pH值及黏土密度對(duì)殼聚糖改性絮凝劑除藻效果的影響

向 斯，劉世昌，趙以軍，程 凱，*（.湖北工業(yè)大學(xué)資源與環(huán)境工程學(xué)院，河湖生態(tài)修復(fù)與藻類(lèi)利用湖北省重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，湖北 武漢 430068；.華中師范大學(xué)生命科學(xué)學(xué)院，湖北 武漢 430079）

pH值及黏土密度對(duì)殼聚糖改性絮凝劑除藻效果的影響

向 斯1，劉世昌2，趙以軍1，程 凱1，2*（1.湖北工業(yè)大學(xué)資源與環(huán)境工程學(xué)院，河湖生態(tài)修復(fù)與藻類(lèi)利用湖北省重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，湖北 武漢 430068；2.華中師范大學(xué)生命科學(xué)學(xué)院，湖北 武漢 430079）

研究了不同pH值的改性絮凝劑對(duì)不同pH值銅綠微囊藻的絮凝除藻效果.結(jié)果表明:不論是對(duì)于室內(nèi)培養(yǎng)的銅綠微囊藻DS，還是對(duì)于野外發(fā)生的銅綠微囊藻水華，藻液絮凝后的終點(diǎn)pH值均為影響絮凝效果的關(guān)鍵因素，伴隨藻液pH值的逐步升高，需要同步調(diào)低絮凝劑的pH值并使終點(diǎn)pH值為7.0～7.3才最有利于形成絮凝體；對(duì)于高浮力的野生藍(lán)藻水華，需要提高絮凝劑中黏土的密度才能使絮凝體有效沉降.上述結(jié)果說(shuō)明，在使用殼聚糖改性絮凝劑控制銅綠微囊藻水華時(shí)，應(yīng)根據(jù)水體pH值及藻生物量而調(diào)整絮凝劑配方，且應(yīng)優(yōu)先選擇在水體pH值和藻生物量較低時(shí)進(jìn)行控藻.

銅綠微囊藻；絮凝劑；pH值

在水體富營(yíng)養(yǎng)化日益嚴(yán)重，水華頻繁爆發(fā)的情況下，尋求高效安全的應(yīng)急控藻工藝顯得尤為重要［1］.絮凝除藻技術(shù)是一種行之有效的快速除藻技術(shù)［2-3］，潘剛等［4］在太湖進(jìn)行的絮凝除藻原位實(shí)驗(yàn)就取得了不錯(cuò)效果.

在使用黏土礦物進(jìn)行絮凝除藻時(shí)，為了避免因黏土用量過(guò)大而形成大量淤渣，通常需要對(duì)黏土進(jìn)行改性以提高其除藻效率［5-6］.但改性黏土絮凝劑的除藻效果仍受水體pH值的影響較大.羅岳平等［7］用高嶺土-聚合氯化鋁復(fù)合絮凝劑作用于銅綠微囊藻（Microsystis aeruginosa）時(shí)，當(dāng)藻液pH值為7.5～9.0時(shí)除藻效果最好，而當(dāng)藻液pH值超過(guò)10.5后除藻率明顯下降.劉振儒等［8］在用殼聚糖改性黏土凝聚銅綠微囊藻時(shí)也發(fā)現(xiàn)，水體pH值在4～8時(shí)絮凝效果最好，而當(dāng)水體pH值大于8后絮凝效果急劇下降.劉戀等［5，9］也發(fā)現(xiàn)殼聚糖改性黏土僅在酸性和弱堿性條件下絮凝效果較好，而無(wú)法有效處理堿性較強(qiáng)的藻液.Pan等［10］采用殼聚糖改性黏土用于太湖現(xiàn)場(chǎng)控藻實(shí)驗(yàn)，其絮凝除藻效果在水體pH值大于10后迅速下降.上述結(jié)果均說(shuō)明較高的pH值不利于藻類(lèi)的沉降，而Liu等人則發(fā)現(xiàn)，當(dāng)用硝酸使藻液pH值降至4時(shí)，即使不加絮凝劑，某些養(yǎng)殖微藻也能夠明顯絮凝［11］.

以上證據(jù)充分說(shuō)明水體的pH值會(huì)顯著影響絮凝效果.藻類(lèi)生理活動(dòng)所引起的水體pH值變化［12-17］是否會(huì)影響絮凝除藻效果，如何排除水體pH值變化對(duì)絮凝效果的負(fù)面影響并快速沉降高浮力的野生藍(lán)藻水華，上述問(wèn)題還難以準(zhǔn)確回答，特別是針對(duì)野生微囊藻水華的相關(guān)研究更是未見(jiàn)報(bào)道.因此，系統(tǒng)研究pH值和黏土密度對(duì)藻液（特別是野生微囊藻水華）的絮凝和沉降效果的影響，對(duì)于提高殼聚糖改性絮凝劑除藻工藝的除藻效率具有重要的現(xiàn)實(shí)意義.

1 材料與方法

1.1 材料

藻種:銅綠微囊藻（M. aeruginosa）DS購(gòu)自中國(guó)科學(xué)院武漢水生生物研究所藻種保藏中心，采用BG-11培養(yǎng)基，（25±1）℃，光照強(qiáng)度為2500lx左右，光暗比14:10條件下培養(yǎng).野生藻采自武漢市南湖發(fā)生水華的區(qū)域，鏡檢結(jié)果顯示其中銅綠微囊藻優(yōu)勢(shì)度超過(guò)95%.

改性絮凝劑:高嶺土購(gòu)自上海市納輝干燥試劑廠（經(jīng)研磨，180目篩分，粒度小于74 μm，干后使用），殼聚糖購(gòu)自武漢遠(yuǎn)城科技發(fā)展有限公司（脫乙酰度＞95%）.改性方法為:稱(chēng)取90mg殼聚糖，加入20mL單蒸水，然后滴加少量的冰醋酸不斷攪拌使之溶解，用單蒸水補(bǔ)足體積至30mL（殼聚糖終濃度為3000mg/L），最后添加1g高嶺土混勻即得到殼聚糖改性高嶺土溶液［18］.

1.2 pH值對(duì)銅綠微囊藻DS絮凝效果的影響

分別利用碳酸鈉溶液（1.88mol/L）和氫氧化鈉溶液（0.5mol/L）將藻液的pH值調(diào)節(jié)至8.5、9.0、9.5、10.0；利用冰醋酸將殼聚糖改性高嶺土溶液的pH值分別調(diào)節(jié)至2.5、3.0、3.5、4.0.取不同pH值的銅綠微囊藻藻液各50mL至50mL燒杯中，向其中加入不同pH值的殼聚糖改性高嶺土溶液0.15mL.利用磁力攪拌器60r/min攪拌1min后靜置5min，于液面下1cm處取樣1mL進(jìn)行藻細(xì)胞計(jì)數(shù)，同時(shí)測(cè)定藻液的終點(diǎn)pH值. 對(duì)照組不加絮凝劑.

1.3 日光照射時(shí)長(zhǎng)對(duì)野生藍(lán)藻絮凝效果的影響

將采集的野生藻（葉綠素a含量為0.4mg/L）置于室外，于夏季日光（晴天）下照射12小時(shí)，期間每隔1～3h取樣1次，分別測(cè)量藻液pH值并取100mL藻液至100mL三角瓶，加入pH值為3.5的絮凝劑0.30mL，利用磁力攪拌器60r/min攪拌1min后靜置5min，于液面下1cm處取樣20mL測(cè)葉綠素a含量，同時(shí)測(cè)定藻液絮凝后終點(diǎn)pH值.對(duì)照組不加絮凝劑.

1.4 不同pH值絮凝劑對(duì)高pH值野生藍(lán)藻的絮凝效果的影響

取日光照射10h后的野生藻液（葉綠素a含量為0.4mg/L），測(cè)得藻液pH值為10.6.利用冰醋酸將殼聚糖改性高嶺土溶液的pH值分別調(diào)節(jié)至2.5、2.6、2.7、2.8、2.9、3.0、3.1、3.2、3.3、3.4.絮凝和取樣方法同1.3.對(duì)照組不加絮凝劑.

1.5 絮凝劑中黏土密度對(duì)高濃度野生藍(lán)藻沉降效果的影響

在發(fā)生銅綠微囊藻水華堆聚區(qū)，采集水面至水面下5cm水層的藻液（葉綠素a含量為4mg/L，pH值為10.0）.

將高嶺土和黃土按不同比例配制4種絮凝劑.先將2種黏土按不同比例混勻后分組:a高嶺土（密度2250kg/m3），b高嶺土:黃土=2:1（密度2340kg/m3），c高嶺土:黃土=1:2（密度2440kg/m3），d黃土（密度2540kg/m3）.分別稱(chēng)取1g的不同密度的黏土添加至30mL殼聚糖溶液（殼聚糖濃度為3000mg/L）中，調(diào)節(jié)pH值至3.0絮凝和取樣方法同1.3.

1.6 統(tǒng)計(jì)分析

所有試驗(yàn)均設(shè)3平行，采用Origin作圖，均值比較采用Graphpad Prism 5軟件的ANOVA（多重比較采用的是Tukey方法）和成對(duì)法t檢驗(yàn).

2 結(jié)果與分析

2.1 絮凝劑pH值對(duì)銅綠微囊藻絮凝效果的影響

由圖1可見(jiàn)，利用氫氧化鈉溶液（圖1a）或碳酸鈉溶液（圖1b）調(diào)節(jié)藻液pH值，絮凝劑pH值與藻液pH值均會(huì)對(duì)最終的絮凝效果產(chǎn)生明顯影響:當(dāng)藻液pH值不變時(shí)，絮凝除藻效果隨著改性殼聚糖絮凝劑pH值的降低而明顯增強(qiáng)；當(dāng)殼聚糖絮凝劑的pH值不變時(shí)，絮凝效果隨著藻液pH值的降低而明顯增強(qiáng).可見(jiàn)，增加絮凝劑的酸性有利于高pH值藻液的絮凝.

圖1 不同pH值條件下的絮凝除藻效果Fig.1 Algae-removing effect at different pH conditions

表1是銅綠微囊藻絮凝結(jié)束后藻液的pH值，對(duì)照表1和圖1可見(jiàn)，所有絮凝除藻效率超過(guò)95%的實(shí)驗(yàn)組的終點(diǎn)pH值均低于7.1，而所有終點(diǎn)pH值高于7.1的實(shí)驗(yàn)組的絮凝除藻效率均不超過(guò)35%.此外，對(duì)比圖1a與圖1b不難發(fā)現(xiàn)，同等pH值條件下，氫氧化鈉組的絮凝除藻效果要顯著高于碳酸鈉組（P＜0.05），其原因很可能是由于碳酸鈉具有更強(qiáng)的pH值緩沖能力，這也與氫氧化鈉組的終點(diǎn)pH值均低于同等條件下的碳酸鈉組的結(jié)果（表1）是吻合的.

此外，實(shí)驗(yàn)還發(fā)現(xiàn)，當(dāng)終點(diǎn)pH值高于6.0時(shí)，藻液如再經(jīng)過(guò)5h的光照培養(yǎng)后，其pH值便能恢復(fù)到正常水平（且已沉降的銅綠微囊藻并未重懸），而對(duì)于終點(diǎn)pH值小于6.0的藻液，即使光照培養(yǎng)時(shí)間延長(zhǎng)至24h，其pH值也不會(huì)恢復(fù).

表1 絮凝結(jié)束時(shí)銅綠微囊藻藻液的終點(diǎn)pH值Table 1 The final pH of M.aeruginosa culture after flocculation

2.2 日光光照對(duì)野生藍(lán)藻絮凝效果的影響

由表2可見(jiàn)日光能夠引起水華藻液pH值的快速升高，特別是前6h藻液pH值的升幅即達(dá)1.6.

表2 不同初始pH值的藍(lán)藻水華絮凝前后的pH值變化Table 2 The change of pH after the addition of flocculant to cyanobacterial blooms with different initial pH

圖2 不同初始pH值的藍(lán)藻水華的除藻效果Fig.2 Algae-removing effect of cyanobacterial blooms with different initial pH

由圖2可見(jiàn)，前4組實(shí)驗(yàn)絮凝除藻結(jié)果均較好，其中，日光照射后藻液pH值達(dá)到9.2時(shí)的除藻效果最佳（除藻率達(dá)97.6%）.而當(dāng)藻液pH值升高至9.9以后（后5組），絮凝除藻效果突然變差，其上清液中的葉綠素a含量顯著高于前4組（P＜0.05）.

結(jié)合圖2與表2，可以發(fā)現(xiàn)除藻效果較好的前4組的終點(diǎn)pH值均不高于7.3（其中，除藻率最高組的終點(diǎn)pH值為7.0.），而除藻效果較差的后5組的終點(diǎn)pH值均不低于7.8.

2.3 不同pH值絮凝劑對(duì)高pH值野生藻液的絮凝除藻效果

由圖3可見(jiàn)對(duì)于初始pH值高達(dá)10.6的野生藍(lán)藻藻液，pH值 2.5～2.9（前5組）的絮凝劑的除藻效率顯著高于pH值 3.0～3.4（后5組）的絮凝劑（P＜0.05），且在此區(qū)間內(nèi)（絮凝劑pH值 2.5～2.9）的除藻效果隨著絮凝劑pH值的升高而增大.

圖3 不同pH值絮凝劑對(duì)pH值10.6的藍(lán)藻水華的除藻效果Fig.3 The influence of the pH of flocculant on the algaeremoving effect of the cyanobacterial bloom with the initial pH of 10.6

表3是不同pH值絮凝劑處理高pH值（pH值為10.6）藻液的終點(diǎn)pH值，可見(jiàn)除藻率較高的前5組的終點(diǎn)pH值均不超過(guò)7.2，而加入pH值為3.0的絮凝劑時(shí)，其終點(diǎn)pH值則突增到9.6以上，藻液無(wú)法絮凝，除藻率迅速下降（圖3）.其中，絮凝劑pH值 2.9時(shí)的除藻率最高（97.0%），對(duì)應(yīng)的終點(diǎn)pH值為7.2，這與前述2.1與2.2中觀察到的終點(diǎn)pH值在7左右時(shí)的除藻效率最高的結(jié)果是吻合的.

表3 不同pH值的絮凝劑處理pH值 10.6藍(lán)藻水華的終點(diǎn)pH值Table 3 The final pH of cyanobacterial blooms，with the initial pH of 10.6， treated by flocculants with different pH

2.4 絮凝劑中黏土密度對(duì)高生物量藻類(lèi)水華沉降效果的影響

試驗(yàn)發(fā)現(xiàn)不同生長(zhǎng)階段的藍(lán)藻水華的藻細(xì)胞密度、群體大小等有所區(qū)別，而在絮凝沉降高生物量的野生藍(lán)藻時(shí)，盡管藻細(xì)胞能快速有效絮凝，但卻無(wú)法沉降，絮凝體全部漂浮于上層.為此，嘗試通過(guò)增加黏土密度來(lái)加強(qiáng)沉降效果.由表4可見(jiàn)，野生藻液絮凝終點(diǎn)pH值均為7.1，與前述實(shí)驗(yàn)結(jié)果類(lèi)似，此時(shí)所有的試驗(yàn)組均有明顯的絮凝效果.但黏土密度較小的實(shí)驗(yàn)組藻細(xì)胞無(wú)法沉降（表4，圖5），隨著黏土密度的增大，沉降除藻效果逐步增加，其中，絮凝劑黏土密度最大的d組的絮凝沉降除藻效果顯著好于其他實(shí)驗(yàn)組及對(duì)照組（P＜0.05）.a、b兩組由于藻類(lèi)絮凝聚集后漂浮于上層，其葉綠素a含量反而要高于對(duì)照組（P＜0.05）.此外，通過(guò)對(duì)d組的持續(xù)觀測(cè)發(fā)現(xiàn)，絮凝結(jié)束后再經(jīng)過(guò)2h的光照培養(yǎng)，其pH值便能從7.1恢復(fù)至超過(guò)9.0.

表4 不同黏土密度的絮凝劑處理高生物量水華現(xiàn)象Table 4 The phenomenon of high biomass blooms treated by flocculants with different clay densities

圖4 不同黏土密度的絮凝劑對(duì)高生物量水華的除藻效果Fig.4 Algae-removing effect to high biomass blooms by flocculants with different clay densities

3 討論

吳劍等［19］的研究表明，水華水體的pH值會(huì)隨著水華的發(fā)生階段、藻細(xì)胞密度甚至光照變化而發(fā)生規(guī)律性變化.首先，光照是導(dǎo)致水華水體pH值在1d內(nèi)快速變化的重要原因:日光照射會(huì)驅(qū)動(dòng)藻類(lèi)進(jìn)行光合作用，進(jìn)而消耗水中的二氧化碳，影響水中HCO3-，CO2和OH-的平衡，從而使水體pH值升高，本研究也觀察到，光照能夠使野生藍(lán)藻水華的pH值在6h內(nèi)從8.9快速上升到10.4.其次，藻細(xì)胞的生長(zhǎng)狀態(tài)也是影響pH值的重要因素:對(duì)數(shù)期時(shí)由于藻類(lèi)生長(zhǎng)代謝活躍，其pH值高于延遲期與穩(wěn)定期［19-20］.

劉戀等［5，9-10］發(fā)現(xiàn)水體pH值的上升會(huì)嚴(yán)重干擾殼聚糖絮凝劑對(duì)藍(lán)藻的絮凝效果，進(jìn)而影響除藻效率.而本研究發(fā)現(xiàn)可以通過(guò)改變絮凝劑的pH值來(lái)控制藻液的終點(diǎn)pH值，從而保證在較高的水體pH值條件下獲得較好的絮凝效果:不論是對(duì)室內(nèi)培養(yǎng)的銅綠微囊藻DS，還是對(duì)野生銅綠微囊藻水華，均為終點(diǎn)pH值7.0～7.3時(shí)的絮凝效果最好，而當(dāng)終點(diǎn)pH值高于7.3時(shí)絮凝效果明顯變差.劉振儒等［8］發(fā)現(xiàn)，pH值對(duì)絮凝效果有如此大的影響的原因主要與改性劑——?dú)ぞ厶堑男再|(zhì)有關(guān).殼聚糖在pH值大于8時(shí)帶弱負(fù)電荷，由于黏土顆粒與藻細(xì)胞在此狀態(tài)下同樣帶負(fù)電荷［1］而相互排斥，因此難于形成絮凝體；在酸性條件下，殼聚糖帶正電荷［8］，此時(shí)雖然殼聚糖能夠與黏土及藻細(xì)胞有效結(jié)合，但絮凝團(tuán)中殼聚糖分子鏈上正電荷相互排斥，并不利于絮凝體的持續(xù)增大；而當(dāng)終點(diǎn)pH值接近中性時(shí)，由于此時(shí)殼聚糖具有非離子性［8］，既能夠與黏土及藻細(xì)胞有效結(jié)合，也排除了殼聚糖分子鏈的同性相斥作用，使絮凝團(tuán)更加緊密，絮凝效果更好.

從生態(tài)安全性的角度看，大部分淡水生態(tài)系統(tǒng)水體為中性或弱堿性［21］，養(yǎng)殖水體中水產(chǎn)品能夠安全生活的pH值范圍是6.5～9.0（其中最適pH值范圍為7.0～8.5）［22］.顯然，本研究所推薦的終點(diǎn)pH值7.0～7.3處在正常的天然淡水水體與養(yǎng)殖水體的pH值范圍內(nèi).其次，由于藍(lán)藻水華主要聚集于表層水體中，因此，在進(jìn)行藍(lán)藻水華的絮凝沉降除藻作業(yè)時(shí)，只需向上層水體噴灑絮凝劑并控制其終點(diǎn)pH值（而無(wú)需改變水體中、下層的pH值），隨著上下層水的交換，投加絮凝劑對(duì)表層水pH值的影響會(huì)進(jìn)一步減少.本研究也發(fā)現(xiàn)當(dāng)終點(diǎn)pH值高于6.0時(shí)，絮凝后藻液的pH值能在5h內(nèi)恢復(fù)至正常水平（2.1節(jié)），說(shuō)明在本研究所推薦的終點(diǎn)pH值 7.0～7.3的范圍內(nèi)，水體pH值具有一定的自我恢復(fù)能力.

孔繁翔等［23］發(fā)現(xiàn)，藍(lán)藻水華形成的過(guò)程中，藍(lán)藻可以通過(guò)多種機(jī)制調(diào)節(jié)浮力進(jìn)行垂直遷移，且其垂直遷移行為還受到諸多環(huán)境因素的影響，如，Yan［24］、張永生［25］、Kinsman［26］等發(fā)現(xiàn)在光限制條件下，藍(lán)藻會(huì)上浮，而在光強(qiáng)過(guò)高時(shí)，藻細(xì)胞則會(huì)下沉.在藍(lán)藻水華生物量較高時(shí)，由于表面的水華藍(lán)藻大量堆聚產(chǎn)生遮光效應(yīng)，使其下方的藍(lán)藻處于光限制狀態(tài)而大量上浮，不但頂托表面的藻類(lèi)使其無(wú)法沉降，也導(dǎo)致了絮凝沉降除藻時(shí)藻類(lèi)“絮”而不“沉”.本研究發(fā)現(xiàn)，在用前述控制終點(diǎn)pH值的策略實(shí)現(xiàn)有效絮凝的前提下，適當(dāng)增加絮凝劑中的黏土密度即可使絮凝體有效沉降.

綜上所述，本研究發(fā)現(xiàn):水體pH值的時(shí)空異質(zhì)性對(duì)殼聚糖改性黏土的絮凝除藻工藝提出了針對(duì)性的要求:從時(shí)間上看，由于水華水體的pH值在不斷變化（如日照可使水華水體的pH值在數(shù)小時(shí)內(nèi)提高2～3），需隨著水體pH值的升高而降低絮凝劑pH值，黎明時(shí)和水華初期的水體pH值較低，此時(shí)實(shí)施絮凝控藻工程所需的酸度調(diào)節(jié)劑較少，時(shí)機(jī)較為合適；從空間上看，水下照度將會(huì)通過(guò)影響藻類(lèi)的光合作用而影響水體中不同深度的pH值，因此在水深較深或上下層水交換速度較慢的水體中，需根據(jù)不同水深的pH值來(lái)配制絮凝劑以實(shí)現(xiàn)對(duì)深層生長(zhǎng)的藻類(lèi)的有效絮凝；此外，當(dāng)處理高密度（高浮力）的野生銅綠微囊藻時(shí)，適當(dāng)加大絮凝劑中黏土的密度將有利于絮凝體沉降.

4 結(jié)論

4.1 絮凝后的終點(diǎn)pH值是影響絮凝效果的關(guān)鍵因素，伴隨藻液pH值的逐步升高，需要同步調(diào)低絮凝劑的pH值并使絮凝終點(diǎn)pH值為7.0～7.3才能有效形成絮凝體.

4.2 對(duì)于浮力較大的野生銅綠微囊藻水華，需將適當(dāng)提高絮凝劑中黏土的密度提高才能使絮凝體有效沉降.

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致謝：本實(shí)驗(yàn)的部分工作獲得了“三峽庫(kù)區(qū)生態(tài)環(huán)境教育部工程研究中心”（KF2013-06）協(xié)助完成，在此表示感謝.

Effect of pH and clay density on the algae-removing efficiency using chitosan-modified flocculant.

XIANG Si1， LIU Shi-chang2， ZHAO Yi-jun1， CHENG Kai1，2*（1.Key Laboratory of Ecological Remediation of Lakes and Rivers and Algal Utilization of Hubei Province， College of Resources and Environmental Engineering， Hubei University of Technology，Wuhan 430068， China；2.Department of Life Sciences， Huazhong Normal University， Wuhan 430079， China）. China Environmental Science， 2015，35（5）：1520～1525

The effects of the pH of chitosan-modified flocculant and the pH of Microcystis aeruginosa culture on the algae-removingl efficiency were studied in the present work. The results indicate that: 1）The final pH after flocculation was the key factor affecting the flocculation efficiency for both indoor cultured M. aeruginosa and field M. aeruginosa blooms， the final pH should be adjusted to 7.0～7.3 to obtain the best flocculantion effect； 2） clay density should be increased for the efficient sedimentation of high-buoyancy cyanobacterial blooms. These results suggest that the composition of chitosan-modified flocculant must be changed according to the pH of water-body and the algal biomass to obtain the best algae-removing efficiency， and the flocculation process should be carried out when the pH of water-body is low and the algal biomass is small.

Microsystis aeruginosa；flocculant；pH

X17

A

1000-6923（2015）05-1520-06

向 斯（1990-），男，湖北興山人，湖北工業(yè)大學(xué)資源與環(huán)境工程學(xué)院碩士研究生，主要從事溶藻微生物及控藻技術(shù)研究.

2014-09-12

國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目（31200385）；湖北省自然科學(xué)基金重點(diǎn)項(xiàng)目（2013CFA108）

* 責(zé)任作者， 教授， chengkaicn@163.com