沈陽一次霧霾天氣顆粒物濃度及光學特征變化

趙胡笳，馬雁軍*，王揚鋒，朱軼明（.沈陽大氣環(huán)境研究所，遼寧 沈陽 066；.遼寧省人工影響天氣辦公室，遼寧 沈陽 066）

沈陽一次霧霾天氣顆粒物濃度及光學特征變化

趙胡笳1，馬雁軍1*，王揚鋒1，朱軼明2（1.沈陽大氣環(huán)境研究所，遼寧 沈陽 110166；2.遼寧省人工影響天氣辦公室，遼寧 沈陽 110166）

利用2011年10月17～22日連續(xù)在線觀測沈陽地區(qū)大氣能見度、顆粒物質(zhì)量濃度ρ（PM10）、ρ（PM2.5）、ρ（PM1.0）、以及通過太陽光度計測量數(shù)據(jù)反演得到的氣溶膠光學厚度、Angstrom波長指數(shù)、氣溶膠粒子譜分布數(shù)據(jù)，結(jié)合相對濕度、風速、溫度等氣象資料，分析了2011 年秋季沈陽一次霧霾天氣過程中能見度與顆粒物質(zhì)量濃度及氣溶膠光學特征變化.結(jié)果表明:相對溫度偏高、小風天氣以及顆粒物質(zhì)量濃度累積是造成沈陽能見度下降、引發(fā)霧霾天氣的主要因素；霧霾期間細粒子所占比例較高，ρ（PM10）、ρ（PM2.5）、ρ（PM1.0）平均值分別為138.8、103.3、94.9μg/m3，比霧霾過程前均增加約2倍左右，PM2.5/PM10和PM1.0/PM10分別為74.7%和68.6%；當RH＜80%時，能見度與顆粒物質(zhì)量濃度相關性顯著（R2＞0.90），RH ＞80%時， 能見度與顆粒物濃度間的相關性減弱；霧霾期間氣溶膠光學厚度明顯增加，霧霾前氣溶膠光學厚度和Angstrom波長指數(shù)平均值分別為0.82和0.94，霧霾期間氣溶膠光學厚度和Angstrom波長指數(shù)平均值分別為1.42和1.25；霧霾天氣過程中，細模態(tài)粒子的峰值濃度約是霧霾前細粒子濃度的2倍，說明沈陽地區(qū)大氣污染物以細粒子為主，進而影響氣溶膠光學特征發(fā)生變化.

能見度；顆粒物質(zhì)量濃度；氣溶膠光學特性；霧霾

隨著人口增長、工業(yè)發(fā)展、機動車輛數(shù)量的急劇增加，污染物的排放也大量增加，灰霾天氣已成為我國一些大中型城市地區(qū)空氣污染的重要問題［1-2］.研究表明，氣溶膠的散射特性和吸收特性是導致大氣能見度降低，造成灰霾天氣的主要原因［3-5］.Li等［6］指出灰霾是人為活動與氣象條件共同作用的結(jié)果［7-10］.陳義珍等［11］和龔識懿等［12］研究表明，不同范圍的相對濕度下對應的顆粒物濃度和大氣能見度的關系也具有明顯變化.同時，霧霾過程導致的高水平氣溶膠負載也使得大氣氣溶膠光學特性呈現(xiàn)出一些復雜特點［13-16］.因此，利用地基遙感方法對灰霾期間氣溶膠的關鍵光學參數(shù)進行深入研究，對進一步了解氣溶膠的環(huán)境和氣候效應具有重要意義.

國內(nèi)關于霧霾天氣以及霧霾天氣過程中氣溶膠的光學特性的相關研究多集中在京津冀、長江三角洲、珠江三角洲等人口眾多，經(jīng)濟發(fā)達地區(qū)［17-20］，而針對東北城市地區(qū)霧霾天氣過程中氣溶膠光學特性變化的研究相對較少［21-22］.因此，研究沈陽霧霾天氣過程中氣溶膠光學特征的變化，對進一步了解我國北方大氣氣溶膠的污染狀況具有一定的科學意義.

沈陽是東北地區(qū)政治、經(jīng)濟、文化中心，地處東北亞經(jīng)濟圈和環(huán)渤海經(jīng)濟圈的中心，經(jīng)濟的快速發(fā)展、能源消耗以及機動車數(shù)量的大幅增加是導致沈陽地區(qū)空氣質(zhì)量惡化，能見度降低的主要原因［23-25］.

本文利用沈陽2011年10月17～22日能見度、PM10、PM2.5和PM1.0質(zhì)量濃度、相對濕度、風速、溫度等氣象觀測資料，以及根據(jù)自動跟蹤太陽光度計CE318數(shù)據(jù)反演得到的氣溶膠光學參數(shù)，分析了沈陽一次霧霾天氣過程中能見度、顆粒物質(zhì)量濃度、氣溶膠光學特性與氣象要素的相關關系和變化特征，旨在分析沈陽大氣氣溶膠的污染狀況，以期為東北地區(qū)大氣污染防治及霧霾天氣預報預警提供基礎數(shù)據(jù)和科學依據(jù).

1 觀測地點與數(shù)據(jù)采集

觀測地點位于沈陽東北區(qū)域氣象中心樓頂（41°58′N，123°43′E，60m）.觀測時間2011年10月17～22日.采樣點周圍是四層雙環(huán)式文化路立交橋、大型家樂福超市以及遼寧廣播電視臺等車流密集、人類活動相對集中的區(qū)域，其大氣污染物監(jiān)測數(shù)據(jù)在一定程度上代表了沈陽城市地區(qū)大氣污染物水平.

大氣能見度、ρ（PM10）、ρ（PM2.5）、ρ（PM1.0）、相對濕度、風速、溫度等氣象數(shù)據(jù)取自沈陽大氣成分站的常規(guī)觀測資料，所用數(shù)據(jù)均為小時平均值.能見度監(jiān)測使用的是芬蘭VAISALA FD12能見度儀，測量數(shù)據(jù)包括1min、10min平均能見度.顆粒物質(zhì)量濃度監(jiān)測使用的是德國GRIMM180顆粒物監(jiān)測儀，測量數(shù)據(jù)包括5min 平均ρ（PM10）、ρ（PM2.5）、ρ（PM1.0）顆粒物質(zhì)量濃度.

氣溶膠光學特性數(shù)據(jù)由法國CIMEL公司生產(chǎn)的CE-318型自動跟蹤掃描太陽光度計測量數(shù)據(jù)反演得到.本研究中采用Langley法對太陽光度計進行標定［26］，數(shù)據(jù)資料采用ASTPwin軟件對數(shù)據(jù)進行濾云處理后Level 1.5的氣溶膠反演產(chǎn)品［27］以及根據(jù)Dubovik等［28］提出的氣溶膠光學特性反演方法得到的相關氣溶膠粒子光學特性參數(shù).

2 結(jié)果與討論

2.1 能見度的日變化特征分析

圖1為2011年10月17～22日大氣能見度與相對濕度小時平均值日變化趨勢.17日00:00～10:00時，能見度狀況良好，能見度變化范圍為47.62～29.39km，相對濕度變化范圍為24%～33%.從17日11:00時開始，能見度急劇降低至14.94km，并逐漸呈下降趨勢.能見度的驟降可能與局地的大風沙塵事件有關.從圖1，圖4可以看出，17日11:00時相對濕度較低（約為24%），空氣較為干燥，而相應的平均風速則達到4.2m/s.

18、19、20日能見度平均值分別為14.35，12.65，11.73km，對應著相對濕度日均值分別增加為71%，72%，68%.21日07:00時，能見度降低至10km以內(nèi)，直至22日23:00時低能見度過程共持續(xù)41h.

根據(jù)相關文獻［29］定義大氣能見度小于10km且相對濕度小于80%的判識為霾.在本文的研究時段中沒有降水、沙塵暴、揚沙等影響大氣能見度的特殊天氣過程出現(xiàn)，因此本次過程中大氣能見度的降低主要受霧霾影響較大.

本次過程的霧霾天氣過程主要發(fā)生在2011年10月21～22日，大氣能見度平均值從霧霾過程前的15.99km下降到5.65km左右.21日07:00～23:00，相對濕度從35%左右增加到70%左右，經(jīng)歷了從霾到輕霧的變化，平均能見度為5.94km；22日00:00～07:00時，相對濕度均大于90%，變化范圍從91%～99%，平均能見度為5.53km；08:00之后相對濕度降至80%以下，表現(xiàn)出一定的霾特征，能見度平均值為3.59km；22日18:00～23:00時，相對濕度在80%～93%之間浮動，能見度平均值降至1.86km.相對濕度的變化，表明本次低能見度天氣過程受到霧霾現(xiàn)象的共同影響.

圖1 能見度與相對濕度的日變化Fig.1 Daily variation of the visibility and the relative humidity

2.2 顆粒物質(zhì)量濃度的日變化特征分析

由圖2可知，污染物的累積是造成能見度降低的主要原因.

當能見度較好時（17日00:00～10:00），ρ（PM2.5）質(zhì)量濃度均小于30μg/m3.隨后，ρ（PM2.5）開始逐漸積累，18日，19日，20日ρ（PM2.5）質(zhì)量濃度分別為44.49，55.80，62.00μg/m3.21～22日霧霾天氣過程中，ρ（PM2.5）從21日07:00開始迅速升高，于22:00達到第一個峰值約為166.0μg/m3.高濃度的顆粒物嚴重影響到大氣能見度，21日22:00大氣能見度僅為2.15km.隨后，ρ（PM2.5）開始逐漸降低至22日08:00的86.5μg/m3.22日10:00左右，顆粒物質(zhì)量濃度重新開始增加，ρ（PM2.5）在14:00時達到最大值為127.6μg/m3，此時大氣能見度僅為1.70km左右.本次霧霾天氣過程中，ρ（PM10）、ρ（PM2.5）、ρ（PM1.0）的平均值分別為138.8、103.3、94.9μg/m3，比霧霾過程前分別增加了約2倍左右（73.3、50.6、43.4μg/m3）.

圖2 PM質(zhì)量濃度日變化Fig.2 Daily variation of the particle mass concentration

由圖3可以看出，當霧霾天氣發(fā)生時，PM2.5和PM1.0在PM10中所占的比例分別達到74.7%和68.6%，說明污染期間，細顆粒物所占比例較高.其中PM1.0在PM2.5中所占比例高達91.5%，這也說明大量細粒子的積累是霧霾形成的一個重要原因.

圖3 PM2.5/PM10和PM1.0/PM10以及PM1.0/PM2.5的百分比情況Fig.3 the proportion of PM2.5/PM10，PM1.0/PM10and PM1.0/PM2.5

由圖4可知，溫度呈增加趨勢而風速呈減小趨勢.低風速不利于污染物的擴散，特別是從21～22日霧霾期間溫度及風速的變化特征來看，平均風速為1.4m/s，能見度低至1.8km時風速只有0.4m/s.（霧霾過程前的平均風速均達到2.5m/s）.同時相對溫度偏高有利于光化學反應生成二次有機氣溶膠粒子，從而導致大氣中細粒子含量增加.由此可見，相對溫度偏高、小風天氣是導致高濃度顆粒物質(zhì)量濃度、引發(fā)霧霾天氣的幾個主要因素.

圖4 溫度與風速的日變化Fig.4 Daily variation of temperature and wind speed

2.3 大氣能見度與顆粒物質(zhì)量濃度和相對濕度的關系

為了更好地反映相對濕度對大氣能見度的影響，本研究將相對濕度劃分為RH＜80%，80%≤RH＜90%，90%≤RH 3個范圍，分別對大氣能見度與不同粒徑的顆粒物濃度進行了回歸統(tǒng)計分析.

圖5和表1給出了2011年10月17～22日不同相對濕度范圍下能見度與顆粒物質(zhì)量濃度的散點及擬合關系.當RH＜80%時，能見度與顆粒物質(zhì)量濃度呈指數(shù)衰減，大氣能見度與顆粒物濃度間的相關性顯著，R2均大于0.90（表1）.能見度與顆粒物質(zhì)量濃度的擬合曲線在50.0μg/m3處出現(xiàn)轉(zhuǎn)折，這與陳義珍［11］等的研究結(jié)果相似.當顆粒物質(zhì)量濃度超過50.0μg/m3時，能見度隨顆粒物質(zhì)量濃度的降低變化并不明顯，而當PM2.5小于50.0μg/m3時，能見度隨著顆粒物質(zhì)量濃度的降低迅速升高，該結(jié)果對沈陽城市顆粒物污染治理具有一定的參考意義.

當RH＞80%時，能見度與顆粒物濃度間的相關性減弱，R2在0.5左右.

圖5 沈陽不同相對濕度區(qū)段下能見度與PM10、PM2.5、PM1.0的相關性Fig.5 The correlation among the visibility and PM10、PM2.5、PM1.0in different RH ranges in Shenyang

表1 沈陽市不同相對濕度區(qū)段下能見度與顆粒物的相關關系Table 1 The correlation between the visibility and the PM in different RH ranges in Shenyang

值得注意的是，隨著相對濕度的增大，顆粒物質(zhì)量濃度和大氣能見度的高值也有所降低.這說明，相對濕度對大氣能見度的影響占了主導地位.當相對濕度較高時，大氣能見度的降低與顆粒物的含水量有一定關系，并不一定對應著較高的大氣顆粒物污染［30］，這種情況下能見度受霧的影響較大.

綜上所述， RH＜80%時，能見度與顆粒物質(zhì)量濃度的相關性最大，能見度的降低主要受到霾的影響為主.而在不同相對濕度條件下，能見度與PM1.0的相關系數(shù)均略大，這說明細粒子對低能見度的影響較大.

2.4 能見度與氣溶膠光學性質(zhì)變化分析

圖6給出了2011年10月17～22日大氣能見度與氣溶膠光學厚度（AOD）及Angstrom波長指數(shù)（Alpha）的變化特征.氣溶膠光學厚度變化范圍較大（0.19～1.64），說明存在著一定的污染過程.尤其是在21～22日霧霾天氣發(fā)生期間，氣溶膠光學厚度及Angstrom波長指數(shù)均明顯升高.

圖6 能見度與氣溶膠光學厚度及波長指數(shù)的日變化Fig.6 Daily variation of the visibility and AOD and Alpha

10月17日屬于非污染天氣，AOD均在0.3以下，Angstrom波長指數(shù)的變化范圍為0.6～0.8.18日、19日、20日AOD平均值分別為0.72， 0.96，1.09，Angstrom波長指數(shù)平均值分別為0.78， 1.01，1.10.在21～22日霧霾天氣下，500nm氣溶膠光學厚度平均值為1.42，接近非霧霾天氣（0.82）的1.73倍，這表明霧霾天氣下大氣氣溶膠具有較高的負載.

在相對溫度偏高及高濕條件下，氣溶膠粒子的吸濕增長以及氣-粒轉(zhuǎn)化過程使得氣溶膠光學厚度顯著增加.在霧霾天氣影響期間，城市人為污染源的排放也會導致光學厚度的明顯上升.

由圖7可以看出氣溶膠光學厚度與Angstrom波長指數(shù)成明顯的正相關（R2=0.80），說明細粒子是影響AOD變化的主要原因.霧霾天氣中Angstrom波長指數(shù)平均值為1.25，非霧霾天氣中Angstrom波長指數(shù)平均值為0.94.說明霧霾期間，沈陽地區(qū)大氣顆粒物以細粒子為主，進而影響AOD變化.

圖7 氣溶膠光學厚度與波長指數(shù)的關系Fig.7 The relationship between AOD and Alpha

圖8表明AOD500nm與大氣能見度呈線性關系（R2=0.48），這說明在本次霧霾過程中，地面污染物的累積在一定程度上可以反映大氣垂直方向上的氣溶膠狀況，對研究本地大氣水平與垂直方向的氣溶膠污染狀況具有一定的借鑒意義.

圖8 能見度與氣溶膠光學厚度的關系Fig.8 The relationship between visibility and AOD

圖9 霧霾與非霧霾期間平均風速與能見度及光學厚度的關系Fig.9 The relationship between wind speed， visibility and AOD during fog-haze and non fog-haze event

如圖9可知，與非霧霾期間的較大平均風速相比［（2.33±1.55）m/s，霧霾期間平均風速相對較低［（1.58±0.84）m/s，并分別對應著較低的能見度［（4.69±2.80）km］和較高的氣溶膠光學厚度（1.42± 0.16）.

2.5 能見度與氣溶膠粒徑變化分析

圖10給出了由太陽光度計反演得到的本次霧霾天氣過程中氣溶膠粒子平均體積譜分布變化特征.如圖所示，氣溶膠尺度分布呈雙峰分布結(jié)構.

19日08:00細模態(tài)粒子峰值的顯著增加說明了存在大量細顆粒物的導入，結(jié)合表2可知，19日08:00相對濕度降至66%左右，風速由07:00時1.3m/s增加至1.9m/s，在整體風速不大的情況下，風速的小幅增加有可能導致浮塵天氣出現(xiàn)從而影響局地細粒子的增加.20日08:00～13:00氣溶膠粒徑變化則呈現(xiàn)了細粒子和粗粒子貢獻的轉(zhuǎn)化過程.20日08:00，細模態(tài)粒子貢獻較大（風速為2.3m/s），而伴隨著風速迅速增加至4～5m/s左右，10:00～13:00粗模態(tài)粒子的峰值顯著增加，這可能與大風攜帶的大量局地或外來粗粒子影響有關.

20～21 日受霧霾天氣影響，氣溶膠細粒子的體積濃度要明顯高于霧霾過程前.霧霾天氣發(fā)生前，細粒子模態(tài)在0.15μm處的峰值濃度約為0.08μm3/μm2，粗粒子模態(tài)在4μm左右處的體積濃度峰值約為0.07μm3/μm2.霧霾天氣時細粒子模態(tài)在0.15μm處的峰值濃度增加至0.15μm3/ μm2，約是霧霾過程發(fā)生前細粒子濃度的2倍，粗粒子模態(tài)在3.14μm處的體積濃度峰值為0.06μm3/μm2，變化并不顯著.

上述結(jié)果表明，本次天氣過程中既有粗模態(tài)粒子的貢獻，也有人為排放的細模態(tài)粒子的貢獻，而在霧霾天氣期間，細模態(tài)粒子的劇烈增加證明了本次霧霾過程中存在大量細顆粒污染物.

2.6 霧霾期間MODIS衛(wèi)星云圖以及后向軌跡分析

圖11為Terra 和Aqua衛(wèi)星中度分辨率成像分光輻射譜儀（MODIS）拍攝的衛(wèi)星云圖.從MODIS衛(wèi)星圖上可以看出，2011年10月21～22日我國東北部地區(qū)遼寧省上空被霧霾籠罩.

圖10 氣溶膠粒子體積譜分布的小時變化值Fig.10 Time series of hourly average aerosol volume size distribution

表2 能見度與顆粒物濃度及氣象要素的變化Table 2 Variation of visibility， particle mass concentration and meteorological elements

沈陽地區(qū)72h氣團后向軌跡圖顯示（圖12），4條主要氣流軌跡所占百分比分別為38.7%，33.9%， 5.6%，21.8%，局地氣流軌跡超過60%.因此可以看出，2011年10月的霧霾天氣過程為局地污染事件，天氣條件多伴隨靜風、小風天氣，相對溫度偏高以及高濕等不利于污染物的擴散的天氣條件，氣流運動相對緩慢，大氣污染物容易發(fā)生聚集.

圖11 2011年10月21～22日MODIS圖像Fig.11 MODIS image of 21～22Oct， 2011

圖12 沈陽地區(qū)氣團72h后向軌跡Fig.12 72-hours backward trajectories of Shenyang

3 結(jié)論

3.1 2011年10月17～22日沈陽出現(xiàn)了一次持續(xù)41h的低能見度過程.本次低能見度天氣過程受到霧霾現(xiàn)象的共同影響，其中相對溫度偏高、小風天氣是導致高濃度顆粒物質(zhì)量濃度、引發(fā)霧霾天氣的重要因素.

3.2 本次霧霾天氣過程中，ρ（PM10）、ρ（PM2.5）、ρ（PM1.0）的平均值分別為138.8、103.3、94.9μg/m3，比霧霾過程前均增加了約2倍左右（73.3、50.6、43.4μg/m3）；PM2.5和PM1.0在PM10中所占的比例分別達到74.7%和68.6%，說明污染期間，細顆粒物所占比例較高，污染物的累積是造成能見度降低的主要原因.

3.3 高顆粒物濃度多出現(xiàn)在RH＜80%的天氣條件下，當RH＜80%時，能見度與顆粒物質(zhì)量濃度相關性顯著（R2＞0.90）.RH ＞80%時，能見度與顆粒物濃度間的相關性減弱，能見度和顆粒物濃度隨著相對濕度的增加而下降，表明高相對濕度通過影響顆粒物的含水量，進而對大氣能見度造成一定影響.

3.4 霧霾天氣下，500nm氣溶膠光學厚度和Angstrom波長指數(shù)平均值分別為1.42和1.25，非霧霾天氣氣溶膠光學厚度和Angstrom波長指數(shù)平均值分別為0.82和0.94.這說明霧霾期間，沈陽地區(qū)大氣顆粒物以細粒子為主，進而影響AOD變化.

3.5 霧霾天氣過程中，細粒子模態(tài)在0.15μm 處的峰值濃度增加至0.15μm3/μm2，約是霧霾過程發(fā)生前細粒子濃度的2倍.由氣溶膠體積譜分布中細模態(tài)粒子體積濃度的顯著增多可以看出，細粒子是本次霧霾天氣過程中的主要污染物.

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Characteristics of particle mass concentrations and aerosol optical properties during a fog-haze event in Shenyang.

ZHAO Hu-jia1， MA Yan-jun1*， WANG Yang-feng1， ZHU Yi-ming2（1.Institute of Atmospheric Environment， China Meteorological Administration， Shenyang 110166， China；2.Weather Modification Office in Liaoning Province， Shenyang 110166， China）. China Environmental Science， 2015，35（5）：1288～1296

Data of visibility， particulate mass concentration （PM10、PM2.5、PM1.0） and the aerosol optical properties retrieved by CE318sun-photometer were analyzed together with surface meteorological elements （relative humidity， wind speed， temperature） during a fog-haze event in Shenyang， China， from October 2011 17 to 22. The results indicated that the higher relative temperature and the lower wind speed as well as the accumulation of mass concentrations are the main factors resulting the poor visibility and the fog-haze weather. The mass concentration of ρ（PM10）、ρ（PM2.5）、ρ（PM1.0） are about 138.8μg/m3， 103.3μg/m3， 94.9μg/m3， respectively， which were 2 times higher than those on non fog-haze days. The average ratio of PM2.5/PM10and PM1.0/PM10were about 74.7% and 68.6%， respectively. There is a strong correlation（R2＞0.90） between visibility and PM mass concentration when the relative humidity was lower than 80%. However， the correlation was decreased when the relative humidity was higher than 80%. The AOD500nmand Angstrom exponent on fog-haze days were higher than those on non fog-haze conditions. The values of AOD at 500 nm and Angstrom exponent on non fog-haze days are about 0.82 and 0.94 while during the haze-fog episodes， these two parameters increased to 1.42 and 1.25， respectively. The aerosol size distribution comes from the addition of fine aerosol particles on haze day were 2 times higher than those on non-haze days which indicating the predominance of fine particles on fog-haze days to further affect the aerosol optical characteristics.

visibility；particulate mass concentration；aerosol optical properties；fog and haze

X513

A

1000-6923（2015）05-1288-09

趙胡笳（1985-），女，河北玉田人，助理研究員，博士，主要從事大氣環(huán)境研究.發(fā)表論文8篇.

2014-10-08

沈陽大氣環(huán)境研究所資助項目（2014IAE-CMA05）；國家科技支撐計劃課題（2014BAC16B04）

* 通訊作者， 研究員， mayanjun0917@163.com