• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    生物質(zhì)露天焚燒及家庭燃用的多環(huán)芳烴排放特征研究

    2015-11-18 01:29:08張宜升張厚勇欒勝基曾立武何凌燕黃曉鋒吳健生
    中國環(huán)境科學(xué) 2015年2期
    關(guān)鍵詞:爐灶生物質(zhì)比值

    張宜升,張厚勇,欒勝基,3,曾立武,何凌燕,黃曉鋒,吳健生,4*

    (1.北京大學(xué)深圳研究生院,人居環(huán)境科學(xué)與技術(shù)重點實驗室,廣東 深圳 518055;2.濟南市環(huán)境保護科學(xué)研究院,山東 濟南 250014;3.深港產(chǎn)學(xué)研基地,環(huán)境模擬與污染控制重點實驗室,廣東 深圳 518057;4.北京大學(xué)城市與環(huán)境學(xué)院,地表過程與模擬教育部重點實驗室,北京 100871)

    生物質(zhì)露天焚燒及家庭燃用的多環(huán)芳烴排放特征研究

    張宜升1,張厚勇2,欒勝基1,3,曾立武1,何凌燕1,黃曉鋒1,吳健生1,4*

    (1.北京大學(xué)深圳研究生院,人居環(huán)境科學(xué)與技術(shù)重點實驗室,廣東 深圳 518055;2.濟南市環(huán)境保護科學(xué)研究院,山東 濟南 250014;3.深港產(chǎn)學(xué)研基地,環(huán)境模擬與污染控制重點實驗室,廣東 深圳 518057;4.北京大學(xué)城市與環(huán)境學(xué)院,地表過程與模擬教育部重點實驗室,北京 100871)

    農(nóng)村地區(qū)生物質(zhì)燃燒排放是大氣多環(huán)芳烴(PAHs)的重要來源之一.本研究利用建立的煙塵罩稀釋通道采樣系統(tǒng),對我國典型的生物質(zhì)燃燒方式—水稻、玉米、花生、大豆秸稈的家庭爐灶燃燒,并對水稻、玉米、花生秸稈以及荔枝樹、大葉榕、小葉榕等落葉的露天焚燒進行實驗室模擬,實測了秸稈野外焚燒、落葉野外焚燒、秸稈爐灶燃燒等3種典型生物質(zhì)燃燒類型排放的氣相及顆粒相PAHs的排放因子.結(jié)果表明,本研究生物質(zhì)露天焚燒PAHs排放因子高于大部分已有實驗結(jié)果,秸稈爐灶燃燒PAHs排放因子亦高于大部分排放清單采用值.3類燃料燃燒排放PAHs的譜分布相近,均以中低環(huán)PAHs為主,中高環(huán)(4~6環(huán))PAHs比例為22.2%~28.8%.采用某單一數(shù)值作為某類源PAHs特征比的取值,并將其運用于大氣PAHs的來源解析可能會造成偏差.

    生物質(zhì)燃燒;多環(huán)芳烴;排放因子;譜分布;來源解析

    農(nóng)村地區(qū)生物質(zhì)燃燒排放是大氣多環(huán)芳烴(PAHs)的重要來源之一.東南亞地區(qū)、印度、俄羅斯及國內(nèi)多個城市,均報道了由生物質(zhì)燃燒源排放引發(fā)的大氣重度污染事件[1-3].在部分城市典型重污染天氣條件下,大氣及干濕沉降PAHs來源解析均發(fā)現(xiàn)了來自生物質(zhì)燃燒源的顯著貢獻[3-5].

    現(xiàn)有生物質(zhì)燃燒源PAHs排放總量估算上存在較大的不確定性.已有清單構(gòu)建主要采用了發(fā)達國家測量的排放因子,與國內(nèi)近期報道的排放因子差距較大,導(dǎo)致對排放量的估算存在偏差[6-9].基于2004年全球PAHs排放清單[9],F(xiàn)riedman等[10]運用GEOS-Chem模型模擬了大氣PAHs濃度值,并與實際觀測值進行了比對,結(jié)果表明,該清單顯著低估了中國的排放.國內(nèi)已有完整報道生物質(zhì)燃燒源氣相及顆粒相PAHs排放因子的研究有限,除Shen等[11]開展了少量實際爐灶測試外,其他均為實驗室模擬,包括自建爐灶測試[12],通過燃燒器模擬開放式/露天焚燒等[13-15].其他研究單一報道了生物質(zhì)燃燒源顆粒相或氣相PAHs的排放因子.而且已有研究結(jié)果之間可比性較差,部分研究報道的PAHs排放因子有數(shù)量級上的差別.

    準確定量評估生物質(zhì)燃燒源PAHs排放影響的關(guān)鍵之一,是提高排放因子可靠性以減小清單不確定性.本研究利用自行搭建的煙塵罩-稀釋通道采樣系統(tǒng),通過一次燃燒更多的生物質(zhì),使模擬燃燒測試接近家庭或野外的實際燃燒情況.實測了典型秸稈等的家庭爐灶燃燒和秸稈、落葉露天燃燒產(chǎn)生的氣相和顆粒相PAHs排放因子,考察了其排放譜分布及排放特征比值,旨在獲得一批更接近實際排放的本地化PAHs排放因子,進而識別PAHs的主要來源、遷移路徑及人群呼吸暴露的風(fēng)險,為制定相應(yīng)的控制措施提供依據(jù).

    1 材料和方法

    1.1 樣品采集

    1.1.1 燃燒方式 利用自主搭建的煙塵罩—稀釋通道采樣系統(tǒng)采集煙氣[16].該系統(tǒng)對燃燒狀態(tài)擾動低,可完全收集生物質(zhì)燃燒短時間內(nèi)釋放的煙氣.燃燒釋放的一定體積煙氣被等速引入稀釋采樣系統(tǒng),經(jīng)二級稀釋后(稀釋倍數(shù)在10~70倍)采集顆粒相及氣相PAHs(圖1).

    分別模擬農(nóng)村地區(qū)典型秸稈家庭燃燒、秸稈及落葉露天焚燒.共模擬了水稻、玉米、花生、大豆4種秸稈的家庭爐灶燃燒,水稻、玉米、花生3種秸稈和荔枝樹、大葉榕、小葉榕3種落葉野外焚燒過程.其中,農(nóng)作物秸稈收集自江門市,落葉收集自深圳市.燃料成分分析參見文獻[17].露天焚燒模擬平臺距離地面1.2m,由金屬架支撐,實驗臺頂部為矩形鐵絲網(wǎng)托盤,鐵絲網(wǎng)底部為隔熱材料同時防止燃料掉落.依據(jù)珠江三角洲地區(qū)農(nóng)村廚房實際使用的燒火做飯的柴灶,由江門市當?shù)剞r(nóng)民按照其傳統(tǒng)爐灶設(shè)計和結(jié)構(gòu),在實驗室內(nèi)搭建了生物質(zhì)燃燒爐灶.爐灶由磚和水泥等砌成,含一口直徑為68cm的鐵鍋(主鍋)和兩口直徑為28cm的鋁鍋(余溫鍋和副鍋).

    圖1 煙塵罩稀釋采樣系統(tǒng)示意Fig.1 Schematic of the hood dilution sampler

    燃燒產(chǎn)生的煙氣通過爐灶煙道進入煙塵罩,由采樣頭等速采集部分煙氣進入稀釋采樣系統(tǒng).燃燒過程中,對7個關(guān)鍵點位的溫度進行實時監(jiān)控[16].記錄實驗開始和結(jié)束時間、燃料類型和重量、采樣流量、燃燒后灰燼重量等參數(shù).煮水實驗過程中,記錄水煮沸時燃料的使用量.

    1.1.2 煙氣樣品采集 為使測試具有代表性,必須確定一個和農(nóng)戶實際做飯過程類似的過程.具體實驗過程如下:1)秸稈、落葉開放式燃燒.稱取一定重量秸稈(396~4102g)或落葉(568~3160g),置于實驗臺,分別模擬平鋪燃燒和堆燒.其中,平鋪燃燒燃料的厚度參照調(diào)研獲得的田間實際情況(<10cm).2)秸稈爐灶燃燒.依據(jù)Water Boiling Test (WBT) V4.2.1標準開展煮水實驗測試[18].在主鍋和余溫鍋中分別加入5.0kg和2.5kg常溫水,置入K型熱電偶,記錄初始水溫和燃燒過程中水溫的變化.稱取一定重量秸稈(1864~2698g),通過大火將主鍋的水煮沸后,再繼續(xù)以小火慢煮將主鍋水溫維持在沸點,直至將燃料耗盡.

    顆粒物由PM2.5cyclone采集(URG Inc.,USA),煙氣切割速度為16.7L/min,石英濾膜使用前在馬弗爐450℃下灼燒4h.同一管路后置中空鋁制圓桶容器,內(nèi)置兩側(cè)開口玻璃杯用于放置凈化后聚氨基甲酸乙酯泡沫(PUF)(賽福萊博科技,北京).PUF使用前分別用去離子水、表面活性劑及超純水超聲清洗,40℃以下烘干后采用ASE300快速溶劑萃取儀萃取凈化.采樣完成后,將樣品保存在-20℃待分析.

    1.2 PAHs分析

    1.2.1 儀器及標樣 GCMS-QP2010Plus氣相色譜質(zhì)譜聯(lián)用儀(Shimadzu,日本)、DB-5ms毛細管色譜柱(60m×0.25mm×0.32μm,J&W Scientific)、ASE 300型加速溶劑萃取儀(DIONEX公司,美國)、凝膠滲透色譜儀(GPC ULTRA 5mL,LCTech公司,德國)、Heidolph旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)儀(Heidolph公司,德國).檢測分析所用的16種PAHs混合標樣(2000μg/mL)購自美國AccuStand公司,分別為萘(NaP)、苊烯(Ace)、苊(Acy)、芴(Flu)、菲(Phe)、蒽(Ant)、熒蒽(Flua)、芘(Pyr)、(Chry)、苯并(a)蒽(BaA)、苯并(b)熒蒽(BbF)、苯并(h)熒蒽(BhF)、苯并(a)芘(BaP)、茚并(1,2,3-cd)芘(IcdP)、二苯并(a,h)蒽(DahA)和苯并(ghi)苝(BghiP).

    1.2.2 樣品前處理及分析 采用加速溶劑萃?。ˋSE)法處理樣品.調(diào)節(jié)氮氣壓力為1.1MPa,萃取前清洗系統(tǒng)管路、萃取池、接收瓶.裝入待分析的樣品,加入適量替代物后開始萃取.萃取條件為:丙酮與正己烷(1:1)為萃取溶劑,溫度100℃,壓力10.3MPa,預(yù)加熱3min,加熱5min,靜態(tài)萃取5min,30%溶劑沖洗,70s吹脫,循環(huán)2次.提取液轉(zhuǎn)移至旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)瓶,2~3mL正己烷清洗瓶口亦轉(zhuǎn)移至旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)瓶.旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)至15mL,氮吹至1mL時用正己烷淋洗內(nèi)壁2~3次,氮吹至1mL.

    采用比色管定容的10mL正己烷活化硅膠小柱.活化后小柱下端放入雞心瓶,并立即用滴管將濃縮液轉(zhuǎn)移至硅膠小柱,保證硅膠小柱上端浸于液面.上樣完畢后,吸取正己烷清洗瓶口,一并轉(zhuǎn)移至硅膠小柱,重復(fù)5次.用正己烷與二氯甲烷(體積比7:3)混合溶劑20mL淋洗.層析完成后,先在氮吹儀上預(yù)濃縮至10~15mL,用注射器吸取雞心瓶中的溶液,過針頭過濾器,轉(zhuǎn)移至另一雞心瓶中.氮吹至1mL時用正己烷淋洗內(nèi)壁2~3次,最后吹至1mL以下.待冷卻后,定容至1mL,轉(zhuǎn)移至樣品瓶待分析.

    氣相色譜條件為:進樣口溫度300℃;柱壓68.7kPa;柱溫45℃;程序升溫條件:45℃(1min),40℃/min升溫至130℃,12℃/min升溫至180℃,7℃/min升溫至240℃,12℃/min升溫至320℃(13min);載氣為氦氣;流速控制模式:線流速控制模式,柱流速:1.66mL/min、線流速2.33mL/min;進樣量1.0μL、不分流.質(zhì)譜條件為:離子源溫度200℃;傳輸溫度280℃;掃描方式:SIM模式,電離源為電子轟擊電離(EI);溶劑延遲時間為5min.調(diào)諧方式:DFTPP.

    1.3 質(zhì)量控制和質(zhì)量保證(QA/QC)

    定期采用皂膜流量計(Gilian Gilibrator-2,美國)校準質(zhì)量流量控制器(七星華創(chuàng),北京).對各接頭部分進行檢漏,滿足總進、出氣流量差值在5%以內(nèi).每次采樣過程結(jié)束后系統(tǒng)抽空1~2h,防止燃燒源樣品交叉污染.檢測零氣中PAHs的含量,作為背景值剔除.每隔10次采樣進行1次穿透實驗,即在1個PUF后串聯(lián)1/2個PUF,采樣后分別進行分析和定量.樣品分析過程中,標準曲線相關(guān)系數(shù)R2在0.998以上,16種PAHs的檢出限在0.0002~0.0007μg/mL之間,回收率在75.2%~104.6%之間.

    1.4 計算方法

    秸稈、落葉等的開放式燃燒過程大致可以分為明火和燜燒2種狀態(tài),常用的量化區(qū)分指標為修正燃燒效率值(MCE)[19],見公式1,其中Cx表示X物種中碳的質(zhì)量.完整的燃燒過程一般既有顯著地明火和燜燒階段,還包括明火和燜燒共存階段.一般認為,MCE值小于0.9可將這次燃燒過程視為燜燒,反之MCE值大于等于0.9,則該次過程以明火燃燒為主[19].

    根據(jù)采樣系統(tǒng)的稀釋倍數(shù)以及燃料的燃燒量,計算出各污染物種的排放因子.

    式中:EFi為物種i排放因子;Δmdry燃料干重;mi為i物種的排放量;Qt為單位時間t內(nèi)未稀釋煙氣采樣量;Q0為單位時間t內(nèi)煙道內(nèi)總煙氣量;DR1和DR2分別為一級和二級稀釋通道的稀釋比;v0為煙道內(nèi)風(fēng)速,10m/s;D0為煙道直徑,0.155m.

    2 結(jié)果和討論

    2.1 排放因子

    秸稈和落葉野外焚燒中,水稻秸稈和落葉焚燒MCE值在0.81~0.89之間,以燜燒為主;玉米和花生秸稈焚燒MCE值在0.92~0.95之間,以明火為主.秸稈的家庭爐灶燃燒MCE值在0.89~0.95之間,明火燃燒占主導(dǎo).

    表1、表2可見,秸稈野外焚燒PAHs氣相、顆粒相的排放因子分別為10.4~20.5mg/kg、3.7~7.3mg/kg;落葉野外焚燒相應(yīng)的排放因子分別為7.4~18.6mg/kg、3.8~7.0mg/kg;秸稈爐灶燃燒的分別為32.8~117.8mg/kg、10.9~110.8mg/kg.

    表1 秸稈等野外焚燒PAHs排放因子(mg/kg)*Table 1 EFs of PAHs from biomass open burnings (mg/kg)

    本研究水稻秸稈的野外焚燒模擬實驗16種優(yōu)控PAHs總排放因子顯著高于已有部分研究結(jié)果[15],略高于部分排放清單中使用值[9].除段小麗等[20]構(gòu)建的清單外,本研究獲得的3種秸稈的平均PAHs排放因子高于已有清單中使用的國外文獻報道值.因此,現(xiàn)有清單可能低估了中國來自生物質(zhì)野外焚燒的實際排放量.

    與已有實驗室反應(yīng)箱模擬研究結(jié)果(4~76mg/kg)相比,本研究測得的秸稈室內(nèi)爐灶燃燒PAHs排放因子偏高[21-24],與近期報道的部分結(jié)果相近[11],顯著低于Zhang等[9]實驗?zāi)M值.本研究采用的為搭建本土化爐灶,完全模擬實際燃燒狀態(tài),相比反應(yīng)箱模擬等結(jié)果更為可靠,且與其他采用爐灶測試獲得的結(jié)果相近[11].而現(xiàn)有清單構(gòu)建中部分選用了秸稈室內(nèi)爐灶燃燒較小的排放因子[7-8],部分選用了極高的排放因子[9,20],因此已有清單可能低估或高估了來自生物質(zhì)家庭燃用的實際排放量.

    表2 秸稈家庭爐灶燃燒PAHs排放因子(mg/kg)*Table 2 EFs of PAHs from cook stove burnings of crop straw (mg/kg)

    圖2 生物質(zhì)燃燒排放的PAHs譜分布Fig.2 Spectral distribution of PAHs from biomass burning

    圖3 生物質(zhì)燃燒排放的PAHs氣固分配Fig.3 Gas-particle partitioning of PAHs emitted from biomass burning

    已有研究表明,PAHs中不同環(huán)的分子占氣相和顆粒相PAHs的比重可以反映其來源[25].由表3可見,本研究生物質(zhì)燃燒排放的16種優(yōu)控PAHs中,中高環(huán)(4環(huán)到6環(huán))物種占總PAHs的22.2%~28.8%,與已有秸稈燃燒排放研究結(jié)果相近[11-12,14-15,26],明顯低于民用燃煤源[27].由于煤炭燃燒溫度相比生物質(zhì)燃燒溫度更高,而中高環(huán)PAHs則主要產(chǎn)生于高溫燃燒過程.

    2.3 氣固分配

    歸一化后的顆粒相與氣相PAHs占總PAHs的質(zhì)量比例如圖3所示.結(jié)果表明,3類生物質(zhì)燃燒源的PAHs氣固分配規(guī)律基本一致,低環(huán)PAHs揮發(fā)性較強,主要富集在氣相,中高環(huán)PAHs主要富集在顆粒相.

    2.4 排放特征比值

    野外實驗表明,不同環(huán)數(shù)的PAHs分子進入大氣后降解速率不同,但FLA、PYR、IcdP和BghiP等降解速率差別不大,相應(yīng)的特征比值在大氣顆粒物中的變化幅度較?。?8-29].因此,在PAHs的源解析研究中,可通過比較源排放和環(huán)境樣品中的PAHs異構(gòu)體的比值來判斷PAHs的來源[29-32].

    表3 不同環(huán)的組分占總PAHs的比重 (%)Table 3 Proportion of different ring-number PAHs (%)

    表4 生物質(zhì)燃燒排放的PAHs異構(gòu)體特征比值Table 4 Summary of PAHs diagnostic ratios for biomass burning emissions

    本研究采用的PAHs特征異構(gòu)體有6組,分別為 ANT/(ANT+PHE)、FLA/(FLA+PYR)、BaA/(BaA+CHR)、IcdP/(IcdP+BghiP)、BbF/(BbF+BkF)和BaP/(BaP+BghiP).表4中,秸稈焚燒的這6組 PAHs異構(gòu)體比值分別在0.12~0.20、0.33~0.42、0.37~0.43、0.13~0.36、0.60~0.83和0.23~0.40之間.落葉焚燒的6組PAHs異構(gòu)體比值范圍分別為0.15~0.18、0.42~ 0.55、0.48~0.50、0.30~0.43、0.79~0.82、0.35~0.48.秸稈爐灶燃燒排放的這6組PAHs異構(gòu)體比值范圍分別是0.12~0.15、0.46~0.55、0.45~0.51、0.39~0.43、0.80~0.83、0.43~0.56.總體上,這些特征比值具有較小的變異系數(shù).格拉布斯檢驗(Grubbs' test)表明,3類燃料特征比值均值沒有顯著差別.實際上,在源解析研究中,這3者經(jīng)常被歸為同一大類燃燒源.

    一般認為生物質(zhì)和煤炭燃燒排放的PAHs中,F(xiàn)LA/(FLA+PYR)大于0.5,而石油和機動車等其它源排放的PAHs中,其比值小于0.5[30].本研究中落葉野外焚燒和秸稈爐灶燃燒排放該比值在0.48~0.54之間,但秸稈野外燃燒該特征比值為0.39.一般認為,生物質(zhì)和煤炭燃燒排放的PAHs中,IcdP/(IcdP+BghiP)比值大于0.5,而石油燃燒排放的PAHs中該比值小于0.5[30].本研究中,3類燃料燃燒排放的PAHs中,IcdP/(IcdP+BghiP)比值在0.24~0.41之間.

    進一步考察水稻、玉米、大豆等單一類型秸稈燃燒排放,本研究ANT/(ANT+PHE)值與已有研究結(jié)果接近(表5),略大于Lu等[14]的研究.本研究IcdP/(IcdP+BghiP)和BaP/(BaP+ BghiP)值略低于已有文獻報道值,F(xiàn)LA/(FLA+ PYR)、BaA/(BaA+CHR)處于已有研究結(jié)果之間,而BbF/(BbF+BkF)值則高于大部分文獻報道值[23-24,26,31-32].

    不同物種的降解速率差異會導(dǎo)致特征比值的顯著波動,如ANT、BaA和BaP等明顯比其他同系物降解迅速,使特征比值在受體處與源處有較大的變化.研究表明,玉米秸稈燃燒釋放的PAHs,F(xiàn)LA/(FLA+PYR)和IcdP/(IcdP+BghiP)值在老化過程中比值波動較小,而BaA的降解速率高于CHR, BaA/(BaA+CHR)值隨時間推移比值急劇下降,最低降至0.2,落入石油來源比值范圍[12].在中國臺灣水稻秸稈野外焚燒季節(jié),剔除村落背景大氣PAHs濃度,得到BaA/(BaA+CHR)值為0.19[5].因此,生物質(zhì)燃燒源BaA/(BaA+CHR)比值在環(huán)境介質(zhì)中顯著低于源排放,與國外的研究結(jié)果一致[30].表5總結(jié)的已有秸稈燃燒排放研究中,部分BaA/(BaA+CHR)比值在0.12~0.24之間,推測可能是由于源排放樣品老化時間較長導(dǎo)致.各類秸稈燃燒FLA/(FLA+PYR)比值穩(wěn)定在0.50左右,IcdP/(IcdP+BghiP)值均在0.3以上,但研究表明隨著老化時間延長,前者有上升趨勢,而后者在0.3~0.7之間波動[12].

    表5 本研究異構(gòu)體比值與已有研究結(jié)果的比較Table 5 Comparison of PAHs diagnostic ratios with results from literatures

    因此,運用單一特征比值法解析PAHs來源具有較大不確定性:1)不同源排放的PAHs特征比值可能相近,同一源在不同燃燒條件下排放的PAHs特征比值波動可能較大,需結(jié)合當?shù)睾蛥^(qū)域源排放清單、氣流軌跡等手段進一步判斷來源;2)一次源排放的新鮮氣溶膠中,PAHs異構(gòu)體老化和降解過程的差別會引起特征比值的變化,如采用BaA/(BaA+CHR)比值用作生物質(zhì)燃燒源特征比值不確定性較大.

    3 結(jié)論

    3.1 基于改進的煙氣稀釋采樣系統(tǒng),通過一次燃燒更多的生物質(zhì),使模擬燃燒測試接近家庭或野外的實際燃燒情況,獲得的PAHs排放因子更接近實際排放.在估算排放量時,秸稈的野外焚燒和家庭燃用排放因子差別較大,須區(qū)分其活動水平.本研究獲得的秸稈野外焚燒排放因子較已有研究高,表明已有清單可能低估了PAHs的實際排放量.

    3.2 譜分布結(jié)果表明,生物質(zhì)燃燒排放的16種優(yōu)控PAHs中,中高環(huán)(4環(huán)到6環(huán))物種占總PAHs的22.2%~28.8%,明顯低于民用燃煤源.

    3.3 采用某單一異構(gòu)體比值作為生物質(zhì)燃燒源PAHs特征比的取值,并將其運用于PAHs的來源解析可能會造成顯著偏差.

    [1]Permadi D A, Kim Oanh N T. Assessment of biomass open burning emissions in Indonesia and potential climate forcing impact [J]. Atmospheric Environment, 2013,78:250-258.

    [2]Saud T, Mandal T K, Gadi R, et al. Emission estimates of particulate matter (PM) and trace gases (SO2, NO and NO2) from biomass fuels used in rural sector of Indo-Gangetic Plain, India[J]. Atmosphere Environment, 2011,45(32):5913-5923.

    [3]劉貴榮,史國良,張 普,等.成都市PM10中多環(huán)芳烴來源識別及毒性評估 [J]. 中國環(huán)境科學(xué), 2014,34(10):2479-2484.

    [4]Li X, Li P F, Yan L L, et al. Characterization of polycyclic aromatic hydrocarbons in fog-rain events [J]. Journal of Environment Monitoring, 2011,13:2988-2993.

    [5]Yang H H, Tsai C H, Chao M R, et al. Source identification and size distribution of atmospheric polycyclic aromatic hydrocarbons during rice straw burning period [J]. Atmosphere Environment, 2006,40:1266-1274.

    [6]蔣秋靜,李躍宇,胡新新,等.太原市多環(huán)芳烴(PAHs)排放清單與分布特征分析 [J]. 中國環(huán)境科學(xué), 2013,33(1):14-20.

    [7]Xu S S, Liu W X, Tao S. Emission of polycyclic aromatic hydrocarbons in China [J]. Environmental Science and Technology, 2006,40:702-708.

    [8]Inomata Y, Kajino M, Sato K, et al. Emission and atmospheric transport of particulate PAHs in Northeast Asia [J]. Environmental Science and Technology, 2012,46,4941-4949.

    [9]Zhang Y, Tao S. Global atmospheric emission inventory of polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) for 2004 [J]. Atmosphere Environment, 2009,43,812-819.

    [10]Friedman C L, Selin N E. Long-Range Atmospheric Transport of Polycyclic Aromatic Hydrocarbons: A Global 3D Model Analysis Including Evaluation of Arctic Sources [J]. Environmental Science and Technology, 2012,6:9501-9510.

    [11]Shen G F, Wang W, Yang Y F, et al. Emissions of PAHs from indoor crop residue burning in a typical rural stove [J]: Emission factors, size distributions and gas-particle partitioning. Environmental Science and Technology, 2011,45:1206-1212.

    [12]王 偉.室內(nèi)玉米秸稈燃燒的顆粒態(tài)、多環(huán)芳烴排放特征及其動態(tài)變化 [M]. 北京:北京大學(xué), 2010.

    [13]Zhang Y, Dou H, Chang B, et al. Emission of polycyclic aromatic hydrocarbons form indoor straw burning and emission inventory updating in China [J]. Annals of the New York Academy of Science, 2008,1140:218-227.

    [14]Lu H, Zhu L Z, Zhu N. Polycyclic aromatic hydrocarbon emission from straw burning and the influence of combustion parameters [J]. Atmospheric Environment, 2009,43(4):978-983.

    [15]Zhang H F, Hu D W, Chen J M, et al. Particle size distribution and polycyclic aromatic hydrocarbons emissions from agricultural crop residue burning [J]. Environmental Science and Technology,2011,45(13):5477-5482.

    [16]張宜升,欒勝基,邵 敏,等.生物質(zhì)燃燒源排放煙塵罩稀釋采樣系統(tǒng)設(shè)計與應(yīng)用 [J]. 中國環(huán)境科學(xué), 2014,34(11):2741-2748.

    [17]Zhang Y, Shao M, Lin Y, et al. Emission inventory of carbonaceous pollutants from biomass burning in the Pearl River Delta Region, China [J]. Atmospheric Environment, 2013,76:189-199.

    [18]Aprovecho Research Center. Water Boiling Test, version 4.2.3[EB/OL]. http://www.aprovecho.org/lab/pubs/testing.

    [19]Reid J S, Koppmann R, Eck T F, et al. A Review of Biomass Burning Emissions Part II - Intensive Physical Properties of Biomass Burning Particles [J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2005,5:799-825.

    [20]段小麗,陶 澍,徐東群,等.多環(huán)芳烴的人體暴露和健康風(fēng)險評價方法 [M]. 北京:中國環(huán)境科學(xué)出版社, 2011.

    [21]Jenkins B M, Jones A D, Turn S Q, et al. Emission factors for polycyclic aromatic hydrocarbons (PAH) from biomass burning[J]. Environmental Science and Technology, 1996,30:2462-2469.

    [22]Jenkins B M, Daniel Jones A, Turn, S Q, et al. Particle concentrations, gas-particle partitioning, and species intercorrelations for Polycyclic Aromatic Hydrocarbons (PAH)emitted during biomass burning [J]. Atmospheric Environment,1996,30(22):3825-3835.

    [23]Hays M D, Fine P M, Geron C D, et al. Open burning of agricultural biomass: physical and chemical properties of particle-phase emissions [J]. Atmospheric Environment, 2005,39:6747-6764.

    [24]Dhammapala R, Claiborn C, Jimenez J, et al. Emission factors of PAHs, methoxyphenols, levoglucosan, elemental carbon and organic carbon from simulated wheat and Kentucky bluegrass stubble burns [J]. Atmospheric Environment, 2007,41:2660-2669.

    [25]Khalili N R, Scheff P A, Holsen T M. PAH source fingerprints for coke ovens, diesel and gasoline engines, highway tunnels, and wood combustion emissions [J]. Atmospheric Environment, 1995,29:533-542.

    [26]李久海,董元華,曹志洪.稻草焚燒產(chǎn)生的多環(huán)芳烴排放特征研究 [J]. 中國環(huán)境科學(xué), 2008,28(1):23-26.

    [27]Chen Y J, Sheng G Y, Bi X H, et al. Emission factors for carbonaceous particles and polycyclic aromatic hydrocarbons from residential coal combustion in China [J]. Environmental Science and Technology, 2005,39:1861-1867.

    [28]Behymer T D, Hites R A. Photolysis of polycyclic aromatic hydrocarbons adsorbed on fly ash [J]. Environmental Science and Technology, 1988,22:1311-1319.

    [29]Zhang X L, Tao S, Liu W X, et al. Source diagnostics of polycyclic aromatic hydrocarbons based on species ratios: A multimedia approach [J]. Environmental Science and Technology,2005,39:9109-9114.

    [30]Yunker M B, Macdonald R W, Vingarzan R, et al. PAHs in the Fraser River basin: a critical appraisal of PAH ratios as indicators of PAH source and composition [J]. Organic Geochemistry,2002,33:489-515.

    [31]Galarneau E. Source specificity and atmospheric processing of airborne PAHs: Implications for source apportionment [J]. Atmospheric Environment, 2008,42(35):8139-8149.

    [32]Tobiszewski M, Namie?nik J. PAH diagnostic ratios for the identification of pollution emission sources [J]. Environmental Pollution, 2012,162:110-119.

    Emission characteristics of PAHs from open and residential biomass burning.

    ZHANG Yi-sheng1, ZHANG Hou-yong2,LUAN Sheng-ji1,3, ZENG Li-wu1, HE Ling-yan1, HUANG Xiao-feng1, WU Jian-sheng1,4*
    (1.Key Laboratory for Urban Habitat Environmental Science and Technology, Peking University Shenzhen Graduate School, Shenzhen 518055, China;2.Jinan Academy of Environmental Sciences, Jinan 250014, China;3. Key Laboratory of Environmental Simulation and Pollution Control, PKU-HUST Shenzhen-Hong Kong Institution, Shenzhen 518057;4.College of Urban and Environmental Sciences, Peking University, Beijing 100871, China).

    China Environmental Science, 2015,35(2):387~395

    Biomass burning are typical combustion sources of PAHs in rural China. In this study, emissions of gaseous and particulate PAHs from typical biomass burning types were measured by laboratory simulations using a self-designed dilution chamber system under real combustion conditions. Rice straw, corn stalk, peanut stem and soybean stalk were burned in a cook stove to simulate water boiling tests. Rice straw, corn stalk, peanut stem, litchi leaves, and leaves from Ficus virens and Ficus microcarpa were burned in an open platform to simulate field burning activities. Emission factors of three typical burning types, including crop residues open burning, foliage open burning and indoor crop residue combustion were higher than previously reported values, respectively. Spectral distributions of emitted PAHs from above burning types were similar. Medium to high-ring PAHs accounted for 22.2% to 28.8% of total PAHs emitted from biomass burning. PAHs diagnostic ratios as indicators of certain pollutants sources may introduce significant uncertainty, when they were adopted in source apportionments of atmospheric PAHs.

    biomass burning;PAHs;emission factor;spectral distribution;source apportionment

    X511

    A

    1000-6923(2015)02-0387-09

    張宜升(1982-),男,山東濰坊人,助理研究員,博士,主要從事大氣環(huán)境化學(xué)、大氣污染源排放特征、有毒有害物質(zhì)等研究.發(fā)表論文10余篇.

    2014-06-02

    國家自然科學(xué)基金(U1301234,41405114);環(huán)境模擬與污染控制國家重點聯(lián)合實驗室專項經(jīng)費資助(14K04ESPCP);中國博士后基金面上資助(2014M560854);深圳市科技計劃

    * 責任作者, 教授, wujs@pkusz.edu.cn

    猜你喜歡
    爐灶生物質(zhì)比值
    生物質(zhì)揮發(fā)分燃燒NO生成規(guī)律研究
    能源工程(2021年5期)2021-11-20 05:50:44
    《生物質(zhì)化學(xué)工程》第九屆編委會名單
    《造紙與生物質(zhì)材料》(英文)2020年第3期摘要
    中國造紙(2020年9期)2020-10-20 05:33:36
    燒不開的水
    爐灶系列新國際標準發(fā)布
    比值遙感蝕變信息提取及閾值確定(插圖)
    河北遙感(2017年2期)2017-08-07 14:49:00
    貓咪分局
    生物質(zhì)碳基固體酸的制備及其催化性能研究
    不同應(yīng)變率比值計算方法在甲狀腺惡性腫瘤診斷中的應(yīng)用
    貓咪分局
    99久久精品一区二区三区| kizo精华| 日韩一区二区视频免费看| 欧美97在线视频| 人妻 亚洲 视频| kizo精华| 欧美激情国产日韩精品一区| 伦精品一区二区三区| 国产一区二区三区综合在线观看 | 一个人观看的视频www高清免费观看| 亚洲国产精品成人综合色| 丰满少妇做爰视频| av女优亚洲男人天堂| 亚洲精品成人av观看孕妇| 男女无遮挡免费网站观看| 天堂网av新在线| 国产伦精品一区二区三区四那| 国产午夜精品一二区理论片| 久久久久性生活片| 国产精品一二三区在线看| 免费黄色在线免费观看| 婷婷色综合www| 免费观看的影片在线观看| 亚洲综合精品二区| 午夜老司机福利剧场| 色婷婷久久久亚洲欧美| 麻豆精品久久久久久蜜桃| 性色av一级| 久久久久久久国产电影| 亚洲精品中文字幕在线视频 | 日韩,欧美,国产一区二区三区| 岛国毛片在线播放| 久久久久久久久久久免费av| 久久久久久久久久人人人人人人| 国产熟女欧美一区二区| 午夜福利网站1000一区二区三区| a级毛色黄片| 亚洲无线观看免费| 国产精品一二三区在线看| 国产精品爽爽va在线观看网站| 亚洲av欧美aⅴ国产| 美女脱内裤让男人舔精品视频| 久久鲁丝午夜福利片| 欧美xxxx性猛交bbbb| 亚洲一级一片aⅴ在线观看| 亚洲人成网站在线观看播放| 99久久精品热视频| 成人综合一区亚洲| a级毛片免费高清观看在线播放| 高清视频免费观看一区二区| 春色校园在线视频观看| 亚洲美女视频黄频| 黄色日韩在线| 婷婷色av中文字幕| 亚洲精品亚洲一区二区| 极品教师在线视频| 国产黄色视频一区二区在线观看| 色婷婷久久久亚洲欧美| 亚洲色图综合在线观看| 成人国产av品久久久| 成人免费观看视频高清| 中文字幕制服av| 青春草亚洲视频在线观看| h日本视频在线播放| 女的被弄到高潮叫床怎么办| 午夜亚洲福利在线播放| 欧美bdsm另类| 成人亚洲欧美一区二区av| 建设人人有责人人尽责人人享有的 | 免费观看a级毛片全部| 91精品国产九色| 国产视频首页在线观看| 91aial.com中文字幕在线观看| 80岁老熟妇乱子伦牲交| 热re99久久精品国产66热6| 深爱激情五月婷婷| 国产精品福利在线免费观看| 成人免费观看视频高清| 久久久精品免费免费高清| 人妻系列 视频| av在线天堂中文字幕| 国内少妇人妻偷人精品xxx网站| 国产色婷婷99| 最后的刺客免费高清国语| 看非洲黑人一级黄片| 欧美激情国产日韩精品一区| 亚洲国产成人一精品久久久| 久久久久国产网址| 熟女人妻精品中文字幕| av又黄又爽大尺度在线免费看| 99久久九九国产精品国产免费| a级毛色黄片| 国产精品人妻久久久影院| 免费观看av网站的网址| 真实男女啪啪啪动态图| 免费看av在线观看网站| 激情 狠狠 欧美| 1000部很黄的大片| 国产一区有黄有色的免费视频| 国产av国产精品国产| av播播在线观看一区| 免费看不卡的av| 丝袜脚勾引网站| 午夜激情久久久久久久| 欧美三级亚洲精品| 国产日韩欧美在线精品| 国模一区二区三区四区视频| 国产精品av视频在线免费观看| 国产成人精品福利久久| 国产91av在线免费观看| 婷婷色综合www| 国产精品国产三级国产av玫瑰| www.av在线官网国产| 美女视频免费永久观看网站| 青春草亚洲视频在线观看| 深夜a级毛片| 亚洲精华国产精华液的使用体验| 免费黄色在线免费观看| 国产精品爽爽va在线观看网站| 日日啪夜夜撸| 国产精品.久久久| 国产亚洲av片在线观看秒播厂| 热99国产精品久久久久久7| 久久99蜜桃精品久久| 99热这里只有是精品50| 久久韩国三级中文字幕| av国产免费在线观看| 日韩成人伦理影院| 在线免费观看不下载黄p国产| 久久综合国产亚洲精品| 国产精品熟女久久久久浪| 久久精品久久久久久久性| 精品人妻一区二区三区麻豆| 久久久欧美国产精品| 亚洲经典国产精华液单| 婷婷色麻豆天堂久久| 亚洲综合色惰| 在线观看美女被高潮喷水网站| 毛片女人毛片| 晚上一个人看的免费电影| 男人添女人高潮全过程视频| 久久亚洲国产成人精品v| av天堂中文字幕网| 国产永久视频网站| 亚洲精品成人久久久久久| 国产成人精品婷婷| 校园人妻丝袜中文字幕| 2021少妇久久久久久久久久久| 国产视频内射| 国产一区有黄有色的免费视频| 精品少妇黑人巨大在线播放| 免费观看在线日韩| 汤姆久久久久久久影院中文字幕| 日本wwww免费看| 一级毛片电影观看| 97热精品久久久久久| 日韩一区二区三区影片| 久久精品国产a三级三级三级| 亚洲欧美成人精品一区二区| .国产精品久久| 免费看a级黄色片| 97超视频在线观看视频| 亚洲精品国产成人久久av| 久久午夜福利片| 又爽又黄无遮挡网站| 国产精品麻豆人妻色哟哟久久| 日韩成人伦理影院| av在线蜜桃| 亚洲综合色惰| 69人妻影院| 亚洲国产色片| 亚洲久久久久久中文字幕| 欧美潮喷喷水| 成人亚洲精品一区在线观看 | 成人亚洲精品av一区二区| 中文字幕久久专区| 午夜福利在线观看免费完整高清在| 日日啪夜夜撸| 最近最新中文字幕免费大全7| 一级毛片电影观看| 久久久久九九精品影院| 别揉我奶头 嗯啊视频| 伦精品一区二区三区| 日韩欧美 国产精品| 2022亚洲国产成人精品| 国内揄拍国产精品人妻在线| 精品久久久久久久久av| 大片免费播放器 马上看| 久久精品久久久久久久性| 国产亚洲av片在线观看秒播厂| 特级一级黄色大片| 两个人的视频大全免费| 搡女人真爽免费视频火全软件| 激情五月婷婷亚洲| 欧美日韩国产mv在线观看视频 | 亚洲国产成人一精品久久久| 人妻 亚洲 视频| 身体一侧抽搐| 日韩制服骚丝袜av| 国产综合精华液| 亚洲国产精品成人久久小说| 新久久久久国产一级毛片| 成年版毛片免费区| 国产一区二区三区av在线| 亚洲最大成人av| 婷婷色综合www| 蜜桃久久精品国产亚洲av| 免费av观看视频| 免费观看av网站的网址| 国产精品av视频在线免费观看| 亚洲av电影在线观看一区二区三区 | 日韩av在线免费看完整版不卡| 亚洲av二区三区四区| 91久久精品电影网| 亚洲国产精品专区欧美| 久久久久久久精品精品| 国产精品99久久99久久久不卡 | 精品一区二区免费观看| 超碰av人人做人人爽久久| 大香蕉97超碰在线| 日本黄色片子视频| 久热这里只有精品99| 天堂中文最新版在线下载 | 国产免费一区二区三区四区乱码| 蜜桃亚洲精品一区二区三区| 日韩成人伦理影院| 成人毛片a级毛片在线播放| 国内揄拍国产精品人妻在线| 国产视频首页在线观看| 国产精品嫩草影院av在线观看| 亚洲国产成人一精品久久久| 亚洲精品一二三| 亚洲av欧美aⅴ国产| 国产黄a三级三级三级人| 2021少妇久久久久久久久久久| 免费黄网站久久成人精品| 熟女av电影| 人妻夜夜爽99麻豆av| 国产精品久久久久久精品电影| 久久6这里有精品| 超碰97精品在线观看| 在线播放无遮挡| 日韩人妻高清精品专区| 自拍欧美九色日韩亚洲蝌蚪91 | 日本与韩国留学比较| 久久久精品94久久精品| 色婷婷久久久亚洲欧美| 日本三级黄在线观看| 色综合色国产| 国产精品无大码| 超碰av人人做人人爽久久| 99热这里只有是精品在线观看| 午夜免费男女啪啪视频观看| 欧美日韩一区二区视频在线观看视频在线 | 国产精品成人在线| 欧美另类一区| 久久久久精品性色| 国产成人a区在线观看| 亚洲成人av在线免费| 26uuu在线亚洲综合色| 国精品久久久久久国模美| 精品99又大又爽又粗少妇毛片| 国产精品99久久久久久久久| 自拍偷自拍亚洲精品老妇| 狂野欧美激情性xxxx在线观看| 日韩 亚洲 欧美在线| 啦啦啦啦在线视频资源| 在线观看人妻少妇| 99re6热这里在线精品视频| 高清视频免费观看一区二区| 国产 一区精品| 青青草视频在线视频观看| 久久精品久久久久久久性| 欧美潮喷喷水| 边亲边吃奶的免费视频| 国产成人精品婷婷| 午夜老司机福利剧场| 久久精品国产a三级三级三级| 日本-黄色视频高清免费观看| 美女国产视频在线观看| 能在线免费看毛片的网站| 中文在线观看免费www的网站| 国产av码专区亚洲av| 九色成人免费人妻av| 国产乱来视频区| 不卡视频在线观看欧美| 免费看a级黄色片| 综合色丁香网| 一级av片app| 成人高潮视频无遮挡免费网站| 国产精品av视频在线免费观看| 日韩欧美精品免费久久| 97在线人人人人妻| 亚洲国产精品999| 日韩av不卡免费在线播放| 日韩av免费高清视频| 少妇人妻精品综合一区二区| 亚洲三级黄色毛片| 日韩av不卡免费在线播放| 色视频在线一区二区三区| 亚洲美女搞黄在线观看| 欧美+日韩+精品| 街头女战士在线观看网站| 天美传媒精品一区二区| 国产精品99久久99久久久不卡 | 偷拍熟女少妇极品色| 在线 av 中文字幕| 小蜜桃在线观看免费完整版高清| 看十八女毛片水多多多| 亚洲一级一片aⅴ在线观看| 毛片女人毛片| 秋霞伦理黄片| freevideosex欧美| 色视频在线一区二区三区| 狠狠精品人妻久久久久久综合| 99精国产麻豆久久婷婷| 亚洲内射少妇av| 免费在线观看成人毛片| 精品久久久久久久人妻蜜臀av| 国产极品天堂在线| 日韩成人av中文字幕在线观看| 美女高潮的动态| 亚洲国产精品999| 精品国产三级普通话版| 久久午夜福利片| 成人欧美大片| 亚洲天堂av无毛| 欧美日韩国产mv在线观看视频 | 欧美成人一区二区免费高清观看| 亚洲人成网站高清观看| 国内少妇人妻偷人精品xxx网站| 亚洲最大成人av| 丝瓜视频免费看黄片| av.在线天堂| 欧美少妇被猛烈插入视频| 美女高潮的动态| 久久精品国产亚洲av涩爱| 亚洲精品久久久久久婷婷小说| 青青草视频在线视频观看| 免费黄网站久久成人精品| 精品熟女少妇av免费看| 国产国拍精品亚洲av在线观看| 亚洲精品第二区| 国产欧美亚洲国产| 丰满人妻一区二区三区视频av| 国产人妻一区二区三区在| 久久久久久久久久成人| 精品国产乱码久久久久久小说| 大片免费播放器 马上看| 午夜视频国产福利| 欧美日韩视频精品一区| 亚洲高清免费不卡视频| 国产精品麻豆人妻色哟哟久久| 日韩人妻高清精品专区| 亚洲av一区综合| 尤物成人国产欧美一区二区三区| 亚洲在久久综合| 成人毛片a级毛片在线播放| 自拍偷自拍亚洲精品老妇| 久久热精品热| 国产乱人视频| 午夜日本视频在线| 2022亚洲国产成人精品| 日韩人妻高清精品专区| 亚洲欧美精品专区久久| 亚洲,一卡二卡三卡| 亚洲美女搞黄在线观看| 国产永久视频网站| 国产黄片视频在线免费观看| 老师上课跳d突然被开到最大视频| 亚洲av欧美aⅴ国产| 午夜免费鲁丝| 国产乱人偷精品视频| 91午夜精品亚洲一区二区三区| 女人十人毛片免费观看3o分钟| a级一级毛片免费在线观看| eeuss影院久久| 国产人妻一区二区三区在| 亚洲欧美日韩东京热| 啦啦啦在线观看免费高清www| 美女高潮的动态| 国产有黄有色有爽视频| 亚洲欧洲日产国产| 嘟嘟电影网在线观看| 免费观看av网站的网址| 欧美zozozo另类| 国产精品人妻久久久久久| 日本wwww免费看| 国产69精品久久久久777片| 欧美三级亚洲精品| 中国国产av一级| 国产亚洲av片在线观看秒播厂| 自拍偷自拍亚洲精品老妇| 丝袜脚勾引网站| 少妇高潮的动态图| 18禁裸乳无遮挡动漫免费视频 | 制服丝袜香蕉在线| 中国国产av一级| 又爽又黄a免费视频| av播播在线观看一区| 久久久久九九精品影院| 国产毛片在线视频| av免费在线看不卡| 久久精品久久久久久久性| 日本-黄色视频高清免费观看| 69人妻影院| 可以在线观看毛片的网站| 又大又黄又爽视频免费| 免费黄色在线免费观看| av天堂中文字幕网| 一级二级三级毛片免费看| 老女人水多毛片| 91aial.com中文字幕在线观看| 亚洲精品国产av成人精品| 精品少妇黑人巨大在线播放| 亚洲av福利一区| 国产精品蜜桃在线观看| 91午夜精品亚洲一区二区三区| 午夜老司机福利剧场| 欧美日本视频| www.色视频.com| 欧美xxxx性猛交bbbb| 欧美最新免费一区二区三区| 嫩草影院精品99| 涩涩av久久男人的天堂| 日韩欧美精品v在线| 热99国产精品久久久久久7| 亚洲性久久影院| 777米奇影视久久| 亚洲美女搞黄在线观看| 男人舔奶头视频| 卡戴珊不雅视频在线播放| 大又大粗又爽又黄少妇毛片口| 日韩伦理黄色片| 久久久久国产精品人妻一区二区| 久久久久久久久久人人人人人人| 国产亚洲最大av| 欧美97在线视频| 久久久成人免费电影| 成人二区视频| 久久热精品热| 成人无遮挡网站| 精品酒店卫生间| 嫩草影院精品99| 中文字幕久久专区| 亚洲怡红院男人天堂| 特大巨黑吊av在线直播| 亚洲av中文av极速乱| 国产亚洲精品久久久com| 欧美激情久久久久久爽电影| a级毛片免费高清观看在线播放| 国产 一区 欧美 日韩| 国产真实伦视频高清在线观看| 成年人午夜在线观看视频| 成人高潮视频无遮挡免费网站| 一级a做视频免费观看| 伊人久久国产一区二区| 亚洲欧美精品专区久久| 51国产日韩欧美| 全区人妻精品视频| 欧美zozozo另类| 免费看不卡的av| 国产亚洲午夜精品一区二区久久 | 国产精品久久久久久久电影| 国产欧美另类精品又又久久亚洲欧美| 99久久精品国产国产毛片| 日韩,欧美,国产一区二区三区| 中文精品一卡2卡3卡4更新| 日本三级黄在线观看| 欧美bdsm另类| 国产精品国产三级国产专区5o| 亚洲欧美精品自产自拍| 久久韩国三级中文字幕| 在线精品无人区一区二区三 | 精品一区在线观看国产| 成人美女网站在线观看视频| 日韩中字成人| 久久久久性生活片| 久久精品人妻少妇| 国内精品宾馆在线| 亚洲av二区三区四区| 69人妻影院| 搞女人的毛片| 亚洲内射少妇av| 国产免费又黄又爽又色| 色吧在线观看| 亚洲不卡免费看| 高清日韩中文字幕在线| 国产大屁股一区二区在线视频| 国产精品一及| 中文在线观看免费www的网站| 亚洲综合色惰| 在线观看人妻少妇| 亚洲精品乱久久久久久| 国产色爽女视频免费观看| 黑人高潮一二区| 久久精品熟女亚洲av麻豆精品| 国产成人福利小说| 午夜免费观看性视频| 国产国拍精品亚洲av在线观看| 久久精品熟女亚洲av麻豆精品| 日韩大片免费观看网站| 国产久久久一区二区三区| 亚洲精品成人久久久久久| 婷婷色av中文字幕| 欧美亚洲 丝袜 人妻 在线| 91狼人影院| 国产欧美日韩精品一区二区| 亚洲精品乱久久久久久| 又爽又黄a免费视频| 草草在线视频免费看| 亚洲精品国产av蜜桃| 国产一区二区三区av在线| 国产精品伦人一区二区| 亚洲成人中文字幕在线播放| a级毛色黄片| 亚洲av国产av综合av卡| 乱系列少妇在线播放| 国产高潮美女av| 日韩一区二区三区影片| 亚洲成人精品中文字幕电影| 天堂俺去俺来也www色官网| 成年女人看的毛片在线观看| av在线老鸭窝| 97人妻精品一区二区三区麻豆| 日本色播在线视频| 一级毛片我不卡| 亚洲av中文字字幕乱码综合| 看非洲黑人一级黄片| 简卡轻食公司| 白带黄色成豆腐渣| 欧美少妇被猛烈插入视频| 男女啪啪激烈高潮av片| 热99国产精品久久久久久7| 国产免费一级a男人的天堂| 18禁在线无遮挡免费观看视频| 黄色日韩在线| 欧美一区二区亚洲| 如何舔出高潮| 人妻夜夜爽99麻豆av| 久久午夜福利片| 亚洲色图av天堂| 色视频在线一区二区三区| 欧美一级a爱片免费观看看| 国产伦精品一区二区三区视频9| 亚洲不卡免费看| 色吧在线观看| 日韩视频在线欧美| 有码 亚洲区| 亚洲在线观看片| 国产成人免费观看mmmm| 精品亚洲乱码少妇综合久久| 少妇丰满av| 成年免费大片在线观看| 久久精品人妻少妇| 热99国产精品久久久久久7| 最近中文字幕2019免费版| 色播亚洲综合网| 99re6热这里在线精品视频| 久久久久久国产a免费观看| 久久久久久久亚洲中文字幕| 久久久成人免费电影| 亚洲欧美清纯卡通| 欧美区成人在线视频| 久久午夜福利片| av天堂中文字幕网| 男插女下体视频免费在线播放| h日本视频在线播放| 国产成人免费无遮挡视频| 亚洲,欧美,日韩| 美女xxoo啪啪120秒动态图| 中文字幕制服av| 深夜a级毛片| 免费在线观看成人毛片| 99re6热这里在线精品视频| 天美传媒精品一区二区| 人人妻人人爽人人添夜夜欢视频 | 免费观看无遮挡的男女| 免费看光身美女| 久久6这里有精品| 女人久久www免费人成看片| 男男h啪啪无遮挡| 国产白丝娇喘喷水9色精品| 美女内射精品一级片tv| 全区人妻精品视频| 禁无遮挡网站| 午夜福利在线观看免费完整高清在| 日本熟妇午夜| 亚州av有码| 中文字幕久久专区| 2018国产大陆天天弄谢| 日韩电影二区| 国产亚洲午夜精品一区二区久久 | 国产午夜精品久久久久久一区二区三区| 日韩 亚洲 欧美在线| 久久久亚洲精品成人影院| 久久精品国产亚洲网站| 亚洲av中文av极速乱| 色视频www国产| 欧美日韩精品成人综合77777| 亚洲av不卡在线观看| 一区二区av电影网| 国产精品一二三区在线看| 2021天堂中文幕一二区在线观| 又爽又黄无遮挡网站| 欧美bdsm另类| 精品亚洲乱码少妇综合久久| 日韩大片免费观看网站| 国产精品麻豆人妻色哟哟久久| 日韩三级伦理在线观看| 国产大屁股一区二区在线视频| 亚洲伊人久久精品综合| 涩涩av久久男人的天堂| 免费电影在线观看免费观看| 日韩视频在线欧美|