所得上清液,回收溶劑,干膏用甲醇溶解并定容至100 mL,作為供試品溶液。精確量取供試品溶液2 mL,按照1.3.1節(jié)方法測(cè)定A值,計(jì)算樣品中三萜類化合物含量及得率。

    1.3.3 提取工藝優(yōu)化設(shè)計(jì)

    單因素試驗(yàn)中,考察乙醇體積分?jǐn)?shù)(40%、50%、60%、70%、80%、90%)、料液比(1∶10、1∶15、1∶20、1∶25、1∶30、1∶35)、超聲功率(100、150、200、250、300、350 W)和超聲時(shí)間(15、20、25、30、35、40 min)對(duì)石榴皮中三萜類化合物提取效果的影響。并在單因素試驗(yàn)基礎(chǔ)上,采用Box-Behnken試驗(yàn)設(shè)計(jì)方法,以乙醇體積分?jǐn)?shù)、料液比、超聲功率和超聲時(shí)間為自變量,并依次編碼為X1、X2、X3、X4,以石榴皮中三萜類化合物得率(Y)為響應(yīng)值,通過(guò)響應(yīng)面分析優(yōu)化超聲波輔助提取條件,試驗(yàn)因素水平見表1。

    表1 響應(yīng)面試驗(yàn)因素水平表Table1 Factors and their coded levels used in response surface design

    1.3.4 動(dòng)力學(xué)模型評(píng)價(jià)參數(shù)

    采用Af、Bf、根平均方差(root mean square error,RMSE)和R24 個(gè)參數(shù)評(píng)價(jià)數(shù)學(xué)模型的擬合程度[11-14]。Af是精準(zhǔn)因子,表示預(yù)測(cè)值與實(shí)測(cè)值的偏離程度,Af值越小,模型擬合度越好;Bf是偏離因子,Bf>1表示實(shí)測(cè)值比預(yù)測(cè)值高,Bf<1表示實(shí)測(cè)值比預(yù)測(cè)值低,因此Bf值越接近1,模型擬合度越好。決定系數(shù)R2和RMSE表示模型的精確度,R2越接近1,RMSE越小,模型精確度越高。Af、Bf和RMSE計(jì)算公式如下:

    式中:n表示試驗(yàn)中實(shí)測(cè)值的數(shù)目;obs表示實(shí)測(cè)值;pred表示預(yù)測(cè)值。

    1.4 數(shù)據(jù)分析

    響應(yīng)面優(yōu)化設(shè)計(jì)采用Design-Expert 8.0.5統(tǒng)計(jì)分析軟件,圖形制作和動(dòng)力學(xué)模型擬合采用Origin Pro 8.0數(shù)據(jù)處理軟件。

    2 結(jié)果與分析

    2.1 三萜類化合物提取工藝參數(shù)優(yōu)化

    2.1.1 單因素試驗(yàn)結(jié)果

    2.1.1.1 乙醇體積分?jǐn)?shù)對(duì)三萜類化合物得率的影響

    固定料液比1∶20、超聲功率250 W、超聲時(shí)間30 min,考察乙醇體積分?jǐn)?shù)對(duì)三萜類化合物得率的影響,結(jié)果見圖1。

    圖1 乙醇體積分?jǐn)?shù)對(duì)三萜類化合物得率的影響Fig.1 Effect of ethanol concentration on the extraction yield of triterpenoids

    由圖1可知,隨著乙醇體積分?jǐn)?shù)的提高,三萜類化合物得率逐漸提高,在乙醇體積分?jǐn)?shù)達(dá)到70%時(shí),三萜類化合物得率達(dá)到最高值。隨后,隨著乙醇體積分?jǐn)?shù)的提高,三萜類化合物得率下降。原因是含水醇為極性溶劑,而三萜類化合物多數(shù)為極性化合物,根據(jù)“相似者相溶”原理,通過(guò)調(diào)節(jié)溶劑中乙醇與水的比例來(lái)調(diào)整溶劑極性,保證三萜類化合物有最佳溶解性,因此選擇乙醇體積分?jǐn)?shù)為70%。

    2.1.1.2 料液比對(duì)三萜類化合物得率的影響

    固定乙醇體積分?jǐn)?shù)70%、超聲功率250 W、超聲時(shí)間30 min,考察料液比對(duì)三萜類化合物得率的影響,結(jié)果見圖2。

    圖2 料液比對(duì)三萜類化合物得率的影響Fig.2 Effects of solid/liquid ratio on the extraction yield of triterpenoids

    由圖2可知,料液比對(duì)三萜類化合物得率的影響相對(duì)較大,隨著溶劑用量的增加,三萜類化合物得率隨之增加,但是,當(dāng)料液比在1∶20后,產(chǎn)物得率隨料液比變化幅度不大,原因是料液比達(dá)到1∶20,在超聲作用下,三萜類化合物基本完成從固相向溶劑相的轉(zhuǎn)移,再提高溶劑量不會(huì)對(duì)產(chǎn)物得率有太大影響,因此,基于經(jīng)濟(jì)方面考慮,料液比1∶20為宜。

    2.1.1.3 超聲功率對(duì)三萜類化合物得率的影響

    固定乙醇體積分?jǐn)?shù)70%、料液比1∶20、超聲時(shí)間30 min,考察超聲功率對(duì)三萜類化合物得率的影響,結(jié)果見圖3。

    圖3 超聲功率對(duì)三萜類化合物得率的影響Fig.3 Effects of ultrasonic power on the extraction yield of triterpenoids

    由圖3可知,隨著超聲功率的增大,三萜類化合物得率有隨之增大的趨勢(shì),原因是隨著超聲功率增大,超聲波產(chǎn)生的空化效應(yīng)和機(jī)械振動(dòng)作用越強(qiáng)烈,物質(zhì)的擴(kuò)散速率越大,三萜類化合物溶出就越快,但是,當(dāng)超聲功率超過(guò)250 W后,三萜類化合物得率隨超聲功率增加變化并不明顯,基于節(jié)能方面考慮,確定超聲功率為250 W。

    2.1.1.4 超聲時(shí)間對(duì)三萜類化合物得率的影響

    固定乙醇體積分?jǐn)?shù)70%、料液比1∶20、超聲功率250 W,考察超聲時(shí)間對(duì)三萜類化合物得率的影響,結(jié)果見圖4。

    圖4 超聲時(shí)間對(duì)三萜類化合物得率的影響Fig.4 Effects of extraction time on the extraction yield of triterpenoids

    由圖4可知,超聲時(shí)間在10~30 min之間時(shí),三萜類化合物得率不斷提高,30 min時(shí)得率達(dá)到最大值,繼續(xù)延長(zhǎng)超聲時(shí)間,三萜類化合物得率下降,可能是由于部分產(chǎn)物被分解,或者是原料中雜質(zhì)不斷溶入而影響了提取效果,因此,超聲時(shí)間初步確定為30 min。

    2.1.2 Box-Behnken試驗(yàn)設(shè)計(jì)及顯著性分析

    根據(jù)Design-Expert 8.0.5統(tǒng)計(jì)分析軟件提供的數(shù)學(xué)模型,以三次平行試驗(yàn)中三萜類化合物得率(Y)的平均值作為響應(yīng)值,響應(yīng)面試驗(yàn)方案與結(jié)果見表2。

    對(duì)表2數(shù)據(jù)進(jìn)行回歸擬合,得到石榴皮中三萜類化合物得率(Y)對(duì)響應(yīng)變量X1、X2、X3、X4的回歸方程為:

    表2 響應(yīng)面試驗(yàn)方案與試驗(yàn)結(jié)果Table2 Arrangement and corresponding results of Box-Behnken experimental dessiiggnn

    表3 二次回歸方程方差分析結(jié)果Table3 Analysis of variance of regression equation

    表3為二次回歸方程方差分析結(jié)果,回歸模型的負(fù)相關(guān)系數(shù)R2=0.951 1,P<0.000 1,說(shuō)明模型達(dá)到極顯著水平,失擬項(xiàng)P=0.172 5,影響不顯著,模型決定系數(shù)=0.902 3,表示可以用此數(shù)學(xué)模型解釋90.23%的變異性;變化系數(shù)=3.47%,這個(gè)數(shù)值相對(duì)較小,說(shuō)明該回歸模型可信度較高;一般情況下,認(rèn)為精密度值大于4是合理的,本試驗(yàn)該值達(dá)到13.293。說(shuō)明該方程擬合良好,可以應(yīng)用上述方程描述各響應(yīng)變量與響應(yīng)值之間的關(guān)系,以評(píng)價(jià)各因素對(duì)響應(yīng)值影響的顯著性[15]。

    2.1.3 單因素效應(yīng)分析

    將回歸方程中的4個(gè)自變量中的3 個(gè)固定在0水平,分別得到乙醇體積分?jǐn)?shù)(X1)、料液比(X2)、超聲功率(X3)、超聲時(shí)間(X4)的單因素模型。

    乙醇體積分?jǐn)?shù):y=0.55+0.001 5X-0.08511

    圖5 響應(yīng)變量水平與三萜類化合物得率的關(guān)系圖Fig.5 Triterpenoids yield as a function of four independent variables at fi ve different levels

    將4 個(gè)響應(yīng)變量分別固定在-2、-1、0、1、2的5個(gè)水平,得到各響應(yīng)變量的單因素效果圖[16-17]。由圖5可知,4 個(gè)響應(yīng)變量均為開口向下的拋物線,且各因素的極值點(diǎn)集中在編碼0附近,在極值點(diǎn)處,三萜類化合物得率最高,如果偏離極值點(diǎn),會(huì)導(dǎo)致產(chǎn)物得率下降。這為工藝優(yōu)化結(jié)果的取值范圍提供了理論參考。

    2.1.4 各因素交互效應(yīng)分析

    應(yīng)用統(tǒng)計(jì)分析軟件繪制兩兩因素之間交互影響的響應(yīng)面圖和等高線圖[18],見圖6。在此重點(diǎn)考察交互效應(yīng)顯著的乙醇體積分?jǐn)?shù)(X1)和超聲功率(X3)、料液比(X2)和超聲功率(X3)、超聲功率(X3)和超聲時(shí)間(X4)間的交互效應(yīng)。

    圖6 各因素交互作用的響應(yīng)面與等高線圖Fig.6 Response surface and contour plots

    由圖6可以看出,3 個(gè)響應(yīng)面均為平滑的曲面,且開口向下,說(shuō)明最大響應(yīng)值就存在于曲面上,且在所設(shè)計(jì)的因素水平范圍內(nèi)能夠找到最佳工藝條件。影響因素之間,X1與X3交互作用極其顯著(P<0.01),表現(xiàn)為曲線比較陡峭;X2與X3、X3與X4之間交互作用較顯著(P<0.05)。理論上認(rèn)為,超聲波功率越大,溶劑提取系統(tǒng)越容易獲得較大的聲強(qiáng),提取效率應(yīng)該越高。但是超聲功率對(duì)于三萜類化合物得率的影響并不能一概而論,要充分考慮超聲波與介質(zhì)間的相互作用和提取物質(zhì)本身的性質(zhì)。本試驗(yàn)中,3種交互效應(yīng)均體現(xiàn)出沿X3軸曲線變化密集,說(shuō)明X3比X1、X2、X4對(duì)于響應(yīng)值的影響大,因此是在提取過(guò)程中,超聲功率是4個(gè)變量中重點(diǎn)考察的因素。

    2.1.5 最佳工藝條件的確定及驗(yàn)證

    利用Design-Expert 8.0.5統(tǒng)計(jì)分析軟件對(duì)所建立的數(shù)學(xué)模型進(jìn)行工藝參數(shù)最優(yōu)化分析,得到石榴皮超聲波輔助浸提的最佳工藝條件為乙醇體積分?jǐn)?shù)71.2%、料液比1∶20.2、超聲功率318 W、超聲時(shí)間36.7 min,三萜類化合物得率的模型預(yù)測(cè)值為0.570%。為了檢驗(yàn)工藝參數(shù)的準(zhǔn)確性,根據(jù)上述試驗(yàn)條件進(jìn)行3 次平行驗(yàn)證實(shí)驗(yàn),測(cè)得三萜類化合物平均得率為0.563%,相對(duì)誤差約為1.24%,說(shuō)明應(yīng)用Box-Behnken試驗(yàn)設(shè)計(jì)所得的最佳工藝參數(shù)具有可靠性。

    2.2 三萜類化合物提取過(guò)程動(dòng)力學(xué)分析

    2.2.1 動(dòng)力學(xué)數(shù)學(xué)模型的建立

    精確稱取干燥后石榴皮粉末5 g共計(jì)15 份,固定乙醇體積分?jǐn)?shù)71.2%、料液比1∶20.2,在不同超聲功率條件下(150、200、250、300、350 W)進(jìn)行超聲波輔助提取,反應(yīng)10 min后,每隔5 min取樣0.1 mL,測(cè)定提取過(guò)程中三萜類化合物質(zhì)量濃度并計(jì)算得率(n=3)。

    實(shí)驗(yàn)過(guò)程中,每次取走樣液體積0.1 mL測(cè)定三萜類化合物質(zhì)量濃度,重復(fù)11 次,這樣將會(huì)影響結(jié)果的精密度。于是,通過(guò)公式(5)修正提取系統(tǒng)三萜類化合物的質(zhì)量濃度[19-20]:

    式中:Cn為第n次取樣三萜類化合物質(zhì)量濃度修正值/(mg/mL);Ci為第i次取樣三萜類化合物質(zhì)量濃度測(cè)定值/(mg/mL);VT為提取液體積數(shù)/mL;n為取樣次數(shù),n=1,2,......11。

    在不同超聲功率提取條件下,石榴皮中三萜類化合物得率隨超聲時(shí)間的變化規(guī)律如圖7所示。

    由圖7可以看出,在不同超聲功率條件下,三萜類化合物得率均隨時(shí)間的延長(zhǎng)而逐漸提高;超聲功率越高,達(dá)到提取平衡所需要的時(shí)間越短,說(shuō)明超聲功率對(duì)提取結(jié)果產(chǎn)生了較大的影響。提取過(guò)程的前30 min,三萜類化合物得率隨時(shí)間變化幅度較大;而在提取時(shí)間超過(guò)30 min后,產(chǎn)物得率隨時(shí)間變化緩慢。

    圖7 三萜類化合物得率與超聲時(shí)間的關(guān)系Fig.7 Relationship between triterpenoids yield and ultrasonic time

    采用Origin Pro8.0軟件對(duì)圖7中試驗(yàn)數(shù)據(jù)進(jìn)行模型擬合[21],并以Af、Bf、RMSE和R24 個(gè)參數(shù)評(píng)價(jià)數(shù)學(xué)模型的擬合程度[11-14]。結(jié)果見表4。

    表4 不同超聲功率條件下動(dòng)力學(xué)數(shù)學(xué)模型Table4 Kinetic mathematical models under different ultrasonic powers

    由表4可知,Origin Pro8.0軟件中固有的2 種指數(shù)函數(shù)模型(Asymptotic1模型、Expdecay1模型)和2 種非線性增長(zhǎng)函數(shù)模型(Logistic模型、Sgompertz模型)均能很好地?cái)M合三萜類化合物提取得率曲線。通過(guò)對(duì)Af、Bf、RMSE和R24個(gè)模型擬合參數(shù)的綜合分析可以得出:Logistic模型和Sgompertz模型的Bf、R2值更接近1,Af、 RMSE值更小,其中,超聲功率在150、250、350 W提取條件下,Logistic模型的4 種模型擬合參數(shù)值達(dá)到最佳,模型達(dá)到最優(yōu)擬合;而超聲功率在200、300 W提取條件下,Sgompertz模型的擬合參數(shù)值達(dá)到最佳,模型達(dá)到最優(yōu)擬合。

    2.2.2 模型預(yù)測(cè)結(jié)果的驗(yàn)證

    為了更好比較不同超聲功率條件下,最優(yōu)模型的預(yù)測(cè)值與實(shí)測(cè)值之間的相關(guān)性,以實(shí)測(cè)值為橫坐標(biāo),模型預(yù)測(cè)值為縱坐標(biāo)求算二者之間的擬合方程,探索線性關(guān)系[12,14],結(jié)果見表5。

    表5 不同超聲功率條件下最優(yōu)模型預(yù)測(cè)值與真實(shí)值擬合方程Table5 Fitting equations between predicted values from the optimal model and actual values under different ultrasonic powers

    由表5可知,不同功率條件下,擬合方程的相關(guān)系數(shù)R2均大于0.997 5,這說(shuō)明,最優(yōu)模型預(yù)測(cè)值與真實(shí)值之間呈現(xiàn)良好相關(guān)性。因此,在本實(shí)驗(yàn)中,Logistic模型和Sgompertz模型這2種非線性增長(zhǎng)函數(shù)模型,是描述石榴皮中三萜類化合物提取動(dòng)力學(xué)過(guò)程的最佳數(shù)學(xué)模型。

    3 討論與結(jié)論

    國(guó)內(nèi)外已有文獻(xiàn)報(bào)道超聲波輔助提取紅緣擬層孔菌[22]、神秘果葉[23]、北五味子果實(shí)及葉[24]等材料中三萜類化合物的工藝條件,結(jié)果顯示,超聲波輔助提取工藝時(shí)間短、效率高。本實(shí)驗(yàn)研究了超聲波輔助提取石榴皮三萜類化合物的工藝條件,產(chǎn)物得率為0.563%,超聲時(shí)間為36.7 min,和國(guó)內(nèi)同類研究[6,25]相比較,結(jié)果令人滿意。在天然產(chǎn)物提供動(dòng)力學(xué)模型研究領(lǐng)域,Logistic模型已有相關(guān)報(bào)道[21],而Sgompertz模型則鮮有報(bào)道。

    超聲波輔助提取石榴皮中三萜類化合物工藝中,影響產(chǎn)物得率的各因素主次順序?yàn)椋撼晻r(shí)間>料液比>超聲功率>乙醇體積分?jǐn)?shù)。最優(yōu)工藝條件為乙醇體積分?jǐn)?shù)71.2%、料液比1∶20.2、超聲功率318 W、超聲時(shí)間36.7 min,三萜類化合物平均得率為0.563%。對(duì)不同超聲功率條件下三萜類化合物得率隨時(shí)間的動(dòng)力學(xué)變化采用了4 種動(dòng)力學(xué)模型進(jìn)行擬合,用Af、Bf、RMSE和R24 個(gè)模型擬合參數(shù)對(duì)擬合結(jié)果進(jìn)行判定。結(jié)果顯示:超聲功率在150、250、350 W條件下,Logistic模型擬合效果最佳;而超聲功率在200、300 W條件下,Sgompertz模型得到最優(yōu)擬合,模型的預(yù)測(cè)值與實(shí)測(cè)值之間的擬合程度很高。

    參考文獻(xiàn):

    [1] 國(guó)家藥典委員會(huì). 中華人民共和國(guó)藥典[S]. 北京: 中國(guó)醫(yī)藥科技出版社, 2010: 87.

    [2] 張立華, 張?jiān)? 楊雪梅. 石榴不同部位提取物抗油脂氧化劑抗菌活性的比較研究[J]. 中國(guó)糧油學(xué)報(bào), 2010, 26(4): 38-42.

    [3] 陸雪瑩, 熱依木古麗·阿卜都拉, 李艷紅, 等. 新疆石榴皮總多酚有效部位的抗氧化、抗菌劑抗腫瘤活性[J]. 食品科學(xué), 2012, 33(9): 26-30.

    [4] 房玉林, 齊迪, 郭志君, 等. 超聲波輔助法提取石榴皮中總多酚工藝[J].食品科學(xué), 2012, 33(6): 115-118.

    [5] 熱娜·卡斯木, 帕麗達(dá)·阿不力孜, 張笑穎. 新疆石榴皮化學(xué)成分研究[J]. 中藥材, 2009, 32(3): 363- 365.

    [6] 查孝柱, 謝曉梅, 呂美紅, 等. 含齊墩果酸和熊果酸的10 種果實(shí)類中藥HPLC分析[J]. 中國(guó)實(shí)驗(yàn)方劑學(xué)雜志, 2010, 16(18): 60-62.

    [7] 馬雄, 陶亮亮, 劉柯彤, 等. 超聲波輔助提取石榴皮中熊果酸工藝研究[J]. 云南化工, 2010, 37(2): 81-83; 86.

    [8] 戴嬌嬌, 陶華明, 朱全紅, 等. 蔓莖堇菜總黃酮和總?cè)频暮繙y(cè)定[J].中國(guó)現(xiàn)代應(yīng)用藥學(xué), 2012, 29(2): 166-169.

    [9] 尤努斯江·吐拉洪, 木妮熱·伊布拉音, 吐爾洪·買買提, 等. 阿里紅中總?cè)扑岬奶崛」に噧?yōu)化及總量測(cè)定[J]. 中國(guó)實(shí)驗(yàn)方劑學(xué)雜志, 2012(18): 24-27.

    [10] 陳震鳴, 陶文沂, 許泓瑜. 乙醇提取樟芝粉三萜類化合物的動(dòng)力學(xué)研究[J]. 食品科學(xué), 2009, 30(3): 21-24.

    [11] ROSS T. Indices for performance evaluation of predictive models in food microbiology[J]. Journal of Applied Bacteriology, 1996, 81(2): 501-508.

    [12] 鐘葵, 吳繼紅, 廖小軍, 等. 高壓脈沖電場(chǎng)對(duì)植物乳桿菌的殺菌效果及三種模型的比較分析[J]. 農(nóng)業(yè)工程學(xué)報(bào), 2006, 22(11): 238-243.

    [13] 董慶利, 郭黎洋, 屠康, 等. 不同試驗(yàn)條件下生孢棱菌孢子生長(zhǎng)預(yù)測(cè)方程的建立[J]. 浙江大學(xué)學(xué)報(bào): 農(nóng)業(yè)與生命科學(xué)版, 2007, 33(2): 162-168.

    [14] 黃六容, 李云亮, 段玉清, 等. 金耳菌絲體多糖的超聲波輔助提取與動(dòng)力學(xué)模型[J]. 林產(chǎn)化學(xué)與工業(yè), 2011, 31(2): 7-11.

    [15] 侯學(xué)敏, 李林霞, 張直峰, 等. 響應(yīng)面優(yōu)化薄荷葉總黃酮提取工藝及抗氧化活性[J]. 食品科學(xué), 2013, 34(6): 124-128.

    [16] 王居偉, 馬挺軍, 陜方, 等. 超高壓提取苦蕎麥黃酮的工藝優(yōu)化及動(dòng)力學(xué)模型[J]. 中國(guó)糧油學(xué)報(bào), 2011, 26(12): 93-99.

    [17] 王居偉, 馬挺軍, 賈昌喜. 超高壓提取大豆皂苷的工藝優(yōu)化及動(dòng)力學(xué)模型[J]. 中國(guó)食品學(xué)報(bào), 2012, 12(4): 8-18.

    [18] 王雪, 王振宇. 響應(yīng)面法優(yōu)化超聲波輔助提取黑木耳多糖的工藝研究[J]. 中國(guó)林副特產(chǎn), 2009, 24(6): 1-5.

    [19] 程偉, 秦俊哲, 杜軍國(guó). 桑黃多糖提取過(guò)程模型的建立與動(dòng)力學(xué)分析[J]. 現(xiàn)代食品科技, 2013, 29(3): 513-518.

    [20] 趙鵬, 張麗華. 款冬花多糖提取過(guò)程的動(dòng)力學(xué)模型[J]. 中國(guó)醫(yī)院藥學(xué)雜志, 2012, 32(18): 1434-1437.

    [21] 郭慶啟, 張娜, 孫瑤, 等. 超聲波輔助提取落葉松樹皮多酚的動(dòng)力學(xué)和熱力學(xué)研究[J]. 北京林業(yè)大學(xué)學(xué)報(bào), 2014, 36(3): 115-120.

    [22] 陳先暉, 袁博, 鞠秀云, 等. 響應(yīng)曲面法優(yōu)化超聲波提取紅緣擬層孔菌總?cè)乒に嘯J]. 食品科學(xué), 2010, 31(20): 6-10.

    [23] 盧圣樓, 劉紅, 臧文霞, 等. 響應(yīng)面法優(yōu)化神秘果葉總?cè)频某暡ㄌ崛」に嘯J]. 林產(chǎn)化學(xué)與工業(yè), 2013, 33(6): 95-100.

    [24] 崔福順, 李官浩, 金清. 超聲波提取北五味子果實(shí)及莖葉總?cè)频难芯縖J]. 食品研究與開發(fā), 2013, 34(7): 53-56.

    [25] 袁恩光, 李國(guó)梁, 吳宏亮, 等. 柱前熒光標(biāo)記法結(jié)合HPLC-FLD測(cè)定石榴中四種三萜酸[J]. 天然產(chǎn)物研究與開發(fā), 2015, 27(2): 214-220.

    Optimization and Kinetic Analysis of Ultrasonic-Assisted Extraction of Triterpenoids from Pomegranate Rind

    WANG Zhanyi1, ZHENG Dandan1, WANG Jinglong1, JIN Meihua2, ZHANG Lihua1, WANG Yuhai1
    (1. College of Life Science, Zaozhuang University, Zaozhuang 277160, China; 2. College of Pharmacy, Medical University of Tianjin, Tianjin 300070, China)

    This study examined the ultrasonic-assisted extraction conditions of triterpenoids from pomegranate rind. Single factor method and Box-Behnken experimental design were used to optimize the extraction process employing triterpenoids yield as the response and ethanol concentration, solid/liquid ratio, ultrasonic power and extraction time as the independent variables. Using the optimized extraction conditions, the kinetics of the extraction process was studied by establishing four mathematical models, and the applicability of these models was analyzed by four model evaluation parameters including coeffi cient of determination (R2), accuracy factor (Af), bias factor (Bf) and root mean square error (RMSE). Results showed that the optimal extraction conditions for triterpenoids were determined as follows: ethanol concentration, 71.2%; solid/ liquid ratio, 1:20.2; ultrasonic power, 318 W; and ultrasonic time, 36.7 min. Under these conditions, the yield of triterpenoids was 0.563%, and two nonlinear growth models, namely Sgompertz model and Logistic model, could better fi t the kinetics. Both the optimized ultrasound-assisted extraction technique and the kinetic mathematical models can be used for industrial scale-up and optimal control of triterpenoids extraction from pomegranate rind.

    pomegranate rind; triterpenoids; ultrasonic; kinetic analysis

    R284.2

    A

    1002-6630(2015)22-0011-07

    10.7506/spkx1002-6630-201522003

    2015-03-30

    2012年度國(guó)家星火計(jì)劃項(xiàng)目(2012GA740049);山東省自然科學(xué)基金項(xiàng)目(ZR2013BL018)

    王占一(1980—),男,講師,碩士,主要從事天然藥物活性成分提取與分離研究。E-mail:zhyiwang@126.com

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