納米與微米顆粒污垢沉積的表面特性及等效關(guān)系

張一龍，孫美，劉坐東，王景濤，徐志明

（1華北電力大學(xué)能源與機(jī)械工程學(xué)院，北京 102206；2黑龍江電力勘察設(shè)計(jì)院，黑龍江 哈爾濱 150010； 3東北電力大學(xué)能源與動力工程學(xué)院，吉林 吉林 132012）

污垢是指與流體相接觸的固體表面上逐漸積聚起來的那層固態(tài)或軟泥狀物質(zhì)，通常以混合物形態(tài)存在[1]。顆粒污垢作為換熱器上的一種阻熱污垢，通常是由于固體顆粒在換熱面上逐步積聚而形成 的[2]。納米級的顆粒，由于粒徑非常小，顆粒表面具有極大的比表面積和較高的表面能，在換熱表面極易形成污垢。國內(nèi)外在顆粒污垢沉積機(jī)理方面做了大量研究。Beal[3]重點(diǎn)研究了顆粒污垢的形成過程，研究得出顆粒污垢沉積機(jī)理主要有：布朗運(yùn)動、湍流擴(kuò)散、重力或慣性力，且顆粒的沉積量與流體介質(zhì)黏性有關(guān)。Chamra和Webb[4]研究強(qiáng)化管中液側(cè)顆粒污垢的形成機(jī)理，基于擴(kuò)散機(jī)制和慣性機(jī)制提出半理論模型，預(yù)測出較大粒徑分布及濃度分布范圍。Yiantsios等[5]對在平板表面的微粒進(jìn)行實(shí)驗(yàn)研究，分析了流動介質(zhì)的流動特性和物理化學(xué)的過程，發(fā)現(xiàn)微小顆粒的黏性可以影響污垢的生成。徐升華等[6]從粒子的運(yùn)動和碰撞機(jī)制出發(fā)，研究布朗運(yùn)動、剪切流、重力、流體動力學(xué)作用等因素對膠體粒子聚集行為的影響。王補(bǔ)宣等[7]對不同顆粒、不同基液制備的懸浮液穩(wěn)定性進(jìn)行了實(shí)驗(yàn)研究，探討了基液密度、顆粒等效直徑、基液動力黏度等因素對懸浮液穩(wěn)定性的影響。

在機(jī)理研究的基礎(chǔ)上，許多學(xué)者對沉積過程進(jìn)行大量的實(shí)驗(yàn)研究。張凱等[8]借助歐拉和拉格朗日方法計(jì)算出納米顆粒在人類支氣管中的輸運(yùn)和沉降，研究發(fā)現(xiàn)納米顆粒的沉降率隨粒徑的增加而降低。Tang等[9]在納米流宏觀靜止的條件下，數(shù)值模擬了水基Cu納米流體在方腔中的沉降過程。結(jié)果表明，沉降初始，納米流體在方腔中均勻分布，沒有明顯的沉降現(xiàn)象；隨著時(shí)間延長，納米粒子越來越多的集中到方腔的底部最后幾乎所有的納米粒子都沉降到了方腔底部。徐志明等[10-11]選取納米MgO顆粒溶液為實(shí)驗(yàn)工質(zhì)，進(jìn)行了顆粒污垢在板式換熱器內(nèi)生長特性的實(shí)驗(yàn)研究，分析了顆粒質(zhì)量濃度、顆粒粒徑、流速對顆粒污垢熱阻的影響。結(jié)果表明：顆粒粒徑對污垢熱阻的影響較明顯，在相同質(zhì)量濃度下，顆粒粒徑越小，結(jié)垢速率越快，污垢熱阻越大。張震等[12]通過在流動管道內(nèi)加入螺旋片轉(zhuǎn)子，研究其對顆粒污垢沉積的抑制作用，實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明效果抑垢比較明顯。李蔚等[13]根據(jù)光管和直肋管的污垢沉積的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)，建立了半理論化的微米顆粒污垢模型。并以此模型討論了部分壁面參數(shù)對污垢沉積的影響。李蔚等[14-15]根據(jù)不同板式換熱器和螺紋管的結(jié)構(gòu)參數(shù)以及污垢實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)，建立了微米顆粒在板式換熱器中的預(yù)測模型，有效預(yù)測了換熱器內(nèi)污垢的形成。目前顆粒污垢研究均將納米級顆粒與微米級顆粒分開進(jìn)行，沒有研究兩者在沉積過程中內(nèi)在關(guān)系。本文以顆粒污垢沉積實(shí)驗(yàn)為基礎(chǔ)，研究了不同濃度下納米顆粒污垢和微米顆粒污垢沉積特性。根據(jù)微米顆粒污垢的沉積模型，模擬在不同粒徑下的沉積結(jié)果。得到不同濃度、相同粒徑下納米顆粒的等效直徑。為納米顆粒污垢模型建立提供參考。

1 顆粒污垢沉積實(shí)驗(yàn)

1.1 實(shí)驗(yàn)裝置及原理

實(shí)驗(yàn)在30℃±1.5℃恒溫環(huán)境中進(jìn)行，為保證環(huán)境溫度的穩(wěn)定，整個(gè)實(shí)驗(yàn)裝置放置于生化培養(yǎng)箱中。顆粒污垢沉積過程在體積為100mL的燒杯中進(jìn)行，燒杯底部放置銅片，作為污垢的沉積表面。實(shí)驗(yàn)所用的顆粒污垢懸濁液由MgO顆粒配置。實(shí)驗(yàn)中納米MgO顆粒粉末是由北京納辰科技公司生產(chǎn)，粒徑為40nm，密度為2.28×103kg/m3。微米MgO顆粒粉末是由天津進(jìn)豐化工公司生產(chǎn)，粒徑為12μm，密度為1.74×103kg/m3。

實(shí)驗(yàn)過程如下，將燒杯分兩組，每組12只；將干凈銅片進(jìn)行清洗、稱重、編號和記錄；稱量實(shí)驗(yàn)中所需要的顆粒污垢粉末的質(zhì)量，配置成相應(yīng)濃度的懸浮液，分別加入兩組燒杯；將配置好懸浮液燒杯進(jìn)行超聲處理，使得團(tuán)聚在一起的納米顆粒分散開，盡可能均勻分散在水中，降低納米顆粒團(tuán)聚對實(shí)驗(yàn)結(jié)果的影響；將處理后的燒杯分別放置于生化培養(yǎng)箱中，每隔10min取出兩個(gè)燒杯，取出底部試片；將試片進(jìn)行低溫干燥，對沉積后的試片質(zhì)量進(jìn)行稱重。根據(jù)實(shí)驗(yàn)前后對應(yīng)試片的質(zhì)量，進(jìn)行處理后得到對應(yīng)時(shí)刻污垢沉積質(zhì)量。

納米顆粒污垢實(shí)驗(yàn)工況分別是溫度為30℃，濃度為0.1g/L、0.2g/L、0.4g/L、0.6g/L、2.0g/L、4.0g/L中進(jìn)行。微米顆粒污垢實(shí)驗(yàn)工況分別是溫度為30℃，濃度為0.1g/L、0.2g/L、0.4g/L、0.6g/L、2.0g/L、4.0g/L中進(jìn)行。圖1為配置好的顆粒污垢懸浮液，左側(cè)為納米污垢，右側(cè)為微米污垢，濃度均為0.4g/L。由圖1可見，微米顆粒懸浮液較透明，而同等濃度下納米顆粒懸浮液呈乳白膠體狀。

1.2 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與分析

1.2.1 微米顆粒污垢沉積結(jié)果

圖1 納米和微米顆粒污垢懸浮液

圖2 不同濃度下微米顆粒污垢沉積質(zhì)量

實(shí)驗(yàn)是在環(huán)境溫度為30℃時(shí)，配置6種濃度微米氧化鎂懸浮液。其污垢沉積質(zhì)量隨時(shí)間的變化曲 線如圖2所示。由圖2可見，顆粒污垢沉積質(zhì)量隨時(shí)間呈現(xiàn)漸進(jìn)性的變化過程，最終都會達(dá)到一個(gè)穩(wěn)定的漸進(jìn)值。由曲線的上升趨勢可以說明，濃度越低污垢的沉積速率越小，達(dá)到漸進(jìn)值的時(shí)間越長。靜止流體中顆粒污垢沉積包括擴(kuò)散機(jī)制和慣性機(jī)制兩種，沉積前期主要表現(xiàn)為慣性機(jī)制，后期以擴(kuò)散機(jī)制為主。當(dāng)顆粒污垢濃度較高時(shí)，單位體積內(nèi)的顆粒質(zhì)量較大，使得顆粒污垢受到的重力也較大，從而導(dǎo)致污垢沉積的速度增加，而此時(shí)顆粒污垢表現(xiàn)出的擴(kuò)散機(jī)制可以忽略。在濃度為2.0g/L和4.0g/L工況下表現(xiàn)尤為明顯。由此可以說明，污垢的濃度越高，污垢的沉積速率越大。當(dāng)顆粒污垢較小時(shí)，顆粒污垢受到的重力較小，擴(kuò)散機(jī)制開始顯現(xiàn)其效果，所以整個(gè)漸進(jìn)時(shí)間會增加，在濃度為0.1g/L和0.2g/L工況下表現(xiàn)明顯。

1.2.2 納米顆粒污垢沉積結(jié)果

圖3 不同濃度下納米顆粒污垢沉積質(zhì)量

當(dāng)環(huán)境溫度為30℃時(shí)，配置6種濃度納米氧化鎂懸浮液。其污垢沉積質(zhì)量隨時(shí)間變化如圖3所示。把分散粒子直徑在1～100nm之間的分散系稱為膠體。實(shí)驗(yàn)中的納米顆粒污垢的粒徑為40nm，如果處于穩(wěn)定狀態(tài)不應(yīng)該產(chǎn)生沉積。但是膠體粒子在液體內(nèi)部不停地做布朗運(yùn)動，當(dāng)顆粒發(fā)生聚集時(shí)便形成沉積。顆粒污垢的濃度越高，顆粒污垢聚集的概率就越大。由圖3中的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)可見，顆粒濃度為0.1g/L和0.2g/L時(shí)，納米顆粒沉積的趨勢最緩慢， 污垢沉積質(zhì)量一直緩慢的增加，實(shí)驗(yàn)進(jìn)行120min未出現(xiàn)明顯的污垢漸進(jìn)值。這是因?yàn)榇藭r(shí)濃度較小，顆粒之間的團(tuán)聚不明顯，擴(kuò)散機(jī)制仍然是輸運(yùn)的主要機(jī)制。但濃度為0.2g/L時(shí)，實(shí)驗(yàn)進(jìn)行60min后沉積速度明顯加快。由此說明，在此時(shí)間點(diǎn)之后納米顆粒污垢團(tuán)聚的直徑增大，加速了沉積過程。納米顆粒的濃度達(dá)到0.4g/L和0.6g/L時(shí)，污垢的沉積速率較之前兩種濃度有所加快，并且明顯地出現(xiàn)污垢漸進(jìn)值。該現(xiàn)象出現(xiàn)的主要原因是污垢濃度的增大使納米顆粒之間的團(tuán)聚效應(yīng)增強(qiáng)，團(tuán)聚后重力作用效果明顯，擴(kuò)散效應(yīng)對沉積結(jié)果的影響逐步減小。當(dāng)濃度達(dá)到2.0g/L和4.0g/L時(shí)，納米顆粒之間的團(tuán)聚作用更加明顯。當(dāng)前濃度的初始沉積速度遠(yuǎn)大于之前實(shí)驗(yàn)濃度的沉積速度。此時(shí)團(tuán)聚納米顆粒的等效直徑增大到一定程度，擴(kuò)散機(jī)制基本可以忽略。

1.2.3 顆粒污垢沉積表面特性分析

試片表面所沉積的均為MgO顆粒污垢，但是由于其粒徑的不同，在表面上沉積的效果也不盡相同。圖4所顯示的是顆粒污垢濃度為4.0g/L，試片表面的沉積情況，其中左側(cè)為納米污垢沉積效果，右側(cè)為微米污垢沉積效果。從圖4中可看出，納米污垢層較微米污垢層厚，質(zhì)地松軟并且不易脫落。微米顆粒垢層結(jié)構(gòu)緊實(shí)且表面光滑，干燥后易脫落。

圖4 納米和微米顆粒污垢沉積樣圖

為了觀察顆粒污垢在式樣表面沉積的微觀形 態(tài)，比較兩種粒徑下的顆粒污垢沉積的區(qū)別。本研究利用JSM-6510掃描電鏡對沉積后的試片進(jìn)行放大觀測。圖片選擇的是顆粒污垢濃度為0.4g/L，實(shí)驗(yàn)進(jìn)行120min之后的納米和微米式樣。

圖5 不同倍數(shù)下的微米顆粒污垢微觀圖像

圖5所示的是微米顆粒污垢沉積后表面的電鏡 掃描圖像。4幅圖像是同一試片下，分別放大150倍、500倍、1500倍和5000倍之后的微觀圖像。從150倍的放大圖像可以看出，微米顆粒垢均勻的分布在整個(gè)平面上，排列比較緊密規(guī)則。放大至500倍后可以清晰看出顆粒并未密集的覆蓋在沉積表面上，部分顆粒之間存在較大的空隙。正是由于空隙的存在導(dǎo)致微米污垢雖然在表面沉積的比較致密光滑，但是干燥后很容易脫落。將樣本放大至1500倍時(shí)，顆粒污垢在沉積表面基本沒有出現(xiàn)聚集現(xiàn)象，而且顆粒呈現(xiàn)出不規(guī)則的形態(tài)。樣本放大至5000倍后，可以清楚地觀察到污垢外表面的形態(tài)，每個(gè)顆粒的外表面都有針狀物的存在，每個(gè)顆粒之間存在大小不一的縫隙。

圖6所示的是納米顆粒污垢沉積后表面的電鏡掃描圖像。4幅圖像是同一試片下，分別放大250倍、500倍、1500倍和5000倍之后的呈現(xiàn)圖像。沉積表面放大至250倍的時(shí)候，平面上有部分大尺寸顆粒，表面凹凸不平，但是無法確定是否表面被污垢完全覆蓋。樣本放大至500倍后可以確定整個(gè)表面被納米顆粒污垢覆蓋并且是多層覆蓋。將樣本放大至1500倍時(shí)，可以清晰地觀測到納米顆粒聚集后的不規(guī)則球狀物，并且表面一層的污垢層出現(xiàn)多孔狀態(tài)。樣本放大至5000被后，可以清楚地觀察到納米污垢顆粒的聚集形態(tài)，出了球狀外還有條狀和絮狀。因?yàn)閳F(tuán)聚的顆粒與污垢層為同一物質(zhì)構(gòu)成，亮度不會有太大反差，由此可以肯定圖中白色亮點(diǎn)并非是納米顆粒聚集物，而是由于納米材料自身吸附性，吸附在表面的灰塵。納米顆粒污垢聚集的各種形態(tài)，均為與背景亮度相近的不規(guī)則體。

根據(jù)宏觀和微觀的兩種觀察方式可以分析，微米顆粒污垢沉積后，外觀雖然致密均勻，但是顆粒本身之間并不團(tuán)聚且存在縫隙，由此造成易脫落的現(xiàn)象。而納米顆粒污垢，雖然宏觀表面沉積并不均勻，但是在顆粒本身具有團(tuán)聚的特性，表面覆蓋比較致密，在電鏡觀測下并未露出沉積底面的縫隙，所以其污垢層形成后，在干燥狀態(tài)下不易脫落。

2 微米顆粒污垢沉積的數(shù)值模擬

2.1 微米級顆粒沉積模型數(shù)值模擬

微米級顆粒在靜止流體中的沉積主要受到重力、浮升力和表面阻力共同作用，而忽略布朗運(yùn)動，顆粒運(yùn)動計(jì)算模型為式（1）[16]。

圖6 不同倍數(shù)下的納米顆粒污垢微觀圖像

其中，表面阻力為式（2）。

整理得顆粒在靜止流體中的運(yùn)動模型為式（3）。

基于擴(kuò)散理論建立的懸浮顆粒濃度分布模型為式（4）[17]。

根據(jù)濃度的定義和沉積量的定義，建立沉積量與濃度的關(guān)系為式（5）。

以靜止流體中微米顆粒的靜沉積微研究對象，建立一維物理模型；劃分網(wǎng)格（并驗(yàn)證網(wǎng)格無關(guān)性）；給定定解條件（初始加速度為10-6m/s2，初始濃度為0.4g/L）。將上述3個(gè)模型表達(dá)式采用顯示離散格式，離散為式（6）～式（8）。

2.2 網(wǎng)格劃分及無關(guān)性驗(yàn)證

對于所建模型進(jìn)行非均勻網(wǎng)格劃分。在模型整體均勻劃分的基礎(chǔ)上，近壁處網(wǎng)格進(jìn)行加密劃分，使最末網(wǎng)格尺寸小于或等于顆粒粒徑，從而實(shí)現(xiàn)顆粒污垢沉積的判定。模型整體均分為120個(gè)網(wǎng)格，保留上層119個(gè)網(wǎng)格，對壁面的一層網(wǎng)格進(jìn)行劃分。圖7為網(wǎng)格顆粒模型的網(wǎng)格無關(guān)性驗(yàn)證。根據(jù)結(jié)垢判據(jù)，劃分最少網(wǎng)格數(shù)為132。從圖7中可以看出，網(wǎng)格加密到134后繼續(xù)加密網(wǎng)格對計(jì)算的精確性的提高已經(jīng)影響不明顯，因此網(wǎng)格數(shù)選定為134。

圖7 關(guān)于沉積量的網(wǎng)格無關(guān)性驗(yàn)證

2.3 模擬數(shù)據(jù)與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)對比

利用Fortran語言編程進(jìn)行模擬計(jì)算。經(jīng)計(jì)算得到12μm的顆粒不同濃度的沉積質(zhì)量模擬值。圖8為實(shí)驗(yàn)與模擬結(jié)果對比圖。圖8中連續(xù)曲線是根據(jù)模型計(jì)算得出的模擬結(jié)果，曲線周圍的離散點(diǎn)是實(shí)驗(yàn)結(jié)果。由圖8可見，4組工況的模擬值與實(shí)驗(yàn)值吻合良好，說明該沉積模型可應(yīng)用于計(jì)算此類工況。

圖8 微米級顆粒污垢沉積量對比示意圖

3 納米顆粒污垢等效直徑

由實(shí)驗(yàn)結(jié)果觀察可知，納米顆粒污垢沉積的過程中有不可避免的團(tuán)聚效應(yīng)，團(tuán)聚后污垢沉積過程與微米顆粒污垢沉積過程相似性，如果單純地用納米顆粒在水中的運(yùn)動原理去分析納米顆粒污垢的沉積，根本無法解釋實(shí)驗(yàn)的沉積過程。經(jīng)過實(shí)驗(yàn)研究發(fā)現(xiàn)納米顆粒污垢沉積過程與納米的一致，因此可以將已知粒徑的納米污垢沉積等效為對應(yīng)微米顆粒污垢的沉積。因?yàn)閷?shí)驗(yàn)不可能做出所有微米粒徑的沉積過程，所以不同粒徑的沉積過程由微米顆粒污垢沉積的模擬結(jié)果來確定。研究過程中以粒徑為40nm的顆粒污垢作為研究對象，分別研究其濃度為0.1g/L、0.2g/L、0.4g/L、0.6g/L情況下的微米顆粒污垢等效直徑。

如圖9所示，納米團(tuán)聚后的等效直徑與微米級顆粒沉積數(shù)值模擬相結(jié)合的結(jié)果與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)相對比的示意圖。圖9(a)中，濃度0.4g/L的納米懸浮液團(tuán)聚后的等效直徑約為9.2μm，與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)最大誤差控制在14%以內(nèi)；圖9(b)中，濃度0.6g/L的納米顆粒懸浮液團(tuán)聚后的等效直徑約為11.2μm，模擬值與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)最大誤差控制在20%以內(nèi)。誤差的主要原因是，基于實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)提供的沉積時(shí)間、質(zhì)量進(jìn)行推算得出等效直徑，納米顆粒團(tuán)聚后的密度、濃度與不團(tuán)聚的密度濃度肯定存在差異，模擬過程中忽略了此兩項(xiàng)的變化，因此用推算出的等效直徑進(jìn)行數(shù)值模擬得到的結(jié)果與實(shí)驗(yàn)值之間存在著誤差。圖9(c)和圖9(d)中，當(dāng)濃度較小時(shí)，用同樣的辦法推算出等效直徑，進(jìn)行數(shù)值模擬時(shí)，模擬值與實(shí)驗(yàn)值之間 的誤差增大，這是因?yàn)閿?shù)值模擬忽略了顆粒的擴(kuò)散效應(yīng)，納米顆粒濃度較小時(shí)，擴(kuò)散還是有部分效應(yīng)的，因此不能忽略。由此，等效直徑的應(yīng)用也是有一定的濃度適用范圍。

圖9 納米等效直徑數(shù)值模擬值與實(shí)驗(yàn)值對比

4 結(jié) 論

（1）微米和納米顆粒污垢沉積過程相同，其沉積均隨濃度的增加而增大，且達(dá)到漸進(jìn)過程伴隨濃度的增加而減少。

（2）微米顆粒污垢沉積后表面致密均勻，進(jìn)行放大觀察后顆粒本身之間不團(tuán)聚且存在縫隙，由此污垢在干燥后出現(xiàn)易脫落的現(xiàn)象。

（3）納米顆粒污垢從表面觀察結(jié)垢稀疏縫隙大，但污垢層緊實(shí)且光滑，其表面具有吸附能力。納米顆粒污垢易產(chǎn)生聚顆粒粘連，團(tuán)聚顆粒無明顯規(guī)則的形狀。

（4）分析同等參數(shù)下的納米顆粒和微米顆粒沉積實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)，發(fā)現(xiàn)沉積規(guī)律的共性，引入等效直徑，與微米級顆粒沉積數(shù)值模擬相結(jié)合，結(jié)果表明：濃度0.4g/L的納米懸浮液團(tuán)聚后的等效直徑約為9.2μm，濃度0.6g/L的納米顆粒懸浮液團(tuán)聚后的等效直徑約為11.2μm。

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