2006～2012年珠三角地區(qū)空氣污染變化特征及影響因素

廖志恒，孫家仁*，范紹佳，吳 兌，3，任明忠，周 健

（1.中山大學環(huán)境科學與工程學院，廣東 廣州510275；2.環(huán)境保護部華南環(huán)境科學研究所，廣東 廣州 510655；3.暨南大學大氣環(huán)境安全與污染控制研究所，廣東廣州 510632）

2006～2012年珠三角地區(qū)空氣污染變化特征及影響因素

廖志恒1，2，孫家仁1，2*，范紹佳1，吳 兌1，3，任明忠2，周 健2

（1.中山大學環(huán)境科學與工程學院，廣東 廣州510275；2.環(huán)境保護部華南環(huán)境科學研究所，廣東 廣州 510655；3.暨南大學大氣環(huán)境安全與污染控制研究所，廣東廣州 510632）

利用粵港珠江三角洲區(qū)域空氣監(jiān)控網(wǎng)絡(luò)2006～2012年監(jiān)測結(jié)果，分析了珠三角地區(qū)SO2、NO2、O3和PM10濃度的年、月變化及空間分布特征，并對產(chǎn)生時空分布變化的原因進行了剖析.結(jié)果表明：7年來，珠三角地區(qū)SO2、NO2和PM10濃度呈下降趨勢，降幅分別為61.7%、17.4%和24.3%，O3濃度呈上升趨勢，增幅為12.5%，總體而言，珠三角地區(qū)空氣質(zhì)量呈好轉(zhuǎn)趨勢；濕季（4～9月）空氣質(zhì)量明顯優(yōu)于干季（10月至翌年3月），各污染物濃度的月變化均呈雙峰型，SO2、NO2和PM10峰值濃度出現(xiàn)在12月和3月，O3峰值濃度出現(xiàn)在10月和5月；SO2、NO2和PM10濃度高值區(qū)主要集中在中部的廣佛地區(qū)，O3濃度在外圍郊區(qū)呈現(xiàn)高值，各部分地區(qū)的污染物濃度變化趨勢不一致，中部經(jīng)濟核心區(qū)一次污染物濃度下降趨勢更為顯著.珠三角地區(qū)空氣質(zhì)量的變化受多方面因素的影響，經(jīng)濟下行和政府治理是驅(qū)動一次污染逐年好轉(zhuǎn)的主要因素，而政府對VOCs排放控制相對薄弱，VOCs排放與氣候變化的共同作用可能是導致二次污染（尤其是O3污染）加劇的原因.

PM10；空氣污染；污染排放；氣象條件；珠三角地區(qū)

隨著工業(yè)化、城市化快速發(fā)展以及機動車保有量的大幅增加，我國大部分城市區(qū)域出現(xiàn)了不同程度的空氣污染［1］.珠江三角洲地區(qū)（簡稱珠三角）是典型的城市群區(qū)域，各城市間大氣污染物的輸送使該地區(qū)大氣由局地污染逐漸發(fā)展成為區(qū)域性污染［2-4］，作為主要大氣污染物的二氧化硫（SO2）、二氧化氮（NO2）、近地層臭氧（O3）和可吸入顆粒物（PM10）已對生態(tài)環(huán)境和人體健康產(chǎn)生顯著影響［5-6］.近年來，學者們對珠三角地區(qū)大氣環(huán)境問題開展了廣泛研究.其中有涉及氣象條件對污染物擴散影響方面的研究，如吳兌等［7］采用風矢量分析發(fā)現(xiàn)珠三角區(qū)域灰霾天氣過程與區(qū)域靜小風過程關(guān)系密切；Fan等［8］通過邊界層探測試驗研究發(fā)現(xiàn)高壓反氣旋、臺風外圍下沉氣流以及海陸風會導致珠三角地區(qū)污染物的高濃度積累.也有涉及污染物跨區(qū)域輸送對珠三角區(qū)域空氣質(zhì)量影響方面的研究，如王淑蘭等［9］和胡曉宇等［10］分別采用CALPUFF和Models- 3/CMAQ模式系統(tǒng)模擬珠三角地區(qū)污染物的擴散與輸送特征，表明珠三角城市間污染物相互作用顯著；Guo等［11］則通過外場觀測證實大氣污染物在區(qū)域內(nèi)的輸送對香港地區(qū)空氣質(zhì)量具有復(fù)雜而重大的影響.除此以外，亦有針對快速城鎮(zhèn)化進程對區(qū)域污染的影響問題的研究，如周軍芳等［12］和陳燕等

［13］分別采用監(jiān)測和模擬的方法研究了珠三角地區(qū)快速城市化過程對環(huán)境氣象要素及局地大氣污染物擴散的影響，表明城市化過程導致城市風速減小、城市夜間逆溫增強、污染物擴散范圍變小.上述研究對深入認識珠三角大氣污染特征及污染成因有重要意義，但這些研究多針對某一時間段開展的短期研究，缺乏長時間序列的分析，對污染物分布的長期變化規(guī)律探討較少.

鑒于此，本研究利用粵港珠江三角洲區(qū)域空氣監(jiān)控網(wǎng)絡(luò)的監(jiān)測數(shù)據(jù)，分析了2006～2012年珠三角地區(qū)空氣污染的時空分布及其變化特征，并探討了導致空氣質(zhì)量發(fā)生變化的可能影響因素.

1 材料與方法

1.1 數(shù)據(jù)來源

本研究使用數(shù)據(jù)主要包括：（1）粵港珠江三角洲區(qū)域空氣監(jiān)控網(wǎng)絡(luò)16個子站（圖1）的污染物（SO2， NO2， O3， PM10）各月月均濃度數(shù)據(jù)及珠三角區(qū)域空氣質(zhì)量指數(shù)（RAQI）數(shù)據(jù)；（2）2006～2012年中國環(huán)境統(tǒng)計年報發(fā)布的廣東省大氣污染物排放量數(shù)據(jù)；（3）2006～2012年廣東省統(tǒng)計年鑒發(fā)布的珠三角地區(qū)民用汽車保有量數(shù)據(jù)；（4）中國氣象科學數(shù)據(jù)共享服務(wù)網(wǎng)（http：//cdc.cma.gov.cn）下載的廣州市逐月氣象數(shù)據(jù).

本研究主要分析珠三角地區(qū)各種污染物時空分布特征，因此直接利用粵港珠江三角洲區(qū)域空氣監(jiān)控網(wǎng)絡(luò)的監(jiān)測報告中的數(shù)據(jù)進行分析，不涉及數(shù)據(jù)的修訂問題.

圖1 粵港珠江三角洲區(qū)域空氣監(jiān)控網(wǎng)絡(luò)子站的空間分布Fig.1 Spatial distribution of the PRD Regional Air Quality Monitoring Stations

1.2 研究方法

參考RAQI定義（公式1），對區(qū)域內(nèi)綜合污染水平進行分級，并利用各單項污染物空氣質(zhì)量分指數(shù)及其負荷系數(shù)（見公式2）評估各種污染物對綜合污染的貢獻水平.RAQI劃分為5個等級（Ⅰ、Ⅱ、Ⅲ、Ⅳ、Ⅴ），與RAQI值（0～1、1～2、2～3、3～4、＞4）相對應(yīng)，分別表示監(jiān)測地區(qū)內(nèi)各污染物濃度遠低于、基本符合、接近或超過、超過、嚴重超過國家環(huán)境空氣質(zhì)量二級標準［14］.

式中：RAQI為區(qū)域空氣質(zhì)量指數(shù)；Ii為單項污染物空氣質(zhì)量分指數(shù)；Ci為SO2、NO2、PM10的日均濃度，μg/m3，或O3小時均值的日最大值，μg/m3；Ri為國家環(huán)境空氣質(zhì)量標準中相應(yīng)的污染物濃度限值二級標準［14］；Fi為單項污染物空氣質(zhì)量負荷系數(shù).

采用Daniel趨勢檢驗法［15］（見公式3）定量分析珠三角區(qū)域空氣污染的變化趨勢及其統(tǒng)計學顯著性特征.

式中：γs為秩相關(guān)系數(shù)；n為時間周期數(shù)；xi為年均值從小到大排列的序數(shù)；yi為年先后排列序數(shù).γs值的正負分別表示污染的增長和下降，其絕對值的大小表示變化的強度.本次研究時間周期為7年，顯著水平0.01和0.05的臨界值分別為0.929和0.786.

2 結(jié)果與討論

2.1 空氣污染的年際變化

表1 2006～2012年RAQI和各污染物分指數(shù)及負荷系數(shù)變化Table 1 Variation of RAQI， sub-index and its load fraction during 2006～2012

圖2 污染物濃度年變化Fig.2 Annual variation of pollutants concentrations

2006～2012年珠江三角洲地區(qū)RAQI總體上呈下降趨勢，RAQI秩相關(guān)系數(shù)γs為-0.93，通過顯著水平0.01的檢驗（|γs|=0.93＞0.929），表明珠三角區(qū)域空氣質(zhì)量指數(shù)下降趨勢顯著，空氣質(zhì)量呈明顯好轉(zhuǎn)態(tài)勢.但是從各污染物的分指數(shù)及負荷系數(shù)來看，SO2和PM10的分指數(shù)和負荷系數(shù)均呈減小趨勢，NO2和O3的負荷系數(shù)呈增加趨勢，O3對綜合污染的貢獻率最高（表1）.從各種污染物濃度變化可見，SO2、NO2和PM10濃度總體呈下降趨勢，O3濃度呈上升趨勢.2012年，SO2、NO2和PM10濃度分別降至18，38，56μg/m3，均優(yōu)于環(huán)境空氣質(zhì)量日均濃度二級標準（GB3095-2012），相比2006年降幅分別達61.7%、17.4%和24.3%.2012年O3濃度值達54μg/m3，與2006年最低濃度時相比增加了6μg/m3，增幅為12.5%（圖2）.

與各污染物濃度變化相一致的是各站累計的污染物超標日/時數(shù)記錄（圖3）.區(qū)域內(nèi)各站累計的SO2超標日數(shù)從2006年的156d降至2012年的0d，NO2超標日數(shù)從2006年約100d降至2012年的16d，而累計的PM10超標日數(shù)減少最顯著，從2006年的累計超標350d下降至2012年的72d.區(qū)域內(nèi)累計的O3超標時數(shù)則有明顯的增加，2008年前年均超標時數(shù)約為1400h，但2008年后年均超標時數(shù)達到1900h，其中最高年份2011年超標時數(shù)達2323h.

圖3 污染物濃度各站累計超標日數(shù)（時數(shù)）年變化Fig.3 Annual variation of the pollution days （hours）

上述分析結(jié)果表明，珠三角地區(qū)空氣質(zhì)量總體上呈好轉(zhuǎn)態(tài)勢，但在污染形式上出現(xiàn)明顯變化.煤煙型污染在珠三角地區(qū)已得到有效遏制，但光化學污染成為該地區(qū)越來越重要的污染形式，尤其是區(qū)域O3污染的持續(xù)加重問題，應(yīng)引起足夠重視.

2.2 空氣污染的月變化

從區(qū)域空氣質(zhì)量指數(shù)的月變化來看，珠三角地區(qū)濕季（4～9月）的空氣質(zhì)量明顯優(yōu)于干季（10月至翌年3月），6～7月區(qū)域空氣質(zhì)量較好，10～12月空氣質(zhì)量較差，其中污染最嚴重的12月區(qū)域空氣質(zhì)量指數(shù)達Ⅲ級水平，表明區(qū)域內(nèi)各污染物濃度均接近或超過國家環(huán)境空氣質(zhì)量二級標準.從各污染物濃度的月變化來看，各污染物均呈雙峰型變化，但一次污染物（SO2、NO2和PM10）和二次污染物（O3）峰值濃度出現(xiàn)月份不一樣，一次污染物濃度第1峰值出現(xiàn)在12月，第2峰值出現(xiàn)在3月，而二次污染物的第1峰值出現(xiàn)在10月，第2峰值出現(xiàn)在5月.

2.3 空氣污染的空間分布及變化

由珠三角地區(qū)2006～2012多年平均的RAQI空間分布可見，佛山中部城區(qū)為珠三角污染中心地帶，其多年平均的RAQI達Ⅲ級水平（圖5）.分級統(tǒng)計各站的污染狀況表明，區(qū)域內(nèi)各站均以RAQIⅡ級日出現(xiàn)頻率最高，概率為36.6%～58.7%；Ⅱ級以上污染日在珠江口西岸出現(xiàn)頻率較高；各站中，佛山惠景城站Ⅴ級日的出現(xiàn)頻率最高，概率為7.8%（圖略）.

圖4 區(qū)域空氣質(zhì)量和污染物濃度月變化Fig.4 Monthly variation of RAQI and pollutants concentrations

圖5 RAQI的空間分布Fig.5 Spatial distribution of RAQI

圖6給出了多年平均的各污染物濃度分布.可以看出，SO2和PM10濃度分布較類似，濃度高值區(qū)以佛山中部城區(qū)為大值中心并向廣州南部—東莞西部一帶延伸，SO2濃度在其它區(qū)域相對較低，但PM10在惠州中部亦存在一高值區(qū).廣東省SO2和PM10等一次污染物的一個主要來源是火電行業(yè)［17］，廣州、佛山和東莞地區(qū)集中了較多的電廠和工業(yè)，污染物排放量大，造成該部分區(qū)域SO2、PM10污染相對嚴重.NO2濃度分別在佛山中部地區(qū)和香港地區(qū)呈現(xiàn)兩個高值中心，這與交通強度有密切關(guān)系.O3作為二次污染物，其分布形式與一次污染物明顯不同，濃度高值主要出現(xiàn)在城市群外圍郊區(qū)，研究表明珠三角中部城區(qū)屬于O3的VOCs控制區(qū)，而外圍區(qū)域?qū)儆贜Ox控制區(qū)［18-20］，因此雖然中部城區(qū)NO2濃度相對較高，但O3濃度仍相對較低，而NOx在由中心城區(qū)向外輸送的過程中易與外圍區(qū)域排放的VOCs發(fā)生光化學反應(yīng)，生成高濃度O3，從而導致珠三角外圍郊區(qū)O3濃度偏高.

2006～2012年珠三角區(qū)域各污染物濃度的空間分布格局無明顯變化，但各部分地區(qū)的污染物濃度變化趨勢存在明顯差異，中部的廣州、佛山和東莞等經(jīng)濟核心區(qū)一次污染物（SO2、NO2和PM10）濃度下降趨勢更為顯著.從各污染物的秩相關(guān)系數(shù)的空間分布可看出：與SO2相關(guān)的秩相關(guān)系數(shù)γs均為負值，表明整個珠三角地區(qū)SO2濃度均呈下降趨勢；NO2濃度同樣以下降趨勢為主，但在惠州和香港等部分地區(qū)有增加趨勢；O3濃度在大部分地區(qū)均呈上升趨勢，其中廣州中西部、香港以及江門東部地區(qū)上升趨勢顯著；PM10濃度在廣州、東莞及佛山地區(qū)呈顯著的下降趨勢，珠海及惠州南部分地區(qū)濃度呈上升趨勢（圖7）.

2.4 環(huán)境空氣質(zhì)量變化的影響因素

環(huán)境空氣質(zhì)量的變化受多方面因素的影響，珠三角地區(qū)大氣污染逐年好轉(zhuǎn)，經(jīng)濟下行、政府治理和氣候變化均有一定的作用.珠三角地區(qū)經(jīng)濟增速自2006年的14.5%以上降低至2012年的8.1%［21］，經(jīng)濟下行趨勢顯著，反映的是投資和生產(chǎn)同時萎縮，這在一定程度上遏制了因擴大生產(chǎn)而造成的污染物過量排放.與此同時，政府部門頒行的一系列的大氣污染治理措施，對區(qū)域空氣質(zhì)量的優(yōu)化有顯著作用，如產(chǎn)業(yè)結(jié)構(gòu)調(diào)整、重點污染源的整治、能源結(jié)構(gòu)的調(diào)整、能源的清潔使用、機動車尾氣排放標準的提高等.以上兩方面因素主要從污染源方面影響珠三角地區(qū)的空氣質(zhì)量，除此之外，氣候變化也可能在一定程度上影響著珠三角地區(qū)空氣質(zhì)量的變化.

圖6 污染物濃度空間分布Fig.6 Spatial distribution of pollutants concentrations

圖7 Spearman秩相關(guān)系數(shù)的空間分布Fig.7 Spatial distribution of Spearman's rank correlation coefficients

2.4.1 污染排放對珠三角區(qū)域空氣質(zhì)量的影響 污染物的排放對空氣質(zhì)量變化起決定性作用，廣東省特別是珠三角城市群污染物的排放對珠三角地區(qū)空氣質(zhì)量時空變化有重大影響.在經(jīng)濟下行和政府治理的共同作用下，2006～2012年廣東省SO2、煙（粉）塵排放量逐年下降，7年來分別下降約38%和43%（圖8），受此影響，珠三角地區(qū)SO2、PM10濃度呈逐年減小趨勢.此外，廣東省氮氧化物的工業(yè)排放量也呈減少趨勢，但由于區(qū)域內(nèi)機動車保有量逐年增加，氮氧化物的機動車排放呈增加趨勢，導致年排放總量無明顯變化（圖8）.與廣東省氮氧化物排放量年變化不同，珠三角地區(qū)NO2濃度卻呈下降趨勢，這可能與NOx化學特性有關(guān)，NOx的活性較強，進入到環(huán)境空氣中后易發(fā)生光化學反應(yīng)［19-20］，因此其濃度變化的影響因素相對較多，與排放量相關(guān)性不明顯.此外，作為光化學反應(yīng)的另一重要前體物，VOCs對大氣中NOx和O3濃度變化均有重要影響，然而政府對VOCs的排放控制相對薄弱，因此VOCs的排放變化可能是引起珠三角地區(qū)NO2和O3濃度變化的重要因素.

圖8 廣東省污染物排放量及珠三角地區(qū)汽車保有量變化Fig.8 Variation of pollutants emissions in Guangdong province and amounts of automobile in PRD area

珠三角各市污染物濃度變化趨勢不一致，主要與各部分地區(qū)污染治理力度及產(chǎn)業(yè)結(jié)構(gòu)調(diào)整有關(guān).2008年以來，廣東省實施“騰籠換鳥”和“雙轉(zhuǎn)移”戰(zhàn)略，廣州、佛山和東莞等經(jīng)濟核心區(qū)逐步將高能耗、高污染企業(yè)向外遷移，因此核心經(jīng)濟區(qū)污染物排放明顯減少，一次污染物濃度下降趨勢更為顯著，而外圍各市的污染物濃度下降趨勢相對較弱，甚至出現(xiàn)上升趨勢.

2.4.2 氣候變化對珠三角區(qū)域空氣質(zhì)量的影響 氣候變化對珠三角地區(qū)空氣質(zhì)量的長期變化也有一定的影響.Li等［22］分解風在香港地區(qū)長期空氣質(zhì)量變化中的作用時發(fā)現(xiàn)風場變化能夠解釋香港地區(qū)20%的PM10長期變化量.2006～2012年珠三角地區(qū)年日照時數(shù)呈增加趨勢，2011年日照時數(shù)達最高值（以廣州站為代表，圖9）.日照時數(shù)的增加有利于光化學反應(yīng)的發(fā)生，與年日照時數(shù)的變化趨勢相一致，2006～2012年珠三角地區(qū)O3濃度呈增加趨勢，并在2011年達到最高值.

圖9 珠三角地區(qū)年日照時數(shù)（廣州站）與臭氧濃度變化的對比Fig.9 Variation of sunshine duration and O3concentration over PRD

3 結(jié)論

3.1 2006～2012年珠三角地區(qū)空氣質(zhì)量逐年好轉(zhuǎn)，SO2、NO2和PM10濃度呈下降趨勢，降幅分別為61.7%、17.4%和24.3%，O3濃度呈上升趨勢，增幅為12.5%，光化學污染成為該區(qū)域越來越重要的污染形式.

3.2 濕季空氣質(zhì)量明顯優(yōu)于干季，各污染物濃度均呈雙峰型的月變化，一次污染物（SO2、NO2和PM10）峰值濃度分別出現(xiàn)在12月和3月，二次污染物（O3）峰值濃度分別出現(xiàn)在10月和5月.

3.3 SO2、NO2和PM10濃度高值區(qū)主要集中在中部的廣佛地區(qū)，O3濃度則在外圍郊區(qū)呈現(xiàn)高值，區(qū)域各部分地區(qū)污染物濃度變化趨勢不一致，中部的廣州、佛山和東莞等經(jīng)濟核心區(qū)一次污染物濃度下降趨勢更為顯著.

3.4 珠三角地區(qū)空氣質(zhì)量的變化受多方面因素的影響，經(jīng)濟下行和政府治理是驅(qū)動珠三角地區(qū)一次污染逐年好轉(zhuǎn)的主要因素，而政府對VOCs排放控制相對薄弱加之氣候變化因子的共同作用可能是導致二次污染（尤其是O3污染）加劇的原因.

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致謝：本研究環(huán)境監(jiān)測數(shù)據(jù)源自粵港珠江三角洲區(qū)域空氣監(jiān)控網(wǎng)絡(luò)2006～2012年監(jiān)測結(jié)果報告，逐月氣象數(shù)據(jù)源自中國氣象科學數(shù)據(jù)共享服務(wù)網(wǎng)，在此對各數(shù)據(jù)監(jiān)制單位表示感謝！

Variation characteristics and influencing factors of air pollution in Pearl River Delta area from 2006 to 2012.

LIAO Zhi-heng1，2， SUN Jia-ren1，2*， FAN Shao-jia1， WU Dui1，3， REN Ming-zhong2， ZHOU Jian2
（1.School of Environmental Science and Engineer， Sun Yat-sen University， Guangzhou 510275， China；2.South China Institute of Environmental Sciences，Ministry of Environmental Protection， Guangzhou 510655， China；3.Atmospheric Environment Institute of Safety and Pollution Control， Jinan University， Guangzhou 510080， China）.

China Environmental Science， 2015，35（2）：329～336

Observations of Pearl River Delta （PRD） regional air quality monitoring network during 2006-2012 were employed to capture the temporal and spatial variation characteristic of air pollution over PRD and then the causes of that were analyzed. Air quality had improved generally in PRD region as result of the decrease in SO2， NO2and PM10concentrations by 61.7%， 17.4% and 24.3% during 2006-2012， though 12.5% increase in O3concentration in the same period. Air quality was better in wet season （April to September） than dry season （October to March）， and the monthly-averaged concentrations of various pollutions were all bimodal， with peaks in December and March for SO2， NO2and PM10and October and May for O3. The high concentrations for SO2， NO2and PM10were mainly distributed in Foshan and Guangzhou but for O3mainly in outside suburbs of PRD. The trends of concentration for different pollutants were not consistent in different regions of PRD. The central region of PRD had more significant decrease in primary pollutants， and those decreases were induced by many factors， especially in economic downturn and environmental protection policies. However， the relatively weaker control of VOCs， as well as climatic change， could intensify the secondary pollution particular in O3.

PM10；air pollution；pollution emissions；meteorological condition；Pearl River Delta area

X511

A

1000-6923（2015）02-0329-08

廖志恒（1990-），男，湖南衡陽人，中山大學環(huán)境科學與工程學院碩士研究生，主要從事大氣邊界層結(jié)構(gòu)與環(huán)境評估研究.

2014-06-10

國家自然科學基金（41105082，41373555）；國家“973”計劃項目（2011CB403403）；環(huán)保公益性行業(yè)科研專項（2011467001，201409022）；中央級公益性科研院所基本科研業(yè)務(wù)專項（PM-zx021-201311-024）

* 責任作者， 工程師， sunjiaren@scies.org