鄱陽湖三江口柱狀沉積物有機(jī)氮同位素特征及其環(huán)境指示意義

王毛蘭，艾永平，張丁苓

（1.南昌大學(xué)鄱陽湖環(huán)境與資源利用教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，資源環(huán)境與化工學(xué)院，江西南昌 330031；2.江西省輻射環(huán)境監(jiān)督站，江西 南昌 330077）

鄱陽湖三江口柱狀沉積物有機(jī)氮同位素特征及其環(huán)境指示意義

王毛蘭1*，艾永平2，張丁苓1

（1.南昌大學(xué)鄱陽湖環(huán)境與資源利用教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，資源環(huán)境與化工學(xué)院，江西南昌 330031；2.江西省輻射環(huán)境監(jiān)督站，江西 南昌 330077）

通過對(duì)鄱陽湖三江口處柱狀沉積物中δ15N、C/N比值、TOC和TN等含量的測(cè)定，分析了其有機(jī)質(zhì)及氮素的來源.結(jié)果表明： 贛江、撫河、信江及鄱陽湖處柱狀沉積物δ15N值變化范圍分別為2.44‰～4.55‰、4.03‰～5.84‰、3.79‰～4.81‰及3.42‰～8.13‰.贛江南支其沉積有機(jī)質(zhì)主要來源于土壤有機(jī)質(zhì)；撫河整個(gè)柱狀沉積物以自生有機(jī)物源為主；信江西支在12cm以下其沉積有機(jī)質(zhì)主要受藻類及土壤有機(jī)質(zhì)兩種物源的影響，而12cm以上受外源影響比較??；鄱陽湖梅溪嘴表層2cm處沉積有機(jī)質(zhì)來源以藻類為主，而中間6～3cm處主要來源于土壤有機(jī)質(zhì)，7cm以下主要來源于藻類及土壤有機(jī)質(zhì).贛江南支、信江西支及鄱陽湖梅溪嘴沉積物氮素均主要來源人工合成肥料和土壤流失氮，而撫河主要來源于土壤流失氮.

鄱陽湖；柱狀沉積物；氮同位素；有機(jī)質(zhì)來源

湖泊沉積物中包含了豐富的生物、理化信息，可以用來重建湖泊古生產(chǎn)力變化，沉積有機(jī)質(zhì)的來源以及隨后的沉積演化過程，為恢復(fù)湖泊古環(huán)境和古氣候提供了重要依據(jù)，是古環(huán)境信息的有效載體［1-6］.湖泊沉積物中穩(wěn)定同位素比值的測(cè)定則是湖泊生態(tài)系統(tǒng)古環(huán)境歷史重建最有效的手段之一［7-8］.氮穩(wěn)定同位素技術(shù)是鑒別水生環(huán)境中氮來源的一種強(qiáng)有力手段［9-10］，氮同位素作為湖泊營養(yǎng)狀態(tài)的一項(xiàng)代用指標(biāo)也引起了廣泛的關(guān)注［11］.近幾十年來，我國學(xué)者開始將碳、氮同位素技術(shù)廣泛應(yīng)用于海洋、河流和湖泊等營養(yǎng)物質(zhì)示蹤的研究［12-16］.

本文以鄱陽湖三江口為研究對(duì)象，通過對(duì)其柱狀沉積物樣品中δ15N、C/N值、TOC和TN含量的測(cè)定，將δ15N和C/N值相結(jié)合探討不同深度沉積物有機(jī)質(zhì)及其氮素的來源，為進(jìn)一步利用穩(wěn)定同位素技術(shù)分析湖泊沉積物有機(jī)質(zhì)來源和水生生態(tài)系統(tǒng)營養(yǎng)狀況評(píng)價(jià)提供理論依據(jù).

1 材料與方法

1.1 研究區(qū)概況

鄱陽湖是我國最大的淡水湖，位于長江中下游，江西省北部，與贛江、撫河、信江、饒河、修水五條河流尾閭相接，湖水調(diào)蓄后經(jīng)湖口注入長江，是一過水性、吞吐型、季節(jié)性的淺水湖泊.鄱陽湖是長江重要的天然流量調(diào)節(jié)器，也是長江中游地區(qū)最大的洪水調(diào)節(jié)庫，流域面積占整個(gè)江西省總面積的97%，占長江流域面積的9%［17］.鄱陽湖水動(dòng)力作用強(qiáng)烈，入湖河流攜帶大量泥沙，湖水總懸浮物含量較高［18］.多年統(tǒng)計(jì)資料表明，鄱陽湖水系多年平均年入湖沙量1860萬t，其中81.2%來自于“五河”［19］.經(jīng)由入湖口輸送的顆粒物質(zhì)進(jìn)入鄱陽湖后，發(fā)生一系列遷移、轉(zhuǎn)化過程，對(duì)碳、氮的生物地球化學(xué)循環(huán)和鄱陽湖的生態(tài)環(huán)境產(chǎn)生重要影響.三江口（N28°48′，E116°21′）位于江西省上饒市余干縣瑞洪鎮(zhèn)，為贛江南支、撫河、信江西支匯入點(diǎn)，為三條河的尾閭、鄱陽湖的重要河水入湖口（圖1）.三江口地處三大河流沖積形成的入湖三角洲平原，主要由河道（包括邊灘、新灘）、天然堤、漫灘、河間泛濫洼地組成，為第四系全新系統(tǒng)，在湖區(qū)發(fā)育，從早更新世至全新世均有代表性地層分布.其巖性多為砂礫、砂、亞粘土和粘土及河湖相淤泥和軟粘土等.

1.2 樣品的采集

于2006年12月利用重力型柱狀采樣器分別在贛江南支入湖口（DN2），撫河入湖口 （DN3），信江西支入湖口（DN4）和3條河流匯合后的湖區(qū)梅溪嘴處（DN5）4個(gè)點(diǎn)位采集柱狀沉積物樣品，見圖1.使用深水采樣器采集距水面約0.5m處水樣，用聚乙烯瓶4℃保存，當(dāng)天運(yùn)回實(shí)驗(yàn)室進(jìn)行分析.現(xiàn)場(chǎng)用便攜式多參數(shù)儀測(cè)定采樣點(diǎn)處水體溶解氧（DO），pH值和電導(dǎo)率等參數(shù).贛江南支入湖口采樣深度為23cm，撫河入湖口采樣深度21cm，信江西支入湖口采樣深度為23cm，鄱陽湖梅溪嘴處采樣深度為18cm.在現(xiàn)場(chǎng)根據(jù)沉積物沉積特點(diǎn)按1～5cm間隔分截，原則是盡量按1cm厚度分截，但在信江西支和梅溪嘴最底層5cm處由于沉積物巖性相同便沒有再進(jìn)行分層.沉積物樣品采集后立即運(yùn)回實(shí)驗(yàn)室，置于真空冷凍干燥機(jī)（ALPHA-1-4型，德國Martin Christ公司生產(chǎn)）中冷凍干燥，待樣品完全干燥后研磨過篩（200目），過篩后的沉積物置于聚乙烯塑料袋中密封保存，以備實(shí)驗(yàn)分析所用.

圖1 采樣點(diǎn)位置Fig.1 Sampling sites of Poyang Lake

1.3 樣品處理與分析

研磨過篩后的沉積物樣品，加入0.5mol/L HCl酸化以去除無機(jī)碳酸鹽，再用去離子水淋洗樣品直至濾液呈中性，并用硝酸銀溶液來檢測(cè)樣品中有無Cl-殘留，然后將去除無機(jī)碳的樣品進(jìn)行冷凍干燥，研磨至200目.經(jīng)上述處理后的樣品用元素分析儀（Flash EA 1112HT）和同位素質(zhì)譜儀（Delta V advantage）聯(lián)用測(cè)定有機(jī)碳、氮的含量及氮穩(wěn)定同位素組成，計(jì)算公式為：

式中：15N/14N對(duì)應(yīng)于大氣氮標(biāo)準(zhǔn)，分析誤差＜±0.2‰.樣品的C/N值可由測(cè)定的總有機(jī)碳含量與總氮含量計(jì)算得到.

水體TN含量采用改進(jìn)的過硫酸鉀氧化紫外分光光度法測(cè)定［20］.

采用數(shù)理統(tǒng)計(jì)學(xué)方法處理數(shù)據(jù)，運(yùn)用SigmaPlot6.0進(jìn)行數(shù)據(jù)的處理分析和制圖.

2 結(jié)果與討論

2.1 研究區(qū)環(huán)境因子基本理化性質(zhì)

表1 采樣點(diǎn)水體理化參數(shù)Table 1 Physical and chemical properties of the sample sites

研究區(qū)水體基本理化性質(zhì)見表1，由表1可知，研究區(qū)水體偏堿性，pH值變化范圍為7.52～8.17，信江入湖口處最高，撫河入湖口處最低.溶解氧（DO）含量最低值出現(xiàn)在贛江南支，為7.2mg/L，最高值出現(xiàn)在撫河，其值為9.6mg/L.研究區(qū)水體電導(dǎo)率差異比較大，信江處最小為130.4μS/cm，贛江南支處最大為284μS/cm.贛江南支處氮含量比其它幾個(gè)采樣點(diǎn)高很多，TN含量高達(dá)6.18mg/L，其次是鄱陽湖梅溪嘴處，信江和撫河處氮含量相對(duì)較低.贛江穿越江西省的主要農(nóng)業(yè)產(chǎn)區(qū)，贛江南支下游更是有蔣巷鎮(zhèn)—南昌重要農(nóng)副產(chǎn)品生產(chǎn)基地，農(nóng)業(yè)非點(diǎn)源污染對(duì)其氮含量的影響起了主要的作用.研究區(qū)柱狀沉積物TOM分布特征見文獻(xiàn)［21］.研究區(qū)沉積物TOM的變化范圍是1.92%～7.99%，撫河處平均值最高為6.18%，信江西支處最低為4.44%.信江西支柱狀沉積物有機(jī)質(zhì)（TOM）隨深度變化特征不是很明顯，而其他3個(gè)采樣點(diǎn)在中上層和下層TOM含量均隨著深度的增加而增加，而在中層TOM含量隨著深度的增加加減小.

2.2 各采樣點(diǎn)柱狀沉積物δ15N、TOC、TN、C/N垂向分布特征

如圖2 所示， 鄱陽湖三江口梅溪嘴處δ15N值變化范圍為3.42‰～8.13‰，平均值為4.67‰.表層至2cm處呈增加趨勢(shì)，2～3cm呈下降趨勢(shì)，3～9cm處呈增加趨勢(shì)，9cm處δ15N值明顯高于其它點(diǎn)，為8.13‰，9cm以下呈下降趨勢(shì).TN含量表層至9cm處呈明顯上升趨勢(shì)，9～11cm下降明顯，11cm以下其含量有稍許上升.表層至5cm處TOC含量明顯增大，5～11cm其含量明顯減小，11cm以下呈輕微上升趨勢(shì).C/N比值1～4cm呈上升趨勢(shì)，4cm以下呈下降趨勢(shì).

贛江柱狀沉積物中δ15N值在8cm以下變化幅度較小，為3.55‰～3.89‰，3～8cm隨深度呈逐漸減小的趨勢(shì)，3cm處為4.37‰，8cm處為3.81‰，表層至3cm處δ15N呈增大趨勢(shì).5、6cm處其值非常接近，分別為4.55‰和4.53‰.TN和TOC變化趨勢(shì)比較一致，均在5～8cm處呈比較明顯的上升趨勢(shì)，8～16cm呈明顯的減小趨勢(shì)，16～23cm呈增大趨勢(shì).C/N值在11cm以下變化幅度不大，5～10cm處呈明顯增大趨勢(shì)，3～5cm有減小趨勢(shì)，1～3cm呈增大趨勢(shì).

撫河沉積物中δ15N值在4～11cm處變化幅度不大，變化范圍為4.84‰～5.21‰，14～18cm處呈增大趨勢(shì)，而18～21cm處呈減小趨勢(shì)，表層至3cm處δ15N值基本保持同一水平.TN含量表層至4cm處逐漸增加，4～6cm其含量驟減，6～9cm呈增加趨勢(shì)，9～11cm呈減小趨勢(shì)，在11cm以下其含量基本保持同一水平.TOC含量總體變化幅度不大，表層至4cm處逐漸增加，4～6cm輕微的減小，6～9cm其含量有稍許的增加，9cm以下變化幅度不大.C/N值隨深度變化幅度不大，最小值在18cm處為6.99，最大值出現(xiàn)在6cm處為8.75.

圖2 柱狀沉積物δ15N、TOC、TN、C/N 垂向分布Fig.2 Vertical distribution of δ15N， TOC and TN contents， C /N ratios in the core sediments of the sample sites

信江柱狀沉積物δ15N值整體變化幅度不大，變化范圍在3.79‰～4.81‰.表層至5cm處呈階梯狀變化，5～14cm處變化幅度不大， 14～18cm呈增加趨勢(shì)， 從3.86‰升至4.81‰，18～23cm呈減小趨勢(shì)，從4.81‰減至4.01‰. TN、TOC和C/N變化幅度均不大，TN變化范圍為0.07%～0.10%；表層至5cm處TOC呈緩慢升高趨勢(shì)，5～14cm變化幅度不大，14～16cm處TOC含量急減，16cm以下其含量基本保持同一水平.C/N變化趨勢(shì)很小，變化范圍為7.32～9.19，最高值出現(xiàn)在14cm處，最小值出現(xiàn)在表層.

柱狀沉積物有機(jī)碳氮含量變化的趨勢(shì)可能由兩種原因引起：早期成巖作用或者有機(jī)質(zhì)物源的變化.通常認(rèn)為，當(dāng)沉積物柱有機(jī)碳氮含量變化由成巖有機(jī)質(zhì)降解引起時(shí)，它們將符合指數(shù)衰減模式［22-23］.而研究區(qū)各采樣點(diǎn)有機(jī)碳氮含量并不符合指數(shù)衰減模式，因此成巖有機(jī)質(zhì)的降解不會(huì)是引起鄱陽湖三江口處沉積物柱有機(jī)碳氮含量和碳氮比變化的主要原因.有機(jī)物源的變化通常表現(xiàn)為外源輸入的變化和湖泊內(nèi)部初級(jí)生產(chǎn)力的變化［24-25］.湖泊高等生物有機(jī)質(zhì)雖然在新生湖泊的發(fā)展過程中變化比較大，但其產(chǎn)量與初級(jí)生產(chǎn)力產(chǎn)量相比仍然較小，其對(duì)沉積物有機(jī)質(zhì)的影響可以忽略.

2.3 氮穩(wěn)定同位素和C/N指示有機(jī)質(zhì)來源

沉積物有機(jī)質(zhì)C/N值可以大體判斷沉積有機(jī)質(zhì)的來源是湖泊自生還是外源輸入［4，26-29］.不同的有機(jī)質(zhì)類型有不同的C/N，C/N是蛋白質(zhì)含量的指示劑.藻類有機(jī)質(zhì)中富含大量的蛋白質(zhì)，纖維素的含量較低，新鮮藻類有機(jī)質(zhì)的C/N在3～8之間，而陸生高等植物富含纖維素，蛋白質(zhì)含量低，來自于脈管類陸生高等植物有機(jī)質(zhì)的C/N約為20，甚至更高，土壤有機(jī)質(zhì)的C/N在10～13［30-31］. δ15N也能反映出沉積物有機(jī)質(zhì)來源，這是基于陸生和水生系統(tǒng)固氮的途徑差異判斷［32］，區(qū)分有機(jī)質(zhì)來源的基礎(chǔ)是水生和陸生有機(jī)質(zhì)來源中的氮同位素組成不同，一般認(rèn)為，陸生δ15N值的范圍為-10‰～10‰，平均值約為2‰，藻類δ15N值范圍為4‰～10‰， 平均為6‰［33］.鄱陽湖4個(gè)采樣點(diǎn)柱狀沉積物的氮同位素組成范圍為2.43‰～8.13‰，推測(cè)研究區(qū)不同點(diǎn)位的沉積物有機(jī)質(zhì)來源差異較大，有以藻類為主也有以陸生有機(jī)質(zhì)為主，且城市污染物以及農(nóng)業(yè)面源污染物的輸入都對(duì)鄱陽湖三江口沉積物的有機(jī)碳和氮記錄產(chǎn)生影響，而且對(duì)各點(diǎn)的影響程度不同.

贛江入湖口柱狀沉積物中C/N變化范圍為9.94～15.53，在6cm以下處沉積物C/N均大于10，反映了沉積物有機(jī)質(zhì)主要來源于土壤有機(jī)質(zhì).葉崇開等［34］利用放射性同位素137Cs、210Pb測(cè)年技術(shù)，測(cè)定了鄱陽湖21個(gè)取樣點(diǎn)的沉積速率，其中贛江采樣點(diǎn)與本研究采樣點(diǎn)比較接近，得出贛江南支入湖口處平均沉積速率為4.1mm/a.據(jù)此推算6cm處為20世紀(jì)90年代左右.這與龔向民等［35］、歐陽球林等［36］研究者對(duì)贛江流域水土流失發(fā)展態(tài)勢(shì)的分析結(jié)論一致，贛江流域在20世紀(jì)90年代前水土流失比較嚴(yán)重，因此，20世紀(jì)90年代前贛江沉積物有機(jī)質(zhì)主要來源于土壤有機(jī)質(zhì).3cm處C/N為12.29，反映了土壤有機(jī)質(zhì)為其有機(jī)質(zhì)主要源，表層2cm及4cm處沉積物C/N均小于10，大于8，表明其受藻類及土壤有機(jī)質(zhì)兩種物源的影響，這與整個(gè)流域的水土流失有一定的關(guān)系.撫河柱狀沉積物各深度C/N均小于10，變化范圍為6.99～8.75，反映其有機(jī)沉積以自生有機(jī)物源為主，受陸源輸入影響較小.信江柱狀沉積物各深度C/N也均小于10，變化范圍為7.32～9.19，12cm以下沉積物C/N大于8，表明其沉積有機(jī)質(zhì)主要來源于藻類及土壤有機(jī)質(zhì).12cm以上C/N均小于8，表明藻類是其有機(jī)質(zhì)主要來源，受外源輸入影響比較小.鄱陽湖區(qū)表層2cm處C/N均小于8，表明其沉積有機(jī)質(zhì)主要來源于藻類，以自生有機(jī)物源為主，受外源有機(jī)質(zhì)影響較小.6～3cm處C/N均大于10，處于土壤有機(jī)質(zhì)C/N范圍內(nèi)，表明其沉積有機(jī)質(zhì)主要受土壤有機(jī)質(zhì)的影響. 7cm以下處C/N小于10，大于8，表明其有機(jī)質(zhì)主要來源于藻類及土壤有機(jī)質(zhì).

2.4 氮穩(wěn)定同位素記錄沉積物氮素來源

不同來源的含氮物質(zhì)具有不同的氮同位素值，因此，利用氮同位素可以有效的示蹤污染物質(zhì)的來源.土壤流失氮的δ15N為4‰～9‰，人工合成肥料δ15N值在-4‰～4‰之間變化，污水δ15N值在10‰～20‰之間變化，大氣沉降的δ15N值在0.2‰～0.8‰之間變化［37-39］.贛江沉積物δ15N值處于2.44‰～4.55‰范圍，平均值為3.74‰.8cm以下，δ15N值為3.55‰～3.89‰，表明沉積物氮素主要受人工合成肥料的影響.6～3cm處δ15N均大于4‰，處于土壤流失氮的范圍，表明其沉積物氮素主要來源于土壤流失氮，這與當(dāng)時(shí)水土流失嚴(yán)重有很大的關(guān)系［35-36］.表層2cm處δ15N值分別為2.44‰、2.94‰，表明近幾年贛江沉積物氮素主要來源于人工合成肥料，這是贛江南支發(fā)達(dá)的農(nóng)業(yè)產(chǎn)生面源排放的結(jié)果.撫河沉積物δ15N值范圍為4.03‰～5.21‰，平均值為4.70‰，在整個(gè)柱狀沉積物中其氮素主要來源于土壤水土流失.信江沉積物δ15N值平均值為4.17‰，在4、10、14cm處δ15N值小于4‰，其氮素主要受人工合成肥料的影響.其余深度處沉積物δ15N值均大于4‰，其沉積物氮素主要來源于土壤水土流失.鄱陽湖沉積物δ15N值變化幅度比較大，為3.42‰～8.13‰.表層及3～4cm處δ15N值小于4‰，表明其沉積物氮素主要來源于人工合成肥料.其他深度處沉積物δ15N值均大于4‰，表明其沉積物氮素主要來源于土壤水土流失，特別在9cm處其δ15N值為8.13‰，表明在這個(gè)時(shí)間段鄱陽湖沉積物氮素受土壤水土流失影響很大.

3 結(jié)論

3.1 各采樣點(diǎn)柱狀沉積物δ15N變化特征不是很明顯，贛江、撫河、信江及鄱陽湖梅溪嘴處其平均值分別為3.74‰、4.70‰、4.17‰及4.67‰. 3.2 土壤有機(jī)質(zhì)對(duì)贛江沉積有機(jī)質(zhì)有比較大的影響.而撫河有機(jī)沉積則以自生有機(jī)物源為主，受陸源輸入影響較小.信江沉積有機(jī)質(zhì)主要來源于藻類及土壤有機(jī)質(zhì).鄱陽湖梅溪嘴處表層沉積有機(jī)質(zhì)以自生有機(jī)物源為主， 6～3cm處主要受土壤有機(jī)質(zhì)的影響，7cm以下主要受藻類及土壤有機(jī)質(zhì)兩種物源的影響.

3.3 各采樣點(diǎn)沉積物氮素受污水影響比較小，受人工合成肥料的影響比較大.贛江沉積物氮素在6～3cm處主要來源于土壤流失氮，而其他深度處主要來源于人工合成肥料；撫河沉積物氮素主要來源于土壤水土流失.信江沉積物氮素主要來源于人工合成肥料及土壤流失氮.鄱陽湖區(qū)沉積物氮素在表層及3～4cm處主要來源于人工合成肥料，其他深度處主要來源于土壤水土流失.

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Stable organic nitrogen isotope in core sediments of the Three Rivers Estuary， Poyang Lake and its environmental implications.

WANG Mao-lan1*， AI Yong-ping2， ZHANG Ding-ling2（1.Key Laboratory of Poyang Lake Environment and Resource Utilization， Ministry of Education， School of Resources Environmental and Chemical Engineering，Nanchang University， Nanchang 330031， China；2.Jiangxi Radiation Environment Supervision Station， Nanchang 330077，China）.

China Environmental Science， 2015，35（2）：558～564

Samples of core sediments from the Three Rivers Estuary of Poyang Lake （Ganjiang River south branch， Fuhe River， Xinjiang River west branch and Poyang Lake） were collected. The compositions of stable nitrogen isotope （δ15N），C/N ratio， total organic carbon （TOC） and total nitrogen （TN） in these samples were determined for investigating the origin of sedimentary organic matter and nitrogen. The results showed that δ15N ranged from 2.44‰ to 4.55‰， 4.03‰ to 5.84‰， 3.79‰ to 4.81‰ and 3.42‰ to 8.13‰ in the sediment for the Ganjiang River south branch， Fuhe River， Xinjiang River west branch and Poyang Lake， respectively. The sedimentary organic matter was mainly from the soil organic matter in Ganjiang River. The sources of sedimentary organic matter were generally autochthonous in Fuhe River. The sources were mainly from the algae and the soil organic matter below 12cm， and autochthonous up 12cm in the sedimentary organic matter of Xinjiang River. In Poyang Lake， the sedimentary organic matter was autochthonous in the surface layer； the contribution of soil organic matter was obvious from 6cm to 3cm； the algae and the soil organic matter were the main sources of the sedimentary organic matter below 7cm. Chemical fertilizer and soil erosion were the main sources of nitrogen in sediments for Ganjiang River， Xinjiang River and Poyang Lake. The sources of nitrogen in the sediment were mainly from the soil erosion for Fuhe River.

Poyang Lake；core sediment；nitrogen isotope；the sources of organic matter

X524

A

1000-6923（2015）02-0558-07

王毛蘭（1979-），女，江西臨川人，副教授，博士，主要從事水環(huán)境等方面的研究.發(fā)表論文20余篇.

2014-05-25

江西省自然科學(xué)基金（20114BAB213023）；江西省教育廳科學(xué)技術(shù)研究項(xiàng)目（贛教技字［GJJ11283］號(hào)）

*責(zé)任作者， 副教授， wml2001@163.com