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    茉莉花茶揮發(fā)性物質(zhì)的SPME萃取條件優(yōu)化研究

    2015-12-13 06:30:56傅得均吳東芬駱耀平
    茶葉 2015年1期
    關(guān)鍵詞:茉莉花茶苯甲酸揮發(fā)性

    盧 健 傅得均 吳東芬 劉 瑜 駱耀平*

    (浙江大學(xué)茶葉研究所,杭州310058;2.金華萌芽茶業(yè)有限公司,金華321042)

    香氣是茉莉花茶品質(zhì)評(píng)價(jià)的重要因子,在花茶感官審評(píng)權(quán)重占40%[1]。因此,分析研究茉莉花茶中的揮發(fā)性物質(zhì),對(duì)于探究花茶的香氣品質(zhì)形成以及改進(jìn)加工工藝具有重要的參考價(jià)值。前人對(duì)茉莉花茶揮發(fā)性成分研究時(shí),多采用SDE法進(jìn)行揮發(fā)性物質(zhì)的提?。?-8]。但該法提取溫度較高(影響受溫度變化揮發(fā)性物質(zhì)量的變化),提取時(shí)間較長(zhǎng),過程繁瑣。20世紀(jì)90年代初興起的SPME法,集采樣、萃取、濃縮、進(jìn)樣于一體,具有樣品用量少、選擇性高、使用方便、快捷等優(yōu)點(diǎn),自問世來便廣泛應(yīng)用于氣態(tài)、水體、固態(tài)樣品中的揮發(fā)物和半揮發(fā)性有機(jī)物以及無機(jī)物的分析[9],并已用于茶葉揮發(fā)性成分的萃取。該法對(duì)茉莉花茶揮發(fā)性物質(zhì)進(jìn)行萃取已有報(bào)道[10-13],但SPME方法下對(duì)花茶揮發(fā)性物質(zhì)的萃取條件不盡相同,結(jié)果差異較大。為使試驗(yàn)結(jié)果得到比較,借鑒前人的研究結(jié)果,探索利用SPME法萃取茉莉花茶揮發(fā)性組分的測(cè)定條件,為之后的研究提供參考依據(jù)。

    1 材料與方法

    1.1 材料

    試驗(yàn)選用傳統(tǒng)二窨一提加工工藝窨制而成的茉莉花茶(為防止白蘭花中揮發(fā)性物質(zhì)對(duì)測(cè)定的干擾,未用其打底)。用于加工茉莉花茶的原料為福鼎大白茶品種加工而成的烘青毛茶,精制后作為加工花茶的茶坯。付窨用花為雙瓣茉莉,采自金華市婺城區(qū)金店村。加工而成的茉莉花茶樣以鋁箔袋密封,保存于-20℃冰柜中待用。

    1.2 試驗(yàn)試劑與主要儀器設(shè)備

    試驗(yàn)用化學(xué)試劑為分析純。正構(gòu)烷烴混標(biāo)(nalkane,C8-C20,Sigma-Aldrich,USA)。

    SPME手持器(SAAB-57330U)和65 μm聚二甲基/二乙烯基苯(PDMS/DVB)萃取頭(美國(guó)Supelco公司);6890氣相色譜-5973質(zhì)譜儀(Agilent公司);50 mL頂空萃取瓶;BS124S電子天平(Sartorius公司);HH-2型可控?cái)?shù)顯恒溫水浴鍋(金壇市江南儀器廠)。

    1.3 方法

    1.3.1 SPME萃取條件的優(yōu)化 本試驗(yàn)采用能夠更好保持完整香氣信息的干茶法[14,15],即直接將干茶置于萃取瓶中,封口膜密封后,插入萃取頭進(jìn)行萃取。根據(jù)"相似相溶"原理,分析前人試驗(yàn)結(jié)果,試驗(yàn)選用對(duì)極性揮發(fā)性物質(zhì)萃取效果較好的65 μm PDMS/DVB萃取頭。利用SPME法萃取揮發(fā)性物質(zhì),其效果受萃取纖維固定相、萃取溫度、萃取時(shí)間、樣品體積等因素影響[16]。本試驗(yàn)研究了試驗(yàn)用茶量、萃取溫度和萃取時(shí)間三個(gè)因素對(duì)茉莉花茶萃取效果的影響。在試驗(yàn)因素的水平設(shè)置時(shí),本試驗(yàn)除了對(duì)待優(yōu)化因素設(shè)置不同水平外,其他因素參考了本課題組之前對(duì)綠茶揮發(fā)性物質(zhì)確定的優(yōu)化條件,用茶量依試驗(yàn)結(jié)果定。

    (1)試驗(yàn)用茶量 茶葉中揮發(fā)性物質(zhì)萃取研究中,不同茶類的用茶量從 2g 到 10g 不等[14,15],依前人試驗(yàn)的結(jié)果,本試驗(yàn)選設(shè) 2.5 g、5 g、7.5 g 和 10 g四個(gè)處理,另選擇本實(shí)驗(yàn)室已獲萃取溫度60℃、萃取時(shí)間40 min[17]的試驗(yàn)條件,置茶樣于50 mL萃取瓶中,在60℃水浴條件下萃取40 min。

    (2)萃取溫度 已有研究綠茶、烏龍茶、黃茶、普洱茶和茉莉花茶中揮發(fā)性物質(zhì),所選萃取溫度分別有 60℃、60℃、80℃、40℃和 50℃[15,17-20]。據(jù)此,本試驗(yàn)設(shè) 40℃、50℃、60℃、70℃、80℃五個(gè)處理。選擇萃取時(shí)間40 min,試驗(yàn)用茶量依上一試驗(yàn)優(yōu)化結(jié)果確定。

    (3)萃取時(shí)間各地研究中對(duì)茶葉揮發(fā)性物質(zhì)測(cè)定的萃取時(shí)間有較大差異,資料表明,所用時(shí)間從20 ~80 min 不等[14,15,17-20],為此,本試驗(yàn)設(shè) 20 min、40 min、60 min、80 min四個(gè)萃取時(shí)間,選擇萃取溫度60℃,根據(jù)試驗(yàn)用茶量試驗(yàn)選擇合適的用茶量。

    1.3.2 揮發(fā)性化合物的氣相質(zhì)譜分析(GC/MS)SPME萃取完成后,將纖維頭插入GC進(jìn)樣口,熱解吸附3.5 min。每一樣品重復(fù)3次。

    GC條件:色譜柱為HP-innowax色譜柱(30 m×0.25 mm ID ×0.25 μm 膜厚);載氣為高純 He,流速1.0 mL/min;進(jìn)樣口溫度為250℃,ECD檢測(cè)器溫度為250℃;初始柱溫為50℃,保持5 min,以3℃/min升溫至220℃,保持5 min,再以10℃/min升溫至240℃,保持5 min,不分流進(jìn)樣。

    MS條件:離子化方式為EI,離子源溫度230℃,四級(jí)桿的溫度150℃,電子能量70 eV,檢測(cè)器電壓350 V,色譜-質(zhì)譜接口溫度260℃,質(zhì)量掃描范圍為35 ~450 a.m.u.。

    1.3.3 揮發(fā)性化合物的數(shù)據(jù)處理與分析 物質(zhì)的譜庫鑒定、MS峰鑒定及保留指數(shù)(RI)鑒定方法同林杰[15]。

    以往對(duì)茉莉花茶揮發(fā)性物質(zhì)的研究表明,茉莉花茶中芳樟醇、乙酸芐酯、α-法尼烯、苯甲酸順-3-己烯酯、鄰氨基苯甲酸甲酯、吲哚六種物質(zhì)相對(duì)含量最大,約占全部揮發(fā)性物質(zhì)的 85%[2](SDE法)或79%[13](SPME法)。在進(jìn)行試驗(yàn)優(yōu)化萃取條件時(shí),選擇該六種物質(zhì)為主要比較對(duì)象。試驗(yàn)數(shù)據(jù)采用SPSS 16.0 統(tǒng)計(jì)軟件包(Version 16.0 for Windows,SPSS Inc.Chicage,Ⅱ,2007)進(jìn)行數(shù)據(jù)分析,平均值之間比較采用單因素方差分析,不同處理間差異采用Duncan法進(jìn)行多重比較檢驗(yàn),顯著性水平設(shè)定為α =0.05。

    2 結(jié)果與分析

    2.1 試驗(yàn)用茶量對(duì)萃取效果的影響

    已有研究表明,茉莉花茶中芳樟醇、乙酸芐酯、α-法尼烯、苯甲酸順-3-己烯酯、鄰氨基苯甲酸甲酯和吲哚六種揮發(fā)性物質(zhì)相對(duì)含量約占全部揮發(fā)性物質(zhì)的 85%[2](SDE 法)或 79%[13](SPME 法),選擇這六種物質(zhì)分析比較,利于主要問題的剖析。不同試驗(yàn)用茶量與茉莉花茶中六種大量揮發(fā)性組分峰面積的關(guān)系如圖1所示。結(jié)果表明,六種物質(zhì)中,有些隨用茶量增加,峰面積對(duì)數(shù)值變化小,有些超過一定用茶量后,峰面積對(duì)數(shù)值下降。芳樟醇和乙酸芐酯兩種揮發(fā)性物質(zhì)的峰面積對(duì)數(shù)值在各不同用茶量處理下變化小,處理間差異不顯著。其它四種揮發(fā)性物質(zhì)的峰面積對(duì)數(shù)值,在用茶量小于5 g范圍內(nèi)差異不顯著;鄰氨基苯甲酸甲酯和吲哚的峰面積對(duì)數(shù)值,用茶量7.5 g時(shí),與之前用茶量條件下差異不顯著,用茶量10 g時(shí)顯著低于5 g處理;α-法尼烯和苯甲酸順-3-己烯酯,在用茶量超過5 g時(shí),峰面積對(duì)數(shù)值下降,且與5 g用茶量差異顯著。換言之,六種主要成分中,有兩種成分的峰面積對(duì)數(shù)值在7.5 g與5 g處理間差異顯著。由此認(rèn)為,利用SPME檢測(cè)茉莉花茶揮發(fā)性物質(zhì)時(shí),花茶揮發(fā)性物質(zhì)中占80%以上的六種物質(zhì)的萃取量,在用茶量2.5 g~5 g時(shí)變化較穩(wěn)定。

    圖1 不同用茶量對(duì)茉莉花茶中六種香氣成分萃取效果的影響

    2.2 萃取溫度對(duì)萃取效果的影響

    SPME提取、富集樣品的過程是一個(gè)動(dòng)態(tài)平衡過程,溫度通過影響揮發(fā)性物質(zhì)在各相之間的分配系數(shù),對(duì)萃取效果產(chǎn)生影響[16]。不同萃取溫度條件下,六種主要揮發(fā)性物質(zhì)的萃取效果如圖2所示,由圖可以看到,萃取溫度60℃,是這六種揮發(fā)性物質(zhì)峰面積對(duì)數(shù)值變化的轉(zhuǎn)折點(diǎn)。α-法尼烯、鄰氨基苯甲酸甲酯和吲哚三種物質(zhì)低于60℃時(shí),峰面積對(duì)數(shù)值隨溫度升高而快速增加,各溫度處理間差異顯著,高于60℃時(shí)峰面積對(duì)數(shù)值變化量差異不顯著;苯甲酸順-3-己烯酯在60℃之前溫度條件下萃取,峰面積對(duì)數(shù)值也是增加,且增加速度明顯較前面三種物質(zhì)快,50℃、60℃處理的峰面積對(duì)數(shù)值與前一處理相比分別增加了4.02%和3.75%(前面三種物質(zhì)峰面積對(duì)數(shù)值增加最快的為3.26%);之后的溫度處理下,仍有增加,但增加速率減緩,70℃、80℃處理的峰面積對(duì)數(shù)值與前一處理相比分別增加了1.16%和0.89%;其他兩種物質(zhì)在不同萃取溫度處理下,峰面積對(duì)數(shù)值的變化表現(xiàn)為隨萃取溫度升高,峰面積對(duì)數(shù)值減少。其中,乙酸芐酯在60℃之前,曲線變化有下降趨勢(shì),顯著性測(cè)定不顯著,萃取溫度高于60℃時(shí),顯著下降;芳樟醇在60℃之前下降快速,之后,變化不顯著。根據(jù)這六種揮發(fā)性物質(zhì)的綜合變化,萃取溫度60℃時(shí),這些揮發(fā)性物質(zhì)處于一個(gè)較高或較穩(wěn)定的位置,因此,利用該方法的萃取溫度選擇60℃合適。

    圖2 萃取溫度對(duì)萃取效果的影響

    2.3 萃取時(shí)間對(duì)萃取效果的影響

    不同萃取時(shí)間與茉莉花茶中六種大量揮發(fā)性物質(zhì)峰面積變化關(guān)系如圖3所示,可以看出,隨萃取時(shí)間的增加,六種揮發(fā)性物質(zhì)的峰面積對(duì)數(shù)值先增加,40 min時(shí),峰面積對(duì)數(shù)值處于較高位置,增加較多的α-法尼烯、苯甲酸順-3-己烯酯、鄰氨基苯甲酸甲酯和吲哚四種物質(zhì)的峰面積對(duì)數(shù)值與20 min時(shí)相比,分別增加了 2.41%、3.61%、1.86% 和 1.36%。40~60 min六種揮發(fā)性物質(zhì)的峰面積對(duì)數(shù)值處于一個(gè)相對(duì)穩(wěn)定的變化中,80min時(shí)略有下降。在試驗(yàn)處理時(shí)間內(nèi),乙酸芐酯峰面積對(duì)數(shù)值變化不顯著。芳樟醇峰面積對(duì)數(shù)值隨時(shí)間的延長(zhǎng)有下降趨勢(shì),20 min處理和80 min處理下差異顯著,其他時(shí)間處理下差異不顯著。其他四種揮發(fā)性物質(zhì)峰面積對(duì)數(shù)值隨萃取時(shí)間延長(zhǎng)有較一致的變化。萃取時(shí)間為20~40 min時(shí),四種揮發(fā)性物質(zhì)峰面積對(duì)數(shù)值顯著增加;萃取時(shí)間超過40 min,苯甲酸順-3-己烯酯的峰面積對(duì)數(shù)值仍增加,但趨勢(shì)減緩,萃取60 min時(shí)與40 min萃取結(jié)果差異顯著;其它三種揮發(fā)性物質(zhì)在40~80 min范圍內(nèi)變化差異不顯著。

    HS-SPME萃取過程是待測(cè)物在介質(zhì)相、頂空相和萃取纖維相的分配平衡過程,要達(dá)到動(dòng)態(tài)平衡需要一定的時(shí)間。由試驗(yàn)結(jié)果可以看到,萃取時(shí)間在20~40 min(包括40 min)范圍內(nèi),α-法尼烯、苯甲酸順-3-己烯酯、鄰氨基苯甲酸甲酯和吲哚四種揮發(fā)性物質(zhì)的峰面積對(duì)數(shù)值隨時(shí)間的增加顯著增加;萃取時(shí)間40~60 min,六種揮發(fā)性物質(zhì)的峰面積對(duì)數(shù)值處于一個(gè)相對(duì)穩(wěn)定的變化中,80 min時(shí)略有下降。因此,萃取時(shí)間以40~60 min為合適。

    3 討論

    茉莉花茶中已提取分析得到七十種以上揮發(fā)性物質(zhì)[15],是一個(gè)多組分、多相的混合系統(tǒng),這些物質(zhì)的揮發(fā)性強(qiáng)弱、沸點(diǎn)等性質(zhì)不同,被茶坯吸附的能力不同,有些吸附后不易分離,有些則相反,隨時(shí)間、用茶量、溫度等變化,這些性質(zhì)都會(huì)得到反映。

    圖3 萃取時(shí)間對(duì)萃取效果的影響

    試驗(yàn)條件下,占揮發(fā)性物質(zhì)約80%的六種物質(zhì),不同用茶量處理時(shí),以用茶量2.5~5 g時(shí)物質(zhì)變化較為穩(wěn)定,超過5 g用茶量,差異較大,可見并非是用茶量越多萃取效果越佳。以往一些研究有10 g用茶量處理,此時(shí),主要的六種物質(zhì)中有四種揮發(fā)性物質(zhì)(α-法尼烯、苯甲酸順-3-己烯酯、鄰氨基苯甲酸甲酯和吲哚)與用茶量小時(shí)(5 g)差異顯著,與相鄰處理也有較大差異。因此,試驗(yàn)用茶量以2.5~5 g為合適。

    萃取溫度優(yōu)化試驗(yàn)結(jié)果表明,當(dāng)萃取溫度在60℃以下時(shí),六種主要物質(zhì)峰面積對(duì)數(shù)值還處于較大的變化之中,60℃ ~80℃時(shí),變化較小。由此認(rèn)為,60℃ ~80℃溫度范圍內(nèi)萃取是合適的溫度條件,但在合適溫度范圍條件下,較低溫度對(duì)因不同溫度變化而帶來影響的揮發(fā)性物質(zhì)的保持有利[14],據(jù)此,優(yōu)先選擇萃取溫度條件為60℃。

    不同萃取時(shí)間內(nèi),主要的六種揮發(fā)性物質(zhì)量都有不同的變化,萃取時(shí)間40~60 min范圍內(nèi),六種揮發(fā)物質(zhì)峰面積隨時(shí)間變化趨緩。因此,萃取時(shí)間以40~60 min為宜。

    物質(zhì)的飽和蒸汽壓越大,揮發(fā)性越強(qiáng)。六種主要揮發(fā)性物質(zhì)中,芳樟醇和乙酸芐酯的飽和蒸汽壓高于其它四種物質(zhì)[21],推知芳樟醇和乙酸芐酯比其它四種物質(zhì)的揮發(fā)性強(qiáng)。此外,芳樟醇和乙酸芐酯的沸點(diǎn)低于其它四種物質(zhì)。因此,不同溫度、時(shí)間優(yōu)化時(shí)可以看到這兩種物質(zhì)的含量均在較短時(shí)間和較低溫度下達(dá)到較高水平。

    1 茶葉感官審評(píng)方法:GB/T 23776-2009.中華人民共和國(guó)國(guó)家質(zhì)量監(jiān)督檢驗(yàn)檢疫總局,中國(guó)國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)化管理委員會(huì).北京:中國(guó)標(biāo)準(zhǔn)出版社,2009.

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