鋰離子電池產(chǎn)熱特性理論模型研究進(jìn)展

匡 勇，劉 霞，錢 振，郭成龍，黃叢亮，饒中浩

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鋰離子電池產(chǎn)熱特性理論模型研究進(jìn)展

匡 勇，劉 霞，錢 振，郭成龍，黃叢亮，饒中浩

（中國(guó)礦業(yè)大學(xué)電力工程學(xué)院，江蘇 徐州 221116）

本文根據(jù)近年來(lái)鋰離子電池產(chǎn)熱特性方面的研究，詳細(xì)闡述了鋰離子電池產(chǎn)熱的基本原理，并總結(jié)了國(guó)內(nèi)外鋰離子電池產(chǎn)熱模型的研究現(xiàn)狀。重點(diǎn)針對(duì)電化學(xué)-熱耦合模型、電-熱耦合模型以及熱濫用模型進(jìn)行了詳細(xì)綜述，并在此基礎(chǔ)上對(duì)鋰離子電池?zé)嵝?yīng)的研究和產(chǎn)熱模型的建立進(jìn)行了展望。

鋰離子電池；電化學(xué)模型；電-熱耦合模型；熱濫用模型

由于全球石油資源的枯竭和環(huán)境惡化等已經(jīng)成為世界各國(guó)所密切關(guān)注的問(wèn)題，新能源利用和發(fā)展成為各國(guó)未來(lái)發(fā)展的重點(diǎn)。鋰離子電池因其容量大、體積小、比能量高、單體電池電壓高、可反復(fù)充放電、循環(huán)使用壽命長(zhǎng)和綠色無(wú)污染等優(yōu)點(diǎn)成為各國(guó)學(xué)者關(guān)注的熱點(diǎn)。鋰離子電池的研究始于20世紀(jì)60年代，在20世紀(jì)90年代得到了迅猛發(fā)展。如今，鋰離子電池已經(jīng)廣泛應(yīng)用于手機(jī)、筆記本電腦、電子產(chǎn)品、電動(dòng)車、軍事通訊設(shè)備和航空航天領(lǐng)域。隨著人們對(duì)生活環(huán)境要求的日益提高，具有節(jié)能優(yōu)勢(shì)的新能源電動(dòng)汽車的需求將會(huì)急劇上升，而鋰離子動(dòng)力電池作為電動(dòng)汽車的核心之一，將會(huì)隨著電動(dòng)汽車的發(fā)展呈現(xiàn)爆發(fā)式增長(zhǎng)。

隨著鋰離子電池的廣泛應(yīng)用，鋰離子電池的熱安全問(wèn)題日益凸顯。熱量的不及時(shí)散出，會(huì)導(dǎo)致電池發(fā)生過(guò)熱、燃燒甚至爆炸[1-2]。表1列舉了近年來(lái)由于鋰離子電池?zé)崾Э囟斐傻氖鹿始霸?。?guó)外對(duì)于電池產(chǎn)熱效應(yīng)的研究在20世紀(jì)80年代就已經(jīng)開(kāi)始了，美國(guó)加州大學(xué)伯克利分校的Bernardi等在1985年提出了電池內(nèi)部的生熱模型[3]。1997年Saito通過(guò)實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)鋰離子電池放電過(guò)程中的熱量和電化學(xué)反應(yīng)熱和極化產(chǎn)熱有關(guān)[4]。1987年Sharpe等[5]發(fā)現(xiàn)鉛酸電池在低溫環(huán)境下，充電能力會(huì)大幅度下降。1999年 Biensan等對(duì)鋰離子電池在電學(xué)、力學(xué)、熱力學(xué)和環(huán)境方面的性能進(jìn)行了安全檢測(cè)。測(cè)試結(jié)果表明電池的電極、電解液和黏結(jié)劑在不同溫度下會(huì)發(fā)生不同的反應(yīng)，從而影響電池的性能[6]。國(guó)外對(duì)于鋰離子電池?zé)嵝?yīng)的研究已經(jīng)向多維度、高參數(shù)、改善電池材料等方向發(fā)展。

表1 近10年來(lái)由于鋰離子電池?zé)崾Э囟鴮?dǎo)致的事故及原因

我國(guó)對(duì)于鋰離子電池的研究早在20世紀(jì)80年代就已經(jīng)開(kāi)始了[7]。但是，國(guó)內(nèi)關(guān)于電池產(chǎn)熱機(jī)理的研究起步比較晚。2002年胡廣俠等[8]分析了影響鋰離子電池安全性能的因素，電池溫度不僅會(huì)影響電池的性能，當(dāng)電池的產(chǎn)熱速率大于散熱速率時(shí)就可能導(dǎo)致冒煙、著火和爆炸等情況。2005年王青松等[9]從鋰離子電池各部分材料出發(fā)，分析了鋰離子電池內(nèi)部的主要產(chǎn)熱行為。清華大學(xué)李騰等[10]對(duì)國(guó)外的3種不同鋰離子電池的產(chǎn)熱模型進(jìn)行了綜合分析，同時(shí)指出了當(dāng)前產(chǎn)熱模型的缺點(diǎn)和發(fā)展方向。近幾年來(lái)，對(duì)于鋰離子電池產(chǎn)熱機(jī)理的研究已經(jīng)成為研究熱點(diǎn)。

根據(jù)各國(guó)研究進(jìn)展，鋰離子電池產(chǎn)熱模型按維度可分為集中質(zhì)量模型、一維模型、二維模型和三維模型。根據(jù)產(chǎn)熱原理可分為電化學(xué)-熱耦合模型、電-熱耦合模型和熱濫用模型。還有學(xué)者將鋰離子電池產(chǎn)熱模型分為均一化參數(shù)模型和分布化參數(shù)模 型[11]。本文主要針對(duì)電化學(xué)-熱耦合模型、電-熱耦合模型和熱濫用模型的相關(guān)研究進(jìn)行闡述。

1 電池產(chǎn)熱基本理論和原理

鋰離子電池在正常情況下的產(chǎn)熱可以總結(jié)為3個(gè)方面：鋰離子電池內(nèi)部的可逆化學(xué)反應(yīng)熱，電池的極化產(chǎn)熱和電池歐姆產(chǎn)熱3個(gè)方面。從傳熱學(xué)的角度，鋰離子電池內(nèi)部產(chǎn)熱是一個(gè)非穩(wěn)態(tài)的產(chǎn)熱問(wèn)題?？梢悦枋鰹槭?1)

式中，為單體電池的密度；為電池的比熱容；為單位體積電池的產(chǎn)熱量。

1.1 電池單位體積的生熱速率

1985年，Bernardi等[3]提出了電池內(nèi)部產(chǎn)熱的基本理論和計(jì)算公式。對(duì)電池的熱效應(yīng)主要考慮電池的產(chǎn)熱速率，電池的反應(yīng)熱，系統(tǒng)的熱量增加，相變產(chǎn)熱速率和物質(zhì)反應(yīng)速率不均勻帶來(lái)的產(chǎn)熱速率。

在正常充放電情況下，可以認(rèn)為電池內(nèi)部的濃度是均勻的，不存在濃度梯度，這樣就可以忽略物質(zhì)反應(yīng)速率不均勻所帶來(lái)的產(chǎn)熱速率。同時(shí)，正常狀況的電池可以忽略電池內(nèi)部的相變，可以忽略熱[11]。

這樣模型就可以簡(jiǎn)化為式(3)

進(jìn)一步展開(kāi)為式(4)

式中，為電池的總電流；為平均開(kāi)路電壓；為電池的電動(dòng)勢(shì)；為電池的平均溫度。

1.2 邊界條件

能量傳遞方式主要是傳導(dǎo)、對(duì)流和輻射。在電池內(nèi)部，熱量的傳遞主要是熱傳導(dǎo)；電池的散熱主要為自然對(duì)流和強(qiáng)制對(duì)流。在電池產(chǎn)熱模型中一般可以忽略電池的熱輻射效應(yīng)。根據(jù)牛頓冷卻公式可以得到式(5)

2 電化學(xué)-熱耦合模型

電化學(xué)-熱耦合模型就是在假設(shè)電池內(nèi)部電流均勻的情況下，綜合電池內(nèi)部化學(xué)反應(yīng)熱來(lái)描述電池的產(chǎn)熱機(jī)理。在建立電化學(xué)-熱耦合模型之前，需要詳細(xì)了解鋰離子電池集流體附近固相和液相的離子濃度、離子遷移速度等情況。由于電化學(xué)-熱耦合模型假設(shè)電池內(nèi)部電流密度均勻，往往在仿真的時(shí)候會(huì)造成比較大的、主要用來(lái)模擬小型電池在正常情況下的熱效應(yīng)，不適用于大型電池的仿真 模擬。

2.1 國(guó)外研究現(xiàn)狀

國(guó)外對(duì)于電化學(xué)-熱耦合模型的研究比較成熟，從微觀離子遷移、電子遷移到宏觀產(chǎn)熱都有比較深入的分析。并且，對(duì)于鋰離子電池內(nèi)部各部分材料的電化學(xué)性質(zhì)有較為深入的研究。

電池的產(chǎn)熱主要可分為可逆熱和不可逆熱，可逆熱主要為電化學(xué)反應(yīng)熱，不可逆熱主要為電池的極化熱和歐姆內(nèi)阻產(chǎn)熱。1997年Saito通過(guò)實(shí)驗(yàn)觀察到電池的產(chǎn)熱主要來(lái)自于電化學(xué)反應(yīng)熱和電池極化熱。通過(guò)觀察電池在283～333 K放電過(guò)程的產(chǎn)熱情況，發(fā)現(xiàn)在333 K時(shí)電池的產(chǎn)熱功率最高[4]。2001年，Sato 通過(guò)模擬和實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證鋰離子電池的產(chǎn)熱可分為3部分：反應(yīng)熱、極化熱和歐姆產(chǎn)熱[12]。2003年，Srinivasan等通過(guò)二維電化學(xué)-熱耦合模型，對(duì)LiMn2O4鋰離子電池在不同放電電流下溫度隨SOC的變化研究了可逆熱、不可逆熱和歐姆熱在電池產(chǎn)熱中的比重[13]。通過(guò)對(duì)電池產(chǎn)熱來(lái)源分類的研究，對(duì)電池?zé)嵝?yīng)的仿真研究和電池?zé)峁芾硐到y(tǒng)的設(shè)計(jì)具有指導(dǎo)作用。

電池的內(nèi)阻直接影響電池的不可逆產(chǎn)熱，而電池的內(nèi)阻在電池的工作過(guò)程中并不是一成不變的，它與電池的溫度和電池的SOC有關(guān)。2006年， Onda等[14]通過(guò)對(duì)小容量電池的研究發(fā)現(xiàn)，鋰離子電池反應(yīng)過(guò)程中的熵變僅與電池的SOC 有關(guān)，與電池過(guò)程中的環(huán)境溫度無(wú)關(guān)。同時(shí)對(duì)工作中電池內(nèi)阻的測(cè)量提出了4種方法。對(duì)電池產(chǎn)熱模型的建立提供了較好的理論基礎(chǔ)，尤其在對(duì)電池的可逆熱和不可逆熱的分析上有了較好的依據(jù)。2007年，Inui等[15]比較了鋰離子電池二維和三維產(chǎn)熱模型，認(rèn)為三維模型適用于大型鋰離子電池的設(shè)計(jì)。同時(shí)研究發(fā)現(xiàn)：鋰離子電池的內(nèi)阻與電池的SOC和環(huán)境溫度有關(guān)。一般情況下電池溫度越高，電池內(nèi)阻越低；反之，電池溫度越低，電池內(nèi)阻越高。

影響鋰離子電池產(chǎn)熱的因素主要為電池的本身充放電狀態(tài)和電池的充放電的環(huán)境條件。包括電池SOC、充放電電流大小、電池工作環(huán)境溫度和電池的對(duì)流以及輻射換熱的情況等。2000年，Song等[16]對(duì)聚合物鋰離子電池建立電化學(xué)-熱耦合模型，對(duì)不同放電電流下的電池溫度分布和生熱速率進(jìn)行了模擬，得到了不同狀態(tài)下的溫度分布云圖。圖1是電池放電結(jié)束時(shí)的溫度分布。通過(guò)實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證，模擬結(jié)果和實(shí)驗(yàn)結(jié)果吻合較好。Gu等[17]用鎳氫電池建立了電化學(xué)模型，模擬發(fā)現(xiàn)，當(dāng)環(huán)境溫度較低和充電倍率較高時(shí)，電池的溫升速率很快。這對(duì)鋰離子電池?zé)嵝?yīng)的研究有一定的借鑒作用。2002年， Wu等[18]研究發(fā)現(xiàn)：隨著電池SOC和放電電流的增加，電池的溫升加快，電池內(nèi)外溫差加大。采用強(qiáng)制對(duì)流可以降低電池表面溫度，但是會(huì)增加電池的溫度分布不均勻性。采用熱管理可以合理有效地降低電池的溫度。Al-Haallaj等[19]通過(guò)建立一維電化學(xué)模型，模擬了鋰離子電池在采用相變材料下的鋰離子電池內(nèi)部溫度場(chǎng)的分布。發(fā)現(xiàn)相變材料對(duì)鋰離子電池組能起到很好的熱管理效果。2005年，Chen等[20]通過(guò)對(duì)一維、二維和三維模型比較，建立了一個(gè)考慮邊界輻射換熱和對(duì)流換熱的三維分層模型。通過(guò)驗(yàn)證發(fā)現(xiàn)，其精度較其它模型高。提出輻射換熱是電池散熱的一個(gè)重要過(guò)程，提高發(fā)射率是一種經(jīng)濟(jì)高效的散熱方式[20]。在綜合分析電池?zé)嵝?yīng)時(shí)應(yīng)綜合考慮影響電池產(chǎn)熱和散熱的各種因素，從而得到較高精度的分析模型。

2010年，F(xiàn)orgez等[21]采用將熱電偶插入電池內(nèi)部的方法來(lái)測(cè)量電池內(nèi)部溫度變化情況。發(fā)現(xiàn)電池在工作過(guò)程中電池內(nèi)部溫度和外部溫度差高達(dá)10 ℃。同時(shí)，采用所測(cè)參數(shù)建立模型模擬所得到的結(jié)果與實(shí)驗(yàn)結(jié)果差值小于1.5 ℃。認(rèn)為此方法具有較好的可行性。由于電池的內(nèi)部很難測(cè)量溫度，這種方法還是有很好的借鑒意義。

2.2 國(guó)內(nèi)研究現(xiàn)狀

2008年楊凱等[22]使用集中質(zhì)量的方法，使用鎳氫電池模擬和試驗(yàn)，將電池內(nèi)部看成一個(gè)均勻非穩(wěn)態(tài)的熱源進(jìn)行模擬得到電池內(nèi)部的溫度分布情況。實(shí)驗(yàn)采用微量熱儀測(cè)量電池充電過(guò)程中產(chǎn)熱。模擬與實(shí)驗(yàn)結(jié)果吻合較好。這對(duì)鋰離子電池產(chǎn)熱模型的建立有一定的借鑒作用。

李奇等通過(guò)實(shí)驗(yàn)和模擬結(jié)合得到了和國(guó)外研究結(jié)果相同的結(jié)論。認(rèn)為鋰離子電池的產(chǎn)熱主要來(lái)源可分為可逆熱和不可逆熱[23-25]。同時(shí)，李奇等[23]通過(guò)實(shí)驗(yàn)測(cè)量發(fā)現(xiàn)：電池在中小倍率下的產(chǎn)熱主要來(lái)自可逆熱和不可逆熱，而在大倍率下電池的產(chǎn)熱主要來(lái)自于不可逆熱。李文成等[26]用實(shí)驗(yàn)的方法對(duì)C/LiFePO4動(dòng)力蓄電池在放電過(guò)程中的電池表面溫度變化進(jìn)行了研究。實(shí)驗(yàn)表明，電池在放電過(guò)程中電池表面溫度升高和電流大小呈拋物線關(guān)系，而在放電完成后，電池表面溫度增加與放電電流呈線性關(guān)系。張遙等[24]通過(guò)模擬得出結(jié)論：決定電池產(chǎn)熱的根本原因是電極的電導(dǎo)率和電池的電解質(zhì)。同時(shí)發(fā)現(xiàn)電池的結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)對(duì)電池的熱效應(yīng)也有很大影響。鋰離子電池不同類型的產(chǎn)熱主要取決于電池的充放電倍率。

鋰離子電池中電極材料，電解液中電子、離子的輸運(yùn)性質(zhì)以及反應(yīng)速率直接關(guān)系到電池的不可逆產(chǎn)熱。Zhang[27]研究了圓柱形鋰離子電池中電解液的輸運(yùn)性質(zhì)。研究發(fā)現(xiàn)：鋰離子濃度和電解液中的鋰離子的濃度梯度是鋰離子電池極化熱和歐姆熱的主要影響因素。2012年，Wu等[28]用電化學(xué)-熱耦合對(duì)LiMn2O4電池在不同操作條件下的溫度場(chǎng)進(jìn)行了模擬。對(duì)電池的溫度和電池里面的反應(yīng)速率和離子濃度的關(guān)系進(jìn)行了研究。模擬結(jié)果與實(shí)驗(yàn)吻合較 好。2014年，朱聰?shù)萚29]通過(guò)考慮鋰離子電池的電極電流密度/集流體區(qū)域固相和液相的電子遷移速率等建立了電化學(xué)-熱耦合模型。研究了充放電電流大小和荷電狀態(tài)（SOC）對(duì)鋰離子電池可逆熱和不可逆熱的影響。結(jié)果表明：隨著充放電電流的增大，電池的可逆熱和不可逆熱都增大；而電池的荷電狀態(tài)（SOC）主要影響電池的可逆熱，對(duì)不可逆熱的影響較小。賈明等[20]用電化學(xué)-熱耦合模型對(duì)電池正負(fù)電極的反應(yīng)速率進(jìn)行了模擬研究，表明在放電過(guò)程中電池的正負(fù)極反應(yīng)速率不同，并且是不斷變化的。Ye等[31]對(duì)鋰離子電池中鋰離子的擴(kuò)散速率和正極材料的反應(yīng)速率進(jìn)行了模擬。結(jié)果表明：鋰離子的濃度梯度隨溫度的降低而增加。同時(shí)，可逆熱在低倍率放電情況下，占據(jù)主導(dǎo)地位；在高倍率放電時(shí)，電池產(chǎn)熱以不可逆熱為主。對(duì)鋰離子電池中離子輸運(yùn)性質(zhì)的研究對(duì)電化學(xué)-熱耦合模型的建立是很有必要的。

2011年，盧立麗等[32]比較了Newman和White兩種電化學(xué)模型，指出兩種電化學(xué)模型對(duì)固體鋰 離子電池的擴(kuò)散處理不同，最終導(dǎo)致相同條件下 的模擬結(jié)果不同。同濟(jì)大學(xué)的周方和李茂德[33]用 數(shù)值計(jì)算和實(shí)驗(yàn)對(duì)圓柱型鋰離子電池的溫升特性 和內(nèi)阻的關(guān)系進(jìn)行了研究。模擬和實(shí)驗(yàn)結(jié)果都表明，電池內(nèi)阻對(duì)電池的溫升效應(yīng)有較大影響，同時(shí)發(fā) 現(xiàn)電池的內(nèi)阻是隨電池的溫度發(fā)生變化的。但是，沒(méi)有分析電池歐姆內(nèi)阻和極化內(nèi)阻分別對(duì)電池溫度的影響。桂長(zhǎng)清[34]、李哲等[35]發(fā)現(xiàn)溫度對(duì)鋰離子電 池的屬性也有較大影響。溫度越低，電池的歐姆 內(nèi)阻越高，電解液的導(dǎo)電性能越低,內(nèi)阻的增加會(huì)導(dǎo)致在電池工作過(guò)程中產(chǎn)熱的增加，影響電池的安全性能。

2013年，湯依偉等[36]用電化學(xué)-熱耦合模型模擬了在不同放電倍率、不同冷卻條件下對(duì)聚合物鋰離子電池的產(chǎn)熱影響，結(jié)果表明：電池的溫升前期和后期增長(zhǎng)速率比較快，同時(shí)證明了強(qiáng)制對(duì)流冷卻有利于改善電池冷卻環(huán)境。但是，增加對(duì)流傳熱的同時(shí)會(huì)增加電池表面溫度的不均勻性。宋劉斌等[37]用實(shí)驗(yàn)和模擬的方法研究了LiFePO4鋰離子電池在不同倍率下的產(chǎn)熱，最后得出結(jié)論：電池的工作溫度越高，充放電倍率越大，電池內(nèi)部溫度的均勻性越差。徐蒙等[38]建立了一個(gè)三維電化學(xué)-熱耦合模型對(duì)不同倍率下的鋰離子電池產(chǎn)熱情況進(jìn)行了模擬，結(jié)果顯示：放電倍率越大，電池表面溫升越快。大電流放電時(shí)需要對(duì)電池運(yùn)用電池?zé)峁芾磉M(jìn)行冷卻。劉光明等[39]用Fluent建立三維熱模型，得到了一個(gè)電池產(chǎn)熱功率關(guān)于電池內(nèi)外溫差的函數(shù)，同時(shí)提供了一種測(cè)定電池內(nèi)部溫度的思路，如圖2所示，但是，電池產(chǎn)熱功率關(guān)于電池內(nèi)外溫差的函數(shù)是在沒(méi)有考慮電池組的情況下得出來(lái)的，具有一定的局限性。

3 電-熱耦合模型

電-熱耦合模型就是根據(jù)電池內(nèi)部的電流分布情況來(lái)研究單體電池的熱效應(yīng)。建立電-熱耦合模型之前需要得到精確的電池內(nèi)部電流密度分布情況，從而分析電池的溫度場(chǎng)分布情況。電-熱耦合模型對(duì)鋰離子電池溫度場(chǎng)模擬的精確度比其它單一產(chǎn)熱機(jī)理模型要高，由于對(duì)電-熱耦合模型的研究較晚,因此目前國(guó)內(nèi)外對(duì)電-熱耦合模型的研究較少。

2005年，Harathan等[40]對(duì)鎳氫電池建立了一個(gè)三維電熱耦合模型，基于對(duì)鎳氫電池充放電過(guò)程中電壓和電流的分布情況進(jìn)行了研究，得到電池工作過(guò)程中的溫度分布。這對(duì)鋰離子電池產(chǎn)熱模型的研究有很大的參考意義。

Kwon等[41]和Smith等[42]分別從宏觀和微觀角度對(duì)電-熱耦合模型進(jìn)行了闡述。Kwon等[41]采用二維電-熱耦合模型，認(rèn)為電池電極的尺寸大小、縱橫比和電池集流體的分布會(huì)影響電池電壓和電流的分布。圖3(a)是不同時(shí)刻Kwon等所得到的鋰離子電池的電壓分布。

Kim等[43]和Pesaran等[44]通過(guò)建立三維鋰離子電池電-熱耦合模型，由電壓和電流分布模擬得到了鋰離子電池在充放電過(guò)程中的溫度分布。Kim模擬的電流分布如圖3(b)所示。2012年，李騰等[45]基于Bernardi生熱速率理論建立了一個(gè)三維多層電-熱耦合模型，對(duì)自己制作的錳酸鋰電池進(jìn)行了模擬，模擬所得到的溫度場(chǎng)分布與紅外成像所得到的結(jié)果基本吻合，對(duì)鋰離子電池充放電過(guò)程中電壓和電流密度進(jìn)行分析，發(fā)現(xiàn)可以通過(guò)對(duì)鋰離子電池尺寸結(jié)構(gòu)的合理設(shè)計(jì)來(lái)減弱電池內(nèi)部熱量的積聚。

2013年，鄂加強(qiáng)等[46]在綜合電池內(nèi)部電流的基礎(chǔ)和考慮熱輻射的情況下，通過(guò)建立三維圓柱鋰離子電池的產(chǎn)熱模型。研究了充電電流、環(huán)境溫度、對(duì)流換熱系數(shù)以及熱輻射系數(shù)對(duì)電池內(nèi)部溫度的影響，得出：充電電流對(duì)電池內(nèi)部溫度的影響最大，環(huán)境溫度次之；其次是對(duì)流換熱系數(shù)，影響最小的是熱輻射換熱系數(shù)。2014年，姬芬竹等[47]同樣基于Bernardi生熱速率建立了關(guān)于LiFePO4鋰離子單體電池的電-熱耦合模型，同時(shí)對(duì)電池組在自然對(duì)流和強(qiáng)制對(duì)流的環(huán)境條件下進(jìn)行了模擬。對(duì)風(fēng)冷式熱管理系統(tǒng)的不同出風(fēng)口位置進(jìn)行了模擬，對(duì)風(fēng)冷式冷卻系統(tǒng)的設(shè)計(jì)提出了建議[47]。通過(guò)對(duì)電池工作環(huán)境條件的分析研究，提出合理設(shè)計(jì)電池?zé)峁芾硐到y(tǒng)是防止電池?zé)崾Э氐挠行侄巍?/p>

4 熱濫用模型

熱濫用模型是根據(jù)傳統(tǒng)生熱模型，結(jié)合在電池?zé)釣E用情況下電池內(nèi)部可能發(fā)生的生熱反應(yīng)，模擬電池在熱濫用的情況下可能會(huì)發(fā)生失控的條件和失控后電池狀態(tài)的改變。

4.1 國(guó)外研究現(xiàn)狀

由于鋰離子電池的熱失控伴隨鋰離子電池的問(wèn)世而產(chǎn)生，對(duì)鋰離子電池?zé)崾Э氐谋O(jiān)控很早就引起了研究者的關(guān)注。

電池的內(nèi)部溫度過(guò)高會(huì)造成電池各部分材料熱物理性能的改變。世界各國(guó)針對(duì)電池的正負(fù)極材料、電解液、隔膜和黏結(jié)劑等在高溫下的狀態(tài)進(jìn)行了研究。Laman等[48]通過(guò)實(shí)驗(yàn)測(cè)量了隔膜的阻抗隨溫度的變化情況，對(duì)電池隔膜的要求提出了建議：在隔膜融化變軟后，隔膜仍然能保持較好的耐受力。Gerardine等[49]通過(guò)實(shí)驗(yàn)和模擬發(fā)現(xiàn)鋰離子電池的正負(fù)極材料屬性以及材料的分解反應(yīng)對(duì)鋰離子電池的溫升有很大影響。負(fù)極材料的微觀粒子越大，其產(chǎn)熱速率越快；碳電極的微觀粒子越小，溫度越高。從總的產(chǎn)熱量來(lái)看，較小粒子的負(fù)極，其總的產(chǎn)熱量越多。Sptnitz等[50]根據(jù)鋰離子電池濫用條件下的一系列放熱反應(yīng)，建立了一維熱濫用模型，分析了黏結(jié)劑在電池?zé)釣E用條件下對(duì)電池?zé)崾Э氐挠绊懗潭?。結(jié)果顯示：黏結(jié)劑對(duì)鋰離子電池?zé)崾Э氐挠绊懖⒉淮?。Mandal等[51]研究了電解液對(duì)鋰離子電池的熱失控的作用，提出一種新的電解液方案，對(duì)減緩和遏制電池?zé)崾Э赜泻芎玫淖饔茫瑫r(shí)研究發(fā)現(xiàn)在電解液中加入磷酸芳香酯可以起到同樣的作用。

鋰離子電池?zé)崾Э嘏R界溫度的預(yù)測(cè)和監(jiān)控對(duì)鋰離子電池的熱安全性能至關(guān)重要。Hallaj等[52]用質(zhì)量集中模型對(duì)索尼US18650鋰離子電池進(jìn)行了模擬，發(fā)現(xiàn)低SOC的鋰離子電池比SOC為零的鋰離子電池發(fā)生熱失控的臨界溫度要低。Kim等[53]基于傳統(tǒng)電化學(xué)分析了電池在熱濫用情況下可能發(fā)生的反應(yīng)，建立了在熱烤箱下的熱濫用模型，對(duì)圓柱型鋰離子電池的溫度分布情況進(jìn)行了模擬。圖3是采用不同電解液時(shí)的電池內(nèi)部的產(chǎn)熱速率。2014年， Troxler等研究認(rèn)為，電池在工作過(guò)程中電池內(nèi)部存在熱阻，這就導(dǎo)致在電池內(nèi)部存在一個(gè)溫度梯度。溫度梯度越大，電池溫度與采用集中參數(shù)法得到的結(jié)果相差就越大。這種情況在大功率情況下凸顯出來(lái)。這是對(duì)鋰離子電池產(chǎn)熱模型的一種改進(jìn)[54]。

4.2 國(guó)內(nèi)研究現(xiàn)狀

隨著鋰離子電池在我國(guó)的廣泛使用，鋰離子產(chǎn)熱問(wèn)題日漸突出。國(guó)內(nèi)近十年來(lái)對(duì)鋰離子電池?zé)釣E用模型的研究得到了飛速的發(fā)展，對(duì)鋰離子電池內(nèi)部材料熱物理性質(zhì)的研究和鋰離子電池產(chǎn)熱的監(jiān)控也越來(lái)越成熟。

2004年，龐靜等[55]綜合分析了國(guó)外關(guān)于鋰離子電池內(nèi)部可能發(fā)生的高溫反應(yīng)，包括SEI膜的分解、電解液和嵌鋰碳的反應(yīng)、嵌鋰碳和黏結(jié)劑的反應(yīng)、電解液的分解和正極的分解。對(duì)各類反應(yīng)機(jī)理進(jìn)行了詳細(xì)描述，為國(guó)內(nèi)研究鋰離子電池?zé)釣E用模型的建立提供了理論指導(dǎo)。

2005年，龐靜等[56]又以尖晶石錳酸鋰作為電池材料，研究了充電倍率對(duì)鋰離子電池過(guò)充的影響。研究表明：在低倍率過(guò)充條件下，影響過(guò)充的主要原因是電解液的分解；在高倍率過(guò)充條件下，影響過(guò)充的主要原因是電池內(nèi)部熱量的積聚導(dǎo)致隔膜熔斷。這表明，影響電池過(guò)充的主要因素是電池的充電倍率。周波等[57]總結(jié)分析了加速量熱儀在鋰離子電池產(chǎn)熱方面的研究成果，同時(shí)研究了正負(fù)極材料、SEI膜、黏結(jié)劑對(duì)電池?zé)岚踩缘挠绊?。鋰離子電池可以通過(guò)采用新型的正負(fù)極材料、改進(jìn)電解液和改善黏結(jié)劑來(lái)提高電池的熱安全性。王青松等[9]從理論和實(shí)驗(yàn)出發(fā)對(duì)鋰離子電池材料進(jìn)行了詳細(xì)研究，也認(rèn)為SEI膜的分解，正極材料的分解，負(fù)極、電解液和黏結(jié)劑反應(yīng)，電解液的分解是影響鋰離子電池?zé)岚踩缘闹饕蛩亍?/p>

2006年，陳玉紅等[58]從鋰離子電池內(nèi)部產(chǎn)熱來(lái)源出發(fā)，綜合分析了鋰離子電池的爆炸機(jī)理，提出了防止鋰離子電池爆炸的措施，認(rèn)為熱沖擊、過(guò)充、短路和針刺等都有可能引起爆炸，這對(duì)鋰離子電池安全性管理有重要的學(xué)術(shù)意義。胡楊等[59]通過(guò)熱箱實(shí)驗(yàn)比較了LiMnO4組裝電池、LiCoO2和包埋-LiNiO2組裝電池的安全性。通過(guò)XRD和DSC比較了電池正負(fù)極在電池升溫過(guò)程中熱效應(yīng)的差異。同時(shí)得出了這兩種鋰離子電池發(fā)生熱失控和爆炸原因的 差異。

2007年，金慧芬等[60]采用加速量熱儀對(duì)鋰離子電池的開(kāi)路電壓、電池使用循環(huán)次數(shù)和電池容量對(duì)電池?zé)岚踩缘挠绊戇M(jìn)行了研究，發(fā)現(xiàn)：開(kāi)路電壓升高、循環(huán)次數(shù)增加和電池容量增加都會(huì)導(dǎo)致電池產(chǎn)熱速率增加，最終使電池的安全性能下降。這對(duì)電池的安全合理使用提供了比較好的指導(dǎo)意義。

2010年，何鵬林等[61]對(duì)鋰離子電池的熱濫用實(shí)驗(yàn)標(biāo)準(zhǔn)進(jìn)行了分析，對(duì)試驗(yàn)中采用的溫度和高溫時(shí)間進(jìn)行了研究。最后，對(duì)在實(shí)驗(yàn)中溫升的控制和調(diào)節(jié)給出了比較合理的建議。這對(duì)鋰離子電池?zé)釣E用實(shí)驗(yàn)的標(biāo)準(zhǔn)化、科學(xué)化有重要的價(jià)值。王松蕊等[62]通過(guò)對(duì)鋰離子電池計(jì)算機(jī)模擬和熱箱實(shí)驗(yàn)研究，最后得出：環(huán)境溫度越高、換熱系數(shù)越低、SOC越高，電池發(fā)生熱失控的可能性越大，同時(shí)預(yù)測(cè)了在絕熱環(huán)境下電池發(fā)生熱失控的點(diǎn)。何亮明等[63]針對(duì)圓柱形鋰離子電池建立了三維熱模型，通過(guò)模擬1 C放電，來(lái)預(yù)測(cè)電池發(fā)生熱失控的點(diǎn)。

2012年，賴鵬飛等[64]通過(guò)爐箱測(cè)試模擬，得到了通過(guò)溫度和SOC判別臨界熱安全性的方法。2014年，彭鵬等[65]同樣通過(guò)烤箱實(shí)驗(yàn)?zāi)M，得出鋰離子電池發(fā)生熱失控的臨界溫度隨散熱環(huán)境的變好而升高。孫秋娟等[66]在傳統(tǒng)產(chǎn)熱模型的基礎(chǔ)上耦合了材料的分解產(chǎn)熱，模擬了電池在工作過(guò)程中溫度隨散熱環(huán)境條件的變化，很好地預(yù)測(cè)了電池發(fā)生熱失控的臨界溫度。

5 結(jié) 語(yǔ)

綜上所述，經(jīng)過(guò)幾十年的發(fā)展，電池產(chǎn)熱模型的研究經(jīng)歷了從單一均勻內(nèi)熱源的模擬，到一維、二維、三維以及分層模型的發(fā)展；從傳統(tǒng)的電化學(xué)-熱耦合模型到電池內(nèi)部電流電壓詳細(xì)描述的電-熱耦合模型以及電池?zé)釣E用情況下的熱濫用模擬的發(fā)展；從簡(jiǎn)單的電化學(xué)反應(yīng)研究到電池材料和對(duì)鋰離子電池外形結(jié)構(gòu)的設(shè)計(jì)。目前國(guó)內(nèi)對(duì)鋰離子電池的研究主要集中在電化學(xué)-熱耦合模型的研究，對(duì)電-熱耦合模型研究較少，而對(duì)熱濫用模型的研究主要是在高溫?zé)峥鞠涞沫h(huán)境下進(jìn)行的。目前對(duì)電化學(xué)-熱耦合模型的研究還處于對(duì)單個(gè)或某幾個(gè)電池內(nèi)可能的反應(yīng)進(jìn)行研究，沒(méi)有綜合考慮所有影響因素。

對(duì)鋰離子電池產(chǎn)熱模型的研究，未來(lái)的發(fā)展主要集中在如下四個(gè)方面。

（1）對(duì)鋰離子電池物性參數(shù)的準(zhǔn)確確定，建立鋰離子電池內(nèi)部詳細(xì)的三維分層模型，提高電池?zé)嵝?yīng)的準(zhǔn)確性。

（2）對(duì)鋰離子電池內(nèi)部電流和電壓的分布進(jìn)行更為準(zhǔn)確的研究，建立精確的電-熱耦合模型，以指導(dǎo)電池結(jié)構(gòu)的設(shè)計(jì)和電池極耳的布置等。

（3）對(duì)熱濫用模型的研究不要僅僅局限于熱烤箱的研究，要向熱沖擊、針刺等其它異常情況下的電池內(nèi)部熱效應(yīng)進(jìn)行研究，以提高鋰離子電池的安全性能。

（4）加大對(duì)鋰離子電池內(nèi)部電解液、隔膜、正負(fù)極材料等熱穩(wěn)定性的研究，進(jìn)而提高電池的熱安全性。

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Review on heat generation theory model of lithium-ion battery

KUANG Yong, LIU Xia, QIAN Zhen, GUO Chenglong, HUANG Congliang, RAO Zhonghao

(School of Electric Power E ngineering, China University of Mining and Technology, Xuzhou 221116, Jiangsu, China)

According to the progress of studies on the thermal characteristic of lithium-ion battery, the heat generation mechanism and thermal models of lithium-ion battery have been summarized, especially the electrochemical thermal coupling model, electro-thermal coupling model and thermal abuse model. In addition, the future work on thermal effects and the establishment of thermal model of lithium-ion battery were prospected.

lithium-ion battery; electrochemical model; electrothermal model; thermal abuse model

10.3969/j.issn.2095-4239.2015.06.007

TM 911

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2095-4239（2015）06-599-10

2015-02-10；修改稿日期：2015-04-10。基金項(xiàng)目：國(guó)家自然科學(xué)基金（51406223），江蘇省自然科學(xué)基金青年基金（BK20140190）項(xiàng)目。第一作者 ：匡勇（1993—），男，碩士研究生，主要研究方向?yàn)殇囯x子電池產(chǎn)熱傳熱特性，E-mail：17115993@cumt.edu.cn；通訊聯(lián)系人：饒中浩，教授，博士生導(dǎo)師，主要研究方向?yàn)閮?chǔ)能與傳熱，E-mail：raozhonghao@cumt.edu.cn。