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    二氧化硅負(fù)載碘氧化鉍光催化降解甲基橙性能研究

    2019-07-16 06:38:36孫海杰邵冰琪陳凌霞蔡文娟陳一研竇曉亞楊夢(mèng)麗
    無機(jī)鹽工業(yè) 2019年7期
    關(guān)鍵詞:無定形禁帶燒瓶

    孫海杰,邵冰琪,陳凌霞,蔡文娟,陳一研,竇曉亞,楊夢(mèng)麗

    (鄭州師范學(xué)院化學(xué)化工學(xué)院,環(huán)境與催化工程研究所,河南鄭州450044)

    近年來,由于工業(yè)的飛速發(fā)展,污染物的排放量也隨之增加,遠(yuǎn)遠(yuǎn)超過了環(huán)境的自凈力,環(huán)境污染隨之變得越來越嚴(yán)重。在目前面臨的環(huán)境污染問題中,河流污染問題一直處于環(huán)境污染治理問題的前列。而河流污染以有機(jī)染料污染為主。因此,如何實(shí)現(xiàn)綠色降解有機(jī)污染物,是面臨的技術(shù)難題。在眾多新型處理技術(shù)中,光催化降解技術(shù)顯示出誘人的研究前景[1-4]。BiOI因其特殊的層狀結(jié)構(gòu)及較小的禁帶寬度,顯示出優(yōu)良的光催化性能,成為光催化研究的熱點(diǎn)。但在使用過程中,純BiOI存在一些弊端,如見光易分解,反應(yīng)效率低,光催化活性低等。二元半導(dǎo)體復(fù)合可提高光催化活性,兩種半導(dǎo)體復(fù)合之后,使得光生載流子在不同能級(jí)之間進(jìn)行傳遞和分離,從而延長(zhǎng)載流子的壽命,提高了光催化反應(yīng)活性[5-7]。SiO2載體具有比表面積大和多孔結(jié)構(gòu)等特點(diǎn)而使其在合成新型光催化劑方面得到廣泛的應(yīng)用[8]。因此,采用沉淀-浸漬法制備了不同負(fù)載量的BiOI/SiO2催化劑,并考察了它們光催化降解甲基橙性能。

    1 實(shí)驗(yàn)部分

    1.1 實(shí)驗(yàn)儀器和藥品

    二氧化硅(粒徑為 15、30、50 nm,分析純);硝酸、五水合硝酸鉍、氫氧化鈉、聚乙烯吡咯烷酮、碘化鈉,均為分析純。

    智能磁力攪拌器(ZNCL-G型);大功率LED光源(CEL-LED型);紫外可見分光光度計(jì)(TU-1800型);循環(huán)水式真空泵(SHZ-DⅢ型);光功率計(jì)(CEL-NP2000-10型)。

    1.2 催化劑制備

    用臺(tái)秤稱取 1.6 g Bi(NO3)3·5H2O,放入 500 mL圓底三頸燒瓶中,并加入150 mL蒸餾水。再稱取2.0 g SiO2(50 nm)、2.0 g PVP (聚乙烯吡咯烷酮),倒入燒瓶中。同時(shí)放入磁子,開啟攪拌。向燒瓶中加入2.5 mL 3 mol/L HNO3溶液。稱取0.86 g NaI固體置于小燒杯中,加入65mL的蒸餾水溶解,備用。用2mol/L NaOH溶液調(diào)節(jié)三頸燒瓶中的反應(yīng)液pH為2.6。之后用蒸餾水調(diào)節(jié)反應(yīng)液pH至2.7。將圓底三頸燒瓶置于60℃的恒溫油浴鍋中,將上述NaI溶液倒入滴液漏斗中,緩慢滴加到三頸燒瓶中(每秒約2~3滴)。滴加后,將油浴溫度調(diào)節(jié)至120℃,當(dāng)溫度升到120℃時(shí),冷凝回流4 h。趁熱抽濾,并用蒸餾水洗滌催化劑至中性。最后將制備的催化劑放入60℃真空干燥箱中干燥4 h。得到BiOI與SiO2物質(zhì)的量比為0.1 的 BiOI/SiO2催化劑。 將 Bi(NO3)3·5H2O 的質(zhì)量改為 3.2、4.8、8.0、11.2、14.4g,NaI的量同比例增加,其他步驟同上,制備BiOI和SiO2物質(zhì)的量比分別為0.2、0.3、0.5、0.7、0.9 的 BiOI/SiO2催化劑。 不同 BiOI和SiO2物質(zhì)的量比的BiOI/SiO2催化劑記作BiOI/SiO2-x,x為BiOI和SiO2的物質(zhì)的量比。將50 nm的SiO2換為15nm和30nm的SiO2,制備不同粒徑SiO2負(fù)載的BiOI催化劑,記作 BiOI/SiO2(y)-x,y為 SiO2的粒徑。

    1.3 光催化性能評(píng)價(jià)

    打開LED燈,預(yù)熱30 min。用光功率計(jì)測(cè)得光功率為40.0 mW,光功率密度為50.0 mW/cm2。稱取0.20g催化劑,倒入反應(yīng)釜中。移取200mL10.06mg/L的甲基橙溶液倒入反應(yīng)釜中,放入磁力攪拌子,調(diào)節(jié)攪拌速度。將反應(yīng)釜進(jìn)行避光處理,時(shí)間為60min,使反應(yīng)液與催化劑吸附平衡,取樣。然后,緩慢打開LED光源的冷凝水,再打開LED光源,在勻速攪拌下進(jìn)行光催化降解反應(yīng),并間隔一定時(shí)間進(jìn)行取樣。取樣結(jié)束后,將樣品放入離心機(jī)進(jìn)行離心分離,設(shè)置轉(zhuǎn)速為10 000 r/min,時(shí)間為10 min。離心時(shí)間結(jié)束后,取出離心管,緩慢取上層的澄清液,用TU-1800型分光光度計(jì)測(cè)量溶液的吸光度。

    1.4 催化劑表征

    催化劑物相在Ultima IV型X射線衍射儀(XRD)上進(jìn)行測(cè)定,CuKα射線,管電壓、管電流分別為40 kW、40 mA,掃描范圍為10~90°。催化劑的禁帶寬度在Cary-5000型UV-Vis漫反射吸收光譜儀上進(jìn)行測(cè)定,掃描范圍為200~800 nm。樣品形貌用JEOLJEM2100型透射電子顯微鏡(TEM)進(jìn)行觀察。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 不同物質(zhì)的量比的BiOI/SiO2催化劑

    圖 1 給出了 BiOI、SiO2(50)和不同物質(zhì)的量比的BiOI/SiO2(50)-x催化劑的XRD圖。由圖1可以看出,SiO2樣品僅在2θ=22°處出現(xiàn)了一個(gè)彌散的寬峰,說明SiO2呈無定形狀態(tài)。不同BiOI和SiO2物質(zhì)的量比的BiOI/SiO2(50)-x催化劑樣品上都只出現(xiàn)BiOI特征衍射峰,這是因?yàn)镾iO2為無定形狀態(tài),這說明成功合成了SiO2負(fù)載的BiOI催化劑。用同樣方法合成的BiOI催化劑只出現(xiàn)了BiOI特征峰,說明BiOI物相為主。

    圖1 不同物質(zhì)的量比的BiOI/SiO2(50)-x催化劑的XRD圖

    圖2 催化劑的紫外可見漫反射光譜圖

    圖 2 給出了 SiO2(50)、BiOI和 BiOI/SiO2(50)-0.5催化劑的紫外可見漫反射光譜圖。由圖2可以看出,納米二氧化硅在可見光區(qū)沒有吸收。因?yàn)榧{米二氧化硅呈白色,白色物質(zhì)反射所有可見光。而BiOI和BiOI/SiO2(50)-0.5催化劑均在可見光區(qū)有較強(qiáng)吸收。用紫外可見漫反射測(cè)量的吸光度與波長(zhǎng)數(shù)據(jù)作圖,用截線法測(cè)出吸收波長(zhǎng)λ0(nm),利用禁帶寬度公式Eg(eV)=1 240/λ0計(jì)算出禁帶寬度[9]。 BiOI/SiO2(50)-0.5 催化劑的禁帶寬度為 1.823 5 eV,純的BiOI的禁帶寬度為1.870 3 eV,SiO2的禁帶寬度為4.320 6 eV??梢?,BiOI負(fù)載在SiO2上后禁帶寬度減小,拓寬了催化劑在可見光區(qū)的吸收波長(zhǎng)范圍,從而可以提高光催化性能。這是由于BiOI的敏化作用,增大了BiOI/SiO2(50)-0.5催化劑的吸收光的波長(zhǎng),使催化劑的禁帶寬度減小。

    圖3給出了不同BiOI和SiO2物質(zhì)的量比的BiOI/SiO2催化劑光催化降解甲基橙性能。其中,縱坐標(biāo)c/c0為反應(yīng)一定時(shí)間后甲基橙的濃度與初始濃度之比。由圖3可以看出,避光處理60 min后,粒徑為50 nm的SiO2不吸附甲基橙。隨BiOI和SiO2物質(zhì)的量比的逐漸增加,催化劑上吸附的甲基橙呈增加的趨勢(shì)。這說明BiOI物質(zhì)的量的增加,增強(qiáng)了催化劑對(duì)甲基橙的吸附能力。然而當(dāng)BiOI和SiO2的物質(zhì)的量比大于0.5后,催化劑吸附甲基橙的能力增加不明顯。粒徑為50 nm的SiO2不降解甲基橙;隨BiOI和SiO2物質(zhì)的量比逐漸增加,催化劑降解甲基橙的能力逐漸增加;當(dāng)BiOI和SiO2的物質(zhì)的量比大于0.5后,催化劑降解甲基橙的能力增加不明顯。這可能是由于BiOI在SiO2上聚結(jié)引起的。因此,BiOI和SiO2物質(zhì)的量比為0.5時(shí),BiOI/SiO2(50)催化劑的光催化降解甲基橙性能最佳。

    圖3 不同物質(zhì)的量比的BiOI/SiO2催化劑光催化降解甲基橙性能

    圖4 給出了BiOI物質(zhì)的量相同的情況下BiOI和BiOI/SiO2(50)-0.5催化劑光催化降解甲基橙性能。在 BiOI物質(zhì)的量相同的情況下,BiOI/SiO2(50)-0.5催化劑吸附和降解甲基橙的能力均強(qiáng)于BiOI。這可能是由于BiOI和SiO2之間存在相互作用,增強(qiáng)了對(duì)甲基橙的吸附能力。同時(shí)由于BiOI負(fù)載在SiO2上后禁帶寬度減小,拓寬了催化劑在可見光區(qū)的吸收波長(zhǎng)范圍,從而提高了BiOI/SiO2(50)-0.5催化劑光催化降解甲基橙的性能。

    圖4 BiOI和 BiOI/SiO2(50)-0.5 催化劑光催化降解甲基橙性能

    2.2 不同粒徑SiO2負(fù)載的BiOI催化劑

    圖5 給出了不同粒徑SiO2負(fù)載BiOI催化劑的XRD圖。由圖5可以看出,不同粒徑SiO2負(fù)載的BiOI催化劑都只出現(xiàn)了BiOI的特征衍射峰。XRD圖上未出現(xiàn)SiO2的特征衍射峰,因?yàn)镾iO2為無定形狀態(tài)。這表明不同粒徑SiO2負(fù)載的BiOI催化劑是由BiOI相和無定形的SiO2共同組成的。

    圖5 不同粒徑SiO2負(fù)載BiOI催化劑的XRD圖

    圖6 給出了BiOI和不同粒徑SiO2負(fù)載BiOI催化劑的TEM照片。由圖6a可以看出,純的BiOI呈大的片狀結(jié)構(gòu)。由圖6b、c、d可以看出,無定形的SiO2呈圓形或橢圓形,粒徑分別為15 nm、30 nm和50 nm左右,都未觀察到BiOI顆粒。而XRD上不同粒徑SiO2負(fù)載的BiOI催化劑上,都發(fā)現(xiàn)BiOI物相。這說明BiOI組分都高分散到了無定形SiO2載體上。

    圖7給出了不同粒徑SiO2負(fù)載BiOI催化劑光催化降解甲基橙性能。由圖7可以看出,不同粒徑SiO2負(fù)載的BiOI催化劑吸附及降解甲基橙的能力接近。載體SiO2的粒徑大小對(duì)BiOI/SiO2催化劑光催化降解甲基橙性能幾乎沒有影響。由TEM照片可知,BiOI組分都高度分散在不同粒徑的無定形的SiO2上,BiOI活性位數(shù)相同。因此,不同粒徑SiO2負(fù)載BiOI催化劑降解甲基橙的性能幾乎相同。

    圖6 BiOI和不同粒徑SiO2負(fù)載BiOI催化劑的TEM照片

    圖7 不同粒徑SiO2負(fù)載BiOI催化劑光催化降解甲基橙性能

    3 結(jié)論

    采用沉淀-浸漬法制備了BiOI/SiO2催化劑,發(fā)現(xiàn)BiOI/SiO2催化劑由無定形相SiO2和晶態(tài)BiOI相組成。隨BiOI和SiO2物質(zhì)的量比逐漸增加,BiOI/SiO2催化劑吸附和降解甲基橙能力逐漸增加。當(dāng)BiOI與SiO2的物質(zhì)的量之比為0.5時(shí),BiOI/SiO2催化劑對(duì)甲基橙的降解程度最大。在BiOI物質(zhì)的量相同的情況下,BiOI/SiO2(50)-0.5催化劑降解甲基橙的性能高于相同條件下制備的純BiOI。因?yàn)锽iOI/SiO2(50)-0.5催化劑具有較小的禁帶寬度,拓寬了催化劑在可見光區(qū)的吸收波長(zhǎng)范圍,提高了光催化性能。在考察的粒徑范圍內(nèi),SiO2粒徑對(duì)BiOI/SiO2催化劑光催化降解甲基橙性能沒有影響。這是因?yàn)锽iOI能高度分散在不同粒徑的SiO2上,BiOI活性位數(shù)相同。

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