西風(fēng)區(qū)湖泊沉積物中砷元素對(duì)氣候環(huán)境變化的響應(yīng)研究——以新疆巴里坤湖為例

陳永強(qiáng)，鐘 巍，2* ，譚玲玲，魏志強(qiáng)

(1.華南師范大學(xué)地理科學(xué)學(xué)院，廣州510631;2.新疆大學(xué)綠洲生態(tài)教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，烏魯木齊830046)

巴里坤湖位處我國(guó)西風(fēng)區(qū)與季風(fēng)區(qū)的過渡地帶，受現(xiàn)代季風(fēng)和西風(fēng)環(huán)流的影響強(qiáng)烈. 巴里坤盆地地形封閉，受人類活動(dòng)影響少，是我國(guó)西風(fēng)區(qū)古氣候環(huán)境研究的理想?yún)^(qū)域.根據(jù)不同的代用指標(biāo)，全新世以來巴里坤湖氣候演變的研究已取得大量成果［1－4］.

砷是一種有毒的微量元素，在自然界中豐度排在20 位.微量的砷可促進(jìn)人體新陳代謝，積累到一定量對(duì)人體會(huì)造成危害.自然界中單質(zhì)砷極少，主要以化合物的形式吸附于金屬礦物的氧化物或氫氧化物中.地表的砷含量比水中的砷含量要高.

本文根據(jù)已獲得的巴里坤湖全新世氣候演變記錄，結(jié)合湖泊沉積物中砷元素的變化，探究巴里坤湖沉積物中砷元素可能的主要來源;研究砷元素變化對(duì)古氣候環(huán)境演變的響應(yīng)及其對(duì)全新世氣候突變事件的指示作用;探究不同氣候環(huán)境條件下砷元素的沉積速率的變化.

1 研究區(qū)域與方法

1.1 研究區(qū)概況

巴里坤湖(43°36'～43°43'N，92°43'～92°51'E)，古稱蒲類海，位于新疆巴里坤縣西北18 km 外的巴里坤盆地內(nèi)(圖1). 盆地位于天山東段巴里坤山與北部莫?dú)J烏拉山之間，東部有現(xiàn)代砂山.巴里坤湖是一個(gè)封閉的高原咸水湖，流域面積約4 500 km2，海拔1 585 m，東西寬約9 km，南北長(zhǎng)約13 km，大致呈橢圓形.巴里坤湖歷史上最大時(shí)達(dá)到850 km2，現(xiàn)存湖面約116 km2，其中水域不足60 km2.東部為現(xiàn)存水域，水深約0.6 m;西部出露，富存芒硝.入湖河流主要發(fā)源于南北兩側(cè)的山脈，依靠冰雪融水補(bǔ)給為主，流程短，流量少.現(xiàn)代巴里坤湖地區(qū)氣候干燥，年降水量為202 mm，而年蒸發(fā)量高達(dá)1 638 mm;年平均氣溫1.1 ℃，1月平均氣溫－18.6 ℃，7月平均氣溫16.9 ℃.

1.2 樣品與方法

BLK-1 剖面為人工開挖剖面，位于巴里坤湖中部(圖1).采樣深度為250 cm，距離底部20 cm 處以3 cm 間距取樣，其余部分以1 cm 間距取樣，共得樣品236個(gè).剖面以3 ～5 cm 為間距，共采集7個(gè)14C年代樣品，并由蘭州大學(xué)14C 實(shí)驗(yàn)室進(jìn)行全有機(jī)年齡測(cè)定(表1). 剖面地化元素實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)由南京師范大學(xué)地質(zhì)實(shí)驗(yàn)室完成.從所得的236個(gè)樣品當(dāng)中選出114個(gè)雙號(hào)樣品，先風(fēng)干研磨，再用孔徑為0.075 mm 的篩子篩選，最后壓制成片，采用X 射線熒光光譜儀進(jìn)行化學(xué)全量分析.

圖1 巴里坤湖及研究剖面位置Figure 1 Study area and location of sediment core in Barkol Lake

表1 巴里坤湖BLK-1 剖面測(cè)年數(shù)據(jù)Table 1 Radiocarbon data of BLK-1 section

巴里坤湖屬于我國(guó)干旱區(qū)的封閉湖泊，湖泊與外界物質(zhì)、能量交換少，加上蒸發(fā)量大，湖水鹽度高且呈堿性，導(dǎo)致沉積物的14C 測(cè)年會(huì)受碳庫效應(yīng)的影響，為了得到準(zhǔn)確的真實(shí)年齡，就要對(duì)所得的14C年齡數(shù)據(jù)進(jìn)行碳庫效應(yīng)校正.常用方法有:(1)同一測(cè)年方法下不同指標(biāo)的年代對(duì)比:如同一深度陸源殘?bào)w與全樣有機(jī)質(zhì)或水生殘?bào)w的年齡差作為碳庫年齡［5］.(2)不同測(cè)年方法的年代對(duì)比:如210Pb年代與14C年代和光釋光測(cè)年與放射性碳年代，兩者差值作為碳庫年齡［6－7］.(3)對(duì)具有良好線性關(guān)系的14C 測(cè)年數(shù)據(jù)與其對(duì)應(yīng)深度作線性回歸，以年代軸的截距作為碳庫年齡［8］. (4)將湖泊表層沉積樣品的全有機(jī)測(cè)年數(shù)據(jù)作為碳庫年齡［9］. BLK-1 剖面中沉積速率的變化接近于線性(圖2)，假設(shè)碳庫效應(yīng)的影響在剖面上保持不變，利用線性回歸方法計(jì)算出表層沉積物的年齡約為750年，近似看作是“碳庫效應(yīng)”對(duì)沉積物年齡的影響.而韓淑媞和瞿章［10］認(rèn)為巴里坤湖沉積物碳庫效應(yīng)影響年齡約為740年，與上述結(jié)果基本符合.因此，本文以750年作為碳庫效應(yīng)值進(jìn)行計(jì)算，得出BLK-1 剖面最底部的年齡約為9 000 cal a BP.

圖2 BLK-1年代－深度變化圖Figure 2 Relationship between age and depth in BLK-1 profile

2 結(jié)果與討論

2.1 砷元素的來源探討

上陸殼(UCC)和下陸殼(LCC)中的砷元素平均含量分別為2.0 μg/g 和1.3 μg/g［11］. 對(duì)于巴里坤湖沉積物中砷元素來源的探討，不僅對(duì)探究湖泊沉積物的來源有重要意義，還促進(jìn)對(duì)巴里坤湖古氣候環(huán)境演變的研究.基于巴里坤湖獨(dú)特的環(huán)境條件，湖泊沉積物中砷元素可能的主要來源如下:(1)大氣沉降.巴里坤湖身居內(nèi)陸，遠(yuǎn)離海洋，長(zhǎng)距離的輸送使得最終到達(dá)研究區(qū)的水汽稀少，多年平均降水量?jī)H為202 mm.Smedley 和Kinniburgh［12］的研究表明，海水中的砷濃度通常僅為1.5 μg/L，而BLK-1 剖面中砷元素平均含量為3.4 μg/g.因此砷元素主要來自大氣沉降的可能性小. (2)入湖河流對(duì)地表的侵蝕和搬運(yùn).注入巴里坤湖的河流主要發(fā)源于巴里坤山北坡和北山南坡，流程短且年徑流量小，主要補(bǔ)給來源于山地冰川及積雪融水. 受限于河流的流程短及流量少，因此河流對(duì)陸殼的侵蝕較少且無法將可能多的碎屑物質(zhì)搬運(yùn)至湖泊中進(jìn)行沉積. (3)風(fēng)力搬運(yùn)的湖泊基巖碎屑物. 巴里坤湖受西風(fēng)環(huán)流影響顯著.區(qū)域溫度高，溫差大，風(fēng)力強(qiáng)，當(dāng)?shù)匚锢盹L(fēng)化強(qiáng)烈，干旱期尤為突出.強(qiáng)烈的物理風(fēng)化作用使得湖泊周邊基巖破碎，大量的碎屑物質(zhì)經(jīng)由風(fēng)力搬運(yùn)進(jìn)入湖泊.加上巴里坤盆地地形封閉，因此砷元素主要來源于湖泊周邊基巖可能性最高.

2.2 砷元素對(duì)環(huán)境演變的響應(yīng)

通過14C 測(cè)年建立了巴里坤湖沉積剖面約9 000 cal a BP 以來的時(shí)間序列. 結(jié)合湖泊沉積物中的多重代用指標(biāo)，獲得了近9 000年來巴里坤湖氣候演變歷史(表2). 在過去的9 000年巴里坤湖地區(qū)以干旱的氣候環(huán)境條件為主，并呈現(xiàn)干濕交替的氣候演變過程.

表2 巴里坤湖近9 000年來氣候演變歷史Table 2 9 000 years climate evolution of Barkol Lake

結(jié)合已獲得的巴里坤湖氣候演變歷史及砷元素變化(圖3)，分析可得:9.0 ～7.6 cal ka BP 氣候干旱，氣溫較低，此階段后期氣候由干旱向濕潤(rùn)條件過渡.這一時(shí)期砷元素含量較高，平均含量為3.0 μg/g，后期隨著氣候的逐漸濕潤(rùn)而逐漸減少;7.6 ～6.0 cal ka BP 氣候濕潤(rùn)，溫度較上一階段有所上升而顯溫涼.這一階段內(nèi)砷含量整體偏低，平均含量?jī)H1.7 μg/g.7.1 ka BP 前后砷元素出現(xiàn)了顯著峰值，表明這一時(shí)期內(nèi)出現(xiàn)了百年尺度的氣候突變事件;6.0 ～3.2 cal ka BP 氣候環(huán)境由濕轉(zhuǎn)干，氣候波動(dòng)頻繁且劇烈.在此階段，砷含量較前一時(shí)期有明顯增加，波動(dòng)變化明顯，最高可達(dá)10.2 μg/g，最低僅為0.1 μg/g;3.2 ～1.4 cal ka BP 氣候較為溫暖濕潤(rùn)，后期逐漸由濕潤(rùn)向干旱轉(zhuǎn)變. 在此階段內(nèi)，砷含量較低，出現(xiàn)谷值，平均含量1.9 μg/g;1.4 ～0 cal ka BP 氣候持續(xù)變干，溫度下降明顯. 冷干的氣候環(huán)境下，砷元素含量持續(xù)上升，由最低的3.0 μg/g 上升到最高的10.9 μg/g，平均含量為7.8 μg/g，遠(yuǎn)高于前一階段氣候濕潤(rùn)時(shí)期.近500年以來，砷元素含量出現(xiàn)小幅下滑，但仍處于高值，平均含量超過9 μg/g.這是由于這一時(shí)期內(nèi)氣候環(huán)境持續(xù)干旱，溫度有所上升，氣候由冷干向涼干轉(zhuǎn)變.近9 000年，巴里坤湖經(jīng)歷了3 次干旱時(shí)期，而1.4 ka BP 以來，砷元素含量明顯比之前的干旱時(shí)期高，可能與區(qū)域的人類活動(dòng)有關(guān).

圖3 BLK-1 剖面砷元素、碳酸鈣、δ13C、有機(jī)碳同位素、δ18O 與腐殖化度變化Figure 3 Variations of As，CaCO3，δ13C， δ13Corg，δ18O and DH in BLK-1 profile

冷干的氣候環(huán)境下，巴里坤湖沉積物中砷元素含量較高，平均達(dá)5 μg/g;溫涼的環(huán)境下，砷元素含量有所降低;而濕潤(rùn)時(shí)期，砷元素平均含量最低，僅為1.7 μg/g.表明砷元素變化對(duì)氣候演變具有良好的指示意義. 而Zhou 等［13］等對(duì)于中國(guó)東部石筍中砷元素的研究表明，在季風(fēng)區(qū)，暖濕的氣候條件下，強(qiáng)烈的地表土壤風(fēng)化釋放更多的砷元素，喀斯特地下水中金屬氧化物對(duì)于砷的吸附也更強(qiáng). 砷元素含量的低值指示冷干的氣候環(huán)境，反之亦然. 因此，不同的氣候環(huán)境下，砷元素的指示意義也有所不同.

2.3 砷元素指示的氣候突變事件

巴里坤湖中不同的代用指標(biāo)具有不同的指示意義.δ13C 和碳酸鈣的含量可以反映區(qū)域的溫度變化，當(dāng)兩者含量越高，指示溫度越高，反之亦然;而有機(jī)碳同位素、δ18O 和腐殖化度則對(duì)氣候的干濕程度具有良好的指示意義. 有機(jī)碳同位素、δ18O 的含量值越高，表明氣候越干;而干旱的條件下，腐殖化度則會(huì)處于低值.結(jié)合巴里坤湖砷元素及其他氣候代用指標(biāo)，發(fā)現(xiàn)砷元素對(duì)近9 000年的氣候突變事件具有指示意義(圖3).

(1)8.2 ka BP 冷事件. 砷元素在8.2 ka BP 前后出現(xiàn)明顯的峰值，隨后呈下降趨勢(shì).表明在這一時(shí)期內(nèi)巴里坤湖的氣候環(huán)境干冷，并向暖濕條件過渡;沉積物中指示溫度變化的δ13C 和碳酸鈣均出現(xiàn)谷值，指示低溫的氣候環(huán)境. 同一時(shí)期內(nèi)，艾比湖泥炭中孢粉濃度較高，而碳氧同位素及Bb/Sr 指標(biāo)偏低，指示強(qiáng)烈的冷濕事件［14］;8.7 ～8.1 ka BP，青海湖沉積物的紅度記錄明顯減少，表明氣候干旱寒冷［15］;8.2 ka BP 前后，長(zhǎng)江流域的寧鎮(zhèn)山區(qū)的古洪水頻率降低，表明氣候寒冷［16］. 此外，8.2 ka BP 冷事件在極地冰芯和海洋沉積物也得到了驗(yàn)證［17－18］.

(2)7.1 ～7.3 ka BP 冷事件.8.0 ～6.2 ka BP 巴里坤湖地區(qū)屬于氣候濕潤(rùn)期，沉積物中砷元素含量總體較少，但在7.1 ～7.3 ka BP 期間砷元素含量出現(xiàn)了明顯峰值，表明這個(gè)時(shí)期內(nèi)出現(xiàn)了百年尺度的冷干事件;碳酸鈣含量的最低值出現(xiàn)這一時(shí)期，指示低溫環(huán)境;δ13C 的含量值則出現(xiàn)由低向高的遞增趨勢(shì)，表明這一時(shí)期雖然氣溫較低，但逐漸轉(zhuǎn)暖.敦德冰芯的δ18O 顯示在7.2 ka BP 出現(xiàn)強(qiáng)烈降溫事件［19］;程捷等［20］對(duì)黃河源區(qū)的粘土礦物研究發(fā)現(xiàn)，粘土礦物記錄了發(fā)生在約7.0 和5.0 ka BP的2 次降溫事件;在7.2 ka BP 前后，蒙古北部Gun Nuur 湖泊沉積物中磁化率處于明顯低值，指示寒冷的氣候時(shí)期［21］.

(3)5.5 ～5.8 ka BP 干旱事件. 砷元素含量在此階段達(dá)到新的高值，指示該時(shí)期為明顯的干旱時(shí)期;有機(jī)碳同位素的變化趨勢(shì)與砷元素一致，在5.6 ka BP 前后出現(xiàn)了明顯的峰值，指示干旱的氣候環(huán)境;δ18O 在此區(qū)間明顯突出，并在平均值以上，表明氣候干旱;此外，腐殖化度的低值也指示了干旱的氣候環(huán)境.這個(gè)干旱事件與李志飛等［22］指出的中全新世干旱事件和韓淑媞［23］指出的新暖干期一致.阿拉善高原湖泊沉積物中孢粉濃度在5.5 ka BP 較低，其中95%屬于耐旱生花粉［24］. 艾比湖、瑪納斯湖等地的沉積物均對(duì)這一事件有清楚記錄［14，25－26］.

(4)4.0 ～4.2 ka BP 干旱事件.6.0 ～3.2 ka BP屬氣候暖干期，但氣候波動(dòng)明顯. 砷元素在4.0 ～4.2 ka BP 出現(xiàn)小峰值，表明在這個(gè)時(shí)期內(nèi)出現(xiàn)干旱事件;4.1 ka BP 前后，沉積物的腐殖化度出現(xiàn)明顯谷值，同樣驗(yàn)證干旱事件的存在.4.2 ka BP 前后，西藏錯(cuò)鄂湖沉積物中褐腐泥層發(fā)育，硫化鐵的含量較高，表明當(dāng)?shù)貧夂蚋珊担?7］;而和尚洞的石筍氧同位素記錄也對(duì)這一干旱事件有清楚記錄［28］.結(jié)合我國(guó)的考古研究發(fā)現(xiàn)，這一氣候突變事件對(duì)我國(guó)古文明的發(fā)展有著深刻影響［29－32］.世界范圍內(nèi)，非洲乞力馬扎羅的冰芯記錄［33］和美國(guó)西弗吉尼亞洞穴沉積物的氧同位素記錄［34］在4.3 ～4.1 ka BP 均有類似干旱事件記錄. Bond 等［35］對(duì)北大西洋冰漂巖屑研究發(fā)現(xiàn)，4.2 ka BP 存在指示干旱氣候的冰筏事件.

沉積物中砷元素的變化很好地對(duì)應(yīng)了全新世具有普遍意義的氣候突變事件，進(jìn)一步肯定了砷元素對(duì)于氣候演變的指示意義.基于砷對(duì)冷、干氣候事件的良好指示作用，表明在冷干的氣候條件下，砷元素可能較其他元素更為敏感.

2.4 砷沉積速率突變探討

自然界中，單質(zhì)砷極少，多吸附于鐵、鋁等金屬的氧化物和氫氧化物上. 結(jié)合巴里坤湖沉積物中鐵和鋁氧化物的含量與砷元素含量變化發(fā)現(xiàn)，砷元素的變化趨勢(shì)與兩者大體一致(圖4)，相關(guān)系數(shù)分別達(dá)到0.413 和0.441(圖5)，具有較強(qiáng)的相關(guān)性. 表明砷元素與其他物質(zhì)一樣，主要來源于湖泊基巖，經(jīng)物理風(fēng)化后由風(fēng)力帶入湖泊進(jìn)行沉積.對(duì)比發(fā)現(xiàn)，氣候暖濕時(shí)期，砷與鋁、鐵氧化物的沉積速率較為一致;但在冷干時(shí)期則差異較大.9.0 ～8.0 ka BP 和6.0 ～3.2 ka BP 屬于冷干時(shí)期，鋁、鐵氧化物的沉積速率保持一致，但砷的沉積速率明顯增大.導(dǎo)致這樣的可能原因有以下2 點(diǎn):(1)干冷條件下，砷比其他元素更敏感.砷沉積速率的變大均發(fā)生在氣候干冷時(shí)期，這可能是由于砷在干冷條件下釋放得更多更快，但這一推論還需相關(guān)的研究佐證.(2)砷元素來源增多.巴里坤湖沉積物物質(zhì)主要來源于周邊基巖，沉積速率應(yīng)較為一致，而干旱時(shí)期砷沉積速率的突變，可能暗示著干旱時(shí)期砷除了來自周邊基巖，還有其他來源，導(dǎo)致砷含量的增大.

巴里坤湖所處巴里坤盆地屬于高砷地下水區(qū).在干旱或半干旱區(qū)的內(nèi)陸或封閉盆地，易于形成還原環(huán)境，有利于水中砷元素的釋放.加上含水層水流動(dòng)較弱，易于形成高砷地下水［36］.9.0 ～8.0 ka BP和6.0 ～3.2 ka BP 期間，研究區(qū)氣候干冷，冰雪融水及河流補(bǔ)給減少，導(dǎo)致巴里坤湖湖面縮小.湖泊水量的減少可能導(dǎo)致深層的高砷地下水補(bǔ)給增多，進(jìn)而導(dǎo)致砷元素沉積的異常增多. 這一推斷需要對(duì)當(dāng)?shù)氐叵滤难a(bǔ)給及可能的砷元素的來源進(jìn)行深入研究來論證.近1 500年以來，巴里坤湖地區(qū)屬于氣候干旱期，但是砷元素與鋁、鐵氧化物的沉積速率差異并不如前2個(gè)干旱時(shí)期顯著，這可能與當(dāng)?shù)厝祟惢顒?dòng)對(duì)地表的改造及開礦冶煉等活動(dòng)密切相關(guān).

圖4 巴里坤湖砷與鐵、鋁氧化物含量變化曲線Figure 4 As，Iron oxides and Aluminum oxides in Barkol Lake

圖5 巴里坤湖砷與鐵、鋁氧化物相關(guān)性Figure 5 Correlation among arsenic， aluminum and iron oxides in Barkol Lake

3 結(jié)論

結(jié)合巴里坤湖沉積物中砷元素含量變化及其過去9 000年氣候演變歷史進(jìn)行分析，通過與其他指標(biāo)的對(duì)比和驗(yàn)證，表明砷元素有效地響應(yīng)氣候環(huán)境演變.冷干的氣候環(huán)境下，砷元素含量較多;暖濕時(shí)期則相對(duì)少. 此外，砷元素的變化很好地指示了8.2、7.1 ～7.3、5.5 ～5.8 和4.0 ～4.2 ka 等4個(gè)全新世的氣候突變事件.砷元素對(duì)冷、干氣候突變事件的指示及其在冷干條件下沉積速率的增大，可能與在冷干條件下砷元素較其他元素更為敏感有關(guān). 砷元素對(duì)于氣候的指示意義為我國(guó)干旱區(qū)的氣候演變的研究提供新的思考，但不同研究區(qū)域和不同載體的研究仍存有較大的空白.隨著對(duì)砷元素的性質(zhì)、來源及遷移等方面的深入研究，人類活動(dòng)對(duì)于砷元素遷移的影響及對(duì)現(xiàn)代砷污染的防治的研究將更深入.

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