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    新型C[6]/SiO2/CdTe NPs熒光探針對(duì)乙二胺的識(shí)別和檢測(cè)

    2015-10-19 08:19:24李濤胡青大唐冬寶北京中醫(yī)藥大學(xué)東方學(xué)院中藥系化學(xué)研究組河北廊坊065000富士康精密電子工業(yè)有限公司沖模開(kāi)發(fā)河北廊坊065000江蘇省宿遷市泗洪縣安監(jiān)局江蘇宿遷800
    化工管理 2015年16期
    關(guān)鍵詞:繆爾乙二胺等溫

    李濤胡青大唐冬寶(.北京中醫(yī)藥大學(xué)東方學(xué)院中藥系化學(xué)研究組, 河北 廊坊 065000;. 富士康精密電子工業(yè)有限公司沖模開(kāi)發(fā), 河北 廊坊 065000;.江蘇省宿遷市泗洪縣安監(jiān)局,江蘇 宿遷 800)

    新型C[6]/SiO2/CdTe NPs熒光探針對(duì)乙二胺的識(shí)別和檢測(cè)

    李濤1胡青大2唐冬寶3(1.北京中醫(yī)藥大學(xué)東方學(xué)院中藥系化學(xué)研究組, 河北 廊坊 065000;2. 富士康精密電子工業(yè)有限公司沖模開(kāi)發(fā), 河北 廊坊 065000;3.江蘇省宿遷市泗洪縣安監(jiān)局,江蘇 宿遷 223800)

    基于杯芳烴對(duì)分子的識(shí)別特性和量子點(diǎn)的高熒光特性,合成了脫叔丁基杯[6]芳烴的溶膠凝膠修飾二氧化硅包覆的碲化鎘半導(dǎo)體納米粒子,得到了新型的水溶性復(fù)合納米粒子,并用1H NMR譜圖、紅外光譜、熒光光譜、紫外光譜、透射電鏡進(jìn)行了表征,并以新型的水溶性復(fù)合納米粒子為熒光探針對(duì)客體分子乙二胺進(jìn)行了識(shí)別和檢測(cè),使得乙二胺在5.0~150.0nmol·L-1范圍內(nèi)具有良好的線(xiàn)性關(guān)系,r=0.99913,最低檢出限為5.70nmol·L-1。此熒光探針與客體分子乙二胺之間的相互作用,借以朗繆爾等溫式加以解釋?zhuān)?yàn)證了新型的熒光探針對(duì)分子的識(shí)別具有高靈敏度、高熒光性、高選擇性和高穩(wěn)定性等優(yōu)越特點(diǎn)。

    量子點(diǎn);C[6]/SiO2/CdTe NPs熒光探針;乙二胺;熒光探針;識(shí)別;檢測(cè)

    乙二胺(EDA)是最簡(jiǎn)單的二胺,化學(xué)名稱(chēng)為1,2-二氨基乙烷,它即可以作活性染料、農(nóng)藥殺菌劑、精細(xì)化工的中間體,又可以作乳化穩(wěn)定劑、抗電劑和環(huán)氧樹(shù)脂的固化劑[1-3],是工業(yè)上很重要的化工原料,用途非常廣泛。但是乙二胺的蒸汽能強(qiáng)烈刺激皮膚和粘膜,進(jìn)而引起一些疾病,如肺氣腫、肺炎、結(jié)膜炎或者支氣管炎等,而且可以引起接觸性皮炎,能損害肝和腎功能。若人直接接觸乙二胺液體,可灼傷皮膚和眼睛。同時(shí)乙二胺能危害環(huán)境,造成水體污染。乙二胺常規(guī)的檢測(cè)手段通常為氣相色譜法和高效液相色譜法[4],因色譜法的靈敏度和準(zhǔn)確性較高,但由于該儀器設(shè)備較昂貴、樣品制備復(fù)雜且需大量樣品的檢測(cè)。因此,發(fā)展一種簡(jiǎn)便、快速、靈敏的方法來(lái)對(duì)乙二胺進(jìn)行檢測(cè)勢(shì)在必行。

    杯[6]芳烴修飾核殼型SiO2/CdTe半導(dǎo)體納米粒子作為熒光探針(簡(jiǎn)寫(xiě)C[6]/SiO2/CdTe NPs),該探針具有水溶性好,熒光性高,靈敏性高,選擇性高,穩(wěn)定性高的特點(diǎn),而乙二胺是一種低熒光的物質(zhì),很少有文獻(xiàn)報(bào)道用熒光探針來(lái)識(shí)別和檢測(cè)化工原料乙二胺的。本文通過(guò)熒光滴定法研究了C[6]/SiO2/ CdTe NPs熒光探針對(duì)乙二胺的識(shí)別和檢測(cè)。隨著乙二胺濃度的增加,C[6]/SiO2/CdTe NPs熒光探針的熒光強(qiáng)度逐漸降低,在一定的范圍內(nèi)呈線(xiàn)性。因此,建立了一種基于復(fù)合納米材料測(cè)定乙二胺的熒光光譜法,此法操作簡(jiǎn)便、快速、靈敏、廉價(jià)[5]。

    1 實(shí)驗(yàn)部分

    1.1儀器與試劑

    日本Hitachi F-4500型熒光分光光度計(jì)(日本日立公司)

    C[6]/SiO2/CdTe NPs(實(shí)驗(yàn)室自);無(wú)水乙二胺,配成1×10-3mol?L-1的溶液放在冰箱中備用;整個(gè)實(shí)驗(yàn)過(guò)程的用水為二次蒸餾水。

    1.2實(shí)驗(yàn)步驟

    取165μL 6×10-7mol?L-1的C[6]/SiO2/CdTe NPs溶液于一系列10mL具塞試管中,在上述C[6]/SiO2/CdTe NPs溶液加入不同體積的乙二胺溶液,用二次蒸餾水稀釋至刻度并搖勻。放置30min后測(cè)定其熒光光譜曲線(xiàn)。

    2 結(jié)果與討論

    2.1C[6]/SiO2/CdTe NPs對(duì)乙二胺的選擇性

    用C[6]/SiO2/CdTe NPs在相同的條件下來(lái)檢測(cè)不同結(jié)構(gòu)的胺類(lèi)化合物(乙二胺、N-甲基-N-乙基苯胺、乙酰苯胺、苯胺、二苯胺、α-萘胺),胺類(lèi)化合物的濃度均為1.5×10-7mol?L-1。發(fā)現(xiàn),C[6]/SiO2/CdTe NPs對(duì)乙二胺具有高度的選擇性,對(duì)其它的胺類(lèi)化合物只有微弱的作用,主要是因?yàn)楸?]芳烴的空腔對(duì)于較大的苯環(huán)結(jié)構(gòu)不能夠容納,但卻可以容納直線(xiàn)型結(jié)構(gòu),對(duì)直線(xiàn)型結(jié)構(gòu)的化合物具有一定的包結(jié)行為,這表明杯芳烴分子的空腔直徑具有特定的范圍。因此用C[6]/SiO2/ CdTe NPs作為熒光探針來(lái)檢測(cè)、識(shí)別乙二胺分子具有高度的選擇性。

    2.2C[6]/SiO2/CdTe NPs對(duì)于識(shí)別乙二胺的最佳熒光探針濃度的研究

    為了更好的檢測(cè)和識(shí)別乙二胺,我們研究了C[6]/SiO2/ CdTe NPs在識(shí)別檢測(cè)乙二胺時(shí)的最佳探針濃度,當(dāng)C[6]/ SiO2/CdTe NPs的濃度很低時(shí),探針的熒光強(qiáng)度將隨著乙二胺濃度的增加而降低,但是探針濃度的熒光強(qiáng)度較弱以及線(xiàn)性范圍太窄,當(dāng)C[6]/SiO2/CdTe NPs濃度很高時(shí),空白信號(hào)和乙二胺濃度將降低,會(huì)對(duì)探針的猝滅降低,綜合以上原因,我們選擇最佳的探針濃度6×10-7mol?L-1進(jìn)行實(shí)驗(yàn)。

    2.3C[6]/SiO2/CdTe NPs與乙二胺線(xiàn)性曲線(xiàn)的研究

    在最佳條件下,我們研究了乙二胺與C[6]/SiO2/CdTe NPs的相互包結(jié)作用,隨著乙二胺濃度的增加,C[6]/SiO2/ CdTe NPs溶液的熒光強(qiáng)度逐漸降低,觀察熒光光譜發(fā)現(xiàn)在5.0~150.0nmol?L-1濃度范圍內(nèi)具有較好的線(xiàn)性關(guān)系,線(xiàn)性方程式為:ΔF=107.08+12.92C (nmol?L-1),其相關(guān)系數(shù)R=0.99913(SD=24.56, n=13),方法的最低檢出限是5.70×10-9mol?L-1。和文獻(xiàn)中用其它不同方法來(lái)識(shí)別和檢測(cè)乙二胺得出的檢出限比較,發(fā)現(xiàn)我們使用的熒光探針對(duì)乙二胺的檢出限較低。

    3 探討C[6]/SiO2/CdTe NPs與乙二胺相互作用機(jī)理

    C[6]/SiO2/CdTe NPs上的杯芳烴可以通過(guò)靜電作用、范德華力作用、氫鍵和疏水作用等弱的相互作用和多種客體形成客體包結(jié)物[6-10]。為了探究乙二胺和C[6]/SiO2/CdTe NPs的相互作用的主要驅(qū)動(dòng)力,我們做了氯化鈉離子強(qiáng)度對(duì)相互作用過(guò)程的影響。發(fā)現(xiàn),隨著氯化鈉溶液的加入,體系的熒光強(qiáng)度有顯著的變化,但對(duì)整個(gè)的作用過(guò)程似乎沒(méi)有受到影響,即相互作用過(guò)程的主要驅(qū)動(dòng)力不是靜電作用。

    為了確定兩者之間的相互作用,我們用朗繆爾等溫式進(jìn)行了研究[11]。通過(guò)乙二胺濃度的增加,C[6]/SiO2/CdTe NPs溶液的熒光強(qiáng)度是降低的,通過(guò)朗繆爾等溫式,C[6]/SiO2/CdTe NPs的表面有有限的吸附位置,假設(shè)每個(gè)吸附位置都能吸附溶液中的一個(gè)乙二胺分子。吸附表面上已被吸附的位置的分?jǐn)?shù)用θ來(lái)表示,

    在分析溶液中,C[6]/SiO2/CdTe NPs表面已被占用位置的分?jǐn)?shù)為θ,濃度為C的乙二胺分子被吸附到表面,可被利用的位置的分?jǐn)?shù)為1-θ,吸附速率為Rb,那么離子在其表面的吸附表達(dá)式為:

    與此同時(shí)解吸附速率為:

    假設(shè)吸附速率與解吸附速率相等:

    若比率分?jǐn)?shù)為:

    若已被占用的位置的分?jǐn)?shù)θ等于加入乙二胺分子的濃度比上溶液的最大熒光強(qiáng)度Imax即:

    則表達(dá)式(4)可以寫(xiě)成:

    轉(zhuǎn)變?yōu)榫€(xiàn)性方程為:

    如果朗繆爾等溫式描述的乙二胺分子吸附在C[6]/SiO2/ CdTe NPs上是正確的,那么C/I與C作出的曲線(xiàn)應(yīng)該是一條直線(xiàn),而C為乙二胺的濃度, I為C[6]/SiO2/CdTe NPs溶液中加入乙二胺的濃度的熒光強(qiáng)度,它們成一條線(xiàn)性,所以,朗繆爾等溫式正確的描述了乙二胺與C[6]/SiO2/CdTe NPs的相互吸附作用,且得到良好的線(xiàn)性相關(guān)系數(shù)為0.9970鍵合常數(shù)為0.3215。

    4 結(jié)論

    基于我們研究的新型C[6]/SiO2/CdTe NPs具有高靈敏度、高選擇性、簡(jiǎn)便、快速的優(yōu)越特性,發(fā)現(xiàn)此熒光探針對(duì)乙二胺具有包結(jié)作用,而且對(duì)乙二胺的檢測(cè)具有較寬的線(xiàn)性范圍和較低的檢出限,并用朗繆爾等溫式討論了兩者之間的包結(jié)機(jī)理,為乙二胺的識(shí)別和檢測(cè)提供了一種新穎手段,為此新型探針的識(shí)別作用提供了一定的理論指導(dǎo)意義,進(jìn)一步的拓寬了新型C[6]/SiO2/CdTe NPs在環(huán)境污染領(lǐng)域的應(yīng)用。

    [1]韓長(zhǎng)平,宋小平.精細(xì)有機(jī)中間體制造技術(shù)[M].北京科學(xué)技術(shù)文獻(xiàn)出版社,2004.

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    李濤(1985- ),女,河北廊坊人,助教,碩士研究生,主要從事超分子有機(jī)、分析化學(xué)研究及教學(xué)。

    國(guó)家自然科學(xué)基金(20575001)

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